楚 明, 海尚飛, 高 陽,2??, 孫業(yè)樂, 姚小紅,2, 王俊濤, 沈艷潔

(1. 中國海洋大學深海圈層與地球系統(tǒng)前沿科學中心 海洋環(huán)境與生態(tài)教育部重點實驗室, 山東 青島 266100;2. 青島海洋科學與技術試點國家實驗室 海洋生態(tài)與環(huán)境科學功能實驗室, 山東 青島 266237;3. 中國科學院大氣物理研究所 大氣邊界層物理和大氣化學國家重點實驗室, 北京 100029)

新粒子生成(New particle formation, NPF)是指過飽和氣態(tài)前體物在大氣中形成1 nm左右分子簇,伴隨著氣體冷凝與顆粒碰并實現(xiàn)粒子后續(xù)生長的過程[1-3]。大氣氣溶膠通過影響人體健康與全球氣候對人類生活產生影響,而NPF事件是環(huán)境中氣溶膠的重要來源。新粒子生成會急劇增加大氣中超細顆粒物數(shù)濃度,且其對于全球顆粒物數(shù)濃度的貢獻遠超一次排放[4]。因此,NPF事件所產生的高數(shù)濃度細顆粒物不僅會降低大氣能見度,更可直接深入呼吸道與肺部對人體臟器造成不可逆損傷,引發(fā)呼吸道感染、肺癌及其他一系列心血管疾病[5-6]。此外,新粒子主要通過被活化為云凝結核(Cloud condensation nuclei, CCN),借助云物理過程(改變云反照率及云滴數(shù)濃度)影響成云、降水及區(qū)域水循環(huán)進而對氣候產生間接效應[7-8]。

自1897年新粒子生成現(xiàn)象被首次發(fā)現(xiàn)并報道以來[9],此后的研究表明:NPF事件在全球范圍內低海拔觀測站被頻繁發(fā)現(xiàn)與報道[8, 10-12]。考慮到NPF事件的氣候效應,前人多將持續(xù)生長型NPF事件作為研究重點[11, 13-14]。Yao等[15]在2010年首次提出受不利環(huán)境因素的影響,新粒子可呈現(xiàn)出非持續(xù)生長的形態(tài),即新粒子粒徑增長至20～50 nm后停止生長。此后,此類非持續(xù)生長型NPF事件在清潔郊區(qū)及山地環(huán)境中被陸續(xù)觀測和報道[16-19]。然而,非持續(xù)生長型NPF事件中新粒子生長粒徑雖未達到被活化為CCN的水平,但這些新粒子增長瓶頸限制了我們對新粒子如何影響氣候的理解。目前,此類NPF事件中新粒子增長瓶頸對應的物理化學機制尚未明確。

北京作為亞洲大都市的代表,其相關外場觀測顯示:得益于硫酸、氨、有機蒸氣等大量化學前體物的存在以及干燥的天氣條件,NPF事件頻發(fā)[20-22]。全球的觀測以及模擬研究表明,對流層上部的新粒子生成貢獻了對流層下部CCN的40%～60%[4, 23],從而影響全球的輻射預算與氣候變化。因此,垂向高度上NPF事件的研究獲得越來越多地關注。山地地區(qū)作為得天獨厚的高海拔觀測平臺,是進行高海拔NPF事件野外觀測的最佳選擇之一。然而,受限于地形、環(huán)境等客觀條件,高海拔NPF事件的觀測與研究在目前NPF事件的研究中所占比例較小。在國內,山地地區(qū)NPF事件的研究多集中于泰山與黃山[24-26]。結合高海拔NPF事件的研究現(xiàn)狀以及前人對于非持續(xù)生長型NPF事件觀測點的選擇[16,18-19],本研究在大都市代表——北京城區(qū)邊緣的清潔地區(qū)開展山地NPF事件的野外觀測活動。

本研究以觀測期間發(fā)生在6月29日與7月6日的非持續(xù)生長型NPF事件為個例,結合觀測數(shù)據(jù)與WRF-Chem模式模擬從成核與生長、氣團后向軌跡、水平與垂直傳輸?shù)确矫鎸Υ祟怤PF事件成因與特點進行探究,重點分析新粒子生成事件呈現(xiàn)出非持續(xù)增長的原因。

