王偉文，謝建照,董紀鵬，張自生**

(1.青島科技大學 化工學院，山東 青島 266042；2.青島科大隆騰科技發(fā)展有限公司，山東 青島 266042)

從第一臺流態(tài)化工業(yè)裝置Winkler煤氣化爐出現(xiàn)至今，對流態(tài)化技術(shù)的研究已有近百年歷史。流化床因氣-固兩相接觸面積大、傳熱傳質(zhì)速率快、溫度梯度小，被廣泛應用于干燥、制粒、藥物包衣、多晶硅制備等領域[1-4]。流化床內(nèi)的傳熱研究始于20世紀50年代，流化床內(nèi)的傳熱一般包括四個方面：從床層到內(nèi)浸表面(包括床壁面及內(nèi)構(gòu)件表面)的傳熱；流體與固體顆粒間的傳熱；固體顆粒內(nèi)的傳熱；顆粒與顆粒間的傳熱。近年來，在床層與內(nèi)浸面?zhèn)鳠犷I域的研究有大量文獻發(fā)表[5-7]，但是顆粒與流體間傳熱的實驗研究仍停留在20世紀70年代水平。

在流化床反應與流化床干燥過程中，顆粒與流體間的傳熱過程顯得尤為重要。如劉安源[8]使用離散相模型進行流化床內(nèi)部傳熱數(shù)值模擬時發(fā)現(xiàn)，顆粒與流體間的傳熱量約占顆?？倐鳠崃康?6%。Rantz[9]根據(jù)大量的實驗數(shù)據(jù)得出單個顆粒的氣-固傳熱系數(shù)關聯(lián)式，Kunii[10]等研究者也得到了不同形式的顆粒與流體間的表觀傳熱系數(shù)(以床層內(nèi)所有顆粒表面積為有效傳熱面積計算得到的傳熱系數(shù))關聯(lián)式。但Kunii[10]進行粗顆粒的流化床實驗時發(fā)現(xiàn)，當顆粒雷諾數(shù)大于100時，流化床中顆粒與流體間的表觀傳熱系數(shù)大于Rantz[9]關聯(lián)式給出值；對于顆粒雷諾數(shù)遠小于100的細顆粒，在流化床中顆粒與流體間的表觀傳熱系數(shù)遠小于單個顆粒的氣-固傳熱系數(shù)的理論最小值。由于不同研究者得出的流化床中顆粒與流體間傳熱系數(shù)實驗結(jié)果差異甚大，而且流化床中的表觀傳熱系數(shù)遠低于單顆粒的氣-固傳熱系數(shù)理論最小值，研究者也試圖從傳熱機理上尋求解釋。作者綜述了目前研究者進行顆粒與流體間傳熱研究時采用的實驗方法、形成的傳熱機理和數(shù)值模擬中常采用的傳熱關聯(lián)式。

1 研究方法

1.1 穩(wěn)態(tài)傳熱實驗方法

在穩(wěn)態(tài)傳熱實驗方法中，通常假設氣體和顆粒溫度在起始時都是均勻的，穿過床層的氣體為活塞流，通過壁面的傳熱或添置新鮮冷(熱)顆粒來保持床層的熱穩(wěn)定狀態(tài)，固體顆粒在床層中為理想混合，徑向上顆粒保持均一的溫度。此時，除了氣體入口周圍一個很小區(qū)域外，床層其它區(qū)域均處于同一溫度，因此，采用這種方法的研究者[11]常常測定鄰近床層入口處氣體溫度的變化，來求取傳熱系數(shù)。通常情況下，流體溫度可采用裸露或帶隔離固體顆粒細網(wǎng)的熱電偶測定，固體顆粒溫度的測定一般采用間接估計的方法，如置于塌落床層的裸露熱電偶測定。

設固體顆粒在床層中理想混合，并不計熱損失，對床高為dl的微元進行氣體的熱衡算得到：

-cpgGgdT=ha(T-ts)dl

(1)

式中，cpg為氣體比熱容，J/(kg·K)；Gg為氣體表觀質(zhì)量流速，Gg=uρg，kg/(m2·s)；T為氣體溫度，K；h為傳熱系數(shù)，W/(m2·K)；a為床層顆粒比表面積，m2/m3；ts為顆粒溫度，K。

