徐 馳，劉 娟，居 力，林 立，巢 淵，蘇華偉

上海市環(huán)境監(jiān)測中心， 上海 200235

移動污染源是導(dǎo)致目前灰霾和光化學煙霧環(huán)境問題的主要原因之一，上海市移動源解析結(jié)果表明，移動源對大氣PM2.5、NOx、SO2的污染貢獻分別達29.2%、59%、22%；其中，柴油機排放的一次PM2.5、NOx排放占到移動源排放總量的90%以上[1]。柴油機排放的污染物量大、占比高，不容忽視。在我國，按照《車用壓燃式發(fā)動機和壓燃式發(fā)動機汽車排氣煙度排放限值及測量方法》(GB 3847—2005)(以下簡稱“《測量方法》”)的國家標準要求，在用柴油車排放檢測的主要控制指標為煙度值，而無NOx控制指標值。研究旨在通過對在用柴油車排放NOx的測試方法研究，探索在用柴油車NOx排放的檢測方法以及應(yīng)用前景，為進一步有效監(jiān)控柴油車污染排放提供技術(shù)支撐。

1 測試基礎(chǔ)

1.1 測試方法

通過查閱文獻和現(xiàn)場調(diào)研，目前可用于柴油車排放NOx檢測的主要方法有化學發(fā)光法(CLD)、非分散紅外法(NDIR)、非分光紫外法(NDUV)、電化學法等，在排放實測中均有良好的相關(guān)性[2]。本研究結(jié)合車輛定期檢測設(shè)備使用壽命、運行維護、檢測操作等方面的實際情況，選用了NDIR開展排放實測。

由于柴油車排放中包含的大量固體碳粒、可溶性有機物等，會直接影響到氣體測量的準確性[3]。因此，采樣系統(tǒng)直接從測試柴油車尾氣排放管內(nèi)采集氣態(tài)樣品后，需要進行預(yù)處理。在本研究的預(yù)處理單元中設(shè)置了多級過濾裝置，通過超細玻纖濾芯，將水、顆粒物、油污等多種污染物分離過濾。經(jīng)多級處理后的氣體進入加溫催化還原轉(zhuǎn)換器，將其中的NO2氣體轉(zhuǎn)換成NO氣體，再通入NDIR光學測試平臺，測量出NOx總量，測量值以體積分數(shù)(10-6mol/mol)表示。使用2種單一組分的標準氣體對預(yù)處理單元進行效率測試。其中，組分為NO的標準氣瓶編號為A、B、C，標稱值分別為298×10-6、902×10-6、1 802×10-6mol/mol；組分為NO2的標準氣瓶編號為D，標稱值為302×10-6mol/mol。A、B、C氣瓶通過預(yù)處理單元后共測得20組測量數(shù)據(jù)，詳見表1，其中相對誤差最大值為3.02%，小于±4%的儀器系統(tǒng)誤差要求；D氣瓶通過預(yù)處理單元后測得10組測量數(shù)據(jù),詳見表2，計算得出的10組NO2轉(zhuǎn)化率均在90%以上，平均轉(zhuǎn)化率達到92.9%。因此，預(yù)處理單元基本可以滿足本研究中的實際測試需要。

表1 NO氣體測量值及相對誤差Table 1 Test concentration and relative error of NO gas

表2 NO2氣體測量值及轉(zhuǎn)化率Table 2 Test concentration and conversion rate of standard NO2 gas

采用NDIR氣體分析儀的儀器分辨力、示值誤差、重復(fù)性、零點漂移、示值漂移、響應(yīng)時間、氣路密封性、取樣氣體壓力變化、電氣安全等指標，均符合《汽車排放氣體測試儀檢定規(guī)程》(JJG 688—2015)的要求。

1.2 測試條件

在上海市寶山區(qū)建立示范檢測線，在開展在用柴油車煙度檢測的同時，進行NOx排放實測。

測試工況按照《測量方法》國家標準規(guī)定的自由加速工況和加載減速工況進行。自由加速工況是在車輛發(fā)動機無負載的狀態(tài)下測量排氣煙度值；加載減速工況是利用底盤測功機模擬車輛負載運行的狀態(tài)下測量車輛的最大輪邊功率和對應(yīng)發(fā)動機轉(zhuǎn)速，以及100% VelMaxHP(實測最大輪邊功率時的轉(zhuǎn)鼓線速度)、90%VelMaxHP、80%VelMaxHP 3個工況點下的排氣煙度值。每個工況點的讀數(shù)之前轉(zhuǎn)鼓速度應(yīng)至少穩(wěn)定3 s，煙度、轉(zhuǎn)速、輪邊功率需在速度穩(wěn)定后讀取5 s內(nèi)的平均值，為充分考慮NOx分析儀的響應(yīng)時間，檢測線測試中各工況點的轉(zhuǎn)鼓速度穩(wěn)定時間設(shè)定為9 s，采樣時間設(shè)定為6 s。