1 數(shù)據(jù)與模式

1.1 采樣點與儀器

2019年6月14日至7月14日在中國科學院北京森林生態(tài)系統(tǒng)定位站(39.96°N, 115.43°E, 1 170 m a.s.l., 以下簡稱北京山地森林站)進行NPF事件的野外觀測。此森林站所處山地隸屬于燕山山脈,海拔1 170 m,距離北京城區(qū)約114 km,具體位置如圖1所示。北京山地森林站植被以暖溫帶次生落葉闊葉林、人工針葉林、灌木為主。

觀測期間所使用的儀器:快速遷移率粒徑譜儀(Fast mobility particle sizer, FMPS,TSI Model 3091)、凝結核粒子計數(shù)器(Condensation particle counter, CPC, TSI Model 3775)。其中,FMPS分為32個粒徑通道,可測5.6～560 nm粒徑范圍內大氣顆粒物數(shù)濃度,時間分辨率為1 s; CPC可測4 nm～3 μm粒徑范圍內大氣顆粒物數(shù)濃度,時間分辨率為2 s。鑒于高時間分辨率的FMPS對顆粒的粒徑與數(shù)濃度存在一定程度的低估,故采用Zimmerman等[27]提出的方法對FMPS數(shù)據(jù)進行矯正后使用。

1.2 模式介紹與成核機制

本研究采用氣象與化學模塊在線耦合的WRF-Chem v3.9 (Weather research and forecast coupled with chemistry regional model)模式對北京山地森林站NPF事件進行模擬。本研究中模式設置參數(shù)方案如表1所示。考慮到MEIC_2019暫不可用,基于2016—2019年MEIC中化學物質總量的線性下降趨勢,本文利用還原因子((MEIC_2016MEIC_2017) MEIC_2016)對MEIC_2016進行線性還原,得到模型中使用的近似MEIC_2019,即表1中的Modified MEIC_2016。

表1 WRF-Chem模式中參數(shù)化方案設置

該WRF-Chem模式[34-35]內置5種成核機制,其中2種為均相成核機制:H2SO4-H2O二元成核機制、H2SO4-NH3-H2O三元成核機制;3種為經(jīng)驗成核機制:經(jīng)驗性有機成核機制、經(jīng)驗性活化成核機制及經(jīng)驗性動力學成核機制。

一系列實驗研究證明,硫酸蒸氣和有機蒸氣可以共同驅動成核[36-37],單萜類生物源有機化合物對成核也有很大貢獻[38-39]。此外,Yu等[40]和Bianchi等[41]的研究分別從GEOS-Chem模型模擬結果和觀測的角度,證實了有機組分參與了高海拔新粒子事件的成核過程。綜合前人的研究和北京山地森林站的多元化環(huán)境背景特點,我們選取了WRF-Chem中的經(jīng)驗性有機成核機制對北京山地森林站NPF事件進行模擬:

J=KORG[H2SO4][NucORG]。

(1)

式中:J為1 nm活化分子簇的生成速率(cm-3·s-1);KORG為經(jīng)驗成核系數(shù)(cm3·s-1);[H2SO4]和[NucORG]分別為參與成核的氣態(tài)硫酸數(shù)濃度(cm-3)及參與成核的低、半揮發(fā)性有機化合物數(shù)濃度(cm-3)。

2 結果與討論

2.1 模式結果評估

前人研究表明,經(jīng)驗成核系數(shù)在不同區(qū)域存在數(shù)量級的變化差異[42-44],且目前觀測與實驗室模擬未提供北京地區(qū)有效的有機經(jīng)驗成核系數(shù)參考?；谀Ｊ綄τ^測結果的重現(xiàn)是模擬難點之一,目前比較理想的方法之一是將模式結果與觀測相比較,調節(jié)相關參數(shù)使模擬結果不斷接近觀測。因此,在本研究中我們通過將模式默認的KORG(1.00×10-15)進行調節(jié)以探索合適的有機經(jīng)驗成核系數(shù)。鑒于調節(jié)經(jīng)驗成核系數(shù)KORG對新粒子生成過程中的核模態(tài)顆粒具有明顯的影響,因此重點關注不同KORG方案下的小粒徑顆粒(10～40 nm)數(shù)濃度與觀測數(shù)據(jù)的時間序列變化差異。通過對經(jīng)驗成核系數(shù)的敏感性測試發(fā)現(xiàn)(見圖2(a)—(b)):模式默認KORG對小粒徑顆粒數(shù)濃度存在明顯高估,隨著KORG的縮小,模式對10～40 nm小粒徑數(shù)濃度的高估有明顯的減弱。當選取KORG= 6.210-18時,10～40 nm的小粒徑顆粒數(shù)濃度總和(CN40)的綜合模擬效果較好,因此我們選擇了KORG= 6.210-18的成核系數(shù)方案(將KORG縮小160倍)并將其應用到模擬中。模型模擬結果顯示,當KORG= 6.210-18時,模式可以更好地捕捉到新粒子生成日當天(6月29日與7月6日)的NPF事件,并且合理地重現(xiàn)不同生長形態(tài)的NPF事件。

