王恩 董文翰 周輝 劉猛 紀(jì)洪艷 孟勝 孫家濤?
1) (中國科學(xué)院物理研究所, 北京凝聚態(tài)物理國家研究中心, 北京 100190)
2) (北京理工大學(xué)信息與電子學(xué)院, 低維量子結(jié)構(gòu)與器件工信部重點實驗室, 北京 100081)
3) (中國科學(xué)院大學(xué)物理科學(xué)學(xué)院, 北京 100049)
量子材料的拓?fù)湮飸B(tài)的研究是當(dāng)前凝聚態(tài)物理的重要前沿.區(qū)別于局域?qū)ΨQ性破缺對物質(zhì)狀態(tài)進(jìn)行分類的傳統(tǒng)方式, 量子物態(tài)可以用微觀體系波函數(shù)的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)進(jìn)行分類.這些全新的拓?fù)湮飸B(tài)有望顛覆傳統(tǒng)的微電子學(xué)并進(jìn)而推動拓?fù)潆娮訉W(xué)的迅猛發(fā)展.當(dāng)前大部分理論和實驗研究集中于研究量子材料的平衡態(tài)性質(zhì).周期性光場驅(qū)動下量子材料遠(yuǎn)離平衡態(tài)、而達(dá)到非平衡態(tài)時的拓?fù)湮飸B(tài)近年來受到人們的廣泛關(guān)注.本文首先回顧周期場驅(qū)動下非平衡態(tài)的弗洛凱(Floquet)理論方法, 分別介紹無質(zhì)量(如石墨烯)、有質(zhì)量(如MoS2)等狄拉克費米子材料體系在遠(yuǎn)離平衡態(tài)下的拓?fù)湮飸B(tài), 利用光場與量子物態(tài)的相干耦合實現(xiàn)對量子材料非平衡物態(tài)的調(diào)控; 從原子制造角度出發(fā), 光場誘導(dǎo)的相干聲子態(tài)直接改變了量子材料中電子躍遷的大小, 進(jìn)而調(diào)控量子材料的非平衡拓?fù)湮飸B(tài).量子材料中豐富的聲子態(tài)為非平衡拓?fù)湮飸B(tài)的調(diào)控提供了更多的可能性.最后, 文章展望了量子材料非平衡拓?fù)湮飸B(tài)在超快相變以及瞬態(tài)物態(tài)調(diào)節(jié)等未來可能發(fā)展方向的應(yīng)用.
拓?fù)湮飸B(tài)是凝聚態(tài)物理的重要前沿領(lǐng)域.這方面研究的快速發(fā)展已經(jīng)有近二十年, 涉及到的量子材料體系有拓?fù)浣^緣體[1–7]、拓?fù)浒虢饘賉8–14]、以及拓?fù)涑瑢?dǎo)體[15–17]等等.人們對拓?fù)湎嗟难芯恳呀?jīng)幾乎有了完整細(xì)致的分類和系統(tǒng)表征[18], 例如近年來出現(xiàn)的高階拓?fù)湮飸B(tài)等[19–21].過去的這些研究大多集中在靜態(tài)的量子系統(tǒng), 當(dāng)其受到較小絕熱微擾時體系的能隙不閉合, 體系的拓?fù)湮飸B(tài)不隨外界條件改變, 即沒有外場響應(yīng).近年來人們發(fā)現(xiàn)利用光與物質(zhì)的耦合, 可以驅(qū)動量子材料遠(yuǎn)離平衡態(tài)并使其發(fā)生拓?fù)湎嘧?這些非平衡態(tài)體系的研究方法用弗洛凱理論來描述.周期場驅(qū)動引入時間這一獨特的自由度, 不僅實現(xiàn)平衡態(tài)下無法得到的弗洛凱非平衡態(tài)[15,22–25], 甚至實現(xiàn)靜態(tài)量子材料完全不具備的新型拓?fù)湮飸B(tài), 將非拓?fù)湫缘牧孔硬牧限D(zhuǎn)變?yōu)榫哂行滦屯負(fù)湮镄訹26–30], 如弗洛凱版本的馬約拉納費米子[31–35], 拓?fù)涑瑢?dǎo)體[32,35,36], 拓?fù)浣^緣體以及陳絕緣體等[37].此時傳統(tǒng)的體邊對應(yīng)關(guān)系可能不再適用, 陳數(shù)為零的能帶之間也可能存在反常的拓?fù)溥吔鐟B(tài)[38,39].這些新奇的量子物態(tài)在超快自旋電子學(xué)[40]、谷電子學(xué)[41–43]、拓?fù)潆娮訉W(xué)[44]、拓?fù)淞孔佑嬎鉡45]等方面都具有非常重要的研究意義.
為了表征和調(diào)控量子材料的拓?fù)湮飸B(tài), 人們發(fā)展了多種實驗技術(shù)手段[46].其中泵浦-探測實驗技術(shù)可以在時間、空間以及能量自由度上進(jìn)行高分辨率的表征.通過調(diào)節(jié)光子能量, 光場強度, 極化方向等多自由度實現(xiàn)激光與量子材料的本征電子態(tài)產(chǎn)生耦合.比如當(dāng)飛秒激光光場脈沖持續(xù)時間遠(yuǎn)小于晶格振動模式的振動周期, 光子的相干性將傳遞給晶格的集體振動, 并引起聲子的共振激發(fā), 這種由于光子相位相干引起的原子集體運動, 可稱作相干聲子[40,47,48].原子集體振動修飾后的電子已經(jīng)不同于未被修飾的電子, 此時電子被認(rèn)為是準(zhǔn)粒子.除了平衡態(tài)的能帶結(jié)構(gòu), 電子能帶結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)出多重被修飾的復(fù)制的能帶, 也稱為弗洛凱邊帶, 由弗洛凱理論來描述.聲子修飾后的電子能帶結(jié)構(gòu)可以利用時間分辨和角度分辨光電子能譜(time-resolved and angle-resolved photoemission spectroscopy,Tr-ARPES)探測.其非平衡拓?fù)湮飸B(tài)可通過類似平衡態(tài)的基本概念來描述.相干聲子的產(chǎn)生和探測不僅為研究量子材料中光與物質(zhì)耦合的基本物理提供了機遇, 同時為超快時間尺度下操控量子材料的動力學(xué)特性, 如鐵電結(jié)構(gòu)相變[49]、瞬態(tài)增強的超導(dǎo)特性[50,51]、光致磁性耦合[52,53]等提供了新的機制, 為原子制造提供了新的可能.
費米子和玻色子體系中均可實現(xiàn)弗洛凱系統(tǒng).近年來冷原子光晶格技術(shù)的發(fā)展, 促使人們?nèi)グl(fā)現(xiàn)和構(gòu)造全新的拓?fù)湎郲54,55]以及諸如時間晶體[22,23]等特殊系統(tǒng).人們可以利用激光控制冷原子相互作用實現(xiàn)周期性驅(qū)動光晶格模型[56].通過對勢場或者相互作用強度進(jìn)行調(diào)控, 能夠?qū)崿F(xiàn)物理上等效的弗洛凱模型[57–60].在玻色子體系如光子晶體中, 一方面通過微波等調(diào)控手段, 可以直接實現(xiàn)弗洛凱系統(tǒng)[61].另一方面, 對于由螺旋狀波導(dǎo)構(gòu)成的光子晶體, 其沿螺旋軸方向光場傳輸行為與隨時間演化效果等同, 亦能在靜態(tài)系統(tǒng)中實現(xiàn)等效周期性外場調(diào)制[26,38,62,63], 見圖1深藍(lán)色區(qū)域.
