陳小波,張 莉

(四川文理學(xué)院物理與機(jī)電工程學(xué)院，四川達(dá)州635000)

DNA分子電荷輸運(yùn)的大極化機(jī)制探討

陳小波,張 莉

(四川文理學(xué)院物理與機(jī)電工程學(xué)院，四川達(dá)州635000)

近年來研究發(fā)現(xiàn)，與生命體密切相關(guān)的DNA損傷與修復(fù)過程伴隨著DNA鏈內(nèi)電荷的轉(zhuǎn)移.在DNA中，極化子是重要的元激發(fā)，是DNA中電荷傳遞可能的載流子.為了更好的理解DNA的電荷輸運(yùn)的極化子機(jī)制，給出了能夠準(zhǔn)確估計(jì)電聲耦合常數(shù)α數(shù)值的理論方法.利用確定的電聲耦合常數(shù)α，計(jì)算了極化子寬度和極化子束縛能.計(jì)算結(jié)果顯示，DNA中的電荷輸運(yùn)是通過大極化子的相干運(yùn)動(dòng)來實(shí)現(xiàn)的.

DNA；電荷輸運(yùn)；緊束縛模型；極化子

0 引言

眾所周知，DNA分子是存放生物基因的大分子.Arkin等人的一個(gè)非常有趣的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，生物有機(jī)體的DNA損傷修復(fù)機(jī)制與DNA分子的電荷輸運(yùn)特性有關(guān).[1]

解釋DNA分子的電荷輸運(yùn)機(jī)制的理論也并不唯一.其中，極化子躍遷機(jī)制可以很好的描述DNA分子的軟性質(zhì)，并已得到很多相關(guān)實(shí)驗(yàn)的支持和驗(yàn)證.Conwell等課題組認(rèn)為DNA鏈上電荷的輸運(yùn)過程是極化子運(yùn)動(dòng)的結(jié)果，[2]即極化子是DNA電荷遷移的載流子.利用極化子模型，Conwell等人很好地解釋了DNA鏈上堿基間的電子遷移實(shí)驗(yàn).[3-9]極化子運(yùn)動(dòng)是DNA電荷輸運(yùn)的一種可能的機(jī)制，文獻(xiàn)[10][11]中的實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)并支持了這一機(jī)制.

本文以人工構(gòu)造的能夠顯示出快速電荷輸運(yùn)特性且具有周期性序列的DNA分子為例，提出一種通過轉(zhuǎn)移積分t0就能夠計(jì)算耦合常數(shù)α的一種簡明理論方法，計(jì)算了極化子寬度和極化子束縛能，并討論了大極化子機(jī)制.

1 SSH緊束縛模型下的極化子哈密頓

DNA可以看作是由許多堿基對(duì)(A-T和G-C)構(gòu)成的一維分子鏈.從現(xiàn)有的理論觀點(diǎn)看，如果往DNA的一維分子鏈中注入額外電子和空穴，可能會(huì)形成大極化子.能產(chǎn)生極化子的哈密頓應(yīng)包括的組成部分：(ⅰ)實(shí)現(xiàn)電荷傳導(dǎo)的電子體系；(ⅱ)引起晶格畸變的電聲耦合；(ⅲ)保持有限的畸變所需的回復(fù)力.滿足以上要求的SSH 哈密頓，[12-13]通?？梢詫懼?/p>

(1)

假定在這個(gè)哈密頓中，轉(zhuǎn)移積分tn,n+1和兩鄰近位點(diǎn)的間距成線性關(guān)系，即

tn,n+1=t0-α(un+1-un).

(2)

我們選取的彈性常數(shù)K由聲速實(shí)驗(yàn)值決定[14]：

(3)

處理SSH哈密頓量的最主要的困難問題是如何選取參數(shù)，尤其是轉(zhuǎn)移積分t0和電聲耦合常數(shù)α的正確選擇，對(duì)于極化子的特性以及極化子的運(yùn)動(dòng)的數(shù)學(xué)描述是極其重要的.至于轉(zhuǎn)移積分t0在文獻(xiàn)[12][15-17]中有各種不同的取值，這些取值主要取決于鄰近堿基對(duì)的種類，由第一性原理計(jì)算獲得，并且根據(jù)第一性原理的計(jì)算，電聲耦合常數(shù)：

(4)

然而，由第一性原理得到t0和α的值的方法太過于復(fù)雜，我們不再重述，而將提出一種較為簡明的理論計(jì)算方法.

2 耦合常數(shù)的簡明理論計(jì)算方法

在本部分，將提出一種通過轉(zhuǎn)移積分t0就能夠計(jì)算耦合常數(shù)α的簡明方法.這種能夠顯示出快速電荷轉(zhuǎn)移特性的周期性序列大分子可以通過人工構(gòu)造.這時(shí)，可以認(rèn)為dn=0，并以如下形式的哈密頓量開始計(jì)算：

(5)

利用傅里葉變換

(6)

(7)

和

(8)

在最近鄰近似條件下，對(duì)于小位移un+1和un可以得到周期性DNA的SSH哈密頓：

(9)

其中

(10)

(11)

(12)

和

(13)

考慮上堆積的堿基之間力的性質(zhì)，我們可以計(jì)算出tk，然后再比較(10)式和(11) 式，最后得到：

(14)

由(14) 式可知，通過轉(zhuǎn)移積分t0就能夠計(jì)算耦合常數(shù)α.

