戴智勇，莫紅衛(wèi)，彭喜洋，張巖春，董 玲，歐陽琰樺

（1.湖南澳優(yōu)食品與營養(yǎng)研究院，湖南長沙 410200；2.澳優(yōu)乳業(yè)（中國）有限公司，湖南長沙 410005）

壬基酚在食品和食品包裝材料中暴露及遷移至食品的情況綜述

戴智勇1，2，莫紅衛(wèi)1，2，彭喜洋1，2，張巖春1，2，董 玲1，2，歐陽琰樺1，2

（1.湖南澳優(yōu)食品與營養(yǎng)研究院，湖南長沙 410200；2.澳優(yōu)乳業(yè)（中國）有限公司，湖南長沙 410005）

壬基酚是一種環(huán)境激素，因其對機體產生毒害而被廣泛關注。相關研究表明，壬基酚廣泛暴露于食品和食品包裝材料中。在介紹各種食品和食品包裝材料中壬基酚的暴露和遷移至食品中情況基礎上，分析食品及食品包裝材料中壬基酚暴露情況及遷移的風險評估，為我國系統(tǒng)地開展對壬基酚暴露情況的調查和相關法律法規(guī)的完善提供參考。

壬基酚；食品；食品包裝；遷移

1 壬基酚概述

壬基酚（Nonylphenol，NP）是一種非離子表面活性劑[1]，也是烷基酚聚氧乙烯醚（APEs）的合成原料之一[2]，已被廣泛用于工業(yè)制備合成洗滌劑、增濕劑、潤滑油添加劑、增塑劑等，是環(huán)境中廣泛分布的污染物。目前調查發(fā)現(xiàn)，NP也普遍存在于各類食品中。

NP是一種環(huán)境激素，也是一種內分泌干擾物，會造成機體激素合成、釋放的紊亂。研究表明，NP作為一種內分泌干擾物，對機體的內分泌、生殖系統(tǒng)、免疫系統(tǒng)都有不良影響，且具有一定的促癌性[1，3]。李玉白等人[4]通過SD大鼠動物試驗，研究了壬基酚的毒性作用。研究人員采用給2個SD大鼠組分別喂養(yǎng)0.1%，0.5%，1.0%劑量的壬基酚飼料和基礎飼料對比，結果發(fā)現(xiàn)喂養(yǎng)含壬基酚飼料的大鼠動物，其抗氧化、消除機體氧化自由基的能力下降，肝臟也發(fā)生脂質過氧化損傷。

也有研究表明了不同的觀點，2002年歐盟對壬基酚和其分支酚類物質的致癌性及遺傳誘變能力給出的風險評估為不太可能出現(xiàn)致癌或者遺傳誘變[5]。至于會引起皮膚或者呼吸道過敏方面，評估單位表示缺少分析數(shù)據，該激素被認定為皮膚低致敏性[6]。

2 歐盟美國對壬基酚的規(guī)定

歐盟（EU） 2016/26法令對紡織品和服裝（二手紡織品及回收再利用的除外） 含有壬基酚聚氧乙烯醚（NPE上）的要求，是最大允許水平為0.01%（100 mg/kg）。

NP本身沒有被授權用于食品接觸的塑料中使用，但它可以作為烷基酚聚氧乙烯或三（壬基）酯的分解產物遷移到食品中。雖然歐盟目前為止并沒有對壬基酚遷移量作出特定限定，但是歐盟塑料食品接觸材料法規(guī)（EU）No 10/2011中指出，材料向食品中全面遷移物質總量應低于10 mg/dm2；塑料制品或食品接觸表面積難以估計的容器、蓋子、墊片、塞子等物品，以及食品包裝多材料多層塑料層，遷移到食物的物質不能超過60 mg/kg，其中抗氧化劑三壬基酚亞磷酸酯遷移量應小于30 mg/kg[7]。

2000年起，PARCOM RECOMMENDATION 92/8的歐盟簽署國開始全面禁止在洗滌劑中使用壬基酚聚氧乙烯醚（Nonylphenol ethoxylates，NPEs）；瑞士在1987年9月完全禁止洗滌劑及其助劑使用NPEs[1]。丹麥飲用水中NP限量應低于0.5 μg/L（以苯酚計），土壤中限量標準為10 mg/（kg·dw）[1]；丹麥毒理學安全性與毒理學研究所提出了可容忍的人體每日允許攝入量為5 μg/kg·bw/d（TDI）[8]。

