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        用于不穩(wěn)定核性質(zhì)研究的激光共振電離技術(shù)

        2023-08-31 08:37:24胡晗睿郭洋帆楊曉菲白世偉
        核技術(shù) 2023年8期
        關(guān)鍵詞:離譜核素電離

        胡晗睿 郭洋帆 楊曉菲 白世偉

        (北京大學(xué)物理學(xué)院和核物理與核技術(shù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 北京 100871)

        不穩(wěn)定原子核大多處于核素版圖尚未開發(fā)的區(qū)域,展現(xiàn)出豐富的結(jié)構(gòu)現(xiàn)象,如暈結(jié)構(gòu)、殼演化以及形狀共存等,相關(guān)測(cè)量不斷挑戰(zhàn)原有的核結(jié)構(gòu)圖像和理論模型。因此,針對(duì)不穩(wěn)定核的研究是國際上核物理基礎(chǔ)研究的前沿?zé)狳c(diǎn)之一[1-4]。隨著國際范圍內(nèi)的放射性核束(Radioactive Ion Beam,RIB)裝置的升級(jí)和下一代RIB 裝置的發(fā)展,如瑞士歐洲核子中心(European Organization for Nuclear,CERN)的ISOLDE(Isotope Separator On-Line DEvice)[5]、日本理化學(xué)研究所(RIkagaku KENkyusho/Institute of Physical and Chemical Research,RIKEN)的RIBF(Radioactive Isotope Beam Factory)[6]、美國密歇根州 立 大 學(xué) 的 FRIB(Facility for Rare Isotope Beams)[7]、德 國 重 離 子 研 究 中 心(GSI Helmholtzzentrum für Schwerionenforschung GmbH,GSI)的 FAIR(Facility for Antiproton and Ion Research)[8]、中國近代物理研究所的HIAF(High Intensity heavy-ion Accelerator Facility)[9]等,更多遠(yuǎn)離β 穩(wěn)定線的豐中子/豐質(zhì)子核素將被產(chǎn)生,為進(jìn)一步通過各種實(shí)驗(yàn)手段研究不穩(wěn)定核性質(zhì)和奇特結(jié)構(gòu)提供了重要條件。

        目前,有多種研究不穩(wěn)定核的實(shí)驗(yàn)探測(cè)方法和技術(shù),典型的如核反應(yīng)、核衰變和基本性質(zhì)測(cè)量等,在國際各RIB裝置上廣泛應(yīng)用[1]。不同實(shí)驗(yàn)探測(cè)技術(shù)對(duì)不穩(wěn)定核的研究也依賴于產(chǎn)生放射性核束的方式。RIB 裝置產(chǎn)生不穩(wěn)定核束的方式主要分為兩類:在線同位素分離法(Isotope Separator On-Line,ISOL)和 彈 核 碎 裂 法(Projectile Fragmentation,PF)[2]。ISOL方法是用輕粒子(如p,D等)束轟擊厚靶發(fā)生核反應(yīng),反應(yīng)產(chǎn)物在離子源中被電離后提取并靜電加速,形成幾十keV的不穩(wěn)定核束。PF方法利用高能重離子束(幾十或幾百M(fèi)eV·u-1)轟擊薄靶發(fā)生彈核碎裂反應(yīng),產(chǎn)生高能的放射性核束。

