宋浩 呂孝源 朱若碧 陳高

(長(zhǎng)春理工大學(xué)理學(xué)院,長(zhǎng)春 130022)

1 引 言

孤立阿秒脈沖可用以跟蹤和控制原子、分子及固體中電子的運(yùn)動(dòng)過(guò)程而備受人們關(guān)注[1,2].高次諧波發(fā)射譜因具有獨(dú)特的超連續(xù)平臺(tái)結(jié)構(gòu)成為目前實(shí)現(xiàn)阿秒脈沖的唯一有效手段[3?5].

高次諧波發(fā)射是指強(qiáng)激光脈沖與原子、分子、團(tuán)簇以及固體等介質(zhì)相互作用時(shí)產(chǎn)生的相干輻射波[6].該過(guò)程可由半經(jīng)典的“三步” 模型[7]給出合理解釋: 當(dāng)激光場(chǎng)輻照原子介質(zhì)時(shí),處在束縛態(tài)的電子隧穿由原子勢(shì)和激光電場(chǎng)形成的勢(shì)壘,電子電離后在振蕩的電場(chǎng)中運(yùn)動(dòng),當(dāng)電場(chǎng)反向時(shí),部分電離電子回到母離子附近,與基態(tài)復(fù)合,放出高能光子,且光子的能量為hυ=Ip+Ekin,其中Ip是原子的電離勢(shì),Ekin為電子與原子基態(tài)復(fù)合時(shí)具有的動(dòng)能.之前的研究結(jié)果表明,所有高次諧波輻射譜均呈現(xiàn)如下特征行為: 最初幾次諧波,隨著諧波次數(shù)增加發(fā)射效率快速下降; 接著,在達(dá)到某次諧波后出現(xiàn)一個(gè)強(qiáng)度幾乎不隨諧波次數(shù)變化的區(qū)域(稱(chēng)為平臺(tái)區(qū)); 最后,在平臺(tái)區(qū)末端的某一階次諧波附近,諧波強(qiáng)度又快速下降,出現(xiàn)截止.由于諧波譜呈現(xiàn)平臺(tái)區(qū)以及平臺(tái)區(qū)諧波的獨(dú)特優(yōu)點(diǎn),使它成為獲得極紫外及軟X 射線波段阿秒脈沖相干輻射源的重要手段[8].

當(dāng)前基于高次諧波發(fā)射獲得孤立阿秒脈沖的研究主要有以下幾種技術(shù): 太赫茲場(chǎng)方案[9]、偏振控制方案[4,10,11]、少周期方案[12]、電離控制方案[13]、阿秒燈塔方案[6]以及最近提出的相對(duì)論等離子體鏡方案[14].迄今為止,瑞士蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院Gaumnitz等[15]已實(shí)現(xiàn)了最短43 as孤立短脈沖的產(chǎn)生.

偏振控制方案主要是利用高次諧波強(qiáng)度對(duì)激光偏振狀態(tài)敏感的特性獲得孤立阿秒脈沖產(chǎn)生.基于偏振脈沖的橢偏率為0.2時(shí)的高次諧波強(qiáng)度比線偏振光情形減少一個(gè)數(shù)量級(jí),Corkum 等[10]提出控制驅(qū)動(dòng)脈沖光場(chǎng)在半個(gè)光學(xué)周期的時(shí)間窗口里是線性偏振,而其余時(shí)間都是橢圓偏振的橢偏率隨時(shí)間變化的激光場(chǎng)產(chǎn)生高次諧波,最終獲得了單一阿秒脈沖.事實(shí)上,該驅(qū)動(dòng)光場(chǎng)可由具有一定時(shí)間延遲的兩束反旋圓偏振光合成.實(shí)驗(yàn)上,通常由全波片和零級(jí)四分之一波片實(shí)現(xiàn)偏振控制方案中的驅(qū)動(dòng)光場(chǎng).當(dāng)全波片光軸與入射線偏振脈沖光軸夾角為45°時(shí),入射線偏振脈沖通過(guò)該波片后分成兩束垂直偏振且強(qiáng)度相等的線偏振脈沖,兩束脈沖之間時(shí)間延遲由全波片厚度和折射率控制.若零級(jí)四分之一波片光軸與全波片光軸夾角為45°時(shí),具有一定時(shí)間延遲的兩束等強(qiáng)度線偏振脈沖轉(zhuǎn)換為兩束等強(qiáng)度反旋圓偏振脈沖,若合理地調(diào)整兩束脈沖峰值之間的時(shí)間延遲,可在交疊區(qū)產(chǎn)生具有線性偏振特點(diǎn)的半個(gè)光學(xué)周期的偏振門(mén).