相關歐盟法規(guī)見表1。

美國環(huán)保局（EPA）指出，淡水中的壬基酚暴露量應低于6.6 μg/L，咸水中應低于1.7 μg/L[11]。在其他亞洲和南美國家，壬基酚仍然在商業(yè)洗滌劑中廣泛使用，并且缺少監(jiān)管。針對環(huán)境類激素壬基酚在排放污染物、飲用水中的暴露限量，我國還沒有具體法規(guī)規(guī)定[12]。

表1 相關歐盟法規(guī)

3 國內各類食品及食品包裝材料中壬基酚暴露情況調查

《壬基酚在食品中的污染現(xiàn)狀及其生物毒性概述》中指出，蔬菜、水果、飲料、肉制品、水產品、以及母乳中均有壬基酚暴露[1]。

劉麗等人[13]對廣東省深圳市蔬菜的壬基酚暴露情況做了調查，結果如下：芹菜、番茄、黃瓜、大白菜、蘿卜的壬基酚暴露情況分別為6.27，5.02，4.96，3.94，3.95 μg/kg。任杰等人[14]隨機抽取了?？谑?個農貿市場的蔬菜樣品50份檢測4-壬基酚的污染情況，結果表明，隨機抽樣的5種蔬菜50個樣品中4-壬基酚的含量平均值范圍為0～2.98 μg/kg。

同時，2014年在對湖南3個地區(qū)蘋果、梨子、香蕉、橘子、檸檬和草莓分別抽樣36份檢測4-n-壬基酚的調查中發(fā)現(xiàn)，除草莓未檢出該激素外，其他水果都檢測出該成分，最高檢出暴露量達到12.91± 9.66 μg/kg。雖然該成分普遍存在于水果中，但其含量甚微，表明該地區(qū)抽查的水果中該激素含量并不會對人體產生傷害[15]。然而在中國臺灣的西瓜、菠蘿、番石榴調查結果分別為22.0±11.8 μg/kg，27.4± 17.9 μg/kg，24.3±20.9 μg/kg[16]；對比湖南地區(qū)水果抽檢結果，在中國臺灣被調查的水果中壬基酚含量比在湖南調查的含量高數(shù)倍。

在對飲料類的壬基酚暴露情況調查中，有文獻對北京市售賣的某些品牌礦泉水和碳酸飲料抽樣調查。在被調查檢測的9種礦泉水和4種碳酸飲料中的碳酸飲料全部檢出有壬基酚存在，13個樣品NP暴露情況為3.3～464.6 ng/L[17]。在蘇州市抽檢的7個品牌瓶裝礦泉水、3個品牌的桶裝水中，壬基酚暴露情況均低于0.35 μg/kg[18]。

對北京市肉制品抽檢發(fā)現(xiàn)，26個抽樣樣品中20份各類肉制品含有壬基酚，暴露量范圍為0.49～55.98 μg/kg，其中魚肉類樣品檢出率為100%[19]。然而，對溫州市市場上肉類和水產品抽樣檢測，其抽檢樣品均檢出壬基酚。肉類抽樣樣品包括雞肉、牛肉和豬肉，其檢出范圍為7.60～21.64 μg/kg，平均含量為10.24 μg/kg[20]。

在溫州市，除了抽查該市兩區(qū)的肉類中含有壬基酚外，其水產品鱔魚、帶魚、鯧魚和小黃魚也接受了壬基酚含量調查。結果表明，水產品中壬基酚暴露情況為0.92～25.84 μg/kg，平均含量為2.61 μg/kg[21]。在渤海灣的貝類、魚類、蝦和蟹體內脂肪NP濃度為143～678 μg/kg[20]。對太湖中魚肉、貝類及蝦仁，以及江蘇農村田泥中壬基酚的調查顯示，貝肉中壬基酚含量高達2 012±733 μg/kg，約為被調查田螺中壬基酚含量的49倍、魚肉的60倍[12]。

