杜 良 王 萍 李士誠 李曉龍 黃召亞 譚昭怡 劉 寧

極低放廢物填埋場防滲層對60Co和63Ni的阻滯性能

杜 良1,2王 萍2李士誠2李曉龍2黃召亞2譚昭怡2劉 寧1

1（四川大學核科學技術(shù)研究所 教育部輻射物理與技術(shù)重點實驗室 成都 610064）
2（中國工程物理研究院 核物理與化學研究所 綿陽 621900）

極低放填埋場防滲層設(shè)置是阻滯放射性核素進入生態(tài)環(huán)境的重要工程措施，開展防滲層的阻滯性能研究對于防滲層的設(shè)計和環(huán)境安全評價具有重要意義。針對來源廢物中的主要核素60Co和63Ni，采用靜態(tài)吸附實驗和柱遷移實驗獲得了場址粘土的飽和滲透系數(shù)、分配系數(shù)及彌散度等特征參數(shù)，并通過數(shù)學模型預測了核素穿透防滲層后的濃度變化。結(jié)果表明，Co、Ni的分配系數(shù)分別為140.92 mL·g-1和380.43 mL·g-1，阻滯因子分別為859和2317，表明場址粘土對60Co、63Ni具有較強的阻滯性能；在防滲層正常發(fā)揮功能的情景下，防滲層滲出液中的60Co、63Ni濃度很低，用此類粘土建成的防滲層能夠確保當?shù)丨h(huán)境安全。

極低放廢物填埋場，防滲層，阻滯性能，Co，Ni

極低放廢物(Very low level waste, VLLW)是放射性活度水平略高于清潔解控水平、對人類危害很小、不值得按低放廢物進行整備處理和處置的放射性廢物[1-3]。核燃料循環(huán)生產(chǎn)、核技術(shù)利用、伴生放射性礦的開發(fā)與利用等活動都將產(chǎn)生一定的極低放廢物，尤其是核設(shè)施退役產(chǎn)生的廢物中極低放廢物可占廢物總量的50%-70%[4]。我國對極低放廢物采取“滿足監(jiān)管要求的基礎(chǔ)上就地填埋”的策略[5]，既滿足環(huán)境保護要求，又減輕中低放處置庫的負擔和降低處置費用。

盡管極低放廢物所含放射性水平較低，但由于場址地質(zhì)條件的復雜性，仍然存在部分核素通過一定途徑進入環(huán)境和生態(tài)系統(tǒng)的可能性，因此在極低放廢物處置場中都需要考慮設(shè)置防滲層來確保環(huán)境安全，并且對放射性核素的遷移預測做出評價[6]。所以，對放射性核素在防滲層介質(zhì)中的吸附行為與遷移特征研究成為極低放填埋場安全評價的重要內(nèi)容[7-8]。極低放填埋場防滲層對廢物中核素的阻滯性能是極低放填埋場設(shè)計時需考慮的重要因素，也是環(huán)境影響評價的關(guān)鍵內(nèi)容。

60Co和63Ni是反應(yīng)堆退役廢物中重要的活化核素[9]。本文針對我國西南某擬建極低放填埋場填埋廢物中的60Co和63Ni，開展填埋場防滲層對60Co和63Ni的阻滯性能研究，在獲得核素阻滯性能評價關(guān)鍵參數(shù)的基礎(chǔ)上，采用數(shù)學模型預測核素穿透防滲層的濃度，為該填埋場的防滲層設(shè)計和環(huán)境影響評價提供技術(shù)支持。

1 原理

1.1 核素遷移景象

極低放廢物填埋場的處置單元主要包括基礎(chǔ)層、防滲層和覆蓋層。防滲層主要作用是阻滯地下水滲入廢物坑內(nèi)，并減緩從廢物中浸出的放射性核素進入環(huán)境土壤的速度。因而應(yīng)該選擇粘性好的天然土壤或人工材料，在坑底和坑壁夯實分別形成防滲層，并確保填埋場地下水位至坑底保持一定的距離。放射性核素主要遷移路徑如圖1所示，從極低放廢物中浸出后，放射性核素在坑底防滲層中遷移（主導遷移方向為垂直方向），到達潛水面后進入飽和帶中遷移（主導遷移方向為水平方向）。

圖1 放射性核素遷移路徑Fig.1 Migration pathway of radionuclides.

