譚琳 張競宇 趙曉澤 肖懿鑫 王娟娟 于虓 倪王慕鴻

（華北電力大學(xué) 核科學(xué)與工程學(xué)院 北京 102206）

反應(yīng)堆活性區(qū)的結(jié)構(gòu)材料由于其所處的環(huán)境會在反應(yīng)堆運行時發(fā)生腐蝕和活化，其中一部分活化腐蝕產(chǎn)物會進入冷卻劑并遷移到回路的其他設(shè)備中?；罨g產(chǎn)物會使反應(yīng)堆一回路各設(shè)備帶有放射性，因此計算各設(shè)備中活化腐蝕產(chǎn)物的含量對評估維修期間工作人員受到的輻射傷害有重要意義。

對于反應(yīng)堆堆芯材料，不僅有其他設(shè)備中常見的溶解、侵蝕等腐蝕產(chǎn)物的轉(zhuǎn)移方式，還有由于堆芯大量快中子輻照而發(fā)生反沖釋放效應(yīng)造成物質(zhì)轉(zhuǎn)移，比如58Ni（n，p）58Co這樣的反應(yīng)，其反應(yīng)產(chǎn)物原子核不僅可以留在腐蝕產(chǎn)物層中等待溶解、侵蝕［1］，還可能具有足夠的動能直接離開腐蝕產(chǎn)物層而進入冷卻劑［2］，或是腐蝕產(chǎn)物層表面的靶核與快中子發(fā)生彈性散射而進入冷卻劑中。

國際上現(xiàn)有的腐蝕產(chǎn)物源項分析程序，以法國的PACTOLE程序［3］為代表，通過計算冷卻劑中的溶解度梯度或是建立流體力學(xué)模型對于腐蝕產(chǎn)物的溶解、侵蝕機理進行了很好的模擬，但是仍然缺少對反沖釋放效應(yīng)的模擬能力。因此，本文以活化腐蝕產(chǎn)物的反沖釋放效應(yīng)為研究對象，并依托華北電力大學(xué)核設(shè)施源項研究組開發(fā)的CATE程序［4］，研究反沖釋放對反應(yīng)堆活化腐蝕產(chǎn)物源項的影響。

CATE-V3.0版本［5］是一種先進的核電站計算工具，它通過建立四相多節(jié)點模型來評估活化腐蝕產(chǎn)物對水冷回路中不同區(qū)域的影響。模型綜合考慮了活化腐蝕產(chǎn)物的多種物質(zhì)形態(tài)，并且對各個節(jié)點建立合適的質(zhì)量、活度平衡方程來計算核電廠運行期間各設(shè)備節(jié)點的活化腐蝕產(chǎn)物質(zhì)量變化，從而能更準(zhǔn)確地評估活化腐蝕產(chǎn)物導(dǎo)致的放射性源項。本文在CATE-V3.0程序的基礎(chǔ)上，還建立了一種反沖釋放的計算模型，并將其集成到該程序中。這種模型可以用來分析反沖釋放對活化腐蝕產(chǎn)物核素在堆芯和蒸氣發(fā)生器中活度的影響。

1 反沖釋放作用機理及計算模型

1.1 反沖釋放作用機理

在粒子物理學(xué)中反沖釋放是指高能粒子與介質(zhì)中原子核或電子發(fā)生碰撞后，介質(zhì)中的原子核或電子獲得一部分粒子的能量而被彈出，而高能粒子則發(fā)生反沖運動的現(xiàn)象。而在反應(yīng)堆中快中子與腐蝕產(chǎn)物層的靶核也可以發(fā)生反沖釋放而使靶核離開原來位置[6]，一般將中子被靶核吸收而使靶核離開原來位置的作用稱為直接反沖釋放[7]，將中子與靶核發(fā)生散射而使靶核離開原來位置的作用稱為間接反沖釋放[8]。

1.2 直接反沖釋放的計算

發(fā)生直接反沖釋放時，位于x處的靶核吸收中子并能成功進入冷卻劑的最大反沖釋放空間角為θ，因此對于x處的反沖釋放空間角滿足Ω＜θ的反沖釋放概率p（x）可以表示為：

因此，對應(yīng)總的直接反沖釋放概率p可表示為：

如圖1和圖2所示，產(chǎn)物層厚度d與反沖釋放距離Rd之間的大小關(guān)系也會影響反沖釋放的概率，因此，直接反沖釋放的概率可表示為：

圖1 腐蝕產(chǎn)物層厚度小于反沖釋放距離Fig.1 Corrosion product layer thickness is less than the recoil release distance

