高偉宸,曾 濤,羅 曼,蘇純珍,曾德平

(1.重慶醫(yī)科大學(xué) 生物醫(yī)學(xué)工程學(xué)院,超聲醫(yī)學(xué)工程國家重點實驗室,重慶市生物醫(yī)學(xué)工程學(xué)重點實驗室,重慶 400016;2.重慶融海超聲醫(yī)學(xué)工程研究中心有限公司,重慶 400714)

0 引言

高強(qiáng)度聚焦超聲(HIFU)腫瘤消融技術(shù)在治療子宮肌瘤、乳腺癌、肝癌、胰腺癌等多種良惡性實體腫瘤方面具有突出的優(yōu)勢[1-8]。聚焦超聲換能器作為這項技術(shù)中超聲波的發(fā)射元件,其性能直接影響治療效果與安全性。電聲轉(zhuǎn)換效率與換能器帶寬是評價聚焦超聲換能器性能的重要指標(biāo),這兩項指標(biāo)主要受換能器中壓電材料性能、匹配層阻抗及厚度等因素的影響[9-13]。傳統(tǒng)的大功率壓電陶瓷屬于窄帶材料,具有阻抗高及振動模態(tài)復(fù)雜等特點,由這種材料制備的聚焦超聲換能器常表現(xiàn)出偏低的電聲轉(zhuǎn)換效率(約40%)與換能器帶寬(約40 kHz)。1-3壓電復(fù)合材料具有阻抗低,機(jī)電耦合系數(shù)大[14]及電聲轉(zhuǎn)換效率高等優(yōu)點,被廣泛應(yīng)用于醫(yī)學(xué)成像、無損探傷與水聲換能器等方面[15]。然而聚焦超聲換能器對壓電材料的性能要求苛刻,如提高壓電相占比,達(dá)到高功率密度;高分子環(huán)氧相不僅需要與壓電相形成良好的機(jī)械耦合,還需要與熱膨脹系數(shù)匹配;復(fù)合材料的可加工性需要滿足聚焦換能器曲面成型等。因此,關(guān)于大功率1-3復(fù)合材料及其換能器的研究報道較少。本文結(jié)合有限元仿真對壓電相的體積比、改性被動相的材料性能、調(diào)控匹配層的阻抗與厚度方面進(jìn)行了研究,設(shè)計開發(fā)了一種基于1-3壓電復(fù)合材料的聚焦超聲換能器,以期對大功率聚焦超聲換能器的設(shè)計開發(fā)提供參考與指導(dǎo)。

1 材料制備及性能表征方法

1.1 1-3壓電復(fù)合材料與匹配層的制備方法

1.1.1 原材料

本文采用的主要材料有PZT-8壓電陶瓷(淄博宇海電子陶瓷有限公司生產(chǎn)),環(huán)氧樹脂與配套固化劑(南通星辰合成材料有限公司生產(chǎn)),空心玻璃微珠粉末(HGB)用于復(fù)合材料改性(河南潔洋新材料有限公司生產(chǎn)),三氧化二鋁粉末(Al2O3)用于換能器匹配層聲阻抗調(diào)整(河南潔洋新材料有限公司生產(chǎn))。

1.1.2 1-3壓電復(fù)合材料的制備流程

采用切割-充填法制備1-3壓電復(fù)合材料,陶瓷柱切割尺寸(長×寬×高)為1.0 mm×1.0 mm×2.0 mm。切割后充分清洗并烘干,置于特定柱狀模具中待用。

將HGB粉末按設(shè)計比例加入到環(huán)氧樹脂中,通過機(jī)械攪拌的方式充分均勻混合。在攪拌后的環(huán)氧樹脂中按指定比例加入固化劑,充分?jǐn)嚢琛嚢韬髮h(huán)氧樹脂澆灌到放置有1-3壓電陶瓷的模具中,進(jìn)行脫氣處理。脫氣后靜置,等待環(huán)氧樹脂完全固化。固化后脫模,獲得1-3壓電復(fù)合材料的胚料。采用冷加工工藝加工至指定的幾何尺寸。在1-3壓電復(fù)合材料的表面進(jìn)行電極制備,測試其相關(guān)性能。

1.1.3 匹配層的制備流程

將Al2O3粉末按設(shè)計比例加入環(huán)氧樹脂中,通過機(jī)械攪拌方式充分均勻混合。攪拌后,環(huán)氧樹脂中按指定比例加入固化劑,再充分?jǐn)嚢?然后將環(huán)氧樹脂涂覆到1-3壓電復(fù)合材料的表面,并進(jìn)行脫氣處理。脫氣后靜置、固化。固化后,采用冷加工工藝將匹配層加工至指定的幾何尺寸,測試其相關(guān)性能。