利用周期場驅(qū)動量子材料達(dá)到非平衡態(tài)的調(diào)控被稱為弗洛凱工程.由于增加了時間維度, 系統(tǒng)對稱性變得更為豐富, 弗洛凱系統(tǒng)中拓?fù)湎喾诸愐嘧兊酶鼮樨S富[24,25,55,64–66], 有可能調(diào)控得到高階拓?fù)涮匦訹36,67].對于拓?fù)浒虢饘袤w系而言, 無能隙線性色散能帶決定了其低能激發(fā)行為.利用外加光場, 人們既可以實現(xiàn)量子材料能隙的打開和關(guān)閉,也可以調(diào)控狄拉克錐或外爾錐的傾斜度[68,69].圓偏光打破了系統(tǒng)的時間反演對稱性, 而線偏光則破缺了體系的空間旋轉(zhuǎn)對稱性, 由此可能導(dǎo)致體系序參量發(fā)生變化, 出現(xiàn)光誘導(dǎo)超導(dǎo)現(xiàn)象以及馬約拉納態(tài)[32].可以預(yù)期, 弗洛凱系統(tǒng)能夠與超快自旋電子學(xué)[70,71]、谷電子學(xué)、光電子學(xué)等相結(jié)合, 進(jìn)一步拓展弗洛凱工程的應(yīng)用范圍, 見圖1綠色區(qū)域.
圖1 弗洛凱工程研究框架示意圖.深藍(lán)區(qū)域代表被驅(qū)動體系, 如玻色子系統(tǒng)、費米子系統(tǒng)等; 紅色區(qū)域代表狄拉克以及外爾半金屬、馬約拉納費米子、拓?fù)浣缑鎽B(tài)等非平衡拓?fù)湮飸B(tài); 綠色區(qū)域代表弗洛凱工程在超快自旋電子學(xué)、谷電子學(xué)、瞬態(tài)超導(dǎo)特性、斯格明子等方面存在潛在應(yīng)用.圖片素材來自文獻(xiàn)[31, 39, 62, 68, 70, 71]Fig.1.The schematic of the research framework of Floquet Engineering.The deep blue region denotes driven system including bosonic and fermionic system.The red region denotes the nonequilibrium states such as Dirac and Weyl semimetals, Majorana Fermions, topologically nontrivial interface states etc.And the green regions denotes the potential applications of Floquet engineering in ultrafast spintronics, valleytronics, transient superconductivity, Skyrmions etc.The pictures are adapted from Refs.[31, 39, 62, 68,70, 71].
本文將在量子材料的非平衡拓?fù)湮飸B(tài)及其調(diào)控方面進(jìn)行概述.首先介紹弗洛凱工程包含的基本內(nèi)容, 簡要介紹弗洛凱定理的基本內(nèi)容及其拓?fù)湮飸B(tài)計算方法; 其次分別介紹周期場驅(qū)動下無質(zhì)量和有質(zhì)量狄拉克費米子以及狄拉克節(jié)線半金屬的拓?fù)淠軒ЫY(jié)構(gòu)的演化; 然后從原子制造的角度出發(fā)介紹利用弗洛凱定理研究相干聲子對量子材料非平衡拓?fù)湮飸B(tài)的影響; 最后對未來可能的研究方向給出展望.本文對從事量子材料的動力學(xué)理論和超快光譜實驗的研究人員均具有一定的參考價值.
本節(jié)簡要介紹如何描述周期場驅(qū)動下的弗洛凱系統(tǒng).在數(shù)學(xué)上, Floquet[72]在1883年證明了對于一階線性常微分方程如果A(t) 是周期為T的連續(xù)周期函數(shù), 那么其基本解的形式為x(t)=Q(t)exp(tK),Q(t+2T)=Q(t).這 被 稱為弗洛凱定理.對于含時量子系統(tǒng), 其波函數(shù)演化遵循薛定諤方程
其中|Φ(t)〉 為系統(tǒng)波函數(shù),為體系哈密頓量, 驅(qū)動周期T=2π/?.為了簡單起見,本文約定 ? =1.根據(jù)上述弗洛凱定理, 方程(1)的解可以寫為一個隨時間變化的相因子和周期性函數(shù)的乘積[73]:
這里|Φα(t)〉 稱為弗洛凱本征態(tài), 周期性函數(shù)部分|uα(t+T)〉=|uα(t)〉 ,?α稱為準(zhǔn)能量.由于弗洛凱本征態(tài)是周期函數(shù), 具有和系統(tǒng)哈密頓量相同的周期.假如系統(tǒng)具有空間平移對稱性, 由布洛赫定理可以將薛定諤方程的解進(jìn)一步寫為布洛赫-弗洛凱態(tài)的形式:
在弗洛凱系統(tǒng)中弗洛凱本征態(tài)之間的內(nèi)積可以定義為一個驅(qū)動時間周期內(nèi)對本征態(tài)波函數(shù)內(nèi)積的平均[75–77]:
在上述內(nèi)積定義下, 任意不相同的弗洛凱本征態(tài)之間兩兩正交,{|Φα(t)〉}構(gòu)成一組正交歸一完備基.通過本征態(tài)和內(nèi)積定義, 所考察的隨時間周期變化的電子波函數(shù)所張成的空間不再是原有的希爾伯特空間R, 而是廣義希爾伯特空間R?T, 其中T代表時間周期函數(shù)構(gòu)成的空間.
對應(yīng)的矩陣形式為
定義 (HF)mn=Hm?n?m?·Ⅱ , 其中 Ⅱ 為單位矩陣,HF被稱為弗洛凱哈密頓量.通過將含時的映射到時間無關(guān)的弗洛凱哈密頓量HF, 在周期性外場驅(qū)動下量子系統(tǒng)的動力學(xué)演化行為可以從準(zhǔn)靜態(tài)系統(tǒng)出發(fā)描述.在光場頻率較高、強度較小的情況下, 截斷后的弗洛凱哈密頓量矩陣[68]僅選取m= 0, ±1, ±2, 就可以較好地描述系統(tǒng)布洛赫-弗洛凱態(tài)的能帶結(jié)構(gòu)和波函數(shù).如果從系統(tǒng)的時間演化算符U(t,t0) 出發(fā), 在周期性外場驅(qū)動下, 系統(tǒng)波函數(shù)按照如下演化|Φ(t)〉=U(t,t0)|Φ(t0)〉.弗洛凱哈密頓量HF可以借由時間演化算符構(gòu)造得到,eiHFT=U(T+t0,t0).從定義中可以看出,HF描述了弗洛凱系統(tǒng)在周期場驅(qū)動下的動力學(xué)演化行為.