近年來，隨著人們對環(huán)境的重視，環(huán)境中的有害污染物，如壬基酚這樣脂溶性環(huán)境激素的調查也逐漸多起來[12]。在意大利的一項調查中顯示，該國婦女母乳中也有壬基酚暴露，且暴露量和魚肉的食用量呈正相關[22]。在我國臺灣，壬基酚在母乳中的暴露情況被調查，20份抽樣的母乳中普遍含有壬基酚，檢出率達到95%，所檢測4-NPs暴露含量區(qū)間為1.7～11.6 μg/kg[23]。

我國食品中壬基酚暴露情況調查見表2。

通過對比可以得知，壬基酚的含量在蔬菜類、水果類、飲料類、肉類、水產品類及母乳中的暴露情況各不相同。雖然壬基酚為脂溶性激素，但是在我國的蔬菜、水果、飲料中也廣泛分布，在中國臺灣被調查的3項水果壬基酚暴露量平均值約為溫州被調查的肉類壬基酚暴露平均值的2倍，而在深圳、?？谡{查的蔬菜中4-壬基酚暴露情況也比北京市抽查的某些肉類樣品暴露情況嚴重。由此可見，雖然壬基酚可以通過食物鏈傳播，被豬、牛、禽類吞食并在體內積累，使壬基酚在肉類中暴露量達到一定程度，但是如果環(huán)境中工業(yè)廢料、廢水、廢氣排放在果蔬灌溉系統(tǒng)中，又再次通過灌溉到土壤，導致土壤內的壬基酚暴露情況惡化，從而果蔬從灌溉水中和土壤中吸收積累的壬基酚含量也會大幅度增長。對比所有調查的食品，水產中的壬基酚暴露情況最突出。在太湖的貝肉被檢測出富含壬基酚2 012±733 μg/kg，若按照丹麥毒理學安全性與毒理學研究所提出的人體每日允許攝入量計算，人體可吸收的實際量為攝入量的1/10[8]，那么食用該貝肉約14.9 g就已經超出丹麥毒理學安全性與毒理學研究所提出的建議量，由此可見壬基酚在我國水產品內富集情況可見一斑。關于我國人體母乳中的壬基酚含量調查，中國臺灣地區(qū)調查結果顯示，在母乳中最高暴露量達到11.6 μg/kg。然而，在我國現(xiàn)有的資料中，其他地區(qū)對母乳中的壬基酚暴露情況研究甚少，無法得到其他地區(qū)的情況。

表2 我國食品中壬基酚暴露情況調查

（續(xù)表2）

在生活中，食品包裝材料多種多樣，有紙包裝、塑料包裝、易拉罐包裝、陶瓷、復合材料等不同材質的食品包裝。食品包裝材料的安全性和穩(wěn)定性，直接影響到被接觸的食品。馬強等人[24]用液相色譜-串聯(lián)質譜法測定過塑料、紙張、玻璃等不同食品包裝30件，結果表明，24個樣品被檢測出4-壬基酚，檢出率達到80%，最高暴露量達到3 374.32 μg/kg。

塑料食品包裝材料因為廉價、方便等特點，被廣泛應于生活中。近幾年來，隨著人們的生活品質提高，環(huán)保意識加強，對健康越來越關注，所以對食品塑料包裝材料中出現(xiàn)的有害物質也越來越重視。雖然壬基酚并沒有直接被添加到塑料加工中，其主要來源是壬基酚聚氧乙烯醚降解；而壬基酚聚氧乙烯醚作為一種方便易得的活性劑，卻被廣泛用于塑料加工中[25]。壬基酚也有可能從食品塑料包裝材料直接遷移到接觸的食品中[26]，從而被消費者食用食品時一并吞食。所以，壬基酚在塑料食品和塑料包裝材料中的暴露情況與遷移情況，直接關系著消費者身體健康。

4 壬基酚從食品塑料包裝材料遷移到所接觸食品中的情況和人體危害最低劑量

食品塑料包裝材料在食品加工、運輸、流通過程中會受到不同溫度、不同壓力的影響，而食品塑料包裝內所包裹的食品種類也不盡相同。有調查顯示，食品塑料包裝材料中的壬基酚遷移量，很有可能與包裹的食品種類、包裝所接觸的食品部位和被包裹的食品油脂含量均有關系。

