夏曉宇

安徽皖欣環(huán)境科技有限公司

1 引言

臭氧（O3）是大氣的重要組成部分，臭氧層可保護(hù)地球生物免受紫外線的侵害，但臭氧由于其具有化學(xué)活性高的特點(diǎn)，近地面高濃度的臭氧又成為光化學(xué)煙霧的重要成分。目前近地面臭氧來(lái)源分析問(wèn)題已成為廣大科研工作者的研究熱點(diǎn)。李浩等[1]利用CAMx 空氣質(zhì)量模型中的OSAT 模擬研究了2013年長(zhǎng)三角地區(qū)的臭氧污染過(guò)程，得出長(zhǎng)距離輸送對(duì)上海、杭州、蘇州的臭氧濃度貢獻(xiàn)高于40%。王雪松等[2]開(kāi)展了北京市的臭氧來(lái)源識(shí)別，給出了不同地區(qū)對(duì)北京近郊臭氧濃度的貢獻(xiàn)值。但目前的主要研究主要集中在長(zhǎng)三角、珠三角等一線城市[3-5]，合肥市作為長(zhǎng)三角地區(qū)重要城市之一，夏季臭氧污染日趨嚴(yán)重，近年對(duì)于合肥市臭氧來(lái)源的研究近乎空白。

本文采用后向軌跡模式對(duì)合肥市2017～2019年6～9月及重污染時(shí)段的臭氧來(lái)源進(jìn)行模擬，分析合肥市臭氧傳輸路徑，量化了內(nèi)外源對(duì)合肥市臭氧濃度的影響，以期為生態(tài)環(huán)境主管部門(mén)制定切實(shí)有效地臭氧污染防治對(duì)策提供理論依據(jù)。

2 資料與方法

2.1 資料來(lái)源

臭氧濃度數(shù)據(jù)來(lái)自合肥市空氣質(zhì)量站點(diǎn)發(fā)布數(shù)據(jù)，后向軌跡模式的氣象資料數(shù)據(jù)采用美國(guó)國(guó)家環(huán)境預(yù)報(bào)中心提供的2017～2019年GDAS數(shù)據(jù)。

2.2 后向軌跡模式

后向軌跡模式采用美國(guó)國(guó)家海洋大氣研究中心空氣資源實(shí)驗(yàn)室開(kāi)發(fā)的HYSPLIT4.9版本，該模式采用拉格朗日方法處理平流和擴(kuò)散，濃度計(jì)算采用歐拉方法。

3 結(jié)果與分析

3.1 2017～2019年6-9月污染輸送軌跡及其對(duì)應(yīng)的O3濃度分析

利用后向軌跡模式計(jì)算2017～2019年6～9月每1 小時(shí)的合肥市后推48 小時(shí)氣團(tuán)軌跡，利用軌跡聚類(lèi)方法，分別對(duì)2017年6～9月、2018年6～9月和2019年6～9月這3個(gè)時(shí)間段分別進(jìn)行聚類(lèi)，每個(gè)時(shí)間段聚類(lèi)成4 條軌跡，同時(shí)根據(jù)聚類(lèi)情況對(duì)每1 小時(shí)氣團(tuán)軌跡對(duì)應(yīng)的合肥觀測(cè)到的O3濃度，分別計(jì)算每組的平均濃度。

通過(guò)軌跡聚類(lèi)結(jié)果，2017年6月～9月，氣團(tuán)主要來(lái)自東北、偏東和偏南方向，氣團(tuán)輸送軌跡約有超過(guò)40%的氣團(tuán)來(lái)自省內(nèi)，約有11%的氣團(tuán)經(jīng)過(guò)山東半島、黃海、江蘇沿海到達(dá)合肥，約有24%的氣團(tuán)來(lái)自偏東南方向，另外約有19%來(lái)自南方的氣團(tuán)。2018年6～9月，來(lái)自北方的氣團(tuán)約有17%，東北方向氣團(tuán)約占22%，較上年有所增加，另有約28%的氣團(tuán)來(lái)自東南的海上，經(jīng)江蘇到達(dá)合肥，此外有約33%的氣團(tuán)來(lái)自安徽本地，較去年略有下降。2019年6月～9月，東北方向氣團(tuán)增加至67%，其中超過(guò)40%來(lái)自東北的海上經(jīng)江蘇到達(dá)合肥，小部分（約12%）氣團(tuán)來(lái)自遼東半島，經(jīng)山東半島、江蘇，最后影響合肥，另外來(lái)自東部的氣團(tuán)約為26%，南方的氣團(tuán)約為18%。

