王志宏，龔劍洪，魏曉麗，首 時

(中國石化石油化工科學(xué)研究院，北京 100083)

目前，我國煉油產(chǎn)能嚴(yán)重過剩，油品結(jié)構(gòu)不盡合理，而化工產(chǎn)能(尤其是高端產(chǎn)品產(chǎn)能)不足，煉油企業(yè)的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)型升級是實(shí)現(xiàn)我國煉化行業(yè)綠色、低碳、可持續(xù)發(fā)展的必然選擇。催化裂解技術(shù)作為油品與化工品的橋梁必將成為煉化一體化的核心部分。

為了指導(dǎo)催化裂解裝置操作和工藝優(yōu)化，研究人員進(jìn)行了大量的試驗(yàn)研究，并建立了催化裂解集總動力學(xué)模型，描述重油催化裂解的內(nèi)在化學(xué)反應(yīng)規(guī)律，以期預(yù)測各種工藝參數(shù)和原油組成變化對應(yīng)的產(chǎn)物產(chǎn)率變化[1]。但是，催化裂解過程的原料組成與反應(yīng)體系非常復(fù)雜，依靠集總理論建立的機(jī)理模型基于一些理想化的假設(shè)，不能完全模擬出工業(yè)過程中的不確定性和干擾因素，而這些不確定性和干擾因素會降低機(jī)理模型的預(yù)測精度。

神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)作為智能建模方法的代表，區(qū)別于以往的機(jī)理模型，具有強(qiáng)大的非線性擬合能力、并行信息處理能力和自學(xué)習(xí)能力，在催化裂解過程的動力學(xué)模擬中得到越來越多的應(yīng)用。神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)可以用于生產(chǎn)過程中工藝參數(shù)控制、數(shù)據(jù)收集與篩查、結(jié)果預(yù)測等方面[2]，并表現(xiàn)出了巨大的潛力。Serrano等[3]利用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測生物質(zhì)在流化床反應(yīng)器中氣化生成焦油的過程，發(fā)現(xiàn)預(yù)測結(jié)果準(zhǔn)確性良好；崔陽等[4]發(fā)現(xiàn)BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對煤催化氣化過程的預(yù)測效果優(yōu)于回歸公式方法；Keyvanloo等[5]以神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)結(jié)合遺傳算法預(yù)測石腦油熱裂解的主要產(chǎn)品收率，提高了預(yù)測精度。目前，雖然神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法在煉化過程的預(yù)測方面應(yīng)用廣泛，但鮮有將其應(yīng)用在重油催化裂解領(lǐng)域的研究報(bào)道。

本研究基于實(shí)驗(yàn)室中重油催化裂解過程數(shù)據(jù)，構(gòu)建基于BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的重油催化裂解產(chǎn)物產(chǎn)率預(yù)測模型，通過對不同重質(zhì)原料、不同工藝參數(shù)、不同活性催化劑條件下重油催化裂解產(chǎn)物產(chǎn)率的數(shù)據(jù)進(jìn)行訓(xùn)練，優(yōu)化了預(yù)測模型的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)及算法，驗(yàn)證了其預(yù)測的準(zhǔn)確性，以期為重油催化裂解新工藝研發(fā)、工程方案優(yōu)化設(shè)計(jì)和工業(yè)裝置優(yōu)化操作等提供指導(dǎo)。

1 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)

BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)以適當(dāng)?shù)臄?shù)據(jù)樣本集為基礎(chǔ)，在輸入變量和輸出變量之間建立關(guān)聯(lián)[6]。網(wǎng)絡(luò)以實(shí)際輸出值和期望輸出值之間的均方誤差為判據(jù)，調(diào)整神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的權(quán)值、閾值，最終使均方誤差達(dá)到預(yù)期。一般BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)由輸入層、隱含層和輸出層組成，其學(xué)習(xí)過程包括輸入信息的正向傳遞和誤差信息的反向傳遞兩個過程，如圖1所示。由圖1可知，輸入信息從輸入層進(jìn)入后，經(jīng)過隱含層變換傳遞到輸出層，計(jì)算均方誤差。如果均方誤差值超過要求，則誤差開始反向傳遞，經(jīng)過隱含層傳向輸入層。然后，調(diào)整輸入變量參數(shù)進(jìn)行再次訓(xùn)練，經(jīng)多次訓(xùn)練后使均方誤差達(dá)到要求。

圖1 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練過程示意

2 模型的建立

2.1 數(shù)據(jù)收集

構(gòu)建模型的數(shù)據(jù)為小型固定流化床裝置上重油催化裂解的試驗(yàn)數(shù)據(jù)，該裝置由中國石化石油化工科學(xué)研究院自行設(shè)計(jì)制造，其原料為典型的重油催化裂解原料，催化劑為工業(yè)用催化劑DMMC-2。部分原料油的主要性質(zhì)如表1所示。