1.2 材料及換能器性能表征

1.2.1 主要性能及計算公式

壓電相體積占比ηv為

(1)

式中:Sp為單位面積內(nèi)壓電相的總面積;Lp為單位體積內(nèi)壓電相的高度;Su為壓電復(fù)合材料的單位面積,Lu為壓電復(fù)合材料的高度。

機(jī)電耦合系數(shù)為

(2)

式中:fr為樣品的厚度諧振頻率;fa為樣品的厚度反諧振頻率。

材料聲阻抗為

Za=ρ×v

(3)

式中:ρ為樣品密度;v為樣品聲速。

換能器的電聲轉(zhuǎn)換效率為

(4)

式中:Pa為換能器的聲輸出功率;Pe為輸入到換能器的電功率;Pf為換能前端電功率;Pr為換能器反射的電功率。

2 結(jié)果與討論

2.1 壓電相體積占比對1-3壓電復(fù)合材料性能影響的研究

1-3壓電復(fù)合材料由壓電相材料與環(huán)氧相材料復(fù)合而成。壓電相(功能相)是復(fù)合材料壓電性的來源。在臨床上,大功率的聚焦超聲換能器需要在持續(xù)高電功率的情況下輸出聲能量,1-3型換能器的功率耐受能力及聲能量輸出能力與壓電相在復(fù)合材料中的體積比呈正比。壓電材料仿真的尺寸參數(shù)如表1所示。圖1為建立的仿真模型。由圖可知,模型確定了壓電陶瓷柱的尺寸(長×寬×高)為1.0 mm×1.0 mm×2.0 mm。由式(1)可知,在壓電材料型號與壓電材料直徑、厚度及壓電柱尺寸確定的情況下,壓電相的體積比與陶瓷柱縫隙寬度相關(guān)。

圖1 1-3壓電復(fù)合材料仿真模型

表1 壓電材料仿真的尺寸參數(shù)

采用仿真軟件模擬了在縫隙寬度0.2～0.5 mm下表面聲壓與頻率的對應(yīng)關(guān)系,如圖2(a)所示。與頻率相比,縫隙寬度對表面聲壓的影響較大?？p隙寬度與壓電相體積比、表面聲壓的關(guān)系如圖2(b)所示。由于縫隙寬度與壓電相的體積比呈負(fù)相關(guān),因此,當(dāng)縫隙寬度由0.2 mm變化到0.5 mm時,壓電相的體積比從69%減小到了44%;當(dāng)縫隙寬度在0.2～0.4 mm時,表面聲壓僅變化6.2%,說明當(dāng)壓電相體積比達(dá)到50%時,峰寬對表面聲壓變化的影響較小?？紤]到實際切割工藝的精度與復(fù)合材料制備的工藝難度,研究選取縫隙寬度為0.3 mm。

圖2 不同陶瓷柱縫隙寬度的仿真結(jié)果及縫隙寬度與壓電相體積比、表面聲壓的關(guān)系

2.2 空心玻璃微珠摻雜對環(huán)氧相改性的研究

2.2.1 空心玻璃微珠對壓電復(fù)合材料阻抗特性的影響

在1-3壓電復(fù)合材料中,環(huán)氧樹脂、硅膠等高分子聚合物起著粘結(jié)和耦合的作用。一方面,由于聚合物具有較低的密度與較高的聲衰減系數(shù),聲波在聚合物中具有較大的衰減,能有效地降低聲波在徑向的傳播,從而減弱徑向振動對厚度振動的影響;另一方面,聚合物具有較大的柔韌性,對壓電相振動的束縛較小,壓電相更趨向自由振動,從而提高電聲轉(zhuǎn)換效率。然而聚合物較低的剛性增加了復(fù)合材料彎曲變形的風(fēng)險,同時聚合物較弱的熱傳導(dǎo)能力降低了復(fù)合材料的溫度穩(wěn)定,所以需要在聚合物中添加有機(jī)或無機(jī)填料以改善其力學(xué)、熱學(xué)、聲學(xué)性能。空心玻璃微珠是一種各向同性且形狀規(guī)則的球狀無機(jī)微粒,具有密度低,抗壓強(qiáng)度高,熱膨脹系數(shù)低,熱穩(wěn)定性良好等優(yōu)勢,被廣泛應(yīng)用在減振與降噪吸聲的工程設(shè)計中;同時在本課題組前期研究中證實其具有優(yōu)良的改進(jìn)環(huán)氧相力學(xué)性能與溫度穩(wěn)定性的能力[16]。本研究為了滿足壓電材料在大功率條件下的使用需求,將壓電材料的縫隙寬度選定為0.3 mm,以此增大壓電相的體積比與提高復(fù)合材料的功率密度。同時充分考慮空心玻璃微珠在環(huán)氧相中的最大相溶度、工藝的可實施性等因素,在此基礎(chǔ)上研究HGB摻雜比例對復(fù)合材料性能的影響。

