朱忠敏， 韓 舸， 龔 威， 崔珍珍， 張 淼

(1.武漢大學(xué) 測(cè)繪遙感信息工程國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 武漢 430079；2.華中科技大學(xué) 武昌分校 信息科學(xué)與工程學(xué)院， 武漢 430064)

?

武漢市空氣污染物長(zhǎng)期變化規(guī)律研究

朱忠敏1，2*， 韓 舸1， 龔 威1， 崔珍珍1， 張 淼1

(1.武漢大學(xué) 測(cè)繪遙感信息工程國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 武漢 430079；2.華中科技大學(xué) 武昌分校 信息科學(xué)與工程學(xué)院， 武漢 430064)

搜集了武漢市2006年～2013年8 a間的PM10和氣態(tài)污染物(包括SO2、NO2、NO、CO和O3)質(zhì)量濃度監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù).利用基于Loess的季節(jié)趨勢(shì)分解和窗口滑動(dòng)平均等時(shí)間序列分析方法提取了各種監(jiān)測(cè)指標(biāo)的長(zhǎng)期趨勢(shì)、季節(jié)變化和周變化規(guī)律.結(jié)果表明，武漢市PM10歷經(jīng)了6 a的緩慢下降后于2012年后開始急劇上升， SO2出現(xiàn)明顯的下降趨勢(shì)，其他污染物在2013年之前呈現(xiàn)出小幅上升或基本穩(wěn)定的趨勢(shì)，2013年有明顯上升；季節(jié)規(guī)律方面，PM10、SO2、NOX和CO都表現(xiàn)出冬季高夏季低的變化特征，O3則呈現(xiàn)相反的變化特征，另外每年4月PM10會(huì)出現(xiàn)一個(gè)小高峰現(xiàn)象；PM10表現(xiàn)出明顯的周變化規(guī)律，呈現(xiàn)出以周三為谷值周六為峰值的周期性變化，而其他氣態(tài)污染物基本沒(méi)有明顯的周變化規(guī)律.

可吸入顆粒物(PM10)； 氣態(tài)污染物； 時(shí)間序列分析

大氣污染已被公認(rèn)為是影響人類健康的重要因素[1]，研究表明大氣顆粒物(particulate matter，簡(jiǎn)稱PM)濃度較高時(shí)會(huì)誘發(fā)心臟病從而致人死亡[2-3]，而氣態(tài)污染物濃度上升則會(huì)導(dǎo)致呼吸道疾病和哮喘的發(fā)病率上升[4].另外，大氣顆粒物和氣態(tài)污染物濃度的增加對(duì)全球氣候變化也產(chǎn)生了不可忽視的影響[5].遙感衛(wèi)星獲取的全球臭氧(O3)和氮氧化物(NOX)分布表明，至2000年時(shí)中國(guó)地區(qū)的O3和NOX濃度便高于全球大部分地區(qū)，并且增長(zhǎng)速度也高于其他地區(qū)[6].2001年～2006年的全球PM2.5、PM10(空氣動(dòng)力學(xué)當(dāng)量直徑小于等于 2.5、10 μm的懸浮顆粒物)濃度分布顯示，除青藏高原和大興安嶺外，中國(guó)大部的PM2.5濃度明顯高于全球其他地區(qū)，其中華北和四川盆地等地區(qū)的PM2.5濃度甚至超過(guò)撒哈拉等沙漠地區(qū)處于全球最高水平[7].與此同時(shí)，我國(guó)強(qiáng)勁的經(jīng)濟(jì)增長(zhǎng)為包括大氣在內(nèi)的環(huán)境保護(hù)工作帶來(lái)了巨大的壓力.因此，大氣污染的分布、變化規(guī)律和成因研究成為學(xué)術(shù)界一大熱點(diǎn)，同時(shí)也引起社會(huì)各方面關(guān)注.

目前而言，基于短時(shí)間、特殊場(chǎng)景(例如典型霧霾天氣、沙塵暴和燃放煙花爆竹等)的PM2.5、PM10物理特性和化學(xué)成分分析常見(jiàn)于國(guó)內(nèi)外研究[8-14].長(zhǎng)時(shí)間序列分析有助于在大時(shí)間尺度上解釋污染的氣候?qū)W特征，使分析結(jié)果更具統(tǒng)計(jì)學(xué)意義，為厘清大氣污染發(fā)展趨勢(shì)，預(yù)測(cè)其未來(lái)走勢(shì)提供重要幫助，近年來(lái)受到國(guó)外研究人員的重視[15-17].但是相關(guān)研究在我國(guó)相對(duì)較少，且其時(shí)間跨度往往僅限于3個(gè)月至2 a[18-21].