在《塑料食品包裝材料中壬基酚的風險評估》一文中，張慶等人[27]以水、乙酸、乙醇、異辛烷作為食品模擬物，測量了30種食物包裝材料中遷移的壬基酚含量，其中包括蛋糕袋、蝦片袋、三明治餅干袋等常見的食品包裝材料。

研究人員采用美國食品藥品管理局推薦模型，按照平均體重60 kg，日消費食品量3 kg計算，來評估食品塑料包裝材料對人體健康危害的風險[28]。調查者們經過研究，決定用15 mg/（kg·d）作為風險評估每日每人允許攝入量。試驗結果表明，食品塑料包裝材料中遷移暴露量遠低于壬基酚每日允許攝入量，總體來說影響消費者健康的風險很小。

式中：E——每日每公斤體重暴露量；

CF——各種類型包裝材料的消費因子；

faq——水類食品的分布因子；

fac——酸類食品的分布因子；

fal——醇類食品的分布因子；

ff——脂類食品的分布因子；

Maq——水類食品模擬物中壬基酚遷移量；

Mac——酸類食品模擬物中壬基酚遷移量；

Mal——醇類食品模擬物中壬基酚遷移量；

Mf——脂類食品模擬物中壬基酚遷移量；

mf——每日食品消耗量；

M——人均體重。

塑料食品包裝材料壬基酚遷移檢測結果見表3，食品包裝材料壬基酚遷移量見表4。

表3 塑料食品包裝材料壬基酚遷移檢測結果

表4 食品包裝材料壬基酚遷移量

2010年3月，由英國食品標準局發(fā)起，由E LBradley撰寫了《食品包裝材料中的壬基酚和其遷移至食物情況報告》。該報告中采用食品標準局A03047號報告中推薦的方法，用高溫索氏萃取或者根據不同材料溶解提取后，通過失活氧化鋁層析進行純化。用13C標記內部標準化后，用氣相色譜-質譜（GC-MS）分析測定[29]。試驗測定了10個聚氯乙烯（PVC）食物保鮮膜樣品和10個預包裝高抗沖聚苯乙烯（HIPS）的NP含量，其中2個PVC樣品檢出NP含量分別為2 590，4 150 mg/kg；3個HIPS樣品檢出NP含量分別為28，925，1 760 mg/kg。

被檢出的5個樣品中，2個PVC保鮮膜被用來檢測接觸奶酪和蛋糕后NP的遷移情況。在20℃下，該保鮮膜包裹奶酪和蛋糕4 d后（1 kg食品接觸6 dm2包裝），NP遷移0.2～0.8 mg/kg到奶酪中，遷移0.3～0.6 mg/kg到蛋糕中；3個被檢出NP高抗沖聚苯乙烯包裹的食物也被用來檢測是否含有遷移的NP。通過對固體食品表面層的NP檢測，實驗員曾嘗試確定NP遷移的具體位置和集中含量點。但是3個被檢測食品NP含量低于被檢出值0.2 mg/kg。

PVC食品包裝材料和HIPS食品包裝材料中壬基酚含量檢測見表5，PVC食品包裝材料和HIPS食品包裝材料中壬基酚食品遷移含量檢測見表6。

表5 PVC食品包裝材料和HIPS食品包裝材料中壬基酚含量檢測

表6 PVC食品包材和HIPS食品包材中壬基酚食品遷移含量檢測

此報告指出，PVC和HIPS材料具有低潛力的NP遷移可能，PVC和HIPS是低擴散性的塑料制品。但是并沒有明確給出NP人體能承受的最低限量評估，只是簡要地提到丹麥毒理學研究所提出的每人每日耐受攝入量值為5 μg/kg[29]。

目前，很多國家已經開始對壬基酚每日攝入量進行調查研究，但是具體每日壬基酚攝入最低耐受值的風險評估并沒有具體標準[30]，一般采用的參考標準都是丹麥毒理學安全性與毒理學研究所建議的每日可耐受攝入量5 μg/kg·bw/d。