表1 部分原料油的主要性質(zhì)

在保證模擬效果的前提下，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型輸入變量的維數(shù)應(yīng)盡可能小。由采用Pearson相關(guān)系數(shù)法對催化裂解原料油性質(zhì)特征間的相關(guān)性分析[7]可知，原料油性質(zhì)特征數(shù)間相關(guān)性較高時會造成不同性質(zhì)特征間相互影響。因此，神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的輸入變量應(yīng)選擇原料油性質(zhì)中相關(guān)性較小的特征。通過對催化裂解原料油性質(zhì)特征的相關(guān)性分析，選擇密度(ρ)、殘?zhí)?CR)、氫質(zhì)量分?jǐn)?shù)(wH)、飽和烴質(zhì)量分?jǐn)?shù)(wSH)、(膠質(zhì)+瀝青質(zhì))質(zhì)量分?jǐn)?shù)(wRH)、鎳質(zhì)量分?jǐn)?shù)(wNi)、釩質(zhì)量分?jǐn)?shù)(wV)等原料油性質(zhì)特征作為輸入變量；并選擇催化裂解工藝中常用的關(guān)鍵操作參數(shù)反應(yīng)溫度(T)、劑油質(zhì)量比(mC/mO)、水蒸氣與原料質(zhì)量比(mW/mO)、催化劑微反活性(MR)作為輸入變量；乙烯、丙烯、BTX(苯、甲苯、二甲苯)的產(chǎn)率作為輸出變量。綜上所述，本研究中神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入變量共11個，包括7個原料油性質(zhì)和4個操作參數(shù)，輸出變量為3個主要產(chǎn)物的產(chǎn)率。通過試驗(yàn)共采集91組數(shù)據(jù)樣本，將數(shù)據(jù)樣本進(jìn)行隨機(jī)分類，其中70組數(shù)據(jù)樣本歸入訓(xùn)練集，12組數(shù)據(jù)樣本歸入驗(yàn)證集，另外9組數(shù)據(jù)樣本用于檢驗(yàn)?zāi)Ｐ偷念A(yù)測性能。

2.2 數(shù)據(jù)歸一化

數(shù)據(jù)歸一化是指通過運(yùn)算將不同范圍的有量綱的數(shù)據(jù)經(jīng)過變換轉(zhuǎn)變?yōu)闊o量綱的數(shù)據(jù)，并映射到固定范圍(例如0～1或-1～1等)中，從而避免大數(shù)值數(shù)據(jù)將小數(shù)值數(shù)據(jù)的影響掩蓋，同時解決因數(shù)據(jù)變化范圍特別大而導(dǎo)致神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)收斂慢、訓(xùn)練時間長的問題，使數(shù)據(jù)落在激活函數(shù)的敏感區(qū)域內(nèi)[8]。數(shù)據(jù)歸一化計(jì)算式如式(1)所示。

(1)

式中：xi為原始數(shù)據(jù)，x′i為xi歸一化的數(shù)據(jù)，xmin為原始數(shù)據(jù)中的最小值，xmax為原始數(shù)據(jù)中的最大值。

2.3 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的優(yōu)化

確定BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的關(guān)鍵是選擇合適的隱含層節(jié)點(diǎn)數(shù)。隱含層節(jié)點(diǎn)數(shù)選取過大，會導(dǎo)致網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)過于復(fù)雜，可能出現(xiàn)過擬合，網(wǎng)絡(luò)的容錯性和泛化能力變差、對信息的處理能力降低；隱含層節(jié)點(diǎn)數(shù)選取過小，會導(dǎo)致網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)過于簡單，輸入信息不能被網(wǎng)絡(luò)充分學(xué)習(xí)，進(jìn)而影響訓(xùn)練效果[9]。隱含層節(jié)點(diǎn)數(shù)計(jì)算式見式(2)。

(2)

式中：H為隱含層節(jié)點(diǎn)數(shù)；m為輸入變量數(shù)；n為輸出變量數(shù)；L為1～10的常數(shù)。

為選擇合適的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，采用試錯法探究隱含層節(jié)點(diǎn)數(shù)為4～14時BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的擬合效果，如表2所示。良好神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的擬合相關(guān)度應(yīng)盡可能大，均方誤差應(yīng)盡可能小。由表2可知，當(dāng)隱含層節(jié)點(diǎn)數(shù)為12時，驗(yàn)證集數(shù)據(jù)的相關(guān)系數(shù)(R)最大，為0.919 87，均方誤差最小，在20 000次迭代后達(dá)到0.006 849。因此，構(gòu)建BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的輸入層、隱含層和輸出層節(jié)點(diǎn)數(shù)分別為11，12，3，其結(jié)構(gòu)為11-12-3。

表2 不同隱含層節(jié)點(diǎn)數(shù)BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的擬合效果

