吳琳 賴昌雷 黃玉芳 劉小燕 龔世代 張茂林 吳軍明

（1.景德鎮(zhèn)陶瓷大學古陶瓷研究中心，江西景德鎮(zhèn)，33300；2.福州市陶瓷行業(yè)技術創(chuàng)新中心，福州市，350800）

1 引言

閩清窯位于福建省閩清縣東橋鎮(zhèn)義由村附近的山坡，也被稱為義窯。閩清義窯大約興盛于12世紀下半葉至14世紀下半葉，釉色以青白色為主，主要生產日用瓷，包括碗、盤、壺、碟、罐和瓷雕塑等，裝飾以印花，劃花為主。該窯址20世紀50年代末調查發(fā)現(xiàn)。80年代初，廈門大學與閩清縣文化局進行了進一步調查。2015年福建博物院文物考古研究所又對義窯進行一次全面的調查，方圓10多平方公里范圍內，發(fā)現(xiàn)100多個古窯遺址，在近20座山頭發(fā)現(xiàn)有大量的匣缽和瓷片堆積，無疑，閩清義窯是福建宋元青白瓷最重要的產地[1]。同時義窯青白瓷遠銷國內外，也是福建省最重要外銷瓷窯場之一。該窯址1991年被公布為省級文物保護單位。

盡管閩清義窯為宋代青白瓷產量較大的地區(qū)之一，但是在古文獻中關于閩清義窯的記載較少，在當?shù)乜h志和其他相關文獻上，都找不到有關的文字記載。隨著調查的深入，國內外學者對福建閩清青白瓷的研究也越來越重視，但是主要從器物的造型、釉色、裝飾手法等傳統(tǒng)研究方面進行探索[2-4]。在科技研究方面，幾乎沒有學者進行過系統(tǒng)研究，目前仍屬于空白階段。有鑒于此，本文將采用能量色散型X射線熒光光譜分析技術對福建閩清義窯青白瓷樣品的胎釉化學組成進行無損分析，探究其胎釉化學組成特征，并探測其原料配方；幫助人們了解閩清義窯青白瓷的制瓷工藝。此外，本文還將閩清義窯與德化窯青白瓷、景德鎮(zhèn)窯青白瓷的胎釉組成進行對比分析，初步探究福建青白瓷窯與其他窯口之間的關系。

圖11 現(xiàn)代混色耙花瓷器作品

圖11 現(xiàn)代混色耙花瓷器作品

2 實驗部分

2.1 樣品

本次實驗所用的樣品均采集于福建閩清窯址，選取具有代表性的宋代義窯青白瓷片，共23件。從外觀來看，樣品胎體較薄，呈灰白色，釉色以白色泛青為主，個別釉色偏黃。少數(shù)樣品釉面有裂紋。

圖11 現(xiàn)代混色耙花瓷器作品

2.2 測試方法

實驗采用的是美國EDAX公司生產的Eagle-Ⅲ型能量色散X射線熒光光譜儀器，對所選樣品的胎釉化學組成進行了測試分析。數(shù)據(jù)見表1-2。

3 結果與討論

3.1 瓷胎化學組成分析

表1為義窯青白瓷胎的化學組成，從表1可見，除去序號為YY-20的一個青白釉瓷胎中SiO2含量特別高達到80.91% 和Al2O3含量特別低為15.03%外，所有義窯青白釉瓷胎中SiO2含量在68.67%-77.8%之間變化，均值為73.23%。Al2O3則在16.31%-24.98%之間變化，均值為20.28%，屬于中國南方瓷器典型“高硅低鋁”的特征。（KNa）2O含量在2.06%-5.86%之間。TiO2含量在0.06%-0.23%，F(xiàn)e2O3含量在0.72%-2.15%之間，均值為1.23%。

中國早期瓷器都是以瓷石單獨作為制瓷原料，對比分析福建廈門、德化地區(qū)和景德鎮(zhèn)地區(qū)瓷石原料組成（表3）可知，義窯青白瓷胎體的元素組成特征與福建地區(qū)盛產瓷石的原料組成相接近，這說明義窯青白瓷應該是采用福建當?shù)卮墒鳛槠渲铺サ闹饕?，通過圖1看出我國南方各省盛產的瓷石中Al2O3含量大多都在15%左右，義窯青白瓷胎中Al2O3含量比我國南方地區(qū)盛產的瓷石中Al2O3含量偏高，均值達到了20%，這說明義窯青白瓷胎中含有較高的Al2O3應是有意為之。Al2O3含量的增加可以提高瓷器的燒成溫度，減少燒成時的變形，增加瓷器的強度，從而改善瓷器質量[6]?？梢娏x窯青白瓷在制胎原料處理或配方有所選擇。增加淘洗原料的程度確實能提高胎中Al2O3含量，但淘洗的越細，所費時間和堅難程度就越大，成本升高，對于古代制瓷工藝而言是不可行的。