3 結(jié)果與討論

本文分析的出發(fā)點(diǎn)是基于上述的SSH哈密頓，然后再結(jié)合一維系統(tǒng)Holstein模型的哈密頓量[18]得到有如下形式的哈密頓量：

(15)

其中：

(16)

和

(17)

由文獻(xiàn)[19][20]中的非線性薛定諤方程，并結(jié)合(15)式中的哈密頓量得到非線性薛定諤方程：

(18)

(19)

此非線性薛定諤方程的解是類孤子解[19]：

(20)

如果我們將(20)式的類孤子解帶入非線性薛定諤方程(18)式中，很容易得到：

(21)

然后，極化子寬度lp利用文獻(xiàn)[19][20]中的計(jì)算式，即：

(22)

極化子束縛能Epb由文獻(xiàn)[6]中的計(jì)算式得到：

(23)

最后，

(24)

由式(22)和式(24)可以看出極化子寬度和極化子束縛能完全由SSH哈密頓中的參數(shù)決定.

lpt≈46.3lpf,Epbt≈4.67×10-4Epbf.

(25)

由(25)式可知極化子寬度lpt比晶格常數(shù)a大很多，并且Epbt?t0，與文獻(xiàn)[18][20]中定性描述的產(chǎn)生大極化子的條件相符.lpt和Epbt隨t0的變化關(guān)系分別如圖1和圖2所示.容易發(fā)現(xiàn)，隨著轉(zhuǎn)移積分t0減小，極化子寬度增加，而極化子束縛能減小.從而可以定性地總結(jié)為DNA中的電荷輸運(yùn)是通過大極化子的相干運(yùn)動(dòng)來實(shí)現(xiàn)的.

圖1 極化子寬度lpt隨t0的變化關(guān)系

圖2 極化子束縛能Epbt隨t0的變化關(guān)系

4 結(jié)語

將DNA看作是由許多堿基對(duì)(A-T和G-C)構(gòu)成的一維分子鏈，利用一維SSH緊束縛模型哈密頓，假定轉(zhuǎn)移積分tn,n+1和兩鄰近位點(diǎn)的間距成線性關(guān)系.為了更好的理解DNA的電荷輸運(yùn)的極化子機(jī)制，我們以人工構(gòu)造的能夠顯示出快速電荷輸運(yùn)特性且具有周期性序列的DNA分子為例，給出了一種通過轉(zhuǎn)移積分t0就能夠計(jì)算耦合常數(shù)α的一種簡明理論方法.分別利用第一性原理計(jì)算的α值和本篇理論方法計(jì)算的α值代入計(jì)算得到的極化子寬度和極化子束縛能，結(jié)果表明，隨著轉(zhuǎn)移積分減小，極化子寬度增加，極化子束縛能減小.利用理論方法的耦合常數(shù)αt值計(jì)算得到的極化子寬度lpt比晶格常數(shù)a大很多，并且極化子束縛能Epbt?t0，表明產(chǎn)生了大極化子.從而可以總結(jié)為DNA中的電荷輸運(yùn)是通過大極化子的相干運(yùn)動(dòng)來實(shí)現(xiàn)的.

研究存在的不足之處：(1)本文給出的計(jì)算耦合常數(shù)α的理論方法只是在周期性的DNA前提下得到的，具有特殊性.如何將這一方法推廣到非周期性情況還有待進(jìn)一步研究.(2)通過對(duì)極化子寬度和極化子束縛能的計(jì)算，再結(jié)合相關(guān)文獻(xiàn)給出的條件，定性地判斷產(chǎn)生了大極化子，但并沒有給出通過大極化子的相干運(yùn)動(dòng)來實(shí)現(xiàn)DNA電荷輸運(yùn)這個(gè)輸運(yùn)機(jī)制的物理圖像.這方面需做進(jìn)一步的研究.

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[責(zé)任編輯 鄧 杰]

A Study of The Large Polaron Mechanism in Charge Transport in DNA

CHEN Xiao-bo1,ZHANG Li2

(Physics and Electronic Engineering Department of Sichuan University of Arts and Science, Dazhou Sichuan 635000, China)

Recent studies reveal that damage and repair of DNA are closely related to living organisms are accompanied by charge transfer within DNA strands. The polarons are important elementary excitation in DNA and a potential current carrier in its charge transport. To better understand the polaron mechanism in charge transport in DNA, we theoretically produced numerical methods that can accurately calculate the electron-phonon coupling constant α. Based on this constant, we calculated the width and the binding energy of polarons. The results reveal that charge transport in DNA was achieved through coherent motions by large polarons.

DNA; charger transport; tight-binding model; polaron

2013-12-09

陳小波(1982—)，男，重慶彭水人.講師，碩士，主要從事理論材料物理研究.

O469

A

1674-5248(2014)02-0041-05