為此，本研究以2006年～2013年武漢地區(qū)PM10，SO2，CO，NOX，O3等監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，利用時(shí)間序列分析的方法，探索和揭示該地區(qū)大氣污染的長(zhǎng)期趨勢(shì)、季節(jié)性和周期性變化規(guī)律.

1 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和處理方法

1.1 區(qū)域背景和監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)

武漢市地處中國(guó)腹地，歷來(lái)有九省通衢之稱，其城區(qū)內(nèi)江河縱橫、湖港交織，全境水域面積2 217.6 km2.近年來(lái)，為推動(dòng)城市發(fā)展，武漢市政府提出“工業(yè)倍增計(jì)劃”與“城建攻堅(jiān)計(jì)劃”等五大計(jì)劃.隨著城市建設(shè)的提速，本地源排放增加將對(duì)空氣質(zhì)量帶來(lái)更大的壓力.與此同時(shí)，作為中部的內(nèi)陸城市，京津冀、長(zhǎng)三角和珠三角等地區(qū)的大氣污染不可避免的隨著大氣傳輸過(guò)程擴(kuò)散到武漢市，另外周邊省內(nèi)省外農(nóng)村地區(qū)的秸稈燃燒也對(duì)該市的空氣質(zhì)量施加了重要影響.星羅棋布的湖泊和江河造就不同于其他城市的下墊面情況，對(duì)污染物的累積和擴(kuò)散形成獨(dú)特的影響.基于以上3點(diǎn)，武漢市大氣污染的來(lái)源和成因難以在短時(shí)間內(nèi)獲得合理的分析，因而對(duì)提出科學(xué)合理的大氣治理政策和構(gòu)建預(yù)測(cè)預(yù)報(bào)系統(tǒng)的制造了特殊的困難.

本研究搜集了武漢市吳家山環(huán)境大氣監(jiān)測(cè)站2006年～2013年間PM10、SO2、CO、NOX和O3的日均質(zhì)量濃度監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)(武漢市環(huán)保局：http://www.whepb.gov.cn/airInfoView.jspx).采樣點(diǎn)位于武漢市東西湖區(qū)，該地區(qū)屬于武漢市的新興城區(qū)，是經(jīng)濟(jì)快速發(fā)展，市政建設(shè)加速的典型代表.相關(guān)的詳細(xì)測(cè)量方法和數(shù)據(jù)質(zhì)量檢查規(guī)則參見(jiàn)《氣態(tài)污染物以及PM10的自動(dòng)監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》(HJ/T 193-2005)和《環(huán)境空氣氣態(tài)污染物(SO2、NO2、O3、CO)連續(xù)自動(dòng)監(jiān)測(cè)系統(tǒng)技術(shù)要求及檢測(cè)方法》(HJ 654-2013).

1.2 數(shù)據(jù)預(yù)處理

由于不同時(shí)間尺度的分析需求，原始的小時(shí)均濃度數(shù)據(jù)需要被重采樣為日均、月均和年均等不同時(shí)間分辨率的數(shù)據(jù).對(duì)于每一天，在采樣時(shí)間內(nèi)如果存在80%或以上的有效小時(shí)均數(shù)據(jù)，則對(duì)其求平均從而得到當(dāng)日的日均數(shù)據(jù).依次類推，進(jìn)而得到月均和年均數(shù)據(jù).表1列出了最終數(shù)據(jù)集的情況.從表1可以看出原始PM10監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)和氮氧化物(NOX=NO2+NO)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)的可用性比較高，因此經(jīng)處理后的有效日均數(shù)據(jù)已經(jīng)超過(guò)97%.SO2的原始監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)盡管可用度低于PM10和NOX，但是經(jīng)處理后的有效日均數(shù)據(jù)數(shù)量卻略多于兩者，這表明盡管SO2監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)總體上雖然丟失較多，但是不會(huì)在同一天丟失多個(gè)數(shù)據(jù).CO和O3數(shù)據(jù)可用性較低的原因在于2006年10月之前完全沒(méi)有數(shù)據(jù)，這是由于當(dāng)年10月起CO和O3才被正式列入監(jiān)測(cè)指標(biāo).總體上看，經(jīng)過(guò)預(yù)處理后，數(shù)據(jù)的可用性得到了一定提升，對(duì)進(jìn)一步的分析提供了有利的條件.