2.4 算法的優(yōu)化

BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的梯度下降法收斂速率低、易陷入局部極小點(diǎn)，因此需用其他學(xué)習(xí)算法改善其運(yùn)算性能?？梢赃x用的算法有L-M算法(Trainlm)、共軛梯度法(Trainscg)、擬牛頓法(Trainbfg)、貝葉斯法(Trainbr)、自適應(yīng)學(xué)習(xí)率的梯度下降法(Traingda)、帶動量的梯度下降法(Traingdm)、帶動量的自適應(yīng)梯度下降法(Traingdx)等共7種。表3為采用不同學(xué)習(xí)算法的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)擬合效果。由表3可知，選用貝葉斯算法的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)性能最好，驗(yàn)證集數(shù)據(jù)的相關(guān)系數(shù)最大，為0.967 08，均方誤差最小，在17次迭代后為0.002 497 8。因此，構(gòu)建BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型優(yōu)選貝葉斯算法。

表3 采用不同學(xué)習(xí)算法的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)擬合效果

因此，本研究基于BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)構(gòu)建的重油催化裂解預(yù)測模型的結(jié)構(gòu)為11-12-3，模型采用數(shù)據(jù)歸一化方法提高網(wǎng)絡(luò)收斂速率、縮短訓(xùn)練時間，并用貝葉斯算法優(yōu)化了其運(yùn)算性能。表4為優(yōu)化前后BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的性能。由表4可知，與優(yōu)化前相比，優(yōu)化后的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)迭代次數(shù)由20 000次降為17次，訓(xùn)練集數(shù)據(jù)和驗(yàn)證集數(shù)據(jù)的擬合相關(guān)系數(shù)分別提升了0.241 55和0.158 92，驗(yàn)證集的均方誤差減小了0.011 585 3。這表明，通過對模型網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)和學(xué)習(xí)算法優(yōu)化后，BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的相關(guān)性增強(qiáng)，均方誤差大幅下降，網(wǎng)絡(luò)模型的收斂速率提高，訓(xùn)練效果良好，預(yù)測結(jié)果更加接近真實(shí)值。

表4 優(yōu)化前后BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型性能

3 模型的預(yù)測性能

3.1 模型的訓(xùn)練效果

圖2為優(yōu)化后BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型對輸出變量(乙烯、丙烯和BTX的產(chǎn)率)的預(yù)測值與其實(shí)際試驗(yàn)值的關(guān)系。由圖2可知，該BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型訓(xùn)練集的預(yù)測值與實(shí)際試驗(yàn)值的相關(guān)系數(shù)為0.981 25，驗(yàn)證集的預(yù)測值與實(shí)際試驗(yàn)值的相關(guān)系數(shù)為0.967 08，均接近1，數(shù)據(jù)均勻分布在Y=X線(圖中虛線)兩側(cè)，說明神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的預(yù)測值與試驗(yàn)值偏差很小，網(wǎng)絡(luò)模型的訓(xùn)練效果良好。

圖2 優(yōu)化后BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)試驗(yàn)值與預(yù)測值的關(guān)系■—乙烯產(chǎn)率； ●—丙烯產(chǎn)率； ▲—BTX產(chǎn)率

3.2 模型的預(yù)測性能

利用構(gòu)建的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)重油催化裂解預(yù)測模型，對另外9組試驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行模擬預(yù)測，并與試驗(yàn)值進(jìn)行比較，結(jié)果如表5所示。由表5可知：該模型對乙烯、丙烯、BTX產(chǎn)率預(yù)測結(jié)果與試驗(yàn)結(jié)果的相對誤差均在10%以內(nèi)；經(jīng)過計(jì)算，其平均相對誤差分別為4.59%，3.92%，2.28%。表明構(gòu)建的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型對重油催化裂解產(chǎn)物產(chǎn)率的預(yù)測效果良好，具有較好的實(shí)用價值。

表5 優(yōu)化后BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)重油催化裂解模型預(yù)測值與試驗(yàn)值的對比

4 結(jié) 論

以對重油催化裂解反應(yīng)影響較大的11個參數(shù)作為輸入變量，以乙烯、丙烯、BTX的產(chǎn)率作為輸出變量，在網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)和學(xué)習(xí)算法優(yōu)化的基礎(chǔ)上成功建立了結(jié)構(gòu)為11-12-3、以貝葉斯法作為學(xué)習(xí)算法的重油催化裂解BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型。

利用優(yōu)化后的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型預(yù)測重油催化裂解產(chǎn)物乙烯、丙烯、BTX的產(chǎn)率，其平均相對誤差分別為4.59%，3.92%，2.28%。表明建立的重油催化裂解預(yù)測模型對反應(yīng)產(chǎn)物產(chǎn)率的預(yù)測效果良好，可以為重油催化裂解過程模擬優(yōu)化提供技術(shù)支持。