本文制備了摻雜質(zhì)量分?jǐn)?shù)w(HGB)分別為0、10%、20%、30%、40%的環(huán)氧樹脂為環(huán)氧相的1-3壓電復(fù)合材料,研究了HGB的摻雜比對材料電聲性能的影響,并與PZT壓電陶瓷進(jìn)行了對比,如圖3(a)所示。與PZT壓電陶瓷相比,1-3壓電復(fù)合材料的諧振頻率與反諧振頻率均向低頻方向偏移,這歸因于復(fù)合材料中的環(huán)氧相降低了材料的頻率常數(shù)。同時,采用復(fù)合結(jié)構(gòu)提高了材料的壓電性,壓電性還可通過HGB改性獲得提高。此外還對比了不同材料之間材料帶寬(Δf)與機(jī)電耦合系數(shù)(kt)的差異,其中kt是表征材料中機(jī)械能與電能之間轉(zhuǎn)換關(guān)系的參數(shù),也是厚度振動模式下的能量轉(zhuǎn)化系數(shù),kt值越大,則轉(zhuǎn)化效率越高。如圖3(b)所示,PZT壓電陶瓷的kt為0.546,材料帶寬為156 kHz。采用復(fù)合結(jié)構(gòu)后,1-3壓電復(fù)合材料的kt最高提升到0.696,增長率為27%;同時材料帶寬最高增加了95 kHz,增加率為61%。在復(fù)合材料中,隨著w(HGB)從0增加至30%時,kt從0.67增加到0.696,材料帶寬也隨之增加30 kHz,二者漲幅分別為3.8%與14%。這說明復(fù)合材料結(jié)構(gòu)是影響1-3壓電復(fù)合材料kt與材料帶寬的主要因素,同時環(huán)氧相中摻雜HGB質(zhì)量分?jǐn)?shù)為30%最佳。

圖3 PZT壓電陶瓷與不同HGB摻雜比例的1-3壓電復(fù)合材料的阻抗特性曲線及材料帶寬、機(jī)電耦合系數(shù)對比

2.2.2 空心玻璃微珠對壓電復(fù)合材料電聲性能的影響

將上述各種1-3型復(fù)合材料與壓電陶瓷分別制成相同尺寸的聚焦超聲換能器,測試其電聲轉(zhuǎn)化效率與換能器帶寬,結(jié)果如圖4所示。壓電陶瓷換能器的電聲轉(zhuǎn)化效率僅為34%,采用1-3壓電復(fù)合材料,其電聲轉(zhuǎn)換效率至少提升至60.5%。將HGB的摻雜比從0增加到30%,電聲轉(zhuǎn)換效率從60.5%提升至74.6%,漲幅約為23%;繼續(xù)將摻雜比增加至40%,轉(zhuǎn)換效率下降至65.1%。在換能器帶寬方面,未摻雜時帶寬為50 kHz,30%時能獲得最高70 kHz的帶寬,漲幅為40%。與壓電陶瓷換能器相比,1-3壓電復(fù)合材料換能器的電聲轉(zhuǎn)換效率與換能器帶寬分別增漲了119%與100%。電聲性能的提升歸因于復(fù)合結(jié)構(gòu)對壓電相振動模態(tài)的優(yōu)化,且HGB改性的環(huán)氧樹脂能有效地降低聲波在徑向的傳播,從而抑制徑向振動對厚度向振動的影響。這些結(jié)果也進(jìn)一步證明了在環(huán)氧相中HGB的最佳摻雜比為30%。