表1 不同時(shí)間分辨率數(shù)據(jù)的可用性情況

1.3 變化規(guī)律分析

簡(jiǎn)單的展示年平均值往往無(wú)法揭示蘊(yùn)藏于長(zhǎng)時(shí)間序列數(shù)據(jù)中的規(guī)律性現(xiàn)象.污染物濃度的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)并非平穩(wěn)時(shí)間序列，線性回歸或者單調(diào)性假設(shè)不足以反映其復(fù)雜的變化情況.以PM10濃度為例，首先受到諸如秸稈燃燒、燃放鞭炮和污染物長(zhǎng)程傳輸?shù)纫蛩赜绊懀浯嬖谙喈?dāng)大程度的隨機(jī)擾動(dòng)項(xiàng)；其次，由于氣候因素的作用，在逆溫層等靜穩(wěn)條件容易形成的時(shí)節(jié)PM10濃度往往高于大氣水平和垂直擴(kuò)散條件良好的時(shí)節(jié)；最后，受到城市發(fā)展、政策變動(dòng)等長(zhǎng)期人為驅(qū)動(dòng)的影響，PM10的濃度會(huì)具有某種長(zhǎng)期趨勢(shì).為了揭示出不同時(shí)間尺度上的變化特征，就需要對(duì)原始數(shù)據(jù)進(jìn)行有效的分解.STL(Seasonal-Trend decomposition by LOESS)方法最早被用于大氣CO2濃度分析和經(jīng)濟(jì)數(shù)據(jù)的分析.它的核心思想是假設(shè)一時(shí)間序列數(shù)據(jù)具有穩(wěn)定幅度的周期性，進(jìn)而利用局部加權(quán)回歸散點(diǎn)平滑法將原始時(shí)間序列分解為趨勢(shì)項(xiàng)、周期項(xiàng)和隨機(jī)項(xiàng).它的這一特征正好符合長(zhǎng)期污染數(shù)據(jù)的分析.關(guān)于STL詳細(xì)介紹參見(jiàn)Cleveland(1990)[22].

在長(zhǎng)期趨勢(shì)的基礎(chǔ)上，還需要分析各污染物的周變化規(guī)律.目前而言，能夠被用來(lái)驗(yàn)證污染物周變化規(guī)律顯著性的統(tǒng)計(jì)量和統(tǒng)計(jì)方法比較少見(jiàn).本文利用一個(gè)31 d的窗口計(jì)算滑動(dòng)日均值，從而消除掉季節(jié)性的特征.進(jìn)而計(jì)算日均值與滑動(dòng)日均值的偏差，得到一個(gè)新的關(guān)于偏差量的時(shí)間序列數(shù)據(jù).然后，將這一組新數(shù)據(jù)按照星期一至星期日進(jìn)行分組，對(duì)于這些得到的異常量(anomaly)和星期日(后文中星期日指的是day of week，而非Sunday)，采用Kruskal-Wallis測(cè)試來(lái)檢驗(yàn)周變化規(guī)律的顯著性.同時(shí)計(jì)算每組內(nèi)的均值和方差，從而得到一周內(nèi)每天的平均異常量.異常量計(jì)算公式見(jiàn)公式(1):

(1)

其中,A為異常量，C為日均濃度，i為污染物名稱，j為監(jiān)測(cè)日期.

2 結(jié)果和討論

2.1 長(zhǎng)期趨勢(shì)分析

圖1和圖2分別展示了PM10和氣態(tài)污染物月均數(shù)據(jù)的分析結(jié)果.其中，濃度限值的一級(jí)、二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)來(lái)源于《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095-2012).需要指出的是，PM10、SO2、NOX的濃度限值為年均值，而CO的濃度限值為日均值，O3的濃度限值為日最大8小時(shí)平均值.幾種污染物未選用同樣時(shí)間尺度的濃度均值作為一級(jí)、二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的原因在于《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》沒(méi)有定義CO和O3的年均濃度標(biāo)準(zhǔn).