(obs為觀測數(shù)據(jù),Base為模式默認原始成核系數(shù)K下的情景,NNR-80、NNR-100、NNR-120、NNR-160分別代表將原始成核系數(shù)K分別除以80、100、120、160下的情景。Obs is the observation data, Base is the scenario under the mode default original nucleation coefficient K, and NNR-80, NNR-100, NNR-120 and NNR-160 represent the scenario where the original nucleation coefficient K is divided by 80, 100, 120 and 160, respectively.)

本文進一步使用統(tǒng)計參數(shù)平均分數(shù)偏差(MFB)、平均分數(shù)誤差(MFE)與相關系數(shù)(R)對確定成核系數(shù)后模式中小粒徑顆粒(10～40 nm)數(shù)濃度的模擬結果進行評估。具體公式如下:

(2)

(3)

(4)

其中:Obs為觀測數(shù)據(jù);Model為模擬結果;N為樣本數(shù)量。

(紅色實心點表示觀測,藍色實線表示模擬結果。Red dots denote observation and blue lines denote simulation.)

2.2 新粒子生成日顆粒數(shù)濃度與化學成分分析

在6月14日至7月14日觀測期間北京山地森林站總計發(fā)生7次NPF事件,依據(jù)新粒子的生長形態(tài)可分為兩類——持續(xù)生長型NPF事件(總計4次,新粒子總體呈現(xiàn)出香蕉型生長形態(tài))和非持續(xù)生長型NPF事件(總計3次,新粒子呈現(xiàn)出收縮型、團塊型生長形態(tài))。本文借助模擬結果對6月29日與7月6日兩次非持續(xù)生長型NPF事件進行個例分析。如圖4(a)所示,模式可以捕捉到6月29日的收縮型NPF事件。對比模擬(見圖4(a))和觀測(見圖4(b))的顆粒粒徑數(shù)濃度時間序列圖發(fā)現(xiàn),模式可以基本重現(xiàn)6月29日NPF事件的生長形狀。在此基礎上,進一步分析非持續(xù)生長型NPF事件的成核與生長特征。圖4(c)展示了整個NPF事件過程中有機蒸氣(被氧化的生物源有機蒸氣Biog, 被氧化的人為源二次有機蒸氣Ant)與硫酸蒸氣的動態(tài)變化,整體上有機蒸氣的濃度高于硫酸蒸氣,意味著北京山地森林站環(huán)境中有機蒸氣是充足的。有機蒸氣濃度與硫酸蒸氣濃度分別從凌晨6時、5時開始呈現(xiàn)出增長趨勢,以Biog和H2SO4的濃度增加尤其明顯,分別在11時(約8 ppt)與13時(約4 ppt)達到濃度峰值。NPF事件在10～11時左右開始,在此之前有機蒸氣與硫酸蒸氣二者濃度的明顯增加為新粒子成核提供了有利的化學條件。硝酸蒸氣濃度在整個NPF日幾乎為0,氨氣在16～21時呈現(xiàn)出明顯的上升趨勢(見圖4(d))。22時后氨氣濃度快速下降,此階段銨鹽的濃度有輕微上升(見圖4(f)),暗示了氨氣在夜間比較活躍:在夜間由氣態(tài)向固態(tài)轉化,促進顆粒增長。然而,從夜間銨鹽濃度的增加程度來看銨鹽對6月29日NPF事件中新粒子(小于100 nm粒徑的顆粒)的生長作用有限。硫酸鹽的濃度在整個新粒子生成日變化較小——濃度在0.1～0.2 μg/m3左右,總體變化趨勢與銨鹽相似(見圖4(e))。結合圖4(a)與圖4(e)分析發(fā)現(xiàn),有機物在8～16時開始呈現(xiàn)輕微下降趨勢,此階段正好對應到新粒子生長的瓶頸期;17～21時有機物濃度呈現(xiàn)明顯上升趨勢,此階段對應新粒子的明顯生長期。綜上,相較于硝酸鹽與硫酸鹽,有機物對新粒子的生長起到了主導的作用。