除了矩陣截斷方法外, 系統(tǒng)的有效弗洛凱哈密頓量可以通過微擾展開方法構(gòu)建.在形式上, (6)式中的弗洛凱哈密頓量HF對系統(tǒng)周期T進(jìn)行級數(shù)展開[78]:
利用Magnus展開[78–80], 可以得到在外場較弱、驅(qū)動頻率較高的情況下的近似公式為[71,81–83]
反之在驅(qū)動頻率較低的情況下, 同樣可以使用微擾理論處理.回顧弗洛凱本征方程(5), 定義(H′)mn=Hm?n為非微擾意義下的哈密頓量, 這等價于直接將希爾伯特空間R中的電子波函數(shù)映射至廣義希爾伯特空間R?T.
利用廣義希爾伯特空間中的內(nèi)積定義(4)式, 以及對薛定諤方程中弗洛凱態(tài)的周期性要求, 最終可以得到微擾展開至最近幾階的哈密頓量及其準(zhǔn)能級和系統(tǒng)波函數(shù).
為了直觀展示弗洛凱哈密頓量與系統(tǒng)靜態(tài)哈密頓量之間的相互關(guān)系, 以周期性光場驅(qū)動下的具有線性色散關(guān)系的體系為例(圖2(a)), 求解弗洛凱本征值方程得到的弗洛凱-布洛赫能帶如圖2(b)所示.通過對弗洛凱系統(tǒng)進(jìn)行傅里葉變換, 弗洛凱哈密頓量的對角元的形式和平衡態(tài)下哈密頓量相同.由于光場的引入, 使得體系本征態(tài)之間通過吸收和釋放虛光子過程耦合在一起, 也對應(yīng)矩陣表達(dá)式(6)式中的非對角元項, 并在多重能帶的交叉點打開能隙, 如圖2(c)所示.Mahmood等[84]利用泵浦-探測技術(shù)在Bi2Se3表面探測到了弗洛凱能帶的線性色散特征, 如圖2(d)所示.圓偏光打破了時間反演對稱性, 在線性能帶的交叉點處打開了能隙[85].
圖2 (a) 在具有線性狄拉克錐的體系中施加圓偏光, 實現(xiàn)周期性外場驅(qū)動下的弗洛凱系統(tǒng)[71].(b) 弗洛凱系統(tǒng)中的能帶結(jié)構(gòu)和邊帶[71].(c) 弗洛凱系統(tǒng)能帶結(jié)構(gòu)起源示意圖.每一個方框分別代表靜態(tài)系統(tǒng)哈密頓量子空間, 由于光場的引入, 使得相鄰子空間的本征態(tài)之間通過吸收和發(fā)射虛光子過程發(fā)生耦合, 對應(yīng)矩陣表達(dá)式中的非對角元項 H ±1 , 更高階非對角元則對應(yīng)多光子過程.(d) 利用Tr-ARPES技術(shù)在Bi2Se3表面觀察到的弗洛凱-布洛赫能帶結(jié)構(gòu)[84].其中顏色深淺代表對應(yīng)光電子信號強度, 圖中紅色箭頭表示能隙所在位置Fig.2.(a) Floquet system driven by a periodic external field can be created by imposing circularly polarized laser on a linear Dirac cone[71].(b) Energy band structure and energy band replica in Floquet systems[71].(c) Schematic diagram of the origin of the energy side band of the Floquet system.Each framework represents one subspace from the Hamiltonian of the static system.The light field make the original eigenstates of different subspace coupled together through the process of absorbing and emitting virtual photons,corresponding to the off-diagonal element like H ±n , n = 1.Other higher-order off-diagonal elements (n > 1) correspond to multiphoton processes.(d) Floquet-Bloch band structures of topologically nontrivial surface states on Bi2Se3 measured by Tr-ARPES[84].The magnitude of color bar denotes the intensity of photoemission signals.The red arrows denote the gap-opening regions.
除了弗洛凱系統(tǒng)中復(fù)制能帶的基本特征以外,對諸如弗洛凱光電子能譜[86]、光學(xué)響應(yīng)[87,88]、非線性位移電流[89]以及高次諧波[90,91]等可觀測量的討論也尤為重要; 而借助弗洛凱理論框架, 人們也討論了多個頻率外場驅(qū)動下非線性系統(tǒng)的動力學(xué)行為[92].受限于篇幅, 本文不對上述內(nèi)容展開討論.
單層石墨烯是凝聚態(tài)物理領(lǐng)域中一個重要的模型體系.若僅考慮石墨烯中最近鄰相互作用, 其能帶在布里淵區(qū)K點和K'點具有線性色散的狄拉克錐[95].考察石墨烯在光場的作用下石墨烯的能帶結(jié)構(gòu)以及輸運性質(zhì)的變化.在單粒子近似下的緊束縛模型中, 只考慮蜂窩狀格點之間pz軌道形成的π鍵之間的相互作用, 忽略電子-電子、電子-聲子等其他相互作用的影響.石墨烯的靜態(tài)哈密頓量為
其中t0為最近鄰躍遷矩陣.(10)式引入矢勢為A(t)=A(±sin(?t),cos(?t)) 的圓偏光, 其中?為光場頻率.光場的強度可以用無量綱數(shù)A=Aa表示,a為石墨烯蜂窩狀格子的晶格常數(shù).為了簡單起見, 約定光場的引入使得電子在躍遷時積累額外相位, 躍遷矩陣元從t0變?yōu)閠0eiAij(t),其中Aij(t)=(rj?ri)·A(t) ,ri為第i個格點的位矢.從動量空間出發(fā), 上述效應(yīng)等價于將動量進(jìn)行皮爾斯替換H(k)→H(k?A(t)).
當(dāng)光場頻率和躍遷能量不一致時, 光場并不直接激發(fā)電子躍遷, 而是通過吸收和釋放虛光子的過程對能帶進(jìn)行修飾.如圖3(a)所示, 在圓偏光作用下, 狄拉克錐對應(yīng)打開能隙.Oka和Aoki[27]通過計算弗洛凱哈密頓量HF得到體系能隙大小為當(dāng)外加光場較小時, 系統(tǒng)在狄拉克錐附近的有效哈密頓量為
圖3 (a) 蜂窩狀晶格中的次近鄰躍遷在施加圓偏光后對應(yīng)虛光子的吸收和發(fā)射過程, 產(chǎn)生與Haldane模型類似的次近鄰躍遷矩陣元[71]; (b) 施加圓偏光后石墨烯納米帶能帶中的手性邊緣態(tài)(紅線)[93], 其在實空間對應(yīng)兩個邊界上反向運動的手性邊緣態(tài)(左下角插圖); (c) 光子晶體中實現(xiàn)周期場驅(qū)動的弗洛凱系統(tǒng)[62]; (d) 利用泵浦-探測技術(shù)探測出現(xiàn)在石墨烯中的反?;魻栯妼?dǎo)[94];(e) 在不同光場強度下弗洛凱-布洛赫能帶圖及能隙內(nèi)的手性邊緣態(tài)電導(dǎo)平臺[94].圖中紅色、藍(lán)色、黑色能帶分別對應(yīng)光場強度逐漸加大, 弗洛凱能隙亦逐漸增大.最后一張圖對應(yīng)光場大小為0.23 mJ/cm2時不同費米面位置對應(yīng)接近量子化的電導(dǎo)平臺, 反應(yīng)了費米面附近的系統(tǒng)能隙為拓?fù)淠芟禙ig.3.(a) Laser irradiated honeycomb lattice have virtual photon absorption and emission processes.These effects lead to nextnearest-neighbor hoppings similar as that in Haldane model[71].(b) Band structures of laser irradiated graphene nanoribbon[93].The red lines in this panel denote the chiral edge states, which move along opposite directions of graphene nanoribbon edges (inset).(c) Photonic analog of laser irradiated honeycomb lattice[62].(d) The anomalous Hall conductance in laser irradiated graphene measured by pump-probe method[94].The sub-linear relationship between nearly quantized conductance and laser fluence has been observed.(e) Floquet band structure with different laser fluence[94].If increasing the laser fluence, the anticrossing gap in Floquet system is also enlarged.The last panel shows the calculated conductance at different Fermi levels with laser fluence 0.23 mJ/cm2.These results indicate that the gap in Floquet system is topological nontrivial.