相比于阿秒脈沖產(chǎn)生的其他方案,偏振控制方案的優(yōu)勢(shì)是在實(shí)驗(yàn)上較易操作,且諧波輻射僅發(fā)生在偏振門(mén)內(nèi)的線性半個(gè)光學(xué)周期內(nèi),因此可得到在整個(gè)平臺(tái)區(qū)及截止位置附近都連續(xù)的諧波譜,滿足阿秒脈沖產(chǎn)生對(duì)超寬光譜帶寬的要求.然而,該方案中為了獲得較強(qiáng)的孤立阿秒脈沖,需采用短脈寬的驅(qū)動(dòng)脈沖獲得半個(gè)光學(xué)周期的偏振門(mén).Chang[16]利用脈寬5 fs的驅(qū)動(dòng)脈沖及5 fs的時(shí)間延遲在理論上得到了58 as的孤立短脈沖.然而,相比于5 fs超短脈沖的產(chǎn)生,具有較長(zhǎng)脈沖寬度的飛秒脈沖在實(shí)驗(yàn)中較易實(shí)現(xiàn),且脈沖強(qiáng)度也較強(qiáng).因此,有必要開(kāi)展利用較長(zhǎng)脈寬的偏振控制脈沖方案獲得孤立阿秒脈沖的研究.當(dāng)前,對(duì)于具有較長(zhǎng)脈沖寬度的偏振控制脈沖,為了確保偏振門(mén)的寬度為線性半個(gè)光學(xué)周期,兩束反向旋轉(zhuǎn)圓偏振脈沖峰值之間的時(shí)間延遲應(yīng)大幅增加,這導(dǎo)致了偏振門(mén)外電場(chǎng)強(qiáng)度遠(yuǎn)高于偏振門(mén)內(nèi)的場(chǎng)強(qiáng),因此得到的諧波譜效率很低.為了克服這個(gè)困難,Zhao等[17]在2012年提出了雙光學(xué)控制方案,即在脈寬為7 fs偏振控制脈沖基礎(chǔ)上附加一束二次諧波脈沖,從而將偏振門(mén)的寬度從半個(gè)周期釋放到一個(gè)光學(xué)周期,最終得到了67 as的孤立短脈沖.然而,二次諧波脈沖的加入增加了實(shí)驗(yàn)操作的困難.

本文說(shuō)明了當(dāng)采用具有10 fs脈沖寬度的偏振控制脈沖時(shí),只要恰當(dāng)?shù)卣{(diào)整兩束反向旋轉(zhuǎn)圓偏振脈沖之間的時(shí)間延遲和強(qiáng)度比,即使不附加二次諧波脈沖,仍然可以得到有效孤立阿秒脈沖的產(chǎn)生.調(diào)整兩束脈沖峰值之間時(shí)間延遲的目的在于將偏振門(mén)寬度從半個(gè)光學(xué)周期調(diào)整到接近一個(gè)周期,偏振門(mén)寬度釋放使得偏振門(mén)內(nèi)合成脈沖電場(chǎng)強(qiáng)度增加到與偏振門(mén)外的場(chǎng)強(qiáng)接近一致,克服了激光場(chǎng)能量大量損失導(dǎo)致諧波效率低的弊端.另外,在通常偏振控制方案研究中,偏振門(mén)內(nèi)用以產(chǎn)生諧波的電場(chǎng)寬度為半個(gè)光學(xué)周期,其中前1/4周期電場(chǎng)負(fù)責(zé)諧波產(chǎn)生過(guò)程中原子的電離,后1/4周期電場(chǎng)負(fù)責(zé)電離電子與母離子的復(fù)合.當(dāng)偏振門(mén)的寬度調(diào)整到接近一個(gè)光學(xué)周期時(shí),其中前半個(gè)光學(xué)周期電場(chǎng)負(fù)責(zé)諧波產(chǎn)生過(guò)程中原子的電離,然而研究發(fā)現(xiàn),這半個(gè)光學(xué)周期的前1/4周期電場(chǎng)僅對(duì)40階次附近諧波產(chǎn)生有貢獻(xiàn),平臺(tái)及截止諧波的產(chǎn)生仍然來(lái)自于后1/4周期電場(chǎng),因此通過(guò)調(diào)整兩束脈沖峰值之間的時(shí)間延遲有望得到規(guī)則平臺(tái)且效率較高的諧波譜.兩束反旋圓偏振脈沖峰值電場(chǎng)之間強(qiáng)度比的調(diào)整不僅可以使偏振門(mén)前端電場(chǎng)峰值強(qiáng)度低于后端電場(chǎng)強(qiáng)度,而且調(diào)整后偏振門(mén)前端的光學(xué)周期數(shù)也有所減少,這將避免具有較長(zhǎng)脈寬驅(qū)動(dòng)脈沖因偏振門(mén)前端多個(gè)光學(xué)周期電場(chǎng)引起氣體介質(zhì)電離不利于諧波相位匹配的弊端,同時(shí)也確保了偏振門(mén)內(nèi)有足夠電子電離實(shí)現(xiàn)有效高次諧波發(fā)射.