(Biog代表被氧化的生物源有機蒸氣,Ant代表被氧化的人為源有機蒸氣,OA代表有機氣溶膠數(shù)濃度由dN/dlog(Dp)計算得來。Biog represents oxidized biogenic organic vapor; Ant represents oxidized anthropogenic organic vapor; OA represents organic aerosol. The number concentration is calculated from dN/dlog(Dp).)

圖5(a)—(b)顯示,模式在一定程度上可以捕捉并復現(xiàn)發(fā)生在7月6日的團塊型NPF事件。有機蒸氣與硫酸蒸氣在新粒子生成日的整體分布與6月29日相近:有機蒸氣的濃度高于硫酸蒸氣,以Biog最為充足(見圖5(c))。在NPF事件開始之前(9時左右)持續(xù)升高的有機蒸氣與硫酸蒸氣濃度有助于成核。7月6日氨氣整體的濃度變化趨勢與6月29日相似(見圖5(d)),但在7月6日夜間并未發(fā)現(xiàn)銨鹽濃度的明顯增加(見圖5(f)),由此再次印證了氨氣在夜間的凝結轉化對此類非持續(xù)生長型事件中的新粒子(小于100 nm粒徑的顆粒)的生長貢獻較小。如圖5(f)所示,硫酸鹽的濃度在7月6日新粒子事件期間始終保持在一個較低的狀態(tài)水平(幾乎為0);有機物濃度在整個新粒子事件期間保持明顯的雙峰分布:4～11時有機物濃度由0.1 μg/cm3上升到0.3 μg/cm3,此階段大氣環(huán)境背景較為復雜——100 nm以下顆粒物數(shù)濃度較高且大于50 nm顆粒物數(shù)濃度在7—11時有明顯地升高(見圖5(a))。結合圖5(a)與圖5(e)發(fā)現(xiàn),7月6日新粒子事件在10時左右開始,值得注意的是新粒子事件開始后有機物濃度呈現(xiàn)出明顯的下降趨勢,伴隨著有機物濃度的減少新粒子的生長在11～14時出現(xiàn)瓶頸期,15～19時期間伴隨著有機物濃度持續(xù)上升顆粒粒徑呈現(xiàn)出明顯的增長趨勢。

(Biog代表被氧化的生物源有機蒸氣,Ant代表被氧化的人為源有機蒸氣,OA代表有機氣溶膠數(shù)濃度由dN/dlog(Dp)計算得來。Biog represents oxidized biogenic organic vapor, Ant represents oxidized anthropogenic organic vapor, OA represents organic aerosol.The number concentration is calculated from dN/dlog(Dp).)

2.3 新粒子來源的后向軌跡分析

圖6(a)展示了6月14日—7月14日期間所有新粒子生成日與非新粒子生成日在8:00的24 h 500 m高空后向軌跡,后向軌跡顯示新粒子生成日氣團多來源于內蒙古、張家口、承德等北方清潔大氣環(huán)境中,而非新粒子生成日氣團多來自保定、廊坊、唐山等污染較重的工業(yè)城市。這與之前關于NPF事件的相關研究結論相一致——污染氣團中高數(shù)濃度顆粒產生的高凝結匯會干擾新粒子的生成與后續(xù)生長[13,48-50]。近一步對比持續(xù)生長型NPF事件(7月1和3日,見圖6(b),6(c))與非持續(xù)生長型NPF事件(6月29日與7月6日,見圖6(d),6(e))的500和1 000 m高空氣團后向軌跡發(fā)現(xiàn):兩類NPF事件的氣團均來自于北方清潔大氣,但持續(xù)生長型NPF事件主要受距地面約1 500～2 500 m高空的下降氣團的影響,而6月29日收縮型NPF事件24 h氣團后向軌跡起源于近地層,上升至距地面約1 500 m的高度后又向下傳輸;7月6日團塊型NPF事件主要受距地面約1 000～1 500 m的高空下降氣團影響。相比之下,非持續(xù)生長型NPF事件的氣團起源更復雜,且氣團最大高度多位于距地面約1 500 m高空處,整體低于持續(xù)生長型NPF事件。綜上,非持續(xù)生長型NPF事件發(fā)生時氣團起源于清潔背景環(huán)境,但較持續(xù)生長型NPF事件下降氣團起源高度更低,意味著氣團的清潔程度更易受影響(氣團傳輸過程中可能產生更高凝結匯),對非持續(xù)生長型NPF事件的成核與生長可能產生一定的干擾,但總體上兩類NPF事件的氣團來源差異較小。