上述弗洛凱系統(tǒng)及其拓?fù)湮飸B(tài)已經(jīng)在若干實驗中得到驗證.2012年Fang等[61]提出在光子晶體體系使用動態(tài)調(diào)制其內(nèi)部耦合大小的方式, 在棋盤狀光子晶體中實現(xiàn)了等效磁場和不受缺陷干擾的邊緣態(tài).2013年, Rechtsman等[62]利用光子晶體沿軸傳輸特性等價于隨時間演化的特點, 在靜態(tài)系統(tǒng)中實現(xiàn)了等效的弗洛凱系統(tǒng), 在實驗上觀察到了沿邊界傳輸?shù)倪吘墤B(tài), 如圖3(c)所示.在石墨烯納米帶上施加圓偏光, 同樣出現(xiàn)類似的邊緣傳輸行為.Gu等[93]計算在施加圓偏光情形下不同寬度的石墨烯納米帶的電導(dǎo), 隨著納米帶的寬度逐漸增加, 展現(xiàn)出由邊緣貢獻(xiàn)的量子化電導(dǎo)平臺.2019年,McIver等[94]利用泵浦-探測技術(shù)測量了激光照射石墨烯的反?;魻栯妼?dǎo).改變激光強度測量電導(dǎo)變化, 得到兩者之間為接近線性關(guān)系, 如圖3(d)所示.當(dāng)逐漸增強光場強度, 石墨烯的弗洛凱-布洛赫能隙越來越大, 電導(dǎo)平臺出現(xiàn)在與光場打開的拓?fù)淠芟吨?然而電導(dǎo)平臺并沒有符合理論預(yù)言的完全量子化, 這表明電導(dǎo)除了弗洛凱準(zhǔn)粒子的能帶貢獻(xiàn)以外, 還有來自非平衡態(tài)下載流子占據(jù)分布帶來的部分貢獻(xiàn).
1929年, Hermann[98]根據(jù)狄拉克方程給出一類新的無質(zhì)量費米子, 隨后這類粒子被稱為外爾費米子.在固體物理中, 在外爾半金屬費米面附近的低能激發(fā)表現(xiàn)出外爾費米子的行為, 在費米面附近三維倒空間中呈現(xiàn)線性色散關(guān)系的能帶.貝利曲率等效于在倒空間中的贗磁場, 而倒空間中的外爾點處貝利曲率發(fā)散, 不同手性的外爾點對應(yīng)貝利曲率的源和漏, 在費米面出現(xiàn)連接兩個外爾點的費米弧, TaAs, WTe2等材料均被證實為外爾半金屬[9,99,100].人們在諸如光子晶體等人造晶格中也發(fā)現(xiàn)了外爾半金屬的拓?fù)淠軒ЫY(jié)構(gòu)[101,102].外爾半金屬具有多樣的奇特物性, 如手性異常[9,103]、量子霍爾電導(dǎo)信號[104]、非線性光電流[105]等, 與其外爾點的位置、手性及其拓?fù)湮镄韵嚓P(guān), 因此如何利用外界光場等方式調(diào)控材料能帶發(fā)生Lifshitz相變從而改變體系的拓?fù)湫再|(zhì), 進(jìn)而改變體系的輸運性質(zhì)和拓?fù)涔怆婍憫?yīng)是當(dāng)前凝聚態(tài)物理的重要前沿.
與具有四重簡并度的狄拉克點不同, 外爾點具有兩重簡并.實現(xiàn)狄拉克點到外爾點的相變需要破缺體系的中心反演對稱性或時間反演對稱性抑或同時破缺前兩者.為了不顯性地破缺體系的對稱性, Hübener等[97]提出利用周期性光場手段實現(xiàn)調(diào)控三維狄拉克半金屬材料的拓?fù)湎嘧?Na3Bi是一種典型的狄拉克半金屬材料[13], 倒空間Γ點附近的kz方向上存在兩個三維狄拉克點, 如圖4(a)和圖4(b)所示.Collins等[44]將Na3Bi制備成單層和雙層薄膜, 借助外部電場, 實現(xiàn)了室溫的拓?fù)浣^緣體至普通絕緣體的轉(zhuǎn)變.在沒有外場作用下, 無質(zhì)量的狄拉克費米子的哈密頓量可以寫為兩個具有相反手性的外爾費米子的哈密頓量的直和.
圖4 光場驅(qū)動下三維狄拉克半金屬Na3Bi的原子結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu) (a) Na3Bi原子結(jié)構(gòu)示意圖[13]; (b) 利用角分辨光電子能譜測量得到Na3Bi能帶, 展現(xiàn)了其狄拉克點位置和線性能帶色散關(guān)系[13]; (c) 沿著Na3Bi的x軸方向施加圓偏光, 三維狄拉克錐沿kx方向劈裂為兩個手性相反的外爾錐[97]; (d) 沿著Na3Bi的x軸方向施加泵浦圓偏振光, 沿著y軸方向施加探測圓偏振光[97];(e) TDDFT得到的弗洛凱-外爾點在倒空間中移動軌跡[97]Fig.4.Light field driven electronic phase transition of three-dimensional Dirac semimetal Na3Bi: (a) atomic structures of Na3Bi[13];(b) band structures of Na3Bi near Dirac points measured by ARPES, The location of Dirac points and its linear dispersion are presented as well[13].(c) when the circularly polarized light is applied along to the x axis of Na3Bi, the Dirac cone will inherently split into two Weyl cones with opposite chiralities along kx direction[97]; (d) schematics of the circularly polarized pump and probe laser irradiated along the x axis and y axis of Na3Bi[97]; (e) varying delay time during the laser pulses leads to dancing Floquet-Weyl points calculated by TDDFT[97].
其中vF為費米速度,σ=(σx,σy,σz) 為泡利矩陣,k為相對于狄拉克點的動量.通過在x方向施加在y-z平面內(nèi)振動的圓偏振光A(t)=A0(0,cos(?t),sin(?t)), 利用(13)式可以得到光場作用下無光子的過程和單光子虛過程修飾的有效哈密頓量為[97]
圓偏振光的引入使得不同手性的外爾有效哈密頓量在kx方向上發(fā)生了偏移, 且大小相等(均為方向相反, 如圖4(c)所示.結(jié)合第一性原理弗洛凱-含時密度泛函理論(time-dependent density-functional theory, TDDFT)計算, 分別沿著Na3Bi的x軸方向和y軸方向施加泵浦和探測圓偏光, 兩束光的時間差為 ?t, 如圖4(d)所示.弗洛凱調(diào)控的外爾點將在kx-ky平面內(nèi)移動.隨著?t的變化, 外爾點在倒空間的移動軌跡如圖4(e)所示.結(jié)合光場對晶格畸變的調(diào)節(jié), 在Na3Bi中還可以實現(xiàn)金屬相到拓?fù)浣^緣體相的轉(zhuǎn)變.