在氣體活塞流、固體顆粒全混流的假設條件下，積分式(1)得：

(2)

式中，在半對數(shù)坐標系中，由該溫度函數(shù)對床高的關系曲線的斜率可求得傳熱系數(shù)h。

1.2 非穩(wěn)態(tài)傳熱實驗方法

采用非穩(wěn)態(tài)傳熱實驗方法的研究者[12]考慮到床層溫度處處均一，出口處的溫度隨時間變化，通過測得氣體在進、出口處的溫度，根據(jù)床內(nèi)氣、固熱量衡算可得到顆粒在任何時間的溫度，在忽略熱量損失的條件下，氣體通過床層失去的熱量等于顆粒獲得的熱量，求得床層平均傳熱系數(shù)，整個床層的熱衡算有：

cpgGg(Tin-Te)=haL(T-ts)

(3)

在不穩(wěn)定狀態(tài)下，流化床進口氣體溫度已知，出口溫度則隨時間改變，假定氣體在床層內(nèi)完全混合，氣體為返混流。若不計氣體累積熱，對床層任一微元高度dl作熱衡算得到：

(4)

式中，dω為微元dl中固體顆粒的質(zhì)量，kg。

微分式(3)代入式(4)消去ts，然后積分得到：

(5)

在顆粒與流體的傳熱實驗中，基于返混流的非穩(wěn)態(tài)實驗結(jié)果極為分散，且隨床高有一系統(tǒng)性的趨向；而基于活塞流假設的穩(wěn)態(tài)傳熱實驗結(jié)果，則有一致的趨勢，并可關聯(lián)成經(jīng)驗關聯(lián)式。這表明在流化床內(nèi)顆粒與流體傳熱的分析中，氣體活塞流假設較返混流假設更有意義。

1.3 熱頻率響應實驗方法

流化床中不同顆粒與流體間傳熱的實驗結(jié)果差異大，其原因除傳熱面積的界定較為困難外，顆粒與流體溫度測量不精確且方法各異，尤其是顆粒溫度的測量。因為流化床內(nèi)置熱電偶指示的溫度不能確定是顆粒溫度還是氣體溫度，隨著顆粒對熱電偶前端碰撞頻度不同，在兩個溫度之間不穩(wěn)定地變化，使得傳熱實驗結(jié)果有較大誤差。由于熱響應實驗方法，無需測量床層及顆粒溫度，從而可以避免因溫度測量不精確帶來的實驗誤差。即采用氣體溫度脈沖(正弦式[13-14]、方波式[15]和脈沖式[16]等)來激發(fā)系統(tǒng)的動態(tài)特性，通過測定表征動態(tài)特性的系統(tǒng)瞬態(tài)溫度響應，來研究系統(tǒng)的傳熱。

1.4 數(shù)值模擬法

目前對流化床內(nèi)部傳熱規(guī)律的研究尚不充分，不能滿足工業(yè)設計要求。隨著計算機運算速率的大幅提高和流體力學數(shù)值模擬方法在多相流領域的應用，研究者[17-19]使用考慮了顆粒與顆粒間及顆粒與流體間相互作用的離散相模型對流化床內(nèi)氣固兩相流動、傳熱和反應過程進行數(shù)值模擬。離散單元方法充分考慮了顆粒運動規(guī)律(平動和轉(zhuǎn)動)、顆粒與流體間作用力和顆粒之間碰撞，并且模擬過程可進行顆粒水平的能量、動量分析，而這些參數(shù)在氣固兩相流實驗中是不能精確測量的。其中，數(shù)值模擬過程中顆粒與流體間的傳熱模型多基于Kunii模型[10]。劉安源[8]在模擬密相流化床內(nèi)傳熱過程的研究中發(fā)現(xiàn)：示蹤顆粒在流化床內(nèi)具有較高的傳熱系數(shù)，與示蹤顆粒與周圍顆粒碰撞次數(shù)有關，但與示蹤顆粒在流化床內(nèi)的位置無關；在顆粒與床層傳熱總量中，顆粒碰撞傳熱量約占1/3，與周圍流體的對流傳熱量約占2/3。