圖2 反沖釋放距離小于腐蝕產(chǎn)物層厚度Fig.2 Recoil release distance is less than the corrosion product layer thickness

其中，反沖釋放距離R由式（4）［9］計算得到：

式中：E為入射粒子能量，eV；ρ為靶物質(zhì)密度，kg·m-3。

而Rd平均反沖釋放距離則可由式（5）［9］計算得到：

式中：R（E）是入射粒子能量為E時的反沖釋放距離，m；σ（E）是能量為E時的反應(yīng)截面，m2；φ（E）是能量在E到E+dE時的中子通量，個·m-2·s-1。

1.3 間接反沖釋放的計算

對于各項同性的快中子入射到均勻的無限大的靶上，發(fā)生穿透與散射的中子數(shù)可通過玻爾茲曼輸運方程［10］得到：

隨后對輸運方程進行展開計算［10-15］，可以得到在靶表面x處能量為E的粒子的間接散射概率為：

式中：U0是靶的表面束縛能，eV；C0是一個與截面有關(guān)的常數(shù)；F(x，E)是一個與能量沉積相關(guān)的函數(shù)。

因此，在表面附近能量為E的粒子的總間接散射率為：

而入射中子在靶中引起的總反應(yīng)次數(shù)Rt可表示為：

式中：δ是中子在靶中穿行的平均距離，m。

2 計算結(jié)果分析

在核電廠中，主要關(guān)注和監(jiān)測的活化腐蝕產(chǎn)物源項是58Co與60Co。相較于58Ni（n，p）58Co反應(yīng)［16］，59Co（n，g）60Co反應(yīng)［17］的快中子俘獲截面很小，輻照區(qū)中的60Co幾乎不會發(fā)生反沖釋放作用。因此，無論是否考慮反沖釋放，60Co在堆芯和蒸氣發(fā)生器中的活度分布幾乎不會發(fā)生變化，所以，國際上［8］通常使用58Co與60Co活度的比值來評價反沖釋放對58Co在設(shè)備中分布的影響?；诖?，本文在CATE程序的基礎(chǔ)上首先計算幾個固定的反沖釋放概率對堆芯以及蒸氣發(fā)生器中58Co與60Co活度比值的影響，隨后計算反應(yīng)堆實際運行時反沖釋放概率的變化，并以此為基礎(chǔ)，分析在動態(tài)反沖釋放概率條件下堆芯與蒸汽發(fā)生器中58Co與60Co的比值。

2.1 反沖釋放算例描述

設(shè)定冷卻劑回路在正常穩(wěn)態(tài)工況下滿功率運行200 d，使用CATE程序計算活化腐蝕產(chǎn)物在一回路不同空間區(qū)域的分布。模擬過程中使用到運行參數(shù)列于表1。

表1 壓水堆核電廠一回路運行參數(shù)Table 1 Operating parameters of primary circuit of classical pressurized water reactor nuclear power plant

2.2 不同反沖釋放概率對活度分布的影響

如圖3、4所示，無反沖釋放時（反沖釋放概率為0%），蒸汽發(fā)生器中58Co活度與反應(yīng)堆運行時間的平方近似呈線性關(guān)系，隨著反沖釋放概率的增大，蒸汽發(fā)生器中58Co活度也隨之增加，但58Co活度的變化規(guī)律依舊與運行時間的平方近似呈線性關(guān)系。因此，反沖釋放作用不會改變蒸汽發(fā)生器中58Co活度隨時間的變化規(guī)律，僅增大了蒸汽發(fā)生器中58Co的活度。此外，還可以注意到，當(dāng)反沖釋放概率從0%增加到10%時，蒸汽發(fā)生器壁面58Co活度增加非常迅速，而反沖釋放概率從10%增加到50%，蒸氣發(fā)生器壁面58Co活度增加較小，這主要與壁面和冷卻劑中活化腐蝕產(chǎn)物離子濃度的差別有關(guān)。當(dāng)反沖釋放概率較小時，堆芯壁面的活化腐蝕產(chǎn)物離子濃度大于冷卻劑中的濃度，因此，反沖釋放的活化腐蝕產(chǎn)物離子進入冷卻劑后，基本上全部通過冷卻劑攜帶進入蒸氣發(fā)生器。當(dāng)反沖釋放概率較大時，盡管有更多的活化腐蝕產(chǎn)物離子通過反沖釋放離開堆芯壁面進入冷卻劑，但此時由于冷卻劑中活化腐蝕產(chǎn)物離子濃度大于堆芯壁面的濃度，因此，一部分反沖釋放進入冷卻劑的活化腐蝕產(chǎn)物離子又會沉積回到堆芯壁面，剩余部分則通過冷卻劑攜帶進入蒸氣發(fā)生器。