1.2 數(shù)學模型

放射性核素在防滲層中遷移主導方向為垂直方向，故采用一維縱向數(shù)學模型進行計算。為計算方便，作出如下假設(shè)：

1) 填埋場中放射性核素的釋放為點源，且進入地下水中放射性核素的濃度是恒定的；

2) 場址土壤是均質(zhì)的，水流場穩(wěn)定、均勻，并只考慮水流方向上核素遷移特性；

3) 初始時刻，研究區(qū)域中所關(guān)注核素含量為0。

為此，在僅考慮核素的對流、彌散、衰變和吸附作用時，用式(1)作為研究核素遷移特征的控制方程：

式中：C為地下水中核素的濃度，mg·L-1；D為水動力彌散系數(shù)，m2·a-1；u為地下水流速，m·a-1；λ為放射性核素的衰變常數(shù)，a-1；Rd為阻滯因子，無量綱；θ為土壤含水率，無量綱。當核素在土壤顆粒表面吸附特征可用線性等溫吸附模式表達時，由式(2)計算：

式中：Kd為土壤中核素的分配系數(shù)，mL·g-1；ρ為土壤的平均密度，g·cm-3。

初始條件和邊界條件為：

2 材料與方法

通過靜態(tài)吸附實驗和柱遷移實驗，獲得Kd、Rd、飽和滲透系數(shù)(Ks)及彌散系數(shù)(D)等特征參數(shù)。一方面，通過對Kd、Rd的絕對值大小初步判斷土壤對核素的阻滯性能，另一方面也可為數(shù)學模型的計算提供必要的數(shù)據(jù)。

2.1 實驗土樣

土壤樣品取自填埋場擬建場址。土壤經(jīng)自然風干、碾碎、過篩。實驗中采用的土壤樣品粒徑小于20目。

由于穩(wěn)定性同位素與放射性同位素的化學性質(zhì)幾乎完全一致，實驗中采用Co、Ni的穩(wěn)定性同位素開展實驗研究。

2.2 吸附實驗

采用批實驗的方法在室溫下開展吸附實驗。在核素濃度較低的情況下，可以認為核素在土壤表面的吸附模式滿足線性等溫吸附模式：

式中：Cs為吸附平衡時核素在固相中的濃度，mg·g-1；C為吸附達到平衡時核素在液相中的濃度，mg·L-1。

平衡時，固相濃度Cs可根據(jù)式(4)計算：

式中：V為溶液體積，L；W為土壤質(zhì)量，g；C0為液相中核素初始濃度，mg·L-1。

實驗過程如下：

1) 分別稱取10.0 g土樣置于三個錐形瓶中；

2) 用CoCl2·6H2O、NiCl2配制100 mg·L-1Co、Ni的儲備液。加入Co、Ni儲備液及蒸餾水，使得錐形瓶中溶液初始濃度分別為 0.5 mg·mL-1、1.0mg·mL-1、2.0 mg·mL-1，溶液體積為40 mL；

3) 將錐形瓶置于搖床中搖動振蕩，每天振蕩1h，振速300次·min-1；

4) 72 h后，將水土混合液離心分離 10 min (3500r·min-1)，取上清液測試其中Co、Ni的濃度；

5) 按照式(4)計算Kd值。

2.3 飽和滲透系數(shù)測定

采用定水頭滲透法測定土壤飽和滲透系數(shù)。遷移柱為有機玻璃材質(zhì)，柱高30 cm，內(nèi)徑6 cm。將土壤裝入實驗柱后，從柱底部進水。保持定水頭供液瓶一定的供液水位，使得水流能夠從上端穩(wěn)定流出，測量出水流量。當測得三次出水流量差小于5%時視為穩(wěn)定，確定流量Q。根據(jù)式(5)計算飽和滲透系數(shù)：

式中：Ks為飽和滲透系數(shù)，cm·s-1；Q為通過土柱過水斷面的流量，mL·s-1；A為過水斷面面積，cm2；△h為進水水頭與出水水頭差，cm，本實驗中水頭差為132 cm；L為土柱中土體的長度，cm。

2.4 Br離子示蹤實驗

將濃度為5 mg·L-1Br-溶液加入到定水頭供液瓶中，保持一定的供液水位，使得水流能夠從上端穩(wěn)定流出，定期取流出液測量流出液中 Br-濃度，當其滲出濃度連續(xù)三次與進樣濃度相差小于5%時，終止示蹤實驗。