圖4 PZT壓電陶瓷換能器與不同HGB摻雜比例的1-3壓電復(fù)合材料換能器的電聲轉(zhuǎn)換效率與換能器帶寬對比

2.3 匹配層聲阻抗設(shè)計對1-3型換能器性能影響

2.3.1 匹配層聲阻抗與厚度研究

超聲波在向前傳播的過程中,當(dāng)遇到聲阻抗值不同的兩種介質(zhì)時,除部分聲波能量能夠透射進(jìn)入第二種介質(zhì)外,其余聲波能量會在界面處發(fā)生反射和散射;介質(zhì)間的聲阻抗差異越大,透射越小。當(dāng)HGB摻雜比為30%時,1-3壓電復(fù)合材料的聲阻抗值約為15.35 MRayl(1 MRayl=106Pa·S/m3);換能器的工作介質(zhì)是脫氣水,其聲阻抗值約為1.5 MRayl。換能器與脫氣水之間阻抗差值較大,影響超聲波的傳播。基于1-3壓電復(fù)合材料的大功率聚焦超聲換能器,由于需保證復(fù)合材料的功率密度,壓電相體積比較高,因此帶寬仍不夠理想,換能器匹配層設(shè)計是優(yōu)化換能器帶寬與聲波透射的有效途徑。

換能器匹配層除對聲阻抗值有要求外,還需要對壓電元件有良好的粘接性、熱穩(wěn)定性及可加工性。選擇以摻雜Al2O3粉末的改性環(huán)氧樹脂作為匹配層,原因在于Al2O3粉末是一種具有高導(dǎo)熱系數(shù)、低膨脹性的低密度微粒,它不僅可在一定程度上提升復(fù)合材料的聲阻抗值,還能增強(qiáng)匹配層的散熱性與熱穩(wěn)定性。經(jīng)測算,環(huán)氧樹脂的聲阻抗值約為3 MRayl,通過向其中摻雜Al2O3粉末的方式設(shè)計了調(diào)控匹配層材料的聲阻抗值。首先制備了摻雜ω(Al2O3)分別為0、10%、20%、30%、40%、50%的環(huán)氧樹脂作為匹配層模塊,研究摻雜比對聲阻抗的影響,結(jié)果如圖5所示。隨著Al2O3摻雜比的增加,匹配層模塊的聲阻抗值逐步升高,當(dāng)摻雜比為40%時,其聲阻抗值(4.58 Mrayl)與理論聲阻抗值(4.74 Mrayl)接近。

圖5 不同Al2O3摻雜比的匹配層模塊的聲阻抗值

換能器的電聲性能不僅取決于匹配層的聲阻抗值,還強(qiáng)烈依賴于匹配層的厚度。在理論上,匹配層的最佳厚度通常為1.0λ/4(λ為聲波在匹配層中傳播時的波長)。然而受材料種類、制作工藝及換能器結(jié)構(gòu)等客觀因素的影響,實際的最佳匹配層厚度將發(fā)生變化。因此,通過仿真軟件模擬研究匹配層厚度與換能器性能的關(guān)系。圖6為在不同匹配層厚度下,表面聲壓與頻率的對應(yīng)關(guān)系。由圖可看出,匹配層厚度在不同程度上影響曲線峰形與頻率帶寬;當(dāng)匹配層厚度為0.7λ/4、1.1λ/4時,其對應(yīng)的峰形出現(xiàn)較明顯的峰值,此時帶寬分別為170 kHz、140 kHz。當(dāng)匹配層厚度為0.9λ/4時,其峰形展寬,且具有最大的頻率帶寬為310 kHz,所以在制作換能器時將匹配層的厚度設(shè)計為0.9λ/4。

圖6 對不同匹配層厚度的仿真研究

2.3.2 匹配層對換能器電聲性能的影響

依據(jù)上述結(jié)果,以HGB摻雜比30%的環(huán)氧樹脂為1-3壓電復(fù)合材料的環(huán)氧相,匹配層厚度為0.9λ/4制備聚焦超聲換能器,研究了Al2O3摻雜比對換能器電聲性能的影響,如圖7(a)所示。由于匹配層的存在導(dǎo)致?lián)Q能器的諧振頻率發(fā)生了明顯變化,且在諧振頻率附近阻抗值變化趨于平緩。

圖7 不同Al2O3摻雜比的匹配層的阻抗特性曲線及電聲轉(zhuǎn)換效率與換能器帶寬對比

由圖7(a)可看出,當(dāng)摻雜比增加至40%時,其阻抗特性曲線的變化較大,表現(xiàn)為在800～1 050 kHz內(nèi)阻抗值僅在小范圍內(nèi)波動。這意味著當(dāng)換能器在該頻率范圍內(nèi)工作時,換能器的輸出穩(wěn)定性良好,輸出的聲能量也只在小范圍內(nèi)波動。