圖1 義窯青白瓷胎與部分南方瓷石化學組成的統(tǒng)計分析

古代制瓷原料的選擇一般是就地取材，相關資料顯示，70年代福建省地質部門進行普查，在陽山發(fā)現(xiàn)有高嶺土，其高嶺土原礦中Al2O3含量高達38%，但Fe2O3和TiO2含量都很低。義窯青白瓷胎中若摻入當?shù)馗邘X土確實會提高相應Al2O3含量，但義窯青白瓷胎中除含有較高的Al2O3外，其Fe2O3含量相對比較高，均值達到了1.23%，而福建陽山高嶺土和瓷石中Fe2O3和TiO2含量都很低，因此推論義窯青白瓷胎并沒有加入高嶺土，應還是使用瓷石燒制，即“一元配方”。義窯生產規(guī)模雖然巨大，但在閩清縣志和其他相關文獻上，均找不到一絲有關文字記載，為了探明義窯青白瓷義窯青白瓷胎制瓷工藝，查閱福建其他地區(qū)相關制瓷資料，其中《德化縣志》物產礦類對當時德化瓷業(yè)做了簡明的敘述，其中有一節(jié)提到瓷土經(jīng)水碓洗后，放入沉降池中，其上細顆粒部分稱為軟土，下粗顆粒部分經(jīng)過再春洗，再沉降，所得細顆粒部分成為硬土，一般均將軟土與硬土配合成五五及三七兩種比列用以制坯，此方法就是通過原料處理的精粗來調節(jié)他們的化學組成[5]。通過觀察義窯青白瓷胎化學組成和福建瓷石原礦及細顆粒部分相關數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)，福建瓷石細顆粒部分Al2O3含量高到24%，更甚者達到30%多，而且由于處理精細，其Fe2O3含量也比瓷石原礦高很多，推測義窯可能也是通過類似的方法，將細顆粒瓷石與粗顆粒瓷石按相應比例去制坯，促使義窯青白瓷胎中Al2O3含量增加，據(jù)此推斷義窯青白瓷胎可能是受到了福建德化窯的影響，使用了經(jīng)不同原料處理工藝的當?shù)卮墒床煌壤瞥伞?/p>

圖2 三大窯瓷胎化學組成的統(tǒng)計分析

圖11 現(xiàn)代混色耙花瓷器作品

我們將該批青白瓷胎中部分常量元素與宋代景德鎮(zhèn)窯青白瓷和德化窯青白瓷胎的部分元素的化學組成做散點圖進行比較，結果顯示，三個窯口青白瓷樣品大多數(shù)混合在一起，說明三個窯口之間可能存在一定的聯(lián)系，其中部分義窯青白瓷胎中Al2O3含量高于景德鎮(zhèn)窯和德化窯青白瓷胎中Al2O3含量，胎中Al2O3含量的增多能提高胎體的強度。Fe2O3和TiO2含量均高于景德鎮(zhèn)窯和德化窯青白瓷胎中Fe2O3和TiO2含量，較低含量的鐵和鈦是德化窯生產白瓷的先決條件。較高的Fe2O3和TiO2含量促使義窯青白瓷釉色更顯青色。通過觀察因子分析圖，我們發(fā)現(xiàn)，景德鎮(zhèn)窯青白瓷與義窯、德化窯青白瓷樣品處于兩個不同的區(qū)域，而義窯和德化窯青白瓷樣品則混在一起，進一步說明義窯的制胎技術更接近與德化窯。

3.2 瓷釉化學組成分析

表2為義窯青白瓷釉的化學組成，所有義窯青白釉瓷釉中SiO2含量在65.51%-74.62%之間變化，均值為70.56%。Al2O3含量則在12.67%-18.99%之間變化，均值為15.99%，CaO含量在3.83%-6.65%之間，均值為5.46%。K（Na）2O%含量在2.77%-6.09%之間。Fe2O3含量大多在1%左右，只有一個樣品達到了2%。TiO2含量多在1%左右。P2O5含量在也多在1%左右，個別樣品達到了2%以上。