((b)～(e)中的紅線和藍線分別代表距地面500 m與1 000 m的高空氣團后向軌跡。 The red line and blue line in(b)～(e)represent the backward trajectory of high-altitude air mass at 500 m and 1 000 m above the ground respectively in (b)～(e).)

2.4 垂直與水平傳輸過程對NPF事件的影響

借助模式的過程分析可以充分評估垂直與水平傳輸對非持續(xù)生長型NPF事件的影響。圖7(a)—(d)分別展示了北京山地森林站CN40(10～40 nm粒徑段顆粒數(shù)濃度總和)在6月29日與7月6日的垂直與水平方向的傳輸情況。其中,垂直傳輸與空氣動力學與熱力學作用相關,水平傳輸主要受風向、風速、地形等氣象與地理因素的影響。6月29日收縮型NPF事件中8～18時10～40 nm粒徑顆粒在垂向空間上呈現(xiàn)出從半空向兩邊傳輸?shù)姆植继卣?10～40 nm粒徑顆粒主要分布在邊界層頂及～2 000 m a.s.l.高度以下的垂直空間(見圖7(a))。CN40的水平傳輸時間序列圖顯示,5～23時北京山地森林站至邊界層頂?shù)拇瓜蚩臻g內CN40基本處于減少狀態(tài)(見圖7(c)),意味著水平傳輸對整個垂直空間上10～40 nm粒徑顆粒數(shù)濃度的增加起負作用。借助近地層10～40 nm粒徑段顆粒數(shù)濃度總和(CN40)、CN40的垂直傳輸(CN40DEP)、CN40的水平傳輸(CN40TRANS)、CN40的垂直與水平傳輸顆粒數(shù)濃度總和(CN40DT)四者的動態(tài)變化時間序列圖可以更好地定量評估CN40的空間傳輸對地面NPF事件的影響:如圖7(e)所示,8～18時期間,CN40DEP為正值即垂直傳輸對北京山地森林站地面10～40 nm顆粒數(shù)濃度的增加做正貢獻,CN40TRANS大約在-1 000與500 cm-3之間波動,說明水平傳輸對地面CN40的貢獻有正有負。值得關注的是,此期間CN40分布在二者之間,偏向CN40TRANS,且變化趨勢與CN40TRANS一致。這表明6月29日收縮型NPF事件中地面10～40 nm粒徑顆粒數(shù)濃度受到水平傳輸與垂直傳輸?shù)碾p重影響,其中受水平傳輸所帶來的負貢獻影響較大,由此推測近地層較強的水平傳輸可能是造成新粒子呈現(xiàn)收縮型增長的原因之一。對比6月29日NPF事件中CN40與CN40DT發(fā)現(xiàn):8～14時CN40DT高于CN40,這表明此期間區(qū)域傳輸作用較強,但顆粒的碰并與干沉降過程影響了傳輸對地面CN40的增加程度;14～21時CN40高于CN40DT,表明區(qū)域傳輸作用減弱,新粒子增長作用增強。

7月6日團塊型NPF事件中CN40在8～16時左右的垂直傳輸分布呈現(xiàn)出與6月29日新粒子事件同樣的分布特征——顆粒從半空中同時向上下兩個方向傳輸,使10～40 nm粒徑顆粒數(shù)濃度主要集中在～1 200 m a.s.l.以下高度及邊界層頂(見圖7(b))。值得注意的是4～16時期間水平傳輸對在垂直向空間內一定高度的CN40做正貢獻(見圖7(d)),尤其在12～16時期間近地層CN40TRANS可達1 000 cm-3以上。如圖7(f)所示,地面CN40TRANS與CN40DEP在12～16時均為正值,此階段CN40DT呈持續(xù)上升趨勢,峰值可達6 000 cm-3,正對應新粒子事件中50 nm以下顆粒數(shù)濃度快速爆發(fā)期。因此我們得出結論:近地層較強的水平與垂直輸送對團塊型新粒子事件中50 nm以下顆粒物數(shù)濃度的爆發(fā)起到了增強作用。