2 顆粒與流體間的傳熱機理

對于流化床內(nèi)不同顆粒與流體間傳熱實驗研究結(jié)果差異甚大和傳熱系數(shù)遠遠低于單顆粒的傳熱系數(shù)理論最小值的現(xiàn)象，研究者給出了多種傳熱機理予以解釋。

Zabrodsky[20]提出的微隙模型認為，超出臨界流化需要量以外的剩余氣體，短路通過一排或數(shù)排固體顆粒，然后再與穿過床層的氣體完全混合，在氣體通過床層時，此過程不停重復進行。由于流化床內(nèi)顆粒的不穩(wěn)定團聚(分子力或靜電力所致)，減弱了連續(xù)相和非連續(xù)相之間氣體交換強度，使氣體在通過顆粒后達不到完全的徑向混合，氣體溫壓也大為降低，從而導致很小的顆粒與流體間的傳熱系數(shù)。

Pfeffer[21]則提出了一種自由表面模型，以及基于該模型的能量方程。模型假設顆粒與流體系統(tǒng)是由許多“微元”組成的隨機系統(tǒng)，每一個 “微元”均含有由流體包絡環(huán)繞的顆粒及相同的流體。“微元”是一個外表面無摩擦或有自由表面的球體，假設“微元”邊界的溫度為流體溫度。基于這一模型的能量方程的求解結(jié)果表明，顆粒床層的平均努賽爾數(shù)是空隙率和普朗特數(shù)的函數(shù)。

Kunii和Levenspiel[10]提出的流化床模型指出，在滿足u>2umf(umf為流化床的最小流化氣速)的條件下，流化床可分為氣泡相和乳化相兩個區(qū)域。乳化相處于臨界流化狀態(tài)，氣泡相中基本沒有固體，只有迅速運動的氣泡被氣泡暈和相隨而來的尾渦所包圍，氣泡暈和尾渦中夾帶的顆粒以及氣泡在上升匯并的過程增加了與顆粒的接觸，造成了氣體與顆粒間的傳熱。

在各種傳熱模型中，只是強調(diào)了不同參數(shù)或基于不同的假設，借以分析顆粒與流體間傳熱過程。然而實際的傳熱過程要復雜的多，流化床的結(jié)構(gòu)及床內(nèi)流動狀態(tài)對傳熱的影響又不可忽略，因而還沒有一個模型將已有的實驗數(shù)據(jù)統(tǒng)一起來成為普遍化的關聯(lián)。同時，對流化床內(nèi)顆粒與流體間流動特性的深入研究是分析傳熱機理的基礎，可視化檢測技術(shù)(如正負電子成像技術(shù)[22]、核磁共振成像[23-24]和過程層析成像技術(shù)[25-26]等)在流化床研究中的應用與發(fā)展，使對流化床內(nèi)顆粒運動探測更加準確，有助于提高對流化床中傳熱機理的認識。

3 傳熱系數(shù)關聯(lián)式

處理實驗數(shù)據(jù)不同的模型假設及顆粒溫度測定困難，導致顆粒與流體間傳熱的實驗結(jié)果差異很大，難以獲得統(tǒng)一的關聯(lián)式。對于密相流化床中的傳熱，應用較為廣泛的關聯(lián)式有以下幾種[27-29]。

Kunii和Levenspiel[10]假設流化床中氣體與顆?；旌贤耆?，氣體運動為活塞流，將單顆粒與氣體的傳熱關聯(lián)式應用到流化床中，通過實驗數(shù)據(jù)檢驗回歸得到：

Nui=0.03Rei1.3

0.1

Re>100 (7)

根據(jù)Kunii和Levenspiel的建議，b=0.5；根據(jù)流化床的操作情況數(shù)值a=0.6～1.8。此傳熱模型在基于歐拉-拉格朗日方法的氣固兩相流數(shù)值模擬中得到了廣泛應用，在不同的離散相數(shù)值模擬中a設定在約1.2[30]。

在此基礎上，Kato等[31]進一步考慮到床高對氣、固之間運動與傳熱的影響，把流化床沿高度分為若干段，然后逐段進行回歸，得到如下關聯(lián)式：

Nui=0.59Rei1.1(di/Lb)0.9

(8)

式中，Lb是流化床床層高度。

Gunn[32]采用熱響應實驗方法，通過研究床層對脈沖式溫度變化的動態(tài)響應，提出床層空隙率在0.35～1，固定床和流化床顆粒與流體間表觀傳熱系數(shù)表達式：