2 研究結(jié)果

2. 1 加載減速工況下的數(shù)據(jù)同步

加載減速工況檢測時，在通過現(xiàn)有分析單元獲取煙度值、功率值、發(fā)動機轉(zhuǎn)速值、轉(zhuǎn)鼓速度以及溫濕度、大氣壓力等參數(shù)的基礎(chǔ)上，利用NDIR分析系統(tǒng)測量NOx污染物體積分數(shù)，再使用外部擬合的方式實現(xiàn)各污染物指標的同步分析。

圖1為某單車NOx數(shù)據(jù)擬合過程，在擬合前的轉(zhuǎn)鼓速度與NOx測試數(shù)據(jù)曲線中，第97 s為測試終止點，第112 s為NOx數(shù)據(jù)曲線變化特征點，以測試終止點為基準，將NOx數(shù)據(jù)曲線與載荷、轉(zhuǎn)鼓速度曲線進行擬合。

通過分析大量實測擬合過程，本次測試采用的NDIR分析儀響應(yīng)時間為12～18 s。

圖1 單車NOx數(shù)據(jù)擬合過程Fig.1 NOx data fitting process of single vehicle

2.2 2種工況下的單車排放數(shù)據(jù)比較

選取2輛柴油車，分別進行自由加速、加載減速試驗。

NOx排放情況見圖2。

圖2 不同工況NOx數(shù)據(jù)對比Fig.2 Comparison of NOx data in different working conditions

在自由加速工況下，2車最大測量值分別為370×10-6、396×10-6mol/mol，平均測量值分別為214×10-6、255×10-6mol/mol。

在加載減速工況下，2車最大測量值分別為1 669×10-6、1 416×10-6mol/mol，平均測量值分別為1 227×10-6、955×10-6mol/mol。

由此可見，柴油車在加載工況下產(chǎn)生的NOx排放值較無負載狀態(tài)下有顯著提升。2種工況中，加載減速工況能更好地反映車輛的真實排放狀況，提高甄別NOx高排放車輛的準確率。

2.3 加載減速工況下典型車輛NOx排放分析

實測中，在用柴油車按車輛排放標準和尾氣后處理裝置狀態(tài)可分為3類：A類車為國三排放標準，車輛使用年限為5—10年，平均行駛里程為24×104km；B類車為國四排放標準，車輛使用年限為1—5年，平均行駛里程為11×104km，排氣后處理裝置已無法正常運行；C類車的排放標準、車輛使用年限和行駛里程與B類車相同，但排氣后處理裝置可以正常運行。

按照A、B、C 3類車輛的平均使用年限和里程,各選擇1臺典型車輛，分別標識為a車、b車、c車進行分析，車輛基本信息見表3。

表3 典型車輛基本信息Table 3 Basic information of typical vehicle

注：“—”表示無法描述該信息。

相關(guān)研究表明，常見的排氣后處理技術(shù)SCR催化還原反應(yīng)所要求的最低排氣溫度在200 ℃以上[4-6]。在本研究加載實測過程中，在排氣口內(nèi)部實時監(jiān)控車輛排氣溫度，可達230～320 ℃。

圖3為a車、b車NOx測試圖，可見a車、b車排放的NOx濃度值在3個工況點有明顯規(guī)律，3次測量均在80%VelMaxHP工況點出現(xiàn)最高平均測量值；在3個工況點測量的數(shù)據(jù)穩(wěn)定性良好，見表4，其中80%VelMaxHP工況點測量的穩(wěn)定性相對最好，測量值的標準偏差在3個工況點中較小。

圖3 a車、b車NOx測試Fig.3 NOx test figure of vehicle a and b

車輛類別測量工況6個連續(xù)時間點的NOx測量值/(10-6 mol/mol)123456NOx測量均值/(10-6 mol/mol)標準偏差100% VelMax-HP1 0591 0611 0631 0661 0661 0671 0642.92A90% VelMax-HP1 2411 2471 2551 2581 2621 2611 2547.6280% VelMax-HP1 4111 4111 4141 4131 4131 4111 4121.21100% VelMax-HP1 6781 6831 6891 6981 7021 7071 69310.35B90% VelMax-HP1 7811 7851 7861 7861 7821 7791 7832.6780% VelMax-HP1 9651 9721 9761 9751 9751 9721 9733.69100% VelMax-HP89988586984481176884645.04C90% VelMax-HP21819617916715814617724.0480% VelMax-HP606058575456582.14

圖4為c車NOx測試圖?？梢?，在c車3個工況點的測量中，100%VelMaxHP工況點的NOx測量值最高，隨著c車配備的尾氣處理裝置在檢測中啟動后，極大地改善了NOx的排放，其測量曲線呈現(xiàn)急劇下降趨勢。根據(jù)表4數(shù)據(jù)可知，90%VelMaxHP工況點和80%VelMaxHP工況點的NOx測量均值低于200×10-6mol/mol，其均值相比100%VelMaxHP降幅分別達79%、93%，已接近怠速時的NOx測量值。由此可見，該檢測方法檢測靈敏度高，與工況伴隨性好。