圖1 PM10趨勢(shì)分解結(jié)果Fig.1 Temporal variation trend decomposition of PM10

圖1顯示從2006年起，PM10呈現(xiàn)下降的趨勢(shì)，但是從2012年起呈現(xiàn)出劇烈上升的趨勢(shì).這一結(jié)果表明，在武漢地區(qū)，PM10的濃度并非長(zhǎng)期呈現(xiàn)上漲的趨勢(shì)，考慮到城市處于快速發(fā)展的階段，這說(shuō)明現(xiàn)行的各種大氣污染控制措施取得了一定的效果.但是，2012年起PM10濃度開始大幅上漲，這可能與2012年后開始提速的市政建設(shè)有一定關(guān)系，工地?cái)?shù)量加劇了大氣污染的程度.同時(shí)，圖1也顯示PM10的趨勢(shì)濃度一直處于90～140 μg/m3，遠(yuǎn)超我國(guó)現(xiàn)行的一級(jí)和二級(jí)標(biāo)準(zhǔn).武漢市政府在其《改善空氣質(zhì)量行動(dòng)計(jì)劃(2013-2017年)》中提出“到2017年，全市空氣中可吸入顆粒物(PM10)和細(xì)顆粒物(PM2.5)的年均濃度，分別比2012年和2013年下降20%”.圖1顯示2006年至2012年7年之內(nèi)，PM10濃度下降約12.5%.考慮到2012年后PM10又出現(xiàn)的劇烈上升趨勢(shì)，為實(shí)現(xiàn)上述目標(biāo)需要采取更多更嚴(yán)格的控制措施.另外，即使實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)，PM10濃度依然無(wú)法達(dá)到二級(jí)標(biāo)準(zhǔn).這說(shuō)明，大氣治理工作依然任重而道遠(yuǎn).

圖2 氣態(tài)污染物SO2、NOX、O3和CO趨勢(shì)分解結(jié)果Fig.2 Temporal variation trend decomposition of gaseous pollutants of SO2、NOX、O3 and CO

圖1也展示了PM10變化的季節(jié)性.PM10每年7月達(dá)到谷值，1月達(dá)到峰值，1月至7月間呈現(xiàn)下降的態(tài)勢(shì)，7月至次年1月呈現(xiàn)上升的態(tài)勢(shì).這一變化規(guī)律與全國(guó)其他地區(qū)霧霾出現(xiàn)的規(guī)律是吻合的，夏季大氣活躍的水平和垂直對(duì)流對(duì)凈化城市空氣質(zhì)量起到了顯著的作用，秋冬季大氣常處于靜穩(wěn)狀態(tài)容易加劇污染的積累.同時(shí)，亞熱帶季風(fēng)氣候決定了武漢市夏季多雨，秋冬少雨的特征，降雨量的季節(jié)性與PM10濃度的季節(jié)性恰好相反，也說(shuō)明降雨對(duì)空氣質(zhì)量的影響是明顯的.同時(shí)，季節(jié)性分析表明在每年的四月會(huì)出現(xiàn)一個(gè)小高峰，武漢市極少受到春季沙塵暴影響.這說(shuō)明在清明至谷雨期間，武漢市的氣象條件不利于污染物的擴(kuò)散.此外，6月和10月受周邊縣市和省份秸稈燃燒引起的重度霧霾容易受到公眾的關(guān)注.圖1顯示，PM10在6月并沒(méi)有出現(xiàn)類似4月的小高峰現(xiàn)象，但是在10月往往出現(xiàn)急劇上升，這說(shuō)明受到外源輸入型污染時(shí)，不同的氣候特征會(huì)造成完全不同的污染積累結(jié)果.在資源條件有限時(shí)，建議對(duì)秋季的秸稈燃燒投入更多的控制措施，對(duì)夏初的秸稈燃燒進(jìn)行有效的監(jiān)測(cè)預(yù)警即可.