(9)

此關聯(lián)式與Wakao[33]等在固定床中得到的實驗數(shù)據(jù)吻合，在基于歐拉-歐拉模型的氣固兩相流數(shù)值模擬中，多采用考慮了床層空隙率的氣固傳熱模型。

Gelperin-Einstein[34]氣固傳熱系數(shù)模型與Guun模型的共同點是也包含了空隙率：

郭雪巖等[35]采用歐拉-歐拉模型對GeldartD類顆粒氣固流化床的非定常傳熱過程模擬中，比較了Gunn模型在內(nèi)的6種不同氣固傳熱系數(shù)模型?；谶@6種氣固傳熱模型得出的平均壁面?zhèn)鳠嵯禂?shù)與文獻[28]中實驗關聯(lián)式給出值基本一致，但是6種模型給出的局部氣固傳熱系數(shù)呈現(xiàn)較大的差別，由于沒有局部尺度的實驗數(shù)據(jù)對照，對使用不同氣固模型的模擬結(jié)果難以評估。

4 結(jié)束語

對于顆粒與流體間的傳熱過程，國內(nèi)外學者由大量實驗數(shù)據(jù)已檢驗回歸出多種顆粒與流體間的傳熱系數(shù)關聯(lián)式，并應用到數(shù)值模擬及工業(yè)設計過程中。但對流化床內(nèi)部傳熱規(guī)律的研究仍不充分，因此，十分必要尋求準確反映流化床氣固流動與傳熱的新準則數(shù)。有關流化床氣固傳熱的實驗研究仍停留在20世紀70年代水平，實驗方法及手段有待改進。在顆粒的運動規(guī)律以及區(qū)域顆粒運動對顆粒與流體間傳熱的影響的研究方面主要為數(shù)值模擬，相關的實驗研究鮮有報道。隨著先進可視化測試技術(shù)的發(fā)展，對顆粒運動的觀測成為可能，流化床內(nèi)顆粒運動規(guī)律研究有助于更深入地認識顆粒與流體間傳熱機理。

[1] 韓樹曉,向飛,王月，等.煤的內(nèi)熱流化床干燥實驗研究[J].煤炭轉(zhuǎn)化，2014,37(1):28-31.

[2] 楊佳靜,楊云松,李銀，等.胃蘇顆粒流化床制粒工藝的研究[J].現(xiàn)代中藥研究與實踐,2015,29(6):41-42.

[3] 王文喜,朱淼,高捷，等.多索茶堿脈沖微丸的制備及釋藥機制研究[J].浙江工業(yè)大學學報,2016,44(3):346-350.

[4] 李超杰,王偉文,張自生.流化床法制備多晶硅過程研究進展[J].當代化工,2015,44(9)：2235-2238.

[5] 張瑞卿.涵蓋不同流型的氣固床層與壁面換熱研究[D].北京：清華大學,2014.

[6] 晁俊楠,呂俊復,楊海瑞，等.流化床內(nèi)自由移動石墨球表面的傳熱系數(shù)[J].化工學報,2014，42(8):2869-2875.

[7]ABDELMOTALIBHM,YOUSSEFMAM,HASSANAA,etal.Heattransferprocessingas-solidfluidizedbedcombustors：Areview[J].InternationalJournalofHeatandMassTransfer,2015,89：567-575.

[8] 劉安源.流化床內(nèi)流動-傳熱及燃燒特性的離散顆粒模擬[D].北京：中國科學院工程熱物理研究所，2002.

[9]RANZW，MARSHALLW.Evaporationfromdrops[J].ChemicalEngineeringProgress,1952,48：141-146.

[10]KUNIID,LEVENSPIELO.Fluidizationengineering[M].Amsterdam:Elsevier,2013：257-274.

[11] 劉彬，原如冰，張強，等.發(fā)酵柑桔皮渣流化干燥傳熱傳質(zhì)分析[J].農(nóng)業(yè)工程學報，2011,27(7):353-357.

[12]SUNKOORIN.KAPARTHIR.Heattransferstudiesbetweenparticlesandliquidmediuminafluidizedbed[J].ChemicalEngineeringScience,1960,12:166-174.