2.5 柱遷移實驗

將濃度為2 mg·L-1Co、Ni溶液加入到定水頭供液瓶中，保持一定的供液水位，使得水流能夠從下端穩(wěn)定流出，定期取流出液測量流出液中 Co、Ni濃度。

核素柱遷移實驗持續(xù)152 d，流出液中仍未測出Co、Ni。因此將土柱解剖，間隔2 cm取樣。土壤樣品在110 oC下烘干至恒重，取樣4 g于50 mL離心管中，加入0.1 mol·L-1的HCl 20 mL，振蕩1 h后，在離心機中離心10 min (3 500 r·min-1)，取上清液測量Co、Ni濃度。

2.6 測量方法

溶液中Co、Ni采用電感耦合等離子體原子發(fā)射 光 譜 法 (Inductively coupled plasma atomic emission spectrometry, ICP-AES，IRIS INTREPID ⅡXSP)測量。測量前配制 2 μg·mL-1、4 μg·mL-1、8μg·mL-1、16 μg·mL-1、20 μg·mL-1的溶液，繪制標準曲線，Co、Ni的測量標準曲線相關(guān)系數(shù)均為0.9999。

Br-測量用721型分光光度計測量。測量前配制0 μg·mL-1、0.2 μg·mL-1、0.4 μg·mL-1、0.8 μg·mL-1、1.6 μg·mL-1、2.4 μg·mL-1、3.2 μg·mL-1的系列標準溶液，繪制標準曲線，Br-的測量標準曲線相關(guān)系數(shù)為0.9996。

3 結(jié)果與討論

3.1 吸附實驗

根據(jù)文獻[10]報道，Co、Ni在土壤溶液中3 d后可達到吸附平衡。本次實驗3 d后取樣，液相中Co、Ni的平衡濃度測量結(jié)果見表1。

表1 液相中Co和Ni平衡濃度Table 1 Equilibrium concentration of Co and Ni in liquid phases.

根據(jù)式(4)計算固相中Co、Ni平衡濃度，計算結(jié)果見表2。

表2 固相中Co和Ni平衡濃度Table 2 Equilibrium concentration of Co and Ni in solid phases.

根據(jù)實驗測得的C和計算獲得的Cs，繪制Cs-C的關(guān)系曲線，如圖2所示。從圖2中可以看出，在Co、Ni的初始濃度較低時，吸附等溫線具有較好的線性關(guān)系，說明在吸附量較低的情況下，場址土壤對Co、Ni的吸附符合線性吸附模式。Co、Ni的分配系數(shù) Kd（直線的斜率）分別為 140.92mL·g-1和380.43 mL·g-1。

圖2 場址土壤吸附Co和Ni的等溫線Fig.2 Adsorption isotherm of Co and Ni.

依據(jù)式(2)，在土壤密度和孔隙度基本相同的情況下，Kd越大，Rd越大。將θ=0.23、ρ=1.4 g·cm-3及Co、Ni的分配系數(shù)代入式(2)，可求得飽和流中Rd(Ni)、Rd(Co)分別為 2317和 859，即 Rd(Ni)＞Rd(Co)。

Rd定義為水流流速與核素遷移速度之比，即：

式中：u為水流的實際流速；uc為核素遷移速度。

從式(6)可以看出，在u不變時，阻滯因子越大，核素遷移速度越小。根據(jù)Rd(Ni)＞Rd(Co)的結(jié)果，可以初步判斷：Co在此種土壤中的遷移速度要快于Ni的遷移速度。

3.2 飽和滲透系數(shù)

土柱通入蒸餾水1 d后，兩個土柱流量基本穩(wěn)定。1#土柱流量為 0.163 mL·min-1，2#土柱流量為0.182mL·min-1。將兩個土柱的流量帶入式(5)，得到 1#和 2#土柱的飽和滲透系數(shù)分別為2.03×10-5cm·s-1和 2.27×10-5cm·s-1， 均 值 為2.15×10-5cm·s-1。

Imay提出的含水率與滲透系數(shù)之間的關(guān)系式為[11]：

式中：K(θ)為土壤滲透系數(shù)；θs、θr分別為飽和含水率和最大分子持水率；m為常數(shù)，一般取3。分析式(7)可以看出，非飽和土壤的滲透系數(shù)隨含水率而增大。當土壤類型確定后（飽和含水率和最大分子持水率不變），盡量選擇含水率低的土壤，以確保防滲層的滲透系數(shù)足夠低，降低對流作用引起的核素遷移。

3.3 Br-示蹤

分別測量兩個土柱流出液中的 Br-，結(jié)果見圖3。從圖3可以看出，流出的Br-在第3-4 d濃度上升較快，在第5 d以后濃度基本達到一個穩(wěn)定水平。

圖3 土柱Br-穿透曲線Fig.3 Breakthrough curve of Br-.

