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        美國密歇根大學(xué)的丙烷脫氫制丙烯催化劑研究獲進(jìn)展

        2021-01-13 11:57:54
        石油煉制與化工 2021年10期
        關(guān)鍵詞:積炭失活丙烷

        近日,美國密歇根大學(xué)的研究團(tuán)隊(duì)開發(fā)了一種丙烷脫氫制丙烯(PDH)催化劑。該催化劑為基于SiO2負(fù)載的PtSn合金納米粒子(粒徑小于2 nm),可在轉(zhuǎn)化率67%的熱力學(xué)極限條件下進(jìn)行PDH反應(yīng),丙烯選擇性達(dá)99%。該催化劑無積炭,且在30 h連續(xù)反應(yīng)過程中未見催化劑失活。該研究成果發(fā)表于《科學(xué)》雜志。

        據(jù)悉,PDH工藝采用Cr基或者Pt基催化劑,反應(yīng)需要較高溫度(550~750 ℃),在常壓下以提高化學(xué)平衡轉(zhuǎn)化率。Cr基催化劑的主要缺陷在于對丙烯的選擇性較低,且由于積炭效應(yīng)導(dǎo)致催化劑失活,因此需要對催化劑再生。Pt基催化劑通常負(fù)載于Al2O3,同時(shí)修飾Sn等過渡金屬,提高了丙烯選擇性、穩(wěn)定性和抗積炭性能;但由于PtSn納米粒子在反應(yīng)過程中容易分離成Pt原子和Sn原子,并在Al2O3載體上形成SnOx相和Pt相。這種分相催化劑可能因快速積炭而失活。

        目前解決這種問題的方法包括:提高PtSn納米粒子中的Sn含量,反應(yīng)氣中引入H2以減緩催化劑失活速率。但是單程丙烷轉(zhuǎn)化率仍較低,而且催化劑需要不斷再生。

        該研究團(tuán)隊(duì)制備了Pt1Sn1/SiO2催化劑,在580 ℃下進(jìn)行催化反應(yīng),在4.7 h-1的空速時(shí)可實(shí)現(xiàn)67%的丙烷轉(zhuǎn)化率,非常接近66.5%的熱力學(xué)極限值,丙烯選擇性高于99%,且無需在反應(yīng)氣中添加H2。在非稀釋的丙烷中能穩(wěn)定的進(jìn)行催化反應(yīng),在30 h連續(xù)催化反應(yīng)過程中未見活性衰減,且丙烯選擇性保持在99%以上。

        將該催化劑與其他同類催化劑對比,結(jié)果顯示Pt1Sn1/SiO2催化劑活性更高,可達(dá)到100%選擇性極值。其他催化劑通常選擇性低于80%。

        研究表明,Pt1Sn1/SiO2催化劑的催化活性、穩(wěn)定性來自于SiO2,Sn,Pt之間的相互作用,能夠在保持PtSn較小納米粒子的同時(shí)實(shí)現(xiàn)原子均勻分散。

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