2 理論方法

高次諧波產(chǎn)生包括單原子響應(yīng)和諧波在介質(zhì)中傳播兩個(gè)過(guò)程.單原子響應(yīng)是指單個(gè)原子在激光電場(chǎng)作用下的高次諧波發(fā)射,而介質(zhì)中所有原子總的高次諧波發(fā)射可以通過(guò)傳播方程給出.考慮傳播過(guò)程只在增強(qiáng)阿秒脈沖和高次諧波發(fā)射強(qiáng)度及消除長(zhǎng)軌跡等方面存在影響,因此本文研究忽略傳播過(guò)程.本文利用Lewenstein強(qiáng)場(chǎng)近似理論模型[18?20]數(shù)值模擬了10 fs偏振控制脈沖輻照下氦原子的高次諧波發(fā)射,以此探究用較長(zhǎng)脈寬的偏振控制方案獲得孤立阿秒脈沖的研究.由于激光脈沖的橢偏率隨時(shí)間變化,因此需要分別計(jì)算x,y兩個(gè)不同方向上的偶極矩,沿y方向的諧波譜強(qiáng)度遠(yuǎn)低于沿x方向的諧波譜強(qiáng)度,這一點(diǎn)已經(jīng)在之前的研究中得到驗(yàn)證.因此只需計(jì)算出x方向上的偶極矩,其具體表達(dá)式如下[21](除非另有說(shuō)明,否則本文均采用原子單位):

式中e是一個(gè)正的小數(shù),E(t)是脈沖電場(chǎng),A(t)是它的相關(guān)矢勢(shì).基態(tài)布居數(shù)

其中,電離速率ωADK(t′′) 由Ammosov-Delone-Krainov (ADK)理論計(jì)算[22].

電子的準(zhǔn)經(jīng)典作用表示為

這里Ip是氦原子的電離勢(shì),pst是與電子定態(tài)相位相關(guān)的正則動(dòng)量,其表示為

最后,我們給出了(1)式中基態(tài)和連續(xù)態(tài)之間的無(wú)場(chǎng)偶極躍遷矩陣元

同樣,我們也可以給出

通過(guò)傅里葉變換偶極矩,可以得到來(lái)自單個(gè)原子的諧波譜.需要指出的是,本文考慮了高于30次的諧波輻射,30次諧波的光子能量為46 eV,明顯大于氦原子的電離勢(shì).根據(jù)文中采用的激光脈沖參數(shù)可計(jì)算出偏振門(mén)中心的 Keldysh參數(shù)g=0.54 < 1,可見(jiàn) Lewenstein模型在這些給定條件下有效.

通過(guò)疊加諧波頻譜上超連續(xù)分布諧波,可得到超短阿秒脈沖的產(chǎn)生

3 結(jié)果與分析

在我們的數(shù)值模擬中,由左旋和右旋圓偏振高斯脈沖疊加形成的橢偏率隨時(shí)間變化的偏振控制脈沖電場(chǎng)形式為其中驅(qū)動(dòng)脈沖和控制脈沖電場(chǎng)形式依次為