        激光核譜技術(shù)是測(cè)量不穩(wěn)定原子核基本性質(zhì)的有力工具之一[10-12],主要是針對(duì)低能放射性核束的高精度測(cè)量,因此,大多數(shù)應(yīng)用在ISOL 型放射性核束裝置上[13-14]。激光核譜技術(shù)通過測(cè)量不穩(wěn)定核的原子、離子或分子的超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜,可以核模型無關(guān)地精確提取原子核的自旋、磁矩、電四極矩以及電荷半徑等基本性質(zhì),已經(jīng)在不穩(wěn)定核性質(zhì)和奇特結(jié)構(gòu)研究中發(fā)揮著重要作用[2,11]。激光核譜技術(shù)主要通過激光誘導(dǎo)熒光和激光共振電離兩種方法來測(cè)量原子、離子或分子的超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜?;谶@兩類方法,國際上發(fā)展了多種激光核譜實(shí)驗(yàn)技術(shù),典型的有基于熒光探測(cè)的共線激光譜技術(shù)和基于激光共振電離的在源激光譜技術(shù)。其中共線激光譜是在激光束和放射性核束共線前提下,通過多普勒調(diào)諧法共振激發(fā)離子或原子后探測(cè)退激熒光來獲得待測(cè)離子或原子的超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜[2,15]。此方法有效壓制了多普勒展寬,可以實(shí)現(xiàn)超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜的高分辨測(cè)量,因此可以用于核素版圖中各質(zhì)量區(qū)不穩(wěn)定核的研究[2]。而采用激光共振電離的在源激光譜具有更高的探測(cè)靈敏度,但由于受到多普勒展寬或碰撞展寬的限制,其分辨率較低,很難測(cè)量超精細(xì)結(jié)構(gòu)分裂較小的輕質(zhì)量核區(qū)原子的超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜,目前主要應(yīng)用于重質(zhì)量核區(qū)原子核性質(zhì)的研究[2]。激光共振電離技術(shù)不僅可以用于不穩(wěn)定核的性質(zhì)和結(jié)構(gòu)的前沿基礎(chǔ)研究,還有多方面的應(yīng)用潛力,如激光離子源[16]、醫(yī)用同位素生產(chǎn)[17]等。近年來新發(fā)展的結(jié)合共線技術(shù)的共線共振電離譜方法取得突破性進(jìn)展,同時(shí)實(shí)現(xiàn)了不穩(wěn)定核的高分辨和高靈敏度測(cè)量,正在核素版圖大質(zhì)量范圍內(nèi)不穩(wěn)定核性質(zhì)和結(jié)構(gòu)研究中發(fā)揮著重要作用[18-19]。近期,此方法也首次成功應(yīng)用于含不穩(wěn)定核的放射性分子譜測(cè)量,為核結(jié)構(gòu)、核天體和基本對(duì)稱性等研究提供了新的途徑和機(jī)遇[20-21]。

        本文主要聚焦于激光共振電離方法及其應(yīng)用。文章將從激光共振電離的原理出發(fā),詳細(xì)介紹國際上已經(jīng)發(fā)展的多類共振電離激光譜實(shí)驗(yàn)技術(shù),如熱腔在源共振電離譜、在線氣室與在線噴注共振電離譜、輻射探測(cè)共振電離譜以及共線共振電離譜技術(shù)等。文章最后將結(jié)合國內(nèi)激光核譜技術(shù)的發(fā)展現(xiàn)狀,討論在國內(nèi)現(xiàn)有和下一代放射性核束裝置上的應(yīng)用前景。

        1 激光共振電離的基本原理

        激光共振電離法的基本原理如圖1 所示,即利用多步激光將原子核外的電子逐步共振激發(fā)并電離。圖1 同時(shí)給出了激光共振電離的三種常用方式:非共振電離、共振電離與場(chǎng)電離[2]。其中,非共振電離的最后一步是利用固定頻率的高功率激光將電子激發(fā)到電離勢(shì)以上。共振電離是通過頻率連續(xù)可調(diào)的多步激光將電子共振激發(fā)到自電離態(tài)。場(chǎng)電離是通過多步激光將原子共振激發(fā)到里德堡態(tài)形成里德堡原子,處于里德堡態(tài)的原子很容易被靜電場(chǎng)電離或熱電離。這是由于里德堡原子中存在距離原子實(shí)很遠(yuǎn)的結(jié)合松散的價(jià)電子(極低的結(jié)合能),很容易被碰撞或者受外場(chǎng)擾動(dòng)而電離。實(shí)驗(yàn)上通過直接探測(cè)被電離的離子、或探測(cè)電離后離子的衰變產(chǎn)物、或采用高靈敏度的離子阱探測(cè)電離的離子,與共振激發(fā)的激光頻率的關(guān)系(如圖1 中第一步激光的頻率ν1)來獲得超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜。