圖2展示了4種氣態(tài)污染物(NO和NO2被合并為NOX)的變化規(guī)律.其中CO和NOX只顯示了一個(gè)標(biāo)準(zhǔn)的原因在于根據(jù)現(xiàn)行國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)，這兩種污染的一級(jí)和二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)是相同的.圖2顯示，SO2的濃度出現(xiàn)明顯的下降，從一度超過(guò)二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)到2013年達(dá)到一級(jí)標(biāo)準(zhǔn).CO濃度在2010年之前下降，之后保持平穩(wěn)，考慮到激增的機(jī)動(dòng)車保有量，相關(guān)的汽車尾氣控制措施起到了一定效果，但是2013年CO出現(xiàn)大幅上升.O3濃度基本平穩(wěn)，相較于2006年略有下降，與CO類似在2013年后出現(xiàn)大幅上升.NOX的濃度一直呈現(xiàn)趨勢(shì)性上升態(tài)勢(shì)，于2013年超過(guò)了國(guó)家一級(jí)/二級(jí)標(biāo)準(zhǔn).

SO2、NOX和CO的季節(jié)性與PM10類似，O3則呈現(xiàn)出相反的趨勢(shì)，在冬季低夏季高.這一季節(jié)性的原因在于，夏季的強(qiáng)烈太陽(yáng)輻射刺激O3的生成，同時(shí)其他污染氣體減少使得O3的消耗量下降.國(guó)外相關(guān)研究建議歐洲地區(qū)在夏季適當(dāng)鼓勵(lì)NOX排放以控制過(guò)高的O3污染.武漢市O3的濃度在夏季超過(guò)一級(jí)標(biāo)準(zhǔn)而未到達(dá)二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，成為夏季最主要的首要大氣污染物.因此，在夏季合理的控制O3濃度成為一個(gè)需要考慮的問(wèn)題.最后，除SO2外的其他氣態(tài)污染物在2013年后都出現(xiàn)了急劇的上升，這使得城市氣態(tài)污染控制的工作更加嚴(yán)峻.

2.2 周變化規(guī)律

圖3顯示除周六外的各天異常量趨向負(fù)值，這一結(jié)果與Bigi在意大利的研究結(jié)果[23]有所不同.考察異常量的計(jì)算方法可以知道，負(fù)值意味著當(dāng)日PM10濃度小于以當(dāng)日為中心，以31天為窗口的平均濃度.多數(shù)星期日的平均異常量為負(fù)值說(shuō)明武漢地區(qū)容易出現(xiàn)頻繁而持續(xù)性不長(zhǎng)的重污染情況.

圖3 PM10周變化規(guī)律Fig.3 PM10change rule in a week

圖3所示的標(biāo)準(zhǔn)差遠(yuǎn)超過(guò)平均值，導(dǎo)致在一個(gè)月的時(shí)間窗口內(nèi)PM10具有非常大的波動(dòng)性.這種特征造成統(tǒng)計(jì)意義上零假設(shè)很難通過(guò)顯著性檢驗(yàn)，從統(tǒng)計(jì)學(xué)的角度看，類內(nèi)差異遠(yuǎn)大于類間差異時(shí)是無(wú)法證明各類之間的差異性的.為解決這一問(wèn)題，國(guó)外學(xué)者提出應(yīng)該剔除掉重度霧霾日，但是就我國(guó)實(shí)際情況而言，如果剔除重度霧霾的情況，樣本數(shù)量會(huì)大量減少(武漢年均PM10為100 μg/m3左右，歐洲污染比較重的地區(qū)年均PM10也只有40 μg/m3左右)，甚至使一些規(guī)律性特征被消除.所以，本文不對(duì)原始數(shù)據(jù)進(jìn)行篩選或評(píng)價(jià)而直接進(jìn)行顯著性檢驗(yàn).PM10異常量在各日是等量齊觀的假設(shè)，經(jīng)Kruskal-Wallis測(cè)試得到的p值遠(yuǎn)超0.05，因此無(wú)法從統(tǒng)計(jì)學(xué)上否定這一假設(shè).但是，圖3確實(shí)能夠展現(xiàn)出明顯的周期性，這可以理解為當(dāng)樣本數(shù)足夠多且重度霧霾的發(fā)生于星期日無(wú)直接關(guān)系時(shí)，其對(duì)一周內(nèi)各天產(chǎn)生了相似的影響，因此在表達(dá)周期性時(shí)這種影響得到了抵消，而這種相互抵消作用隨著樣本數(shù)量增大會(huì)變得更加明顯.當(dāng)我們減小樣本數(shù)(指定特定采樣年份、特定取值或者隨機(jī)采樣時(shí))確實(shí)發(fā)現(xiàn)這種周期性會(huì)明顯的減弱.