這里E0和w分別是入射脈沖激光的電場(chǎng)強(qiáng)度和載波頻率,Td是兩束脈沖峰值之間的時(shí)間延遲,tp是脈沖寬度,j是載波包絡(luò)相位.角度q是全波片光軸與入射線偏振脈沖光軸之間的夾角,當(dāng)q=45°時(shí),偏振控制方案中兩束反旋圓偏振脈沖的峰值電場(chǎng)強(qiáng)度比為1,我們稱(chēng)其為對(duì)稱(chēng)偏振控制方案,本文中研究偏振門(mén)寬度效應(yīng)時(shí)采用了此方案.當(dāng)q偏離45°時(shí),兩束反旋圓偏振脈沖的峰值電場(chǎng)強(qiáng)度不再相等,此情形稱(chēng)為不對(duì)稱(chēng)偏振控制方案.在不對(duì)稱(chēng)偏振控制方案中,若q< 45°,右旋圓偏振光的峰值場(chǎng)強(qiáng)度低于左旋圓偏振光的峰值場(chǎng)強(qiáng)度,即偏振門(mén)前端電場(chǎng)強(qiáng)度低于后端電場(chǎng)強(qiáng)度,本文中考慮兩束脈沖峰值之間強(qiáng)度比效應(yīng)時(shí)采用了不對(duì)稱(chēng)偏振控制方案.

在對(duì)稱(chēng)偏振控制方案中,合成脈沖電場(chǎng)的含時(shí)橢偏率為

對(duì)于高于21次的諧波,當(dāng)橢偏率從0增加到0.2時(shí),諧波強(qiáng)度下降超過(guò)一個(gè)數(shù)量級(jí).因此,阿秒脈沖僅在t=tc(tc為完全線偏振時(shí)刻)附近且橢偏率x≤ 0.2的時(shí)間范圍內(nèi)產(chǎn)生,該時(shí)間范圍稱(chēng)為偏振門(mén)寬度,其表達(dá)式為

式中閾值橢偏率xth取值小于0.2.從(10)式可以看到偏振門(mén)寬度與兩束圓偏振脈沖峰值之間的時(shí)間延遲Td及入射脈沖的脈寬tp有關(guān).通常情況,為了獲得孤立阿秒脈沖,偏振門(mén)寬度應(yīng)該短至T0/2 (T0是入射脈沖光場(chǎng)的一個(gè)光學(xué)周期),因此可通過(guò)增加兩束脈沖峰值之間的時(shí)間延遲以及采用短脈寬超短脈沖兩種方法減少偏振門(mén)寬度.

實(shí)驗(yàn)中人們通常選取脈寬為5 fs的鈦寶石脈沖激光作為驅(qū)動(dòng)脈沖,為了確保偏振門(mén)的寬度為半個(gè)光學(xué)周期,兩束脈沖峰值之間的時(shí)間延遲應(yīng)取為5.5 fs,此時(shí)偏振門(mén)內(nèi)合成電場(chǎng)的峰值振幅很顯然,偏振門(mén)內(nèi)合成脈沖電場(chǎng)強(qiáng)度高于入射驅(qū)動(dòng)脈沖的電場(chǎng)強(qiáng)度,圖1(a)和圖1(b)分別展示了偏振控制脈沖總電場(chǎng)及驅(qū)動(dòng)脈沖電場(chǎng)隨時(shí)間變化的曲線圖,圖1(b)中的陰影部分是偏振門(mén)的位置.當(dāng)選取脈寬為10 fs的偏振控制脈沖輻照時(shí),為了確保偏振門(mén)的寬度為半個(gè)光學(xué)周期,兩束脈沖峰值之間的時(shí)間延遲應(yīng)取為22.5 fs,此時(shí)偏振門(mén)內(nèi)合成電場(chǎng)的峰值振幅為明顯低于每一束脈沖的峰值場(chǎng)振幅,圖1(c)和圖1(d)分別展示了該情形下偏振控制脈沖總電場(chǎng)及驅(qū)動(dòng)脈沖電場(chǎng)隨時(shí)間的變化,圖1(d)中的陰影部分是偏振門(mén)的位置.可以看到,偏振門(mén)外的場(chǎng)強(qiáng)遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于偏振門(mén)內(nèi)的場(chǎng)強(qiáng),激光場(chǎng)能量損失將導(dǎo)致得到的諧波譜轉(zhuǎn)換效率很低.然而,若將兩束反旋圓偏振脈沖峰值之間的時(shí)間延遲減小到15 fs,偏振門(mén)的寬度將從半個(gè)光學(xué)周期調(diào)整到接近一個(gè)光學(xué)周期,如圖1(e)和圖1(f)所示,此時(shí)偏振門(mén)內(nèi)合成脈沖電場(chǎng)強(qiáng)度與偏振門(mén)外的場(chǎng)強(qiáng)接近一致,顯然偏振門(mén)外激光電場(chǎng)能量損失導(dǎo)致諧波譜轉(zhuǎn)換效率低的問(wèn)題將得到緩解.