從氣團(tuán)對(duì)應(yīng)的O3濃度來(lái)看，2017年6月～9月，來(lái)自東北方的氣團(tuán)，O3濃度為90ug/m3左右，來(lái)自偏東和偏南方向氣團(tuán)O3濃度在102ug/m3～115ug/m3之間，而來(lái)自本地的氣團(tuán)濃度達(dá)到111ug/m3。2018年6月～9月，來(lái)自北方及東北方向氣團(tuán)的O3濃度較上年略有升高，在98ug/m3～99ug/m3之間，來(lái)自東方的氣團(tuán)O3濃度變化不大，濃度在117ug/m3，本省的氣團(tuán)濃度較上年同期略有升高，達(dá)到117ug/m3。2019年6月～9月，北方的氣團(tuán)O3濃度升高至108ug/m3～127ug/m3，而來(lái)自偏東與偏南方向氣團(tuán)濃度略有下降，分別為106 ug/m3與110ug/m3。

綜合來(lái)看，2017～2019年的每年6月～9月，合肥市臭氧主要來(lái)自本地、東北、偏東及偏南方向，除2019年6月～9月來(lái)自東方的氣團(tuán)所對(duì)應(yīng)的O3濃度略有下降外，其他方向氣團(tuán)對(duì)應(yīng)的O3濃度整體呈升高趨勢(shì)。

3.2 2017～2019年重污染時(shí)段污染輸送軌跡及其對(duì)應(yīng)的O3濃度分析

篩選出2017～2019年O3濃度超過(guò)160ug/m3的時(shí)刻，定義為重污染時(shí)段，按照上文所述方法分別對(duì)2017年、2018年和2019年重污染時(shí)段分別進(jìn)行聚類(lèi)，每個(gè)時(shí)間段聚類(lèi)成4 條軌跡，圖1為氣團(tuán)軌跡聚類(lèi)結(jié)果及其對(duì)應(yīng)的O3濃度，圖中紅色數(shù)字為每條軌跡對(duì)應(yīng)的O3平均濃度，括號(hào)內(nèi)的百分比數(shù)值為每類(lèi)軌跡的占比。

圖1 2017～2019年6～9月重污染時(shí)段

氣團(tuán)軌跡聚類(lèi)和對(duì)應(yīng)的O3濃度（圖中紅色數(shù)字單位ug/m3）

通過(guò)模擬得出：2017年重污染時(shí)段，氣團(tuán)主要來(lái)自西南和偏東方向，分別占33%，另外有15%和19%的氣團(tuán)來(lái)自西北和偏北方向。2018年重污染時(shí)段，西北方向氣團(tuán)有所減少，約有41%的氣團(tuán)來(lái)自省內(nèi)，約有34%的氣團(tuán)來(lái)自東部的海上，經(jīng)江蘇到達(dá)合肥，另外有22%的氣團(tuán)來(lái)自北方以及少量（3%）的氣團(tuán)來(lái)自東南方向。2019年重污染時(shí)段，偏東方向氣團(tuán)增加至53%，來(lái)自北方的氣團(tuán)約占20%，此外，來(lái)自西南方向及本省氣團(tuán)約占26%，較上年同期有所降低。

從氣團(tuán)對(duì)應(yīng)的O3濃度來(lái)看，2017年重污染時(shí)段，來(lái)自北方及西北方向的氣團(tuán)，O3濃度為181ug/m3～191ug/m3左右，來(lái)自偏東方向氣團(tuán)O3濃度較高，達(dá)到209ug/m3，來(lái)自西南方向的短距離氣團(tuán)濃度為194ug/m3。2018年重污染時(shí)段，來(lái)自北方氣團(tuán)的O3濃度略有下降，為188ug/m3，而來(lái)自偏東方向與偏南方向的氣團(tuán)對(duì)應(yīng)的O3濃度變化不大，在193ug/m3～203ug/m3左右。2019年重污染時(shí)段，來(lái)自偏東方向氣團(tuán)濃度略有降低，為195ug/m3～197ug/m3，而來(lái)自北方的氣團(tuán)濃度有所上升，達(dá)191ug/m3。