針對弗洛凱系統(tǒng)中外爾費米子的調(diào)控, Bucciantini等[106]則更進(jìn)一步地討論了在低頻狀態(tài)下圓偏光對狄拉克點的驅(qū)動情況.逐漸增大A/?的大小,不僅可以實現(xiàn)上述狄拉克錐的劈裂, 還可以使得系統(tǒng)由子空間n= 0和n= ± 1產(chǎn)生的外爾點接觸并湮滅.
硅烯[108,109]是一種有原子褶皺的二維蜂窩狀材料.與石墨烯類似, 具有狄拉克錐型能帶色散關(guān)系, 高的載流子遷移率等優(yōu)異特性.與單層石墨烯不同的是, 硅烯的原子褶皺打破了垂直硅烯平面方向的鏡面對稱性, 其AB子晶格沿z方向的垂直間距可由 2l刻畫, 其中l(wèi)= 0.23 ?.硅烯的本征自旋軌道耦合(spin orbit coupling, SOC) 強度為λso=3.9 meV, 遠(yuǎn)大于石墨烯, 原子褶皺則進(jìn)一步加大了SOC能隙的大小, 因此硅烯也可被視作有質(zhì)量的狄拉克材料.通過施加垂直硅烯平面的電場, 硅烯K點的能隙大小與電場呈現(xiàn)線性依賴關(guān)系[110,111],且2012年Ezawa[112]研究了硅烯在直流電場和交換電場下的拓?fù)鋺B(tài).當(dāng)考慮直流電場響應(yīng)時, 硅烯存在一個臨界電場Ecr=λso/l= 17 meV/?, 此時硅烯的能隙剛好被關(guān)閉; 繼續(xù)增加電場, 硅烯的能隙重新打開, 實現(xiàn)從拓?fù)浞瞧接箲B(tài)到拓?fù)淦接箲B(tài)的相變, 在此相變過程中,K和K'能谷的能隙大小依舊相等.
而將前述交換電場替換為手性周期性光場[29]并保留電場自由度, 則空間和時間反演對稱同時被打破,K和K'谷的能隙大小不相等, 有望在硅烯中獲得谷極化的拓?fù)鋺B(tài).采用近似到一階的弗洛凱有效哈密頓量處理圓偏光對硅烯電子結(jié)構(gòu)的影響,硅烯的狄拉克質(zhì)量項為
其中η=±1 分別對應(yīng)于K和K'谷,sz=±1 對應(yīng)于上下自旋, 產(chǎn)生的能隙為 2|mD|.不同能谷和自旋下的拓?fù)浜捎纱说玫阶孕悢?shù)Ezawa[29]進(jìn)一步研究了包含光誘導(dǎo)自旋極化情形的拓?fù)湎鄨D, 如圖5(a)所示, 圖中前綴P和S分別代表光誘導(dǎo)和自旋極化, 紅色和藍(lán)色的分割線代表谷極化的單自旋狄拉克錐過渡態(tài), 如圖5(b)所示.參照(15)式, 這些拓?fù)鋺B(tài)的相變臨界點對應(yīng)于單自旋通道的單能谷能隙恰好關(guān)閉, 此時陳數(shù)和自旋陳數(shù)分別發(fā)生1和1/2的躍變, 從而將相圖劃分為多個拓?fù)浜刹幌嗤慕^緣區(qū)域.當(dāng)直流電場大于臨界電場時, 即滿足Ez>Ecr時, 硅烯產(chǎn)生光誘導(dǎo)自旋極化的量子霍爾絕緣態(tài), 其陳數(shù)和自旋陳數(shù)分別為1和1/2.這樣的結(jié)果表明手性周期性光場可以擴展材料體系的拓?fù)渫瑐惪臻g, 從而實現(xiàn)一些平衡態(tài)下無法實現(xiàn)的新奇物態(tài).
圖5 有質(zhì)量二維體系的光場修飾態(tài) (a)同時考慮電場和光場硅烯的有效哈密頓量對應(yīng)的相圖[29].橫縱坐標(biāo)分別對應(yīng)電場強度 E z 和 A 2/?(A2 為光強, ? 為光場頻率).拓?fù)浜捎?( C,Cs) 描述, C 為陳數(shù), Cs 為自旋陳數(shù).(b) 硅烯中的單自旋狄拉克錐能帶示意圖[29].K' 能谷為能隙關(guān)閉的單自旋線性色散, K能谷則保持拋物線型能帶色散.(c) WS2谷選擇的光學(xué)斯塔克效應(yīng)能級示意圖[43].(d) WS2谷選擇的布洛赫-西格特位移能級示意圖.(e), (f) 不同能谷的手性弗洛凱拓?fù)鋺B(tài)[107].控制失諧量Δ誘導(dǎo)能級反轉(zhuǎn)并改變導(dǎo)帶與弗洛凱邊帶的雜化, 由于排斥作用K能谷的能帶交叉被禁止而K' 能谷發(fā)生能帶交叉, 形成手性邊界態(tài)Fig.5.Photon dressed states in two-dimensional systems with massive Dirac fermions: (a) Phase diagram of silicene by using effective Hamiltonian considering both electrical field and light field[29].(b) Sketch of silicene in the single Dirac cone state[29].The K valley exhibits a parabolic dispersion while the K' valley remains the linear dispersion.(c) Schematics of the valley-selective OSE in WS2[43].(d) Schematics of the Bloch-Siegert shift in WS2.(e), (f) Valley-specific Floquet topological phase in WS2[107].The band inversion and hybridization of Floquet sidebands is tuned by Δ and the chiral edge state is formed due to OSE.
作為一類典型的二維半導(dǎo)體材料, 過渡金屬二硫化物(transition metal dichalcogenides, TMDs)如MoS2, WS2, MoSe2等具有優(yōu)異的光學(xué)性質(zhì)[113,114],其獨特的能谷贗自旋自由度在谷電子學(xué)信息器件中有潛在應(yīng)用[42].單層2H相TMDs六角蜂窩狀的晶格結(jié)構(gòu)在布里淵區(qū)邊界擁有兩個由時間反演對稱性相關(guān)聯(lián)的能谷K和K'[115], 在能谷處具有較大的直接帶隙, 如單層MoS2能隙為1.89 eV[116].當(dāng)被一束左旋σ?(或右旋σ+)的圓偏振光激發(fā)后,圓偏光打破了體系時間反演對稱保護的簡并能谷,K和K'能谷選擇性地與σ?和σ+圓偏光耦合, 形成谷選擇圓偏二色性, 從而產(chǎn)生谷極化, 本質(zhì)上這是一種滿足磁量子數(shù)守恒的手性選擇定則[117].由于貝利曲率扮演著倒空間磁場的作用, 在面內(nèi)電場驅(qū)動下, 具有相反符號的谷極化載流子將發(fā)生類似于洛倫茲力的偏轉(zhuǎn), 在橫向方向形成反常的谷極化電流, 因而無中心反演的TMDs材料表現(xiàn)出新奇的谷電子學(xué)特性.由于強自旋軌道耦合和中心反演對稱性破缺, TMDs材料的價帶頂劈裂成兩條自旋不簡并的能帶, 且在K和K'處自旋極化相反, 形成獨特的自旋-能谷耦合效應(yīng)[116].由于雙層TMDs材料具有空間反演對稱性, 能谷特性與層自由度進(jìn)一步耦合, 形成更加獨特的能谷-自旋-層的新奇光電特性[118].