另外，圖4顯示了以6 d或8 d為一周的變化規(guī)律.從中可以看出，這種偽變化規(guī)律完全不具備圖3所展示的周期性，這說(shuō)明并非以隨意周期計(jì)算都能得到周期變化規(guī)律的，從側(cè)面表明圖3所示的周變化規(guī)律是真實(shí)可靠的.

圖4 PM10以6天和8天為一周的偽周變化規(guī)律Fig.4 The change rule of PM10 in a pseudo-week， of 6 days or 8 days

圖3顯示武漢地區(qū)的PM10濃度以周六為峰值，周三為谷值呈現(xiàn)循環(huán)交替的特征.這一特征顯著不同于國(guó)外研究結(jié)果，Bigi指出意大利地區(qū)的PM10濃度在一周以內(nèi)以周四為峰，周日為谷呈現(xiàn)循環(huán)交替[23].兩種的變化規(guī)律暗示我國(guó)與歐洲截然不同的生產(chǎn)生活方式對(duì)大氣污染也產(chǎn)生了完全相反的影響.具體來(lái)看，武漢市的污染源可分為固定源和流動(dòng)源，固定源中鋼鐵廠、熱電廠和工地占據(jù)了絕大部分的排放量，而這些設(shè)施不會(huì)在周六和周日停止生產(chǎn)活動(dòng)，因此固定源的排放可以認(rèn)為沒(méi)有周變化規(guī)律；相反流動(dòng)源中機(jī)動(dòng)車排放處于主導(dǎo)地位，這種流動(dòng)源排放具有周變化規(guī)律的.

圖5展示了利用相同方法計(jì)算的氣態(tài)污染物周變化規(guī)律，由左上起順時(shí)針依次為SO2、NOX、O3和CO.首先，從數(shù)值上看SO2和NOX的異常量在0上下波動(dòng)，這表明這兩種污染物沒(méi)有出現(xiàn)類似PM10的變化特征.SO2和NOX在大氣中的生命周期短，極易在各種光化學(xué)的作用下形成二次氣溶膠粒子.異常值出現(xiàn)趨向負(fù)值的原因在于頻繁而非連續(xù)的出現(xiàn)高濃度污染.由于SO2和NOX的本身特性決定了出現(xiàn)這種污染時(shí)(無(wú)論外源輸入型還是內(nèi)源累積型)，即使霧霾持續(xù)一定時(shí)間但是SO2和NOX的濃度不會(huì)一直維持在高位，而是轉(zhuǎn)換成二次氣溶膠，形成懸浮顆粒物.所以它們的異常量數(shù)值特征是異于其他污染物.CO和O3的異常量從數(shù)值上看與PM10的規(guī)律一致.

其次，從變化規(guī)律上看氣態(tài)污染的周變化規(guī)律沒(méi)有PM10的明顯.其中SO2、NOX和O3沒(méi)有表現(xiàn)出規(guī)律性，但是NOX和O3表現(xiàn)出了相反的變化方向，NOX被認(rèn)為在對(duì)流層中的O3和HxOy的光化學(xué)反應(yīng)中起著決定性的作用.這種相反的規(guī)律為夏季控制O3濃度提供了一定的可能.CO是唯一表現(xiàn)出一定周變化規(guī)律的氣態(tài)污染物，但是這種規(guī)律非常不明顯.一般而言CO作為機(jī)動(dòng)車排放的重要指示物可以反映出機(jī)動(dòng)車的活動(dòng)情況，但是圖5所示的CO濃度在周二達(dá)到峰值的規(guī)律難以進(jìn)行解釋.從數(shù)據(jù)源來(lái)看，本文的數(shù)據(jù)來(lái)源于10時(shí)～15時(shí)的各小時(shí)的平均CO濃度，早高峰的排放會(huì)得到體現(xiàn)，而晚高峰的影響則不在監(jiān)測(cè)范圍內(nèi)，這可能與圖5所示的CO周變化規(guī)律有一定關(guān)聯(lián).另外，在后期的工作中應(yīng)該繼續(xù)著重于搜集更多其他方面的數(shù)據(jù)來(lái)驗(yàn)證和解釋這一比較特殊的變化規(guī)律.