圖1 偏振控制脈沖總電場(chǎng)(紅色曲線)、控制場(chǎng)(綠色曲線)及驅(qū)動(dòng)場(chǎng)(藍(lán)色曲線)隨時(shí)間變化三維圖 (a) 5 fs脈寬和5 fs時(shí)間延遲; (c) 10 fs脈寬和22.5 fs時(shí)間延遲; (e) 10 fs脈寬和15 fs時(shí)間延遲; (b),(d),(f)顯示了與(a),(c),(e)圖相對(duì)應(yīng)的驅(qū)動(dòng)脈沖電場(chǎng)隨時(shí)間變化曲線圖(陰影部分是偏振門(mén))Fig.1.Three dimensional diagrams for the total electric field (red),gating field (green),and driving field (blue) in polarization gating pulse as a function of time: (a) 5 fs pulse width and 5 fs time delay; (c) 10 fs pulse width and 22.5 fs time delay; (e) 10 fs pulse width and 15 fs time delay.Panels (b),(d),(f) correspond to the driving electric field versus time in panels (a),(c),(e),respectively (shaded portion is polarization gate).

圖2中的紅色實(shí)線給出了脈寬為10 fs且偏振門(mén)寬度接近一個(gè)光學(xué)周期時(shí)的偏振控制脈沖與氦原子相互作用得到的高次諧波發(fā)射譜.數(shù)值模擬過(guò)程中入射鈦寶石驅(qū)動(dòng)脈沖的載波頻率w為0.057,脈沖的載波包絡(luò)相位兩束脈沖峰值之間的時(shí)間延遲Td取為15 fs,對(duì)應(yīng)的偏振門(mén)寬度為0.82T0.當(dāng)輸入脈沖的峰值場(chǎng)振幅為0.35 a.u.時(shí),偏振門(mén)內(nèi)的峰值場(chǎng)幅則為0.18 a.u..從圖2可以看到,諧波頻譜的截止(頻率)位置達(dá)到158次諧波,且整個(gè)平臺(tái)區(qū)及截止位置都呈現(xiàn)了規(guī)則分布的特點(diǎn).為了比較,我們也給出了脈寬為10 fs且偏振門(mén)寬度為半個(gè)光學(xué)周期時(shí)的偏振控制脈沖與氦原子相互作用得到的高次諧波發(fā)射譜,如圖2中的黑色實(shí)線所示.計(jì)算中脈沖的載波包絡(luò)相位仍取為兩束脈沖峰值之間的時(shí)間延遲Td取為22.5 fs,對(duì)應(yīng)的偏振門(mén)寬度為0.5T0.當(dāng)輸入脈沖的峰值場(chǎng)振幅為0.35 a.u.時(shí),偏振門(mén)內(nèi)的峰值場(chǎng)幅則為0.09 a.u..從圖2可以看到,諧波頻譜的截止頻率為55次,而且具有規(guī)則結(jié)構(gòu)的平臺(tái)寬度僅為25次,特別注意的是諧波平臺(tái)的效率低了2個(gè)數(shù)量級(jí).如果調(diào)整偏振門(mén)內(nèi)峰值場(chǎng)振幅為0.18 a.u.,此時(shí)需要入射驅(qū)動(dòng)脈沖的峰值場(chǎng)振幅達(dá)到0.84 a.u..在該參數(shù)下,偏振門(mén)到達(dá)前原子中的電子已全部電離,不能得到高次諧波發(fā)射譜.可見(jiàn),若想利用具有較長(zhǎng)脈沖寬度的偏振控制脈沖方案獲得有效孤立阿秒脈沖的產(chǎn)生,應(yīng)合理地調(diào)整兩束反向旋轉(zhuǎn)圓偏振脈沖峰值之間的時(shí)間延遲.

圖2 脈寬為10 fs的偏振控制脈沖與氦原子相互作用得到的高次諧波發(fā)射光譜,其中黑線表示dtG=T0/2的偏振控制脈沖,紅線表示dtG=0.82T0的偏振控制脈沖Fig.2.High order harmonic generation from helium atom in a polarization gating pulse with 10 fs pulse width.The black curve is from the polarization gate width the red curve is from the polarization gate width dtG=0.82T0.