光場輻照下TMDs的新奇特性來源于光學(xué)斯塔克效應(yīng)(optical Stark effect, OSE), 由于該效應(yīng)較弱, 只在少數(shù)的半導(dǎo)體量子點/量子阱中被觀測到[119–121].這里將借助光場修飾后的弗洛凱態(tài)來理解光學(xué)斯塔克效應(yīng)以及布洛赫-西格特位移[122].為簡化討論, 本文以半經(jīng)典的兩能級系統(tǒng)為例描述,弱場條件下, 外加電磁場視為對哈密頓量的微擾(此時半經(jīng)典描述與二次量子化表述[123]的結(jié)果等價).若非相互作用體系的平衡態(tài)由哈密頓量H0描述, 本征態(tài)為|a〉和|b〉, 對應(yīng)能級Ea 其中Mab=〈b|p?|a〉為極化矩陣元, 態(tài)間排斥產(chǎn)生的總能級位移為 如果電場由靜態(tài)變?yōu)橹芷谡鹗? 假定ε(t)=ε0cos(2πνt),ν為頻率, 滿足非共振條件?=Eb?Ea?hν>0,?為激光的失諧量,h為普朗克常數(shù).通過對一個時間周期求平均, 所得能級移動為 從光場修飾的準(zhǔn)靜態(tài)能級角度出發(fā), 周期光場激發(fā)使得在平衡態(tài)|a〉和|b〉的基礎(chǔ)上產(chǎn)生光場修飾的弗洛凱態(tài), 近似到一階, 這四個虛光子態(tài)分別為|a±hν〉和|b±hν〉.若只考慮其中的兩個|a+hν〉和|b?hν〉, 接近共振條件下, 體系主要的耦合來源于|a+hν〉和|b〉以 及|b?hν〉和|a〉兩對態(tài)之間的雜化, 參考(16式)可知在|a〉和|b〉間貢獻(xiàn)了額外的光學(xué)斯塔克位移項.以K谷的態(tài)為例, 光場輻照后的弗洛凱態(tài)為由于與導(dǎo)帶的磁量子數(shù)一致, 故發(fā)生耦合雜化, 能級發(fā)生位移為 ?E, 而K'谷則不發(fā)生光學(xué)斯塔克效應(yīng).如圖5(c)所示, 使用σ?泵浦光激發(fā)后, 探測到的能級位移僅發(fā)生在K能谷.與之相反, 如圖5(d)所示, 使用反旋轉(zhuǎn)泵浦光源, 探測到WS2的能級位移僅僅發(fā)生在K'能谷.|a?hν〉和|b〉以及|b+hν〉和|a〉兩對態(tài)的雜化產(chǎn)生布洛赫-西格特位移, 只不過在接近共振時可以忽略不計.谷選擇的光學(xué)斯塔克效應(yīng)和布洛赫-西格特效應(yīng)對于理解輻照下TMDs材料的新奇效應(yīng)具有重要意義. 基于上述原理, Sie等[107]借助泵浦-探測瞬態(tài)吸收光譜技術(shù)研究了單層WS2谷選擇的OSE.考慮到WS2最低的激子態(tài)為2.0 eV, 所采用的泵浦脈沖能量略低于激子能量(1.68—1.88 eV).實驗中測量了吸收光譜前后的變化量 ?α, 時間分辨的 ?α軌跡說明OSE僅在泵浦和探測光無延遲( ?t=0 )時發(fā)生, 谷間極化的吸收譜則說明WS2中的OSE確實具有谷選擇性.若假定吸收譜α(ω)關(guān)于吸收峰呈正態(tài)分布, 借助光譜權(quán)重轉(zhuǎn)移公式可確定能級位移 ?E為 其中A為樣品最大的吸光度, 積分范圍為2.00<ω<2.18 eV.通過 ?E與光強及失諧量的關(guān)系論定該位移項由OSE貢獻(xiàn)且其最高能量尺度為18 meV.考慮到控制激光的失諧量可以實現(xiàn)兩能級系統(tǒng)能隙的關(guān)閉, 以及虛光子弗洛凱邊帶的能級排斥, 作者提出當(dāng)?<0 時有機會在特定能谷實現(xiàn)周期場驅(qū)動的手性邊緣態(tài), 如圖5(e)和圖5(f)所示.在后續(xù)的工作中, Sie等[43]使用遠(yuǎn)離共振條件的紅外泵浦脈沖(0.59—0.98 eV), 進(jìn)一步在WS2中觀測到了特定能谷的布洛赫-西格特位移, 最大可以達(dá)到10 meV.同時作者在另一個能谷中也觀測到了光學(xué)斯塔克位移.基于弗洛凱準(zhǔn)靜態(tài)的圖像我們可以十分直觀地理解周期光場對WS2平衡態(tài)谷電子學(xué)的影響, 然而當(dāng)體系幾乎共振時, 弗洛凱光修飾態(tài)的模型將不再適用.Cunningham等[124]指出這時需要考慮包含庫侖多體相互作用的激子模型. 第Ⅴ主族元素晶體材料黑磷是近年來較為熱門的一類層狀材料.本征的體相黑磷是拓?fù)淦接沟陌雽?dǎo)體, 其能隙約為0.3 eV, 具有各向異性的載流子特性[126,127]和優(yōu)異的光電特性[128].表面摻雜的黑磷中可以出現(xiàn)時空反演對稱性保護的第二類狄拉克費米子[129], 在壓應(yīng)力的條件下(不考慮自旋軌道耦合)黑磷則可以轉(zhuǎn)變?yōu)橥負(fù)涔?jié)線半金屬[130], 節(jié)線環(huán)平面平行于層狀堆垛方向, 因此壓應(yīng)力下黑磷的拓?fù)涔?jié)線半金屬表現(xiàn)了極強的各向異性. 鑒于平衡態(tài)下的黑磷具有極強的各項異性, 其非平衡態(tài)下的拓?fù)鋺B(tài)同樣值得關(guān)注.本文作者之一與合作者[69]通過基于第一性原理計算的瓦尼爾哈密頓量首先研究了壓應(yīng)變下黑磷在圓偏光下的非平衡態(tài)電子結(jié)構(gòu).當(dāng)沿扶手椅方向(圖6(a)中x方向)施加2%的壓縮應(yīng)力后, 黑磷的能隙會被關(guān)閉,為方便討論, 可以選取壓應(yīng)變?yōu)?.72%的黑磷, 此時在布里淵區(qū)(100)投影面(圖6(b))出現(xiàn)以Z點為中心的節(jié)線環(huán).考慮入射的圓偏光為 圖6 壓縮應(yīng)變黑磷中的弗洛凱狄拉克費米子和拓?fù)湎嘧?(a) 沿x方向壓縮3.72%的黑磷原子結(jié)構(gòu).(b) 平衡態(tài)壓縮黑磷的體相布里淵區(qū)以及(100)投影面[69].拓?fù)涔?jié)點環(huán)出現(xiàn)在Γ-Z-W平面.(c) 光子能量0.5 eV下的黑磷的弗洛凱態(tài)的相圖[69].變量為激光振幅 A 0 在y-z平面內(nèi)的入射角 θ , 如圖(a)所示.(d)—(f) 光子能量0.5 eV下由激光驅(qū)動的弗洛凱狄拉克費米子發(fā)生拓?fù)湎嘧僛69](d) A 0=50V/c ; (e) A 0=263V/c ; (f) A 0=300V/c.c 為光速, 施加的圓偏光為 A (t)=A0(cos(ωt),sin(ωt),0).(g) 通過在節(jié)點環(huán)能帶結(jié)構(gòu)中施加激光照射, 可以實現(xiàn)高陳數(shù)外爾點[125]Fig.6.Floquet-Dirac fermions and topological phase transition in compressed black phosphorus.