圖8(a)—(d)分別展示了北京山地森林站CN100(40～100 nm粒徑段顆粒數(shù)濃度總和)在6月29日與7月6日的垂直與水平方向的傳輸情況。6月29日8～18時邊界層垂向空間內CN100幾乎都在小于0的范圍內,邊界層頂部有高濃度40～100 nm顆粒的聚集(見圖8(a))。如圖8(c)所示,8～11時、14～次日3時的水平傳輸對CN100做正貢獻。但水平傳輸白天整體貢獻的數(shù)濃度偏低(10～100 cm-3);夜間19時以后近地層水平傳輸能力增強,對CN40的貢獻基本大于1 000 cm-3。10～18時垂直與水平方向傳輸對CN100貢獻及近地層CN100基本為0,CN100與CN100DT的分布趨勢與數(shù)值在整個NPF事件期間基本相近(見圖8(e)),說明收縮型NPF事件中空間傳輸對大粒徑顆粒的數(shù)濃度有直接的影響。

7月6日團塊型NPF事件中CN100DEP的空間分布特征與6月29日相一致(見圖8(b))。7月6日期間近地層的CN100TRANS基本處于一個較高的水平(大于1 000 cm-3),表明近地層的水平傳輸所帶來的顆粒物較多(見圖8(d))。如圖8(f)所示,近地層CN100TRANS在7月6日4時～次日3時期間均處于正值狀態(tài),最大可達1 200 cm-3左右。相反的,CN100DEP在此期間均為負值?？傮wCN100DT在0上下波動,CN100與CN100DT在11～15時重合,表示此階段北京山地森林站40～100 nm粒徑段顆粒主要受水平與垂直傳輸?shù)挠绊?15時～次日0時,CN100高于CN100DT主要是由新粒子生長造成的。

3 結論

本文借助模式結果與觀測數(shù)據(jù)從化學組分、氣團后向軌跡追蹤、垂直與水平區(qū)域傳輸方面對北京山地森林站非持續(xù)生長型NPF事件進行探究,研究結論如下:

(1)北京山地森林站中氣態(tài)成核前體物分布充足有利于成核,而該清潔環(huán)境下新粒子雖然可以完成成核,但由于支持其后續(xù)增長的化學前體物濃度較低以至于限制了新粒子粒徑的持續(xù)增長。

(2)追蹤非持續(xù)生長型NPF事件的24 h氣團后向軌跡發(fā)現(xiàn):其早8時氣團均起源于北方清潔環(huán)境,這表明清潔氣團所產生的低凝結匯有助于成核事件的發(fā)生。非持續(xù)生長型NPF事件的氣團起源高度較持續(xù)生長型NPF事件更低,但二者總體差異不大。

(3)垂直與水平區(qū)域傳輸對10～100 nm粒徑段顆粒數(shù)濃度有明顯影響。6月29日收縮型NPF事件中10～16時近地層較強的水平傳輸減少了10～40 nm粒徑段顆粒數(shù)濃度,這可能是造成新粒子呈現(xiàn)收縮型增長的原因之一。7月6日團塊型NPF事件中12～16時水平傳輸與垂直傳輸快速增加了10～40 nm粒徑段顆粒數(shù)濃度,表明近地層較強的水平與垂直輸送對團塊型NPF事件中50 nm以下顆粒物數(shù)濃度的爆發(fā)起到了增強作用。

本文中WRF-Chem模式雖然在一定程度上能夠捕捉并重現(xiàn)非持續(xù)生長型新粒子事件的生長形態(tài),但在NPF事件起始時間、持續(xù)時間、顆粒數(shù)濃度分布等方面的模擬效果仍有待改進。在未來的研究中,可通過提高人為源與生物源排放分辨率等途徑降低模式模擬結果的不確定性,為充分借助模式深入探索NPF事件的空間特異性與氣候效應奠定基礎。