圖5 氣態(tài)污染物周變化特征Fig.5 Gaseous pollutants change rule in a week

3 結(jié)論

武漢市8年監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)揭示自2006年以來(lái)，該市的PM10濃度呈現(xiàn)持續(xù)下降的趨勢(shì)，但是以2012年為分界出現(xiàn)了急劇上升的趨勢(shì).為實(shí)現(xiàn)到2017年較2012年降低PM10濃度20%的目標(biāo)，在現(xiàn)有措施基礎(chǔ)上需要采取更多的治理手段.

武漢市SO2呈現(xiàn)持續(xù)下降的趨勢(shì)；其他氣態(tài)污染物在2013年一致出現(xiàn)顯著上升；在2013年之前，CO、NOX和O3濃度保持基本穩(wěn)定；另外，NOX和O3的濃度變化呈現(xiàn)相反的態(tài)勢(shì).

武漢市PM10和氣態(tài)污染物都呈現(xiàn)出顯著的季節(jié)性，除O3出現(xiàn)冬季低夏季高的特征，其他污染物都統(tǒng)一呈現(xiàn)出冬季高夏季低的特征.需要特別指出的是武漢市PM10在每年4月會(huì)出現(xiàn)一次小高峰，這一點(diǎn)值得后續(xù)工作的深入分析.

武漢市PM10表現(xiàn)出明顯的周變化規(guī)律，具體而言是以周三為谷值周六為峰值呈現(xiàn)出明顯的周期變化特性.而氣態(tài)污染物幾乎沒(méi)有表現(xiàn)出明顯的周變化規(guī)律.

總體上看，長(zhǎng)期的監(jiān)測(cè)和分析結(jié)果表明武漢市PM10和氣態(tài)污染物呈現(xiàn)出濃度較高，變化劇烈的特征.

致謝: 本文作者特別感謝武漢市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心和湖北省環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站為本文提供的數(shù)據(jù)和政策支撐.

[1] Dominici F, Greenstone M, Sunstein C R.Particulate matter matters[J].Science, 2014, 344( 6181): 257-259．

[2] Kaiser J. How dirty air hurts the heart[J].Science, 2005, 307(5717): 1858-1859．

[3] Moorhouse S.US air pollution is harmful and fine particles can kill [J]. Nature,2007, 445(7129):709-709．

[4] Parrish D D, T Zhu. Clean air for megacities [J]. Science, 2009, 326(5953):674-675．

[5] Arneth A, Unger N, Kulmala M, et al. Clean the air, heat the planet [J]. Science, 2009, 326(5953): 672-673．

[6] Akimoto H. Global air quality and pollution [J]. Science, 2003, 302(5651):1716-1719．

[7] Donkelaar A V, Martin R V, Brauer M, et al. Global estimates of ambient fine particulate matter concentrations from satellite-based aerosol optical depth: development and application[J]. Environmental Health Perspectives, 2010, 118(6):847-855．

[8] 高 健， 張?jiān)懒垼?王淑蘭， 等. 北京2011年10月連續(xù)灰霾過(guò)程的特征與成因初探[J]. 環(huán)境科學(xué)研究， 2012， 25(11)：1201-1207．

[9] 王 敬， 畢曉輝， 馮銀廠， 等. 烏魯木齊市重污染期間PM2.5污染特征與來(lái)源解析[J]. 環(huán)境科學(xué)研究，2014，(02)：113-119．

[10] 吳 虹， 張彩艷， 王 靜， 等. 青島環(huán)境空氣PM10和PM2.5污染特征與來(lái)源比較[J]. 環(huán)境科學(xué)研究，2013，(06)：583-589．

[11] 肖致美， 畢曉輝， 馮銀廠， 等. 寧波市環(huán)境空氣中PM10和PM2.5來(lái)源解析[J]. 環(huán)境科學(xué)研究， 2012， 25(05)：549-555．

[12] 朱先磊， 張遠(yuǎn)航， 曾立民， 等. 北京市大氣細(xì)顆粒物PM2.5的來(lái)源研究[J]. 環(huán)境科學(xué)研究，2005，(05)：1-5．