(a) Atomic structure with 3.72%compressive strain along x direction.(b) Bulk first Brillouin zone and projected (100) surface.Here, the topological nodal ring appears in the Γ-Z-W plane.(c) Topological phase transition driven by laser with varying laser amplitude and incident angle of y-z plane θ under a fixed photon energy 0.5 eV[69].(d)–(f) Floquet-Dirac band structure under different laser parameter[69]:(d) A 0=50V/c ; (e) A 0=263V/c ; (f) A 0=300V/c.c is the speed of light.(g) Construction of high Chern number Weyl points in nodal ring under incident light[125]. 結(jié)果表明在較寬的激光光譜范圍內(nèi)壓縮應(yīng)力黑磷都將存在多種弗洛凱態(tài), 弗洛凱-狄拉克錐與光場參數(shù)的依賴關(guān)系如圖6(c)所示. 當(dāng)壓縮黑磷被沿z方向傳播的周期圓偏光驅(qū)動時, 首先出現(xiàn)的是節(jié)線環(huán)轉(zhuǎn)變?yōu)橐粚Φ谝活惛ヂ鍎P-狄拉克點, 如圖6(d)所示, 此時狄拉克點的連線方向出現(xiàn)在節(jié)點環(huán)的短軸Γ-Z方向, 且與入射光場方向平行; 而與入射光場垂直方向上節(jié)線環(huán)的其他動量點均打開能隙.若只考慮價帶頂, 平衡態(tài)能帶(n=0 )和弗洛凱邊帶(n=?1 )會產(chǎn)生OSE帶間排斥, 且?guī)чg排斥在n=0 和n=?1 兩條能帶原先有交點時正比于激光的振幅A0[131].隨著激光振幅的增強, 不僅弗洛凱-狄拉克錐的間距沿ΓZ方向逐漸變小, 而且非平衡態(tài)價帶頂在該點附近的傾斜程度隨著OSE排斥而增大, 逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)榈谌怺132]和第二類[9]弗洛凱狄拉克錐(分別如圖6(e)和圖6(f)所示, 這里只給出了節(jié)線環(huán)上其中一個弗洛凱-狄拉克錐附近的能帶). 光場操控不僅可以得到弗洛凱拓?fù)浣^緣體相,且其所對應(yīng)的拓?fù)浔砻鎽B(tài)也與圓偏光的手性相鎖定, 而且有希望實現(xiàn)光場調(diào)控下的非平衡態(tài)的手性電子輸運.這些結(jié)果不但加深了人們對弗洛凱驅(qū)動拓?fù)湎嘧兊睦斫? 也為非平衡態(tài)黑磷在光電子學(xué)等領(lǐng)域的應(yīng)用提供了理論依據(jù). 對于一般的節(jié)點環(huán)能帶結(jié)構(gòu)的弗洛凱工程來說, Yan和Wang[125]以及Ezawa[133]討論了節(jié)點環(huán)能帶結(jié)構(gòu)中加圓偏光后, 使得節(jié)點線能帶變?yōu)槌蓪Φ母ヂ鍎P-外爾點, 而且圓偏光的手性決定了產(chǎn)生的弗洛凱-外爾點的手性.而在具有共同節(jié)點的節(jié)點環(huán)能帶結(jié)構(gòu)中, 利用光場調(diào)控外爾點的位置,則可以產(chǎn)生具有高陳數(shù)的外爾點, 如圖6(g)所示. 在固體材料中, 周期性的晶格振動通過與電子的瞬時運動耦合會使材料進(jìn)入非平衡電子態(tài), 相干聲子通過與電子的耦合來修飾原先的電子態(tài), 使其形成準(zhǔn)粒子, 產(chǎn)生一系列復(fù)制的弗洛凱邊帶并相互雜化.相干聲子可以通過光學(xué)激發(fā)的方式獲得, 由于聲子是有質(zhì)量的玻色子且其振動周期的時間尺度遠(yuǎn)大于光子, 電子對晶格振動的響應(yīng)幾乎瞬時,導(dǎo)致相干聲子驅(qū)動下的非平衡態(tài)性質(zhì)會區(qū)別于前文的周期光場修飾態(tài). 由于電子的運動速度遠(yuǎn)大于離子, 通常電子-聲子相互作用可以近似成冷凍聲子, 然而近年來人們發(fā)現(xiàn)越來越多背離絕熱近似的情況, 如石墨烯等[31].為驗證光場驅(qū)動下相干聲子對量子材料電子結(jié)構(gòu)的動態(tài)修飾效應(yīng)而使得冷凍聲子近似失效,Hübener等[48]通過基于TDDFT的埃倫菲斯特分子動力學(xué)研究了石墨烯在光場產(chǎn)生的E2g相干聲子驅(qū)動下的弗洛凱能帶, 并與計算得到的時間-角度分辨光電子能譜相比較.不同于周期平均的冷凍聲子近似下的結(jié)果, 相干聲子驅(qū)動確實會出現(xiàn)大量復(fù)制的弗洛凱邊帶.當(dāng)觀測的時間超過聲子的振動周期時間尺度時, Tr-ARPES與弗洛凱能帶符合得很好.與周期光場驅(qū)動的石墨烯一致[37], 手性相干聲子將在石墨烯的K點引入質(zhì)量從而打開拓?fù)淠芟?圖7(a)和圖7(b)), 而線性相干聲子則保持能谷附近的能帶交叉點. 由于光場驅(qū)動下的相干聲子可以修飾電子結(jié)構(gòu)調(diào)控能隙的閉合, 因此該方法可以誘導(dǎo)量子材料發(fā)生拓?fù)湎嘧?ZrTe5的單層結(jié)構(gòu)是大能隙的拓?fù)浣^緣體[135], 塊狀結(jié)構(gòu)則隨著層間距變化呈現(xiàn)出強拓?fù)浣^緣體到狄拉克半金屬態(tài)再到弱拓?fù)浣^緣體的轉(zhuǎn)變.雖然溫度[136]以及應(yīng)力[47]可產(chǎn)生類似效應(yīng)并誘導(dǎo)相應(yīng)的拓?fù)湎嘧? 但都是平衡態(tài)下的物性調(diào)控.最近, Vaswani等[134]提出通過超快激光產(chǎn)生相干聲子, 可以實現(xiàn)對非平衡態(tài)的晶格及其對稱性的操控.他們發(fā)現(xiàn)利用短周期太赫茲強脈沖激光可以激發(fā)ZrTe5中特定A1g光學(xué)支聲子模(圖7(c)),從而實現(xiàn)光場調(diào)控量子材料的拓?fù)湎嘧?