        圖1 激光共振電離的原理和三種測(cè)量方式:非共振電離、共振電離和場(chǎng)電離Fig.1 Sketch of laser resonance ionization and the corresponding schemes, including non-resonant ionization,resonant ionization, and field ionization

        實(shí)際上最常用的方法還是非共振電離,這是由于并非所有待測(cè)元素都可找到合適的自電離態(tài)。但由于非共振電離的最后一步需要高功率激光來實(shí)現(xiàn)高效率電離,強(qiáng)激光會(huì)直接電離由于碰撞激發(fā)已處于高激發(fā)態(tài)的待測(cè)原子或者雜質(zhì)原子,造成大量探測(cè)本底,極大地影響實(shí)驗(yàn)測(cè)量超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜的靈敏度。場(chǎng)電離被認(rèn)為是進(jìn)一步提高實(shí)驗(yàn)探測(cè)靈敏度的方式之一。圖2給出共振電離激光譜實(shí)驗(yàn)中常用的兩種場(chǎng)電離模式。其中圖2(a)描述了幾十keV的里德堡原子束在進(jìn)入一高電場(chǎng)時(shí),感受到突然增大的電場(chǎng)強(qiáng)度(大的電場(chǎng)梯度)后,被電離成離子[22]。圖2(b)中則是指在熱腔的在源共振電離譜技術(shù)中,處于里德堡態(tài)的原子被碰撞電離的示意圖[23]。

        圖2 場(chǎng)電離原理以及兩種場(chǎng)電離方式的示意圖(a) 電場(chǎng)電離示意圖,(b) 熱電離示意圖Fig.2 Schematic of the two field ionization approaches(a) Electric field ionization, (b) Thermal ionization

        2 在源型共振電離激光實(shí)驗(yàn)技術(shù)

        激光共振電離方法的高效率和高元素選擇性首先促進(jìn)了ISOL 型放射性核束裝置上激光離子源的發(fā)展。這種離子源在20 世紀(jì)80 年代最早在俄羅斯的IRIS(Investigation of Radioactive Isotopes on Synchrocyclotron)放射性核束裝置上實(shí)現(xiàn),產(chǎn)生了Yb(Z= 70)、Nd(Z= 60)和Ho(Z= 67)等放射性同位素[24]。不久之后,此方法很快就被應(yīng)用到CERN的ISOLDE 裝置RILIS(Resonance Ionization Laser Ion Source)[25]和加拿大粒子與核物理國家實(shí)驗(yàn)室(Canada's National Laboratory for Particle and Nuclear Physics,TRIUMF) 的 ISAC (Isotope Separation and ACceleration)裝置TRILIS(TRIUMF Resonance Ionization Laser Ion Source)[26]。同一時(shí)期,結(jié)合反應(yīng)靶源與共振電離方法的激光譜技術(shù)被直接用于測(cè)量放射性核束對(duì)應(yīng)原子的超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜,從而研究其基本性質(zhì)和結(jié)構(gòu)[2,27]。發(fā)展至今,此方法已經(jīng)能夠?qū)崿F(xiàn)對(duì)產(chǎn)額遠(yuǎn)低于1 pps(particles per second)的不穩(wěn)定原子核的基本性質(zhì)和結(jié)構(gòu)研究[28-29]。然而,結(jié)合反應(yīng)靶源的共振電離譜(Resonance Ionization Spectroscopy,RIS)技術(shù)測(cè)量的譜線分辨率受限于離子源的環(huán)境和條件(如溫度、壓力等),通常在GHz以上[30]。目前,國際上利用不同的放射性核素反應(yīng)靶源發(fā)展的在源型共振電離激光譜技術(shù)有熱腔在源(Hot-cavity in-source)共振電離譜,在線氣室(In-gas-cell)與在線噴注(In-gas-jet)共振電離譜和輻射探測(cè)共振電離譜(RAdiation Detected Resonance Ionization Spectroscopy,RADRIS)。圖3定性給出了幾種在源型共振電離譜技術(shù)的探測(cè)靈敏度和分辨率,可以看出,分辨率均在GHz 以上,靈敏度均可實(shí)現(xiàn)低于10 pps。值得一提的是,這種在源激光譜往往需要和高靈敏度的探測(cè)方法(如衰變粒子探測(cè)、高靈敏度離子阱探測(cè))結(jié)合,才能實(shí)現(xiàn)更高靈敏度(低于1 pps)的超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜測(cè)量。下文將舉例詳細(xì)介紹上述幾類在源型共振電離譜技術(shù)。