[13] Amador-Munoz O, Villalobos-Pietrini R, Miranda J, et al. Organic compounds of PM2.5 in Mexico Valley: Spatial and temporal patterns, behavior and sources[J]. Science of the Total Environment, 2011, 409(8):1453-1465．

[14] Feng J L, Sun P, Hu X L, et al. The chemical composition and sources of PM2.5 during the 2009 Chinese New Year’s holiday in Shanghai[J].Atmospheric Research, 2012, 118:435-444．

[15] Anttila P, Tuovinen J P. Trends of primary and secondary pollutant concentrations in Finland in 1994-2007[J]. Atmospheric Environment, 2010, 44(1):30-41．

[16] Barmpadimos I, Hueglin C, Keller J, et al. Influence of meteorology on PM10 trends and variability in Switzerland from 1991 to 2008[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2011, 11(4):1813-1835．

[17] Lefohn A S, Shadwick D, Oltmans S J. Characterizing changes in surface ozone levels in metropolitan and rural areas in the United States for 1980-2008 and 1994-2008[J]. Atmospheric Environment, 2010, 44(39):5199-5210．

[18] 黃 鶴， 蔡子穎， 韓素芹， 等. 天津市PM10、PM2.5和PM1.0連續(xù)在線觀測(cè)分析[J]. 環(huán)境科學(xué)研究，2011(08)： 897-903．

[19] 孫 杰， 高慶先， 周鎖銓. 2002年北京PM10時(shí)間序列及其成因分析[J]. 環(huán)境科學(xué)研究， 2007(06)：83-86．

[20] 程承旗， 何華偉， 馬 廷， 等. 廈門市2001-2002年P(guān)M10濃度時(shí)間序列變化分析[J]. 水土保持研究， 2005， 12(06)：15-17．

[21] 任永建， 周鎖銓， 石順吉， 等. 2005年南京市PM10濃度時(shí)間序列分析[J]. 氣象科學(xué)， 2009， 29(03):375-380．

[22] Cleveland R B, Cleveland W S, McRae J E, et al. STL: A seasonal-trend decomposition procedure based on loess[J]. Journal of Official Statistics, 1990, 6(1):3-73．

[23] Bigi A, Ghermandi G. Long-term trend and variability of atmospheric PM10 concentration in the Po Valley[J]. Atmos Chem Phys, 2014, 14(10): 4895-4907．

Study on long-term trend of atmospheric contaminants in wuhan

ZHU Zhongmin1，2， HAN Ge1， GONG Wei1， CUI Zhenzhen1， ZHANG Miao1

(1.State Key Laboratory of Information Engineering in Surveying，Mapping and Remote Sensing， Wuhan University， Wuhan 430079；2.College of Information Science and Engineering， Huazhong University of Science and Technology Wuchang Branch， Wuhan 430064)

In this study， we had collected measurements of mass concentrations of PM10and other gaseous pollutants， including sulphur dioxide， nitrogen dioxide， nitrogen monoxide， carbon monoxide and ozone， from 2006 to 2013. Methods of time series analysis， such as seasonal trend decomposition by Loess and sliding window analysis， were utilized to analyse the long-term trend， seasonal and weekly variability of PM10and gaseous pollutants. Results show that the concentration of PM10deceased slowly since 2006 and started to increase dramatically after 2012. The concentration of SO2decreased significantly while concentrations of other gaseous pollutants kept steady before 2013 but had increased significantly since then. Regarding the seasonal variability， concentrations of all pollutants except ozone were high in the winter and were low in the summer. However， a reverse variability was observed for ozone. At last， an evident weekly cycle was witnessed for PM10. Its concentration fell to the minimum on Wednesday and reached the maximum on Saturday. Meanwhile， no evident weekly cycles were witnessed for gaseous pollutants according to our observations．

PM10; gaseous pollutants; time series analysis

2014-12-10.

國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(41127901); 武漢市重大科技攻關(guān)專項(xiàng)項(xiàng)目; 地理國(guó)情監(jiān)測(cè)國(guó)家測(cè)繪地理信息局重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)實(shí)開放基金項(xiàng)目(2014NGCM).

1000-1190(2015)02-0280-07

X703.5

A

E-mail: zhongmin_zhu@163.com.