圖4 c車NOx測試Fig.4 NOx test figure of vehicle c

2.4 加載減速工況實測分析

實測獲得210組加載減速工況下的NOx排放數(shù)據(jù)，其中112組為實行國家第三階段排放標準車輛(簡稱“國三車輛”)，占53%；98組為實行國家第四階段排放標準車輛(簡稱“國四車輛”)，占47%。

按車輛的排放標準分類，國三車輛在80%VelMaxHP工況點的NOx測量均值為1 258×10-6mol/mol，中位值為1 261×10-6mol/mol；國四車輛在80%VelMaxHP工況點的NOx測量均值為1 481×10-6mol/mol，中位值為1 614×10-6mol/mol?？梢?，國四車輛的測量均值比國三車輛高18%。

按車輛的使用時間分類，車齡為1—2年的車輛NOx排放較高，80%VelMaxHP工況點的測試平均測量值為1 582×10-6、1 597×10-6mol/mol；車齡為3—8年的車輛NOx排放高于1—2年的車輛，80%VelMaxHP工況點的NOx平均測量值為1 100×10-6～1 300×10-6mol/mol。

80%VelMaxHP工況點單車排放NOx測量值的概率分布，見圖5。國三車輛NOx測量值大于1 200×10-6mol/mol占比達60%，NOx測量值大于1 500×10-6mol/mol占比達20%，NOx測量值大于1 800×10-6mol/mol占比約4%；國四車輛NOx測量值大于1 200×10-6占比達70%，NOx測量值大于1 500×10-6mol/mol占比達50%，NOx測量值大于1 800×10-6mol/mol占比達25%。

圖5 80%工況點NOx測試測量值概率Fig.5 Probability of NOx test concentration at the 80% VelMaxHP

若將高排放車輛識別率設(shè)定為20%，國三車輛對應(yīng)3個工況點測量值分別為1 247×10-6、1 377×10-6、1 515×10-6mol/mol，國四車輛對應(yīng)3個工況點測量值分別為1 749×10-6、1 835×10-6、1 895×10-6mol/mol。

若將高排放車輛識別率設(shè)定為30%，國三車輛對應(yīng)3個工況點測量值分別為1 247×10-6、1 274×10-6、1 390×10-6mol/mol，國四車輛對應(yīng)3個工況點測量值分別為1 594×10-6、1 726×10-6、1 739×10-6mol/mol。

若將高排放車輛識別率設(shè)定為40%，國三車輛對應(yīng)3個工況點測量值分別為1 102×10-6、1 230×10-6、1 329×10-6mol/mol，國四車輛對應(yīng)3個工況點測量值分別為1 462×10-6、1 545×10-6、1 658×10-6mol/mol。

3 結(jié)果與討論

1)用于柴油車NOx檢測的非分散紅外法檢測設(shè)備具有使用壽命長，運行維護及檢測操作簡便等特點。在實際應(yīng)用中，預(yù)處理單元中的過濾和轉(zhuǎn)化效率應(yīng)達到檢測要求。

2)加載減速工況相比自由加速工況更能真實反映在用柴油車NOx的排放狀況，有利于識別高排放車輛。加載減速檢測時排氣口內(nèi)部實時監(jiān)控的車輛排氣溫度，理論上可滿足排氣后處理裝置NOx催化還原反應(yīng)所要求的最低排氣溫度。

3)加載減速檢測工況中，80%VelMaxHP工況點NOx測量值穩(wěn)定性較好，可用于在用柴油車NOx的排放檢測。

4)新建立檢測模式在實測中，對NOx監(jiān)控效果明顯,可為實行國家第四階段排放標準的在用柴油車輛后處理裝置的日常實際運行效果監(jiān)控與評價提供技術(shù)支持手段。

5)通過新建立檢測模式實測數(shù)據(jù)分析，能很好識別NOx高污染車輛。初步檢測數(shù)據(jù)分析表明，對于實行國家第三階段排放標準的車輛，若將超標識別率控制在20%～40%，初次限值可設(shè)定在1 300×10-6～1 500×10-6mol/mol，結(jié)合煙度限值的進一步嚴格，達到老舊車輛管控的效果。

6)相關(guān)研究表明，SCR系統(tǒng)對車輛排氣中NOx的凈化率可達80%～90%。但在實測中，國四車輛的NOx測試平均測量值卻高于國三車輛，主要原因是對SCR系統(tǒng)的運行缺乏有效的監(jiān)控手段：比如尾氣處理液的質(zhì)量及其是否正常添加等，而SCR系統(tǒng)的失效會造成尾氣的直排；另外，SCR檢測室的溫度對還原反應(yīng)也有一定影響，低于170 ℃的NOx還原反應(yīng)很慢，高于300 ℃的NOx還原率則會降低。因此，對于實行國家第四階段及以后排放標準車輛設(shè)置的限值應(yīng)在有效識別其后處理裝置正常運行情況下確認，改善車輛在道路行駛的實際排放。