這種非熱驅(qū)動的模式選擇激發(fā)借助拉曼相干聲子注入的方式實現(xiàn)ZrTe5層間原子的位移, 在臨界位移時產(chǎn)生狄拉克點和拓?fù)銵ifshitz相變. 前文討論了二維材料TMDs中的光場修飾態(tài).改為聲子驅(qū)動時, 自旋軌道耦合效應(yīng)將晶格振動與自旋相互耦合, 形成新的自旋動力學(xué).Shin等[40]通過TDDFT結(jié)合弗洛凱理論探討了MoS2中聲子修飾的自旋-能谷態(tài), 發(fā)現(xiàn)在MoS2的K能谷導(dǎo)帶底附近(圖7(d)), 所有的振動模式中只有同時打破鏡面和三重旋轉(zhuǎn)對稱性的E''振動模式可以與自旋自由度運動相耦合, 從而動態(tài)改變自旋的方向(圖7(e)).從簡化哈密頓量角度分析,E''聲子可以產(chǎn)生沿該方向的等效周期磁場.若考慮由兩個相位相差 π /2 的E''線性聲子構(gòu)成的右旋聲子, 在該聲子的驅(qū)動下對應(yīng)的自旋-弗洛凱態(tài)如圖7(f)所示, 每一個聲子量子產(chǎn)生 0.024μB的凈面外磁矩. 圖7 光場驅(qū)動下相干聲子驅(qū)動的弗洛凱態(tài) (a) 由石墨烯E2g振動模中簡并的橫向和縱向聲子模(相位差 π /2 )產(chǎn)生的手性圓偏聲子[48]; (b) 手性相干聲子驅(qū)動下計算得到的石墨烯Tr-ARPES以及TDDFT結(jié)果與弗洛凱能帶相符合[48]; (c) ZrTe5的原子結(jié)構(gòu)和層間振動模式A1g示意圖[134]; (d) 平衡態(tài)下單層MoS2的能帶結(jié)構(gòu), 藍(lán)框標(biāo)注的是K能谷附近的導(dǎo)帶底[40]; (e) MoS2自旋傾向角與上下自旋能隙 ? ε 關(guān)于沿聲子振動模E'' 方向位移Δds的關(guān)系圖, 插圖為E'' 的振動模式[40]; (f) MoS2在K和K' 能谷由右旋聲子定義的兩個自旋-弗洛凱本征態(tài)[40]Fig.7.Floquet states induced by coherent phonons driven by periodic light field: (a) Circularly chiral phonons generated from the degenerate LO and TO phonons (with phase difference π/2) of E2g vibration mode of graphene[48]; (b) calculated Tr-ARPES of phonon-driven graphene fits well with TDDFT simulations[48]; (c) atomic structures and interlayer vibration mode A1g of ZrTe5[134];(d) band structure of monolayer MoS2 under equilibrium[40], the blue box marks the lowest conduction band near K valley; (e) relationship between the spin inclination angle and the up/down spin splitting Δε with respect to the displacement Δds along the phonon mode E'', the inset shows the E'' vibrational mode[40]; (f) spin-Floquet eigenstates of MoS2 at K and K' valleys induced by the right circularly polarized phonon[40]. 在經(jīng)典物理中周期性驅(qū)動的體系能夠?qū)崿F(xiàn)平衡態(tài)下無法實現(xiàn)的非平衡現(xiàn)象, 如穩(wěn)定倒立的卡皮察擺, 大密度液體懸浮于小密度液體之上[137]等.針對周期性驅(qū)動的量子系統(tǒng), 人們從弗洛凱定理出發(fā), 通過將其映射至靜態(tài)弗洛凱哈密頓量, 用準(zhǔn)靜態(tài)方法描述系統(tǒng)的非平衡態(tài)動力學(xué)行為.由于非平衡態(tài)弗洛凱系統(tǒng)引入了時間自由度, 弗洛凱系統(tǒng)本征態(tài)擴展成的廣義希爾伯特空間, 因而時間-空間對稱性的聯(lián)合操作為體系提供了更加豐富的拓?fù)浞诸怺54].本文介紹了周期性外場驅(qū)動的弗洛凱系統(tǒng)的奇特性質(zhì), 加深了人們對周期性外場驅(qū)動量子系統(tǒng)的認(rèn)識, 為幫助人們理解凝聚態(tài)系統(tǒng)的基本性質(zhì)提供了重要參考.其次, 弗洛凱工程也為理解凝聚態(tài)系統(tǒng)行為提供新視角.人們發(fā)現(xiàn)量子材料的非線性光學(xué)過程產(chǎn)生的位移電流具有拓?fù)鋬?nèi)涵, 利用弗洛凱工程能夠調(diào)控該奇特物性[89].在多體系統(tǒng)中, 如時間晶體與多體系統(tǒng)局域化密切相關(guān), 弗洛凱工程在調(diào)控諸如量子液體, 電荷密度波等系統(tǒng)中也有工作報道[138,139]. 回顧前述內(nèi)容, 利用光場調(diào)節(jié)弗洛凱系統(tǒng)中電子能帶結(jié)構(gòu)或拓?fù)湫再|(zhì), 或者是光場激發(fā)相干聲子的晶格振動誘導(dǎo)體系相變, 弗洛凱工程拓寬了材料屬性的邊界.然而量子材料的超快相變等動力學(xué)行為, 仍有待進(jìn)一步探索.在物性調(diào)控上, 光場誘導(dǎo)瞬態(tài)超導(dǎo)內(nèi)部機制研究, 亦或光場誘導(dǎo)磁結(jié)構(gòu)變化, 外界光場驅(qū)動弗洛凱系統(tǒng)中電子-聲子相互作用同樣擴展了材料可調(diào)狀態(tài)的邊界. 關(guān)于弗洛凱系統(tǒng)以及弗洛凱工程的研究剛剛開始, 相關(guān)理論和應(yīng)用需要進(jìn)一步的深入研究, 比如弗洛凱系統(tǒng)中的非平衡輸運性質(zhì)的調(diào)控, 量子材料內(nèi)元激發(fā)如何修飾弗洛凱態(tài)及其對物性的影響,弗洛凱工程如何調(diào)控多體系統(tǒng)或者無序系統(tǒng)等問題.弗洛凱系統(tǒng)和弗洛凱工程的研究將會進(jìn)一步推動凝聚態(tài)物理的發(fā)展.6 節(jié)點環(huán)能帶中的弗洛凱狄拉克費米子
7 相干聲子驅(qū)動的弗洛凱修飾態(tài)
8 結(jié)論與展望