若將土柱視為半無限長的土柱，示蹤劑連續(xù)注入的情況下，利用測得的穿透曲線可以按照式(8)計算縱向彌散系數(shù)：

式中：t0.84、t0.5、t0.16為 C/C0達到 0.84、0.5、0.16的時間值，s；v為水溶液的實際平均流速，cm·s-1。實驗中v的計算按下式近似取值：

式中：L為土柱長度，m；t0.95為C/C0達到0.95的時間值，s。

采用內(nèi)插法確定 1#和 2#土柱 Br-穿透曲線的t0.16、t0.5、t0.84、t0.95，1#土柱對應(yīng)各值分別為2.03 d、2.96 d、3.26 d、4.27 d，2#土柱對應(yīng)各值分別為2.78d、3.48 d、3.99 d、4.48 d。根據(jù)式(8)、(9)，可以計算出1#土柱中Br-的平均速度為1.17×10-4cm·s-1，縱向水動力彌散系數(shù)為0.0387×10-2m2·d-1，2#土柱中Br-的平均速度為9.98×10-5cm·s-1，縱向水動力彌散系數(shù)為0.0304×10-2m2·d-1，這表明場址土壤的彌散系數(shù)并不太低。在研究核素在二維平面上的分布特征時，除核素的對流遷移作用，還需要考慮水動力彌散作用。

3.4 核素柱遷移

在1#進行Ni的土柱遷移實驗，在2#進行Co的土柱遷移實驗。遷移實驗持續(xù)了152 d，在流出液中未檢測到Co、Ni離子含量。對土柱進行解剖，取土樣測量其中Co、Ni含量。圖4顯示了各段土柱中的C與起始點處濃度的相對比值(C/C0)與d之間的關(guān)系。

圖4 Co和Ni土柱遷移實驗Fig.4 Migration of Co and Ni in soil column.

從圖4中可以看出，盡管在實驗時間內(nèi)，兩種核素都未穿透土柱，但在Ni遷移土柱中5 cm后基本測量不到Ni，而在Co遷移柱中20 cm處仍能測量到 Co。在兩個土柱飽和滲透系數(shù)差異不大（約10%）的情況下，核素的土柱遷移結(jié)果再次印證了§3.1的結(jié)論：Co在場址土壤中的遷移速度要快于Ni的遷移速度。

3.5 核素遷移特征預測

3.5.1廢物滲出液濃度

廢物滲出液濃度可依據(jù)式(10)、(11)計算[12]：

式中：Ri為核素由土壤向地下水的釋放速率，a-1；I為大氣降水入滲量，根據(jù)當?shù)貧夂驐l件并考慮覆蓋層等工程措施，取50 mm·a-1；A為廢物體占地面積，m2；Li為核素的浸出常數(shù)，a-1；ρ取1.8 g·cm-3；T為廢物體厚度，cm；Ci為廢物中含放射性核素初始比活度，Bq·g-1，根據(jù)廢物中放射性核素的上限規(guī)定，60Co取10 Bq·g-1，63Ni取104Bq·g-1[13]。

據(jù)EJ/T 1191-2005（推導退役后場址土壤中放射性殘存物可接受活度濃度的照射情景、計算模式和參數(shù)），核素的浸出常數(shù)可按式(12)計算：

式中：θ為容積含水量，據(jù)該標準推薦取0.35。

將式(11)、(12)帶入式(10)，可得：

將各參數(shù)帶入式(13)，可以獲得滲出液中60Co、63Ni的初始濃度分別59.8 Bq·L-1和2.2×104Bq·L-1。3.5.2核素穿透防滲層的濃度

由于只計算核素滲出防滲層的濃度，因此可以忽略核素的彌散作用，同時假設(shè)防滲層為均質(zhì)土壤（即孔隙度為常數(shù)），則式(1)可簡化為：

式(14)的解為：

式(15)表明，污染物在防滲層中遷移時，其濃度按e指數(shù)衰減。

核素穿透防滲層的時間按式(16)計算：

式中：Δz為防滲層厚度，擬建填埋場為 0.8 m；n為有效孔隙度，取0.2；Rs為土壤含水飽和度。按式(17)估算：

式中：根據(jù)本實驗 l#和 2#柱平均 Ks都為2.15×10-5cm·s-1，即6.78 m·a-1；b為常數(shù)，根據(jù)防滲層土質(zhì)特征（砂質(zhì)粘土），取10.4。