換能器在匹配層聲阻抗下的電聲轉(zhuǎn)換效率與換能器帶寬如圖7(b)所示。由圖可看出,隨著匹配層聲阻抗的上升,電聲轉(zhuǎn)換效率從無匹配層時的74.6%提升至最高78.4%,漲幅約為5.1%。換能器帶寬方面,在施加匹配層后,最大換能器帶寬由70 kHz升高至125 kHz ,漲幅約為78.5%。這說明通過調(diào)整Al2O3的摻雜比調(diào)控匹配層聲阻抗值對換能器帶寬影響較大。當(dāng)Al2O3摻雜比為0～40%時,換能器帶寬從85 kHz增加到最大125 kHz;當(dāng)Al2O3摻雜比為50%時,換能器帶寬下降至105 kHz。這是由于此時Al2O3的摻雜比超過了環(huán)氧相的溶解極限,從而使復(fù)合材料的性能降低。

總之,電聲轉(zhuǎn)換效率及換能器帶寬與Al2O3的摻雜量呈正相關(guān),Al2O3的摻雜比為40%最佳,此時獲得最大的電聲轉(zhuǎn)換效率(78.4%)與換能器帶寬(125 kHz)。同時發(fā)現(xiàn),在未施加匹配層前,HGB摻雜比為30%的1-3壓電復(fù)合材料本身具有較高的基礎(chǔ)電聲轉(zhuǎn)換效率(74.6%),因此,匹配層對換能器性能的貢獻(xiàn)更多地體現(xiàn)在提升換能器帶寬方面。

2.4 匹配層厚度的優(yōu)化

通過上述研究可知,匹配層的設(shè)計參數(shù)對換能器性能影響較大,所以須在優(yōu)化匹配層參數(shù)的條件下進(jìn)一步研究匹配層厚度對換能器性能的影響。選取HGB摻雜比為30%,匹配層中Al2O3的摻雜比為40%,匹配層厚度分別為0.8λ/4、0.9λ/4、1.0λ/4、1.1λ/4,制備聚焦超聲換能器。換能器的阻抗特性曲線如圖8(a)所示。4條曲線在諧振頻率附近的阻抗值變化均較平緩。進(jìn)一步測試了換能器的電聲轉(zhuǎn)換效率和換能器帶寬,如圖8(b)所示。由圖可看出,當(dāng)匹配層厚度為1.0λ/4時,換能器的最高電聲轉(zhuǎn)換效率與帶寬分別為82.3%與140 kHz,相比于參數(shù)優(yōu)化前的78.4%與125 kHz,獲得了進(jìn)一步提升。這說明通過設(shè)計制作具有適當(dāng)聲阻抗值與厚度的復(fù)合材料作為換能器的匹配層,能夠有效地提升換能器的電聲性能。這歸因于匹配層的存在能夠改善由聲阻抗失配引起的超聲波能量衰減,有效地提升了聲能量的利用效率。相比于傳統(tǒng)聚焦超聲換能器的電聲轉(zhuǎn)換效率(約40%)與帶寬(約40 kHz),本文所研制的1-3型聚焦超聲換能器的電聲轉(zhuǎn)換效率和帶寬分別提升了105%與250%。

圖8 不同厚度的匹配層的阻抗特性曲線及電聲轉(zhuǎn)換效率與換能器帶寬對比

3 結(jié)論

本文通過實驗結(jié)合仿真的方式研究了壓電相體積比、改性環(huán)氧相的材料性能、匹配層阻抗與匹配層厚度對換能器性能的影響,最終設(shè)計制作了基于1-3壓電復(fù)合材料的聚焦超聲換能器。研究表明:

1) 當(dāng)壓電相體積比為62%時,壓電復(fù)合材料具有理想的功率密度與良好的可加工性。

2) 空心玻璃微珠對復(fù)合材料進(jìn)行改性,當(dāng)摻雜比為30%時,1-3型換能器具有最高74.6%的電聲轉(zhuǎn)換效率與70 kHz的換能器帶寬。

3) 在此基礎(chǔ)上通過Al2O3調(diào)控匹配層的聲阻抗,當(dāng)摻雜比為40%時,1-3型換能器的最大電聲轉(zhuǎn)換效率與換能器帶寬分別被提升至78.4%與125 kHz。

4) 通過優(yōu)化匹配層的厚度參數(shù),當(dāng)厚度為1.0λ/4時,1-3型換能器的最大電聲轉(zhuǎn)換效率與換能器帶寬分別提升至82.3%與140 kHz。