為了解釋偏振門(mén)寬度接近一個(gè)光學(xué)周期時(shí)諧波平臺(tái)及截止位置呈規(guī)則分布的特點(diǎn),利用半經(jīng)典三步模型理論計(jì)算了偏振門(mén)內(nèi)不同時(shí)刻電離電子的復(fù)合時(shí)刻及該時(shí)刻電子具有的動(dòng)能,如圖3所示.圖中黑色和紅色實(shí)線分別給出了諧波隨著電離時(shí)刻以及復(fù)合時(shí)刻的變化曲線.根據(jù)半經(jīng)典理論,阿秒脈沖輻射在驅(qū)動(dòng)激光場(chǎng)的每個(gè)光學(xué)周期內(nèi)發(fā)生兩次.如果將偏振門(mén)寬度調(diào)整為一個(gè)光學(xué)周期,由于兩次諧波輻射之間的干涉效應(yīng),應(yīng)該獲得不規(guī)則的高次諧波頻譜.但從圖3可以看出,若將偏振門(mén)中心tc之前半個(gè)光學(xué)周期分成前后兩個(gè)1/4周期,那么前1/4周期(區(qū)域I)電離的電子僅對(duì)40次左右的諧波有貢獻(xiàn),平臺(tái)區(qū)和截止區(qū)諧波產(chǎn)生仍然主要來(lái)源于后1/4周期電離電子的貢獻(xiàn)(區(qū)域II),因此我們將偏振門(mén)寬度增加到0.82個(gè)光學(xué)周期時(shí),仍然能夠獲得僅由單一長(zhǎng)短軌跡構(gòu)成的規(guī)則平臺(tái)結(jié)構(gòu).這里長(zhǎng)軌跡是指在電場(chǎng)中先電離后復(fù)合的電子運(yùn)動(dòng)軌跡,短軌跡指在電場(chǎng)中后電離而先復(fù)合的電子運(yùn)動(dòng)軌跡.

圖3 諧波階次隨電離時(shí)刻及復(fù)合時(shí)刻的變化關(guān)系圖Fig.3.Evolution of the harmonics with ionization (black)and recombination (red) time.

偏振門(mén)寬度不同導(dǎo)致諧波譜平臺(tái)轉(zhuǎn)換效率差別可以通過(guò)原子電離概率得到合理解釋.對(duì)于脈寬為10 fs的偏振控制脈沖,偏振門(mén)寬度增加減小了兩束脈沖峰值之間的時(shí)間延遲,進(jìn)而使偏振門(mén)內(nèi)的合成電場(chǎng)強(qiáng)度大幅增加,減少了電場(chǎng)在偏振門(mén)外的損失,正如圖1(f)所展示的(對(duì)比圖1(d)).很顯然,當(dāng)該合成脈沖輻照氦原子時(shí),原子的電離概率將發(fā)生明顯改變,正如圖4(b)中的紅色實(shí)線所展示.為了方便分析,圖中也展示了驅(qū)動(dòng)脈沖電場(chǎng)強(qiáng)度(黑色曲線)以及偏振控制脈沖的橢偏率(藍(lán)色曲線)隨時(shí)間的變化曲線.可以看到,在偏振門(mén)內(nèi)第二個(gè)1/4周期(圖4(b)中的II區(qū))開(kāi)始時(shí)原子的電離概率為37.69%,在偏振門(mén)中心原子的電離概率為38.92%,偏振門(mén)內(nèi)用以產(chǎn)生諧波的有效原子電離概率為1.23%,遠(yuǎn)超偏振門(mén)為半個(gè)光學(xué)周期時(shí)的有效原子電離幾率0.004%,如圖4(a)中的紅色實(shí)線所示.因此,偏振門(mén)寬度從半個(gè)光學(xué)周期調(diào)整到接近一個(gè)光學(xué)周期后高次諧波發(fā)射譜的效率提高了2個(gè)數(shù)量級(jí).

圖4 偏振門(mén)內(nèi)原子電離概率(紅線)、驅(qū)動(dòng)脈沖電場(chǎng)(黑線)、橢偏率(藍(lán)線)隨時(shí)間變化曲線 (a)對(duì)稱(chēng)偏振控制方案dtG=0.5T0;(b)對(duì)稱(chēng)偏振控制方案dtG=0.82T0; (c)不對(duì)稱(chēng)偏振控制方案dtG=0.82T0Fig.4.Atomic ionization probability (red line),electric field of driving pulse (black line),ellipticity (blue line) in the polarization gate as function of time: (a) Symmetric polarization gating scheme dtG=0.5T0; (b) symmetric polarization gating scheme dtG=0.82T0; (c) asymmetric polarization gating scheme dtG=0.82T0.