圖3 三大窯瓷釉化學組成統(tǒng)計分析

中國瓷釉歷來是RO，主要是CaO起主要助熔作用，一般來自石灰石和草木灰。觀察數(shù)據(jù)不難發(fā)現(xiàn)義窯青白瓷釉中CaO含量并不是很高，其堿金屬氧化物K（Na）2O的含量很高，最高達到了6%。為了探明義窯青白瓷釉的類型，根據(jù)羅宏杰等撰寫的《中國古瓷中鈣系釉類型劃分標準及其在瓷釉研究中的應用》給出的鈣系釉的劃分標準換算[7]，通過表2的成分測試結果對其進行釉式換算得到堿土金屬氧化物系數(shù)b，義窯青白瓷釉的系數(shù)b在0.62～0.81之間，根據(jù)劃分標準，大部分義窯青白瓷釉的堿土金屬氧化物系數(shù)在0.5～0.76這個區(qū)域，屬于鈣堿釉，其中小部分樣品的瓷釉堿土金屬的系數(shù)是大于0.76，屬于鈣釉。因此義窯青白瓷釉基本上可以分為兩大類：一大類以鈣堿釉為主，由于和瓷胎一樣，釉中Na2O含量甚微，因而可以稱之為鈣鉀釉，宋元時期的釉多屬于此類。另一小類為鈣釉。相較于鈣釉而言,鈣堿釉主要是在釉中增加K2O、Na2O并減少RO的含量，以此來改善釉的燒成性能，增加釉的玉質感，使釉更加光潤晶瑩。這一變化對釉的影響是很大的，所以說義窯窯工們在制釉過程中不斷摸索，義窯青白瓷釉已從傳統(tǒng)的鈣釉發(fā)展為鈣堿釉，說明其制釉技術在不斷進步。

義窯青白瓷釉中微量元素MnO含量在0.12%～0.36%之間，P2O5的含量聚集0.07%～0.28%之間，錳磷比值集中在1.4～2之間。且釉中MgO含量也很高，大部分在1.5%左右，因此推測義窯青白瓷釉料配方中應該加入了含較高MgO的高錳低磷類草木灰。依據(jù)表3.14典型柴草化學元素來看，狼萁草的錳磷比值為2.83，杉木的錳磷比值為1.75，都具有高錳低磷的特征。松木的比值為1.03。義窯釉中的錳磷比值大都在1.19以上，均值為1.83?？梢钥闯隽x窯錳磷比的均值與杉木的含量相近，而杉木中的MgO含量也很高，推測義窯青白瓷釉中添加的草木灰種類可能是杉木。

我們將該批青白瓷釉中部分常量元素與宋代景德鎮(zhèn)窯青白瓷和德化窯青白瓷釉的部分元素的化學組成做散點圖進行比較，結果顯示，硅鋁散點圖中義窯青白瓷樣品并不像瓷胎一樣與其他兩個窯口混合在一起，而是獨處于一個區(qū)域，SiO2和Al2O3含量均高于景德鎮(zhèn)窯和德化窯青白瓷釉中相應元素含量。TiO2含量也高于另外兩個窯青白瓷釉中TiO2含量。另外CaO的含量明顯低于景德鎮(zhèn)窯和德化窯青白瓷釉中CaO含量，景德鎮(zhèn)窯和德化窯青白瓷釉仍屬于傳統(tǒng)的鈣釉，而義窯青白瓷釉大部分屬于鈣堿釉。以上情況說明義窯青白瓷在制釉工藝上并非一味的模仿和借鑒，通過窯工們的不懈努力，義窯青白瓷在制釉工藝上可能優(yōu)于景德鎮(zhèn)窯與德化窯。

4 結論

1）福建義窯宋代青白瓷瓷胎化學組成的基本特點是高硅低鋁，但Al2O3含量相比同時期景德鎮(zhèn)和德化青白瓷高，且高于福建及景德鎮(zhèn)當?shù)卮墒械匿X含量，推斷義窯青白瓷胎應該是使用了經(jīng)不同原料處理工藝的當?shù)卮墒床煌壤瞥?。且這種獨特的制坯工藝可能受到了福建德化窯的影響。

2）義窯青白瓷釉主要分為兩種類型，一種是以CaO為主要助熔劑的鈣釉，另一種是以CaO和K2O為主要助熔劑的鈣鉀釉，同時釉中含有較高的MgO和一定量的P2O5，說明釉料配方中含有一定量的草木灰，推測可能是福建當?shù)氐纳寄尽?/p>