式(16)、(17)及b的選擇見文獻[9]。將各參數(shù)帶入式(16)、(17)，可求得60Co、63Ni 穿透防滲層的t分別為2236 a和6032 a。60Co、63Ni的半衰期(T1/2)分別為5.27 a和96 a，根據(jù)式(15)可求得60Co穿透防滲層后的濃度為1.20×10-126Bq·L-1，63Ni穿透防滲層后的濃度為 2.70×10-15Bq·L-1。由于衰變的原因，從廢物中浸出的60Co、63Ni濃度也在降低，因此穿透防滲層的放射性核素濃度更低。

根據(jù)上述計算，60Co、63Ni在穿透防滲層的過程中，分別經(jīng)歷了424和62個半衰期。也就是說，60Co、63Ni在穿透防滲層前，已經(jīng)衰變到很低的濃度水平，對環(huán)境的影響可以忽略。因此可以認為，在填埋場底部建設(shè)0.8 m的防滲層完全可以滿足當?shù)丨h(huán)境安全的要求。

事實上，該填埋場還有一些保障措施，進一步確保了當?shù)丨h(huán)境安全：1) 防滲層夯實，使其壓實度≥93%，降低了水流速度，進一步提高了防滲層阻滯核素遷移的性能；2) 確保防滲層底部距離地下水水位3 m以上，增加核素在非飽和帶中遷移的距離。

4 結(jié)語

針對極低放填埋場環(huán)境安全評價需求，以來源廢物中的主要核素60Co和63Ni為研究對象，通過實驗室研究獲得了場址土壤的飽和滲透系數(shù)、彌散度的特征參數(shù)，并通過數(shù)學模型預測了核素穿透防滲層后的濃度，獲得以下兩點結(jié)論：

1) 擬用于防滲層建設(shè)的土壤的飽和滲透系數(shù)為 2.15×10-5cm·s-1，Co、Ni的分配系數(shù)分別為140.92mL·g-1和380.43 mL·g-1，阻滯因子分別為859和2317，表明此類土壤對Co和Ni有較好的阻滯性能。核素柱遷移實驗結(jié)果也印證了土壤良好的阻滯能力。

2) 對核素穿透防滲層的濃度計算結(jié)果表明，在覆蓋層發(fā)揮正常功能的情況下，防滲層滲出液中的60Co、63Ni濃度很低，因此按照本工程設(shè)計的防滲層厚度可以保障環(huán)境安全。

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Retardarce capability of VLLW landfill antiseepage layer for60Co and63Ni

DU Liang1,2WANG Ping2LI Shicheng2LI Xiaolong2HUANG Zhaoya2TAN Zhaoyi2LIU Ning1

1(Key Laboratory of Radiation Physics and Technology, Ministry of Education, Institute of Nuclear Science and Technology, Sichuan University, Chengdu 610064, China)
2(Institute of Nuclear Physics and Chemistry, China Academy of Engineering Physics, Mianyang 621900, China)

Background:Very low level waste (VLLW) landfill antiseepage layer is a key engineering measure to prevent the radioactive nuclides from entry into the surrounding environment.Purpose:This study aims to give an example of quickly evaluating the retardation capability of a VLLW antiseepage.Methods:The landfill soil’s distribution coefficient (Kd), saturated permeability coefficient (Ks) and dispersion coefficient (D) were got by batch test and column migration test, and the concentration of nuclides through antiseepage layer was calculated with the advection dispersion equation.Results:The results showed that the Kdof Co and Ni were 140.92 mL·g-1and 380.43mL·g-1, respectively, and retardation factors (Rd) of Co and Ni were 859 and 2317, respectively, which means this soil has a very strong retardation capacity for Co and Ni. In addition, the breakthrough concentrations of Co and Ni by calculation under the normal circumstance were very low.Conclusion:So the antiseepage layer using this site soil can effectively ensure the environment safety.

VLLW landfill, Antiseepage layer, Retardation capability, Co, Ni

DU Liang, male, born in 1975, graduated from Beijing Normal University with a master’s degree in 2005, focusing on the research of environmental radioactivity chemistry

LIU Ning, E-mail: nliu720@scu.edu.cn

TL99

10.11889/j.0253-3219.2017.hjs.40.030501

No.21577133)資助

杜良，男，1975年出生，2005年于北京師范大學獲碩士學位，目前從事環(huán)境放射化學研究工作

劉寧，E-mail: nliu720@scu.edu.cn

2016-12-09，

2017-01-12

Supported by National Natural Science Foundation of China (No.21577133)

Received date: 2016-12-09, accepted date: 2017-01-12