綜上所述,當(dāng)采用具有較長(zhǎng)脈寬的偏振控制脈沖方案時(shí),通過(guò)合理調(diào)整偏振門(mén)寬度可以得到在整個(gè)平臺(tái)區(qū)和截止位置都規(guī)則分布的高次諧波發(fā)射譜,然而,該方案中,我們發(fā)現(xiàn)在偏振門(mén)到達(dá)之前,原子的電離概率已經(jīng)高達(dá)36.69%,這部分電離不僅不利于諧波產(chǎn)生過(guò)程中的相位匹配,而且由于原子基態(tài)布居大幅衰退影響偏振門(mén)內(nèi)高次諧波產(chǎn)生的效率.接下來(lái)嘗試調(diào)整兩束反向旋轉(zhuǎn)圓偏振脈沖峰值之間強(qiáng)度比使偏振門(mén)前端的電場(chǎng)強(qiáng)度小于偏振門(mén)后端電場(chǎng)強(qiáng)度(即前面所述的不對(duì)稱(chēng)偏振控制方案),避免具有較長(zhǎng)脈寬驅(qū)動(dòng)脈沖因偏振門(mén)前端多個(gè)光學(xué)周期電場(chǎng)引起氣體介質(zhì)電離衰退原子基態(tài)布居的弊端,從而確保偏振門(mén)內(nèi)有足夠電子電離實(shí)現(xiàn)較高效的高次諧波發(fā)射.

圖5(a)展示了全波片光軸與入射線偏振脈沖光軸之間偏振角q為20°時(shí)的不對(duì)稱(chēng)偏振控制脈沖電場(chǎng)隨時(shí)間變化曲線圖,可以看到偏振門(mén)前端的峰值電場(chǎng)強(qiáng)度明顯小于偏振門(mén)后端的峰值電場(chǎng)強(qiáng)度,而且,偏振門(mén)中心的位置已經(jīng)從0前移到–2.7 fs,明顯減小了偏振門(mén)前端光學(xué)周期數(shù).圖5(b)展示了該不對(duì)稱(chēng)偏振控制脈沖與氦原子相互作用得到的高次諧波發(fā)射譜.計(jì)算中選擇的脈沖激光參數(shù)同對(duì)稱(chēng)偏振控制脈沖一致.偏振門(mén)內(nèi)的電場(chǎng)峰值強(qiáng)度為0.18 a.u.,兩束脈沖峰值之間的時(shí)間延遲為15 fs,兩束脈沖的脈寬為10 fs.為了比較,我們也給出了對(duì)稱(chēng)偏振控制脈沖與氦原子相互作用得到的高次諧波發(fā)射譜,如圖5(b)中的紅色實(shí)線所示.可以看到,利用不對(duì)稱(chēng)偏振控制脈沖得到的諧波譜強(qiáng)度明顯高于對(duì)稱(chēng)偏振控制脈沖情形,且諧波譜截止位置從156次延展到了172次.下面從原子電離概率分布說(shuō)明諧波譜效率提高的原因.圖4(c)給出了不對(duì)稱(chēng)偏振控制脈沖作用下原子的電離概率隨時(shí)間變化曲線圖,可以看到在偏振門(mén)的第二個(gè)1/4周期(圖4(c)中的II區(qū))開(kāi)始時(shí)原子的電離概率為3.37%,偏振門(mén)中心原子的電離概率為4.75%,有效原子電離概率達(dá)到1.38%,高于對(duì)稱(chēng)偏振控制方案中的有效電離概率1.23%.更重要的是,在不對(duì)稱(chēng)偏振控制方案中,原子的低電離概率有利于諧波在介質(zhì)傳播過(guò)程中滿足相位匹配條件.

為了說(shuō)明圖5(b)中諧波譜平臺(tái)及截止位置呈現(xiàn)規(guī)則分布特點(diǎn)的原因,在圖6中利用小波變換方法計(jì)算了不對(duì)稱(chēng)偏振控制脈沖輻照下高次諧波發(fā)射的時(shí)頻分析圖像.圖中平臺(tái)上的諧波主要由長(zhǎng)短兩個(gè)量子軌跡構(gòu)成,長(zhǎng)軌跡對(duì)應(yīng)于–2 fs附近時(shí)刻的發(fā)射峰,短軌跡對(duì)應(yīng)于–1 fs附近時(shí)刻的發(fā)射峰,兩個(gè)軌跡干涉后得到了規(guī)則分布的諧波譜平臺(tái)結(jié)構(gòu).但我們也發(fā)現(xiàn)在0.5 fs位置附近有50—75次諧波的輻射,這部分諧波主要來(lái)自于在偏振門(mén)后半個(gè)光學(xué)周期電離的電子回到離核較遠(yuǎn)的地方復(fù)合得到的,其低效率使得諧波譜上50—75次諧波有輕微的調(diào)整,通過(guò)放大圖5(b)中的黑色實(shí)線可以看到這一現(xiàn)象.