圖3 無反沖釋放時蒸汽發(fā)生器中58Co活度隨運行時間的變化Fig.3 Variation of 58Co activity in the steam generator with run time (with no recoil release)

圖4 不同反沖釋放概率下蒸汽發(fā)生器中的58Co活度Fig.4 58Co activity in steam generators with different recoil release probabilities

同時為了進一步分析不同反沖釋放概率的影響，分別計算了反沖釋放概率分別為0%、10%、20%、30%、40%以及50%時反應(yīng)堆運行前200 d內(nèi)堆芯與蒸汽發(fā)生器中58Co與60Co活度比值。

如圖5所示，在堆芯中，較低概率的反沖釋放作用會使一部分58Co離開堆芯，因而降低了58Co與60Co活度比值在堆芯中的最大值，同時較低的反沖釋放概率不但對初始時刻堆芯處的活度比值影響較小，而且也不會改變活度比值在堆芯中的變化趨勢（即隨運行時間先增大后減?。幌喾?，高概率的反沖釋放作用則會使一大部分的58Co離開堆芯，即使是運行初期堆芯中的活度比值就有約50%的下降，并且高概率的反沖釋放作用不僅會改變循環(huán)初期的活度比值變化規(guī)律（變?yōu)殡S運行時間單調(diào)減?。?，而且還會使該比值迅速下降并在整個循環(huán)中都保持在一個很低的水平。此外可以注意到堆芯中也出現(xiàn)了，當(dāng)反沖釋放概率從0%增加到10%時，堆芯58Co活度的減小幅度相對較大，而反沖釋放概率從10%增加到50%，堆芯58Co活度的減小幅度相對較小的現(xiàn)象，這同樣也是因為壁面和冷卻劑中活化腐蝕產(chǎn)物離子濃度的差別而引起的。

圖5 不同反沖釋放概率下堆芯中58Co與60Co的活度比值Fig.5 Activity ratios of 58Co to 60Co in cores with different recoil release probabilities

如圖6所示，相較于無反沖釋放（反沖釋放概率為0%），即使是較低概率的反沖釋放作用也會顯著改變蒸氣發(fā)生器中的活度比值的變化規(guī)律（變?yōu)橄壬仙笙陆担⑶曳礇_釋放作用還會影響蒸汽發(fā)生器中活度比值首次出現(xiàn)下降的時間。

圖6 不同反沖釋放概率下蒸汽發(fā)生器中58Co與60Co的活度比值Fig.6 Activity ratios of 58Co to 60Co in steam generators with different recoil release probabilities

2.3 反沖釋放概率隨運行時間的變化

由反沖釋放的導(dǎo)出式可知反沖釋放的總概率由直接反沖釋放概率與間接反沖釋放概率組成，顯然對于間接反沖釋放概率其在運行周期內(nèi)幾乎不會發(fā)生變化，而對于直接反沖釋放概率其主要受到腐蝕產(chǎn)物層厚度的影響?？偡礇_釋放概率隨腐蝕產(chǎn)物層厚度的變化如圖7所示。

圖7 反沖釋放概率隨腐蝕產(chǎn)物層厚度的變化Fig.7 Variation of recoil release probability with corrosion product layer thickness

隨著反應(yīng)堆的運行，堆芯處的腐蝕產(chǎn)物層平均厚度會逐漸增加，這會使反沖釋放總概率如圖7所示變化。本文計算得到的反沖釋放概率從初始時刻的45%下降為0.3%，與文獻［6］中反沖釋放概率的變化范圍（約從50%下降為1%）非常接近，此外，本文對于反沖釋放概率隨腐蝕產(chǎn)物層厚度的變化趨勢的計算結(jié)果，也與文獻［6］基本一致，從而驗證了本文對于反沖釋放概率的計算模型和計算結(jié)果的合理性。