5 開展壬基酚相關試驗中采用檢測方法

目前，壬基酚的分析檢測方法主要有3種，即高效液相色譜法（HPLC）、氣相色譜-質譜法（GCMS）和液相色譜-串聯(lián)質譜法（LC-MS-MS）。氣相色譜法需要酰化、烷烴化、硅烷化等步驟，而高效液相色譜法操作簡便、快捷[31]。

6 總結

由于壬基酚廣泛應用于洗滌劑、增塑劑、農藥乳化劑和紡織品整理劑的生產中，而不會在食品生產中直接出現(xiàn)。所以，不論是歐盟、歐盟成員國或是美國，均是考慮壬基酚作為環(huán)境激素的影響，對紡織品、飲用水、污泥等物品中的壬基酚含量作出了相關規(guī)定或是最低限量推薦；而對食品或食品塑料包裝內的壬基酚暴露量并沒有提出最低限量，也沒有對食品包裝材料中壬基酚具體遷移限量作出規(guī)定。

而壬基酚由于應用廣泛，可以通過由抗氧化劑三壬基酚亞磷酸酯和壬基酚聚氧乙烯醚分解得來，又通過工業(yè)、生活廢水排放到水體中，在水生生物中富集[32]，被污染的水體又通過進入果蔬、農作物的水灌溉系統(tǒng)，被灌溉于農作物中，導致在蔬菜水果、農作物中富集。禽畜類含有的壬基酚，也可以通過污染物進入食物鏈而轉入其體內。大量研究指出，食物鏈中的水體污染也是水產品中壬基酚的重要來源。

壬基酚在食品接觸材料中廣泛應用，但是其遷移原理在食品中的暴露情況規(guī)律還不清楚?；诒粰z索的文獻顯示，壬基酚暴露情況在食品及食品包裝材料中暴露檢出率很高，但是在食品中的暴露情況和從食品包裝材料中遷移情況并沒有達到作者認為的對人體造成危害的量。而一項關于我國雙酚A和壬基酚在一位成年人每日膳食攝入調查研究指出，我國成年人壬基酚通過膳食每日的攝取量為520 ng/kg·bw/d，低于丹麥毒理學安全性與毒理學研究所提出的指標[30]。

目前，我國人均壬基酚綜合暴露情況并沒有一個系統(tǒng)的評估，考慮壬基酚在環(huán)境和生物體中的積蓄性，壬基酚在食品和食品包裝材料中的遷移風險也應該加強管理。一些關于壬基酚管理建議可以包括3個方面：①開展系統(tǒng)的各地區(qū)食品中壬基酚暴露情況研究，以及食品包裝材料中壬基酚遷移情況風險評估，更好地為法律法規(guī)的完善做出有效的科學依據；②參考歐盟國家相關法律法規(guī)，例如（EU）2016/26，Directive 2003/53/EC，控制壬基酚在進口服裝、紡織品、化妝品、化工產品內的暴露量；③參考歐盟（EU）10/2011，提出食品包裝材料中壬基酚最大暴露量和可允許遷移量范圍。

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A Summary of Nonylphenol Exposure in Food Packaging Materials and Migrate to Food

DAI Zhiyong1，2，MO Hongwei1，2，PENG Xiyang1，2，ZHANG Yanchun1，2，DONG Ling1，2，OUYANG Yanhua1，2
（1.Food and Nutritional Institute of Ausnutria of Hu'nan，Changsha，Hu'nan 410200，China；2.Ausnutria Dairy（China）Company Ltd.，Changsha，Hu'nan 410005，China）

Nonylphenol is a kind of environmental hormone，it is concerned widly by people because it can produces poison to body.The related studies have shown that，nonylphenol is also widely exposed in food and food packaging materials.This overview outlined the nonyphenol quantity in various kinds of food and packaging material exposure and migration to food，and analyzed its risk assessment，theses data can be provided for the investigation of nonylphenol exposure and the relevant laws and regulations.

nonylphenol；food；food package；migration

X56；TS201.6

A

10.16693/j.cnki.1671-9646（X）.2017.01.023

1671-9646（2017）01a-0081-07

2016-12-05

戴智勇（1975— ），男，本科，工程師，研究方向為食品科學及乳制品加工。