圖5 (a)不對(duì)稱(chēng)偏振控制脈沖總電場(chǎng)(紅色曲線)、控制場(chǎng)(綠色曲線)及驅(qū)動(dòng)場(chǎng)(藍(lán)色曲線)隨時(shí)間變化三維圖; (b)高次諧波發(fā)射譜Fig.5.(a) Three-dimensional diagrams for the total electric field (red curve),gating field (green curve) and driving field (blue curve) in the asymmetric polarization gating pulse as a function of time; (b) high harmonic emission spectra.

圖6 不對(duì)稱(chēng)偏振控制方案中諧波發(fā)射的時(shí)頻分析圖像Fig.6.Time-frequency analysis of harmonic emission in asymmetric polarization gating scheme.

圖7 阿秒脈沖產(chǎn)生時(shí)域圖 (a)不對(duì)稱(chēng)偏振控制方案;(b)對(duì)稱(chēng)偏振控制方案Fig.7.Attosecond pulse generation from (a) asymmetric polarization gating scheme and (b) symmetric polarization gating scheme.

圖7(a)和圖7(b)分別展示了不對(duì)稱(chēng)和對(duì)稱(chēng)偏振控制方案中疊加諧波譜上呈規(guī)則分布諧波生成的阿秒脈沖時(shí)域圖.偏振角為20°時(shí),通過(guò)疊加80—172次諧波,得到了一個(gè)阿秒脈沖鏈,如圖7(a)所示.第一個(gè)阿秒脈沖a對(duì)應(yīng)著諧波發(fā)射的短軌跡,其半高全寬為175 as,第二個(gè)阿秒脈沖b對(duì)應(yīng)著諧波發(fā)射的長(zhǎng)軌跡,其半高全寬為177 as,最后一個(gè)弱阿秒脈沖c對(duì)應(yīng)著離核較遠(yuǎn)電子與核復(fù)合產(chǎn)生的輻射.而對(duì)稱(chēng)偏振控制脈沖情形,通過(guò)疊加80—156次諧波,同樣得到了一個(gè)阿秒脈沖鏈,如圖7(b)所示.第一個(gè)阿秒脈沖a′對(duì)應(yīng)著諧波發(fā)射的短軌跡,其半高全寬為179 as,第二個(gè)阿秒脈沖b′對(duì)應(yīng)著諧波發(fā)射的長(zhǎng)軌跡,其半高全寬為179 as,最后一個(gè)弱阿秒脈沖仍然來(lái)自于離核較遠(yuǎn)電子與核復(fù)合產(chǎn)生的輻射.在高次諧波產(chǎn)生的數(shù)值模擬中,長(zhǎng)軌跡b和b′的貢獻(xiàn)可通過(guò)求解傳播方程被抑制,因此最終得到的仍然是單一阿秒脈沖a和a′.更重要的是,當(dāng)采用不對(duì)稱(chēng)偏振控制脈沖情形,單一阿秒脈沖的強(qiáng)度提高了兩倍,這與上述原子電離概率的分析結(jié)果是一致的.

4 結(jié) 論

本文利用三維強(qiáng)場(chǎng)近似理論說(shuō)明了脈寬為10 fs的兩束不對(duì)稱(chēng)反旋圓偏振控制脈沖可用以獲得強(qiáng)度較高孤立阿秒脈沖的產(chǎn)生.不同于通常偏振控制脈沖方案,為了獲得有效的高次諧波發(fā)射,我們一方面將兩束脈沖峰值之間的時(shí)間延遲從半個(gè)光學(xué)周期調(diào)整到接近一個(gè)光學(xué)周期,從而確保了偏振門(mén)內(nèi)合成脈沖電場(chǎng)具有較高的強(qiáng)度,另一方面調(diào)整了兩束脈沖的峰值強(qiáng)度比,確保了偏振門(mén)前端原子低電離概率,這使得諧波產(chǎn)生過(guò)程中的相位匹配條件容易得到滿足.相比于雙光學(xué)控制方案,該方案具有實(shí)驗(yàn)操作相對(duì)容易的優(yōu)勢(shì).