綜合來(lái)看，2017～2019年的重污染時(shí)段，氣團(tuán)主要來(lái)自本地、偏北及偏東方向，其中偏東方向氣團(tuán)所占比例呈逐年升高的趨勢(shì)，其對(duì)應(yīng)的O3濃度整體呈下降趨勢(shì)，其他方向氣團(tuán)濃度變化不大。

3.3 臭氧本地和區(qū)域傳輸?shù)呢暙I(xiàn)

某一時(shí)間段，如2017年重污染時(shí)段，合肥的O3平均濃度，為各類(lèi)氣團(tuán)O3濃度的加權(quán)平均。因此，根據(jù)每一類(lèi)軌跡所占的比例，以及對(duì)應(yīng)的O3濃度，可以計(jì)算出其對(duì)總體這個(gè)時(shí)段合肥市平均濃度的貢獻(xiàn)，如圖1中，2017年重污染時(shí)段，軌跡1所占的比例為19%，其對(duì)應(yīng)的平均濃度為191ug/m3，則該類(lèi)氣團(tuán)對(duì)2017年重污染時(shí)段平均濃度（197ug/m3）的貢獻(xiàn)為36ug/m3。

根據(jù)不同類(lèi)型氣團(tuán)軌跡，可以制定如下規(guī)則：經(jīng)過(guò)北方、東部或西部長(zhǎng)距離快速輸送（主要為冷空氣入侵的情況），氣團(tuán)移動(dòng)速度快，在本地駐留時(shí)間很短，假定這類(lèi)氣團(tuán)80%為外地貢獻(xiàn)，僅20%為省內(nèi)貢獻(xiàn)；如果氣團(tuán)移動(dòng)速度較慢，如圖1 的2019年重污染時(shí)段的第3類(lèi)氣團(tuán)，則根據(jù)其軌跡的長(zhǎng)短，以及在省內(nèi)的氣團(tuán)長(zhǎng)度占比，2019年重污染時(shí)段的第3 類(lèi)氣團(tuán)約有90%長(zhǎng)度在省內(nèi)，另外的在省外假定90%為本省貢獻(xiàn)，10%為外源；若軌跡僅在本省范圍內(nèi)的，如圖1中2018年重污染時(shí)段的第1類(lèi)氣團(tuán)，則假定其濃度全部為本省貢獻(xiàn)。

根據(jù)這個(gè)規(guī)則計(jì)算出2017～2019年臭氧內(nèi)外源占比及濃度變化情況，從2017～2019年重污染時(shí)段，O3平均濃度整體呈下降趨勢(shì)，從197ug/m3降低至192ug/m3。內(nèi)源貢獻(xiàn)有所升高，從72ug/m3（37%）升高到94ug/m3（49%），而外源貢獻(xiàn)變化有所降低，從125ug/m3（63%）降低到98ug/m3（51%）。

4 結(jié)論

（1）2017～2019年的每年6月～9月，合肥市臭氧主要來(lái)自本地、東北、偏東及偏南方向，除2019年6月～9月來(lái)自東方的氣團(tuán)所對(duì)應(yīng)的O3濃度略有下降外，其他方向氣團(tuán)對(duì)應(yīng)的O3濃度整體呈升高趨勢(shì)。

（2）2017～2019年的重污染時(shí)段，合肥市臭氧主要來(lái)自本地、偏北及偏東方向，其中偏東方向氣團(tuán)所占比例呈逐年升高的趨勢(shì)，其對(duì)應(yīng)的O3濃度整體呈下降趨勢(shì)，其他方向氣團(tuán)濃度變化不大。

（3）從2017～2019年重污染時(shí)段，O3平均濃度整體呈下降趨勢(shì)，從197ug/m3降低至192ug/m3。內(nèi)源貢獻(xiàn)有所升高，從72ug/m3（37%）升高到94ug/m3（49%），而外源貢獻(xiàn)變化有所降低，從125ug/m3（63%）降低到98ug/m3（51%）。