2.4 動態(tài)反沖釋放概率對活度及活度比值的影響

圖8～10分別是利用活化腐蝕產(chǎn)物源項分析程序CATE計算動態(tài)反沖釋放概率下的源項結(jié)果。

圖8 動態(tài)反沖釋放概率下蒸氣發(fā)生器中58Co活度Fig.8 58Co activity in steam generator with real-time recoil release probability

如圖8所示，對于蒸氣發(fā)生器中的58Co活度，動態(tài)反沖釋放增加了58Co在蒸氣發(fā)生器中的活度，但活度與反應(yīng)堆運行時間的平方仍然保持線性關(guān)系。

如圖9所示，對于堆芯中的58Co與60Co活度比值，動態(tài)反沖釋放概率的前兩日與反沖釋放概率為40%的情況接近，其活度比值分別是無反沖釋放時的60%和55%，隨后活度比值開始上升，第10 d時其活度比值是無反沖釋放時的76%，第50 d時其活度比值是無反沖釋放時的85%，第100 d天時其活度比值是無反沖釋放時的88%，第200 d時其活度比值是無反沖釋放時的91%。動態(tài)反沖放概率下堆芯的活度比值變化趨勢總體上與低反沖釋放概率下的活度比值變化相同。

圖9 動態(tài)反沖釋放概率下堆芯中58Co與60Co的活度比值Fig.9 Activity ratio of 58Co to 60Co in the core with real-time recoil release probability

如圖10所示，對于蒸汽發(fā)生器中的58Co與60Co活度比值，動態(tài)反沖釋放概率的第2 d是無反沖釋放時的340%，第10 d時其活度比值是無反沖釋放時的229%，隨后開始快速下降并在整個模擬期內(nèi)活度比值始終保持在200%左右，例如第50 d時其活度比值是無反沖釋放時的196%，第100 d時其活度比值為198%，而第200 d時其活度比值則為203%。動態(tài)反沖釋放概率下盡管運行前期與固定反沖釋放概率的變化趨勢不盡相同，這主要是由于反沖釋放概率迅速下降使輻照區(qū)的58Co的轉(zhuǎn)移速率迅速減小而60Co的轉(zhuǎn)移速率基本不變而導(dǎo)致的，但動態(tài)反沖釋放使得整個模擬期間活度比值比不考慮反沖釋放時提高。

圖10 動態(tài)反沖釋放概率下蒸汽發(fā)生器中58Co與60Co的活度比值Fig.10 Activity ratios of 58Co to 60Co in steam generators with real-time recoil release probability

3 結(jié)語

本文通過研究反沖釋放在反應(yīng)堆內(nèi)的作用方式，建立相應(yīng)的反沖釋放模型，同時基于活化腐蝕產(chǎn)物源項分析程序CATE編寫相應(yīng)的計算模塊，并利用CATE程序計算反沖釋放作用對堆芯與蒸汽發(fā)生器中58Co與60Co活度比值的影響。計算結(jié)果表明：相對于不考慮反沖釋放的計算結(jié)果，反沖釋放作用在反應(yīng)堆運行初期最多使堆芯處的活度比值下降約43%，而使蒸氣發(fā)生器處的活度比值上升約600%，隨著反應(yīng)堆運行到第100 d堆芯的活度比值下降逐漸減少到12%，而蒸氣發(fā)生器的活度比值的變化減小到198%?？傮w上來看，反沖釋放對堆芯活化腐蝕產(chǎn)物源項的影響會逐漸降低，但始終會使蒸汽發(fā)生器中的58Co活度明顯提升。

作者貢獻聲明譚琳負責(zé)實施研究，采集數(shù)據(jù)，分析解釋數(shù)據(jù)，起草文章；張競宇負責(zé)對文章的知識性內(nèi)容作批評性審閱，指導(dǎo)，技術(shù)支持；趙曉澤負責(zé)技術(shù)支持，統(tǒng)計分析，內(nèi)容校核；肖懿鑫負責(zé)采集數(shù)據(jù)，分析數(shù)據(jù)；王娟娟負責(zé)采集數(shù)據(jù)，分析數(shù)據(jù)；于虓負責(zé)采集數(shù)據(jù)，分析數(shù)據(jù)；倪王慕鴻負責(zé)采集數(shù)據(jù)，分析數(shù)據(jù)。