[13]BRODKEYR.Fluidtoparticleheattransferinafluidizedbedandtosingleparticles[J].InternationalJournalofHeatandMassTransfer,1991,34：2327-2337.

[14]LINDAUERGC.Heattransferinpackedandfluidizedbedsbythemethodofcyclictemperaturevariations[J].AIChEJournal,1967,13(6)：1181-1187.

[15]LITTMANH,STONEAP.Gas-particleheattransfercoefficientsinfluidizedbedsbyfrequencyresponsetechniques[C].London:BritishChemicalEngineering，1965,10:260.

[16]GUNND.NARAYANANP.Particle-fluidheattransferanddispersioninfluidizedbeds[J].ChemicalEngineeringScience,1981,36:1985-1995.

[17]BELMILOUDIA.Heattransfer-mathematicalmodeling,numericalmethodsandinformationtechnology[M].Vienna:InTechVienna,2011:383-408.

[18]YANGWJ,ZHOUZY,YUAB.Particlescalestudiesofheattransferinamovingbed[J].PowderTechnology,2015,281：99-111.

[19]HOUQ,GANJ,ZHOUZ,etal.Chapterfour-particlescalestudyofheattransferinpackedandfluidizedbeds[J].AdvancesinChemicalEngineering,2015,46：193-243.

[20]ZABRODSKYS.Heattransferbetweensolidparticlesandagasinanon-uniformlyaggregatedfluidizedbed[J].InternationalJournalofHeatandMassTransfer，1963,6:23-31.

[21]PFEFFERR.HAPPELJ.AnanalyticalstudyofheatandmasstransferinmultiparticlesystemsatlowReynoldsnumbers[J].AIChEJournal,1964,10(5)：605.

[22]WANGZL,DINGYL,GHADIRIM.Flowofagas-solidtwo-phasemixturethroughapackedbed[J].ChemicalEngineeringScience,2004,59(15):3071-3079.

[23]BOYCECM,RICENP,DAVIDSONJF,etal.Magneticresonanceimagingofgasdynamicsinthefreeboardoffixedbedsandbubblingfluidizedbeds[J].ChemicalEngineeringScience,2016,147：13-20.

[24]BOYCECM,RICENP,OZELA,etal.Magneticresonancecharacterizationofcoupledgasandparticledynamicsinabubblingfluidizedbed[J].PhysicalReviewFluids,2016,1(7):74-201.

[25]GER,YEJ,WANGH,etal.Investigationofgas-solidsflowcharacteristicsinaconicalfluidizedbeddryerbypressurefluctuationandelectricalcapacitancetomography[J].DryingTechnology,2016,34(11)：1359-1372.

[26]SUTKARVS,DEENNG,SALIKOVV,etal.Experimentalandnumericalinvestigationsofapseudo-2Dspoutfluidizedbedwithdraftplates[J].PowderTechnology,2015,270：537-547.

[27] 郭慕孫，李洪鐘．流態(tài)化手冊[M]．北京：化學工業(yè)出版社，2008：328-359.

[28] 金涌.流態(tài)化工程原理[M].北京：清華大學出版社，2001：294-332.

[29] 李佑楚.流態(tài)化過程工程導論[M].北京：科學出版社，2008：68-87.

[30]ZHOUZY,YUAB,ZULLIP.Particlescalestudyofheattransferinpackedandbubblingfluidizedbeds[J].AIChEJournal,2009,55(4)：868-884.

[31]KATOK.Gas-particalheattransferinpackedfluidizedbed[J].JournalofChemicalEngineeringofJapan,1979,12:403-405.

[32]GUNND.Transferofheatormasstoparticlesinfixedandfluidizedbeds[J].InternationalJournalofHeatandMassTransfer,1978,21:467-476.

[33]WAKAON.KAGUCIS.Effectoffluiddispersioncoefficientsonparticle-to-fluidheattransfercoefficientsinpackedbeds[J].ChemicalEngineeringScience，1979,34:325-336.

[34]GELPERINNI,EINSTEINVG.Heattransferinfluidizedbeds[M].London：AcademicPress,1971:471-568.

[35] 郭雪巖,柴輝生,晁東海.大顆粒流化床傳熱數(shù)值模擬與氣固傳熱模型比較[J].上海理工大學學報,2012(1):81-87.