        圖3 幾種共振電離譜技術(shù)靈敏度和分辨率的對(duì)比圖Fig.3 Comparison of the sensitivity and resolution achieved via different RIS techniques

        2.1 熱腔在源共振電離譜

        熱腔在源共振電離譜技術(shù)最早由Alkhazov 等在ISOL 型放射性核束裝置IRIS 的激光離子源基礎(chǔ)上發(fā)展起來,實(shí)現(xiàn)了對(duì)豐質(zhì)子154-156Yb同位素的超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜的測(cè)量,并驗(yàn)證了此方法可以測(cè)量產(chǎn)額低至1~10 pps 的核素[24,31]。目前,此熱腔在源共振電離譜技術(shù)已廣泛應(yīng)用于ISOL型放射性核束裝置上。ISOL 裝置通過高能輕離子(如質(zhì)子)撞擊厚靶發(fā)生核反應(yīng)。反應(yīng)產(chǎn)物通常被阻停在厚靶內(nèi),當(dāng)厚靶被加熱到2 000 K以上時(shí),反應(yīng)產(chǎn)物可從厚靶中擴(kuò)散出來并進(jìn)入離子源。在離子源內(nèi),實(shí)驗(yàn)感興趣的反應(yīng)產(chǎn)物對(duì)應(yīng)的原子被多步激光共振電離。產(chǎn)生的離子經(jīng)提取和加速,然后經(jīng)質(zhì)量分離后被探測(cè)(文獻(xiàn)[27]中圖1)。通過測(cè)量被電離的離子計(jì)數(shù)與激光頻率的關(guān)系就可得到待測(cè)核原子的超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜。在2 000 K高溫下,熱運(yùn)動(dòng)原子的傳輸時(shí)間會(huì)在100 μs量級(jí)。因此,為了提高離子束與激光束的占空比,用于共振電離的多步脈沖激光的重復(fù)頻率一般為10 kHz甚至更高[2]。在源共振電離譜測(cè)量的超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜的分辨率會(huì)受到多普勒展寬和壓制展寬的影響,一般為GHz 的量級(jí),因此目前主要用于重核區(qū)超精細(xì)結(jié)構(gòu)分裂較大的核素研究[32]。

        早期的熱腔在源共振電離譜主要采用法拉第杯或離子探測(cè)器來測(cè)量超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜[27]。針對(duì)越來越多產(chǎn)額更低且伴隨大量同量異位素雜質(zhì)的核素的測(cè)量,在源共振電離譜技術(shù)結(jié)合了探測(cè)目標(biāo)離子衰變產(chǎn)物的衰變探測(cè),或者結(jié)合高靈敏度的離子阱技術(shù)的離子探測(cè),大大提高了實(shí)驗(yàn)的測(cè)量靈敏度。例如,在CERN 的ISOLDE 放射性核束裝置上,結(jié)合多反射飛行時(shí)間質(zhì)譜(Multi-Reflection Time-of-Flight Mass Spectrometer,MR-ToF MS)的在源共振電離譜已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了對(duì)產(chǎn)額為幾個(gè)離子/分鐘的177Hg(Z= 80)核素電荷半徑的測(cè)量[28];在芬蘭于韋斯屈萊大學(xué)的IGISOL(Ion Guide Isotope Separator On-Line)裝置上,結(jié)合位置靈敏的潘寧阱質(zhì)譜PI-ICR(Phase-Imaging Ion-Cyclotron Resonance)的在源共振電離譜實(shí)現(xiàn)了對(duì)產(chǎn)額為0.005 pps 的96Ag(Z= 47)核素電荷半徑的測(cè)量[29]。

        為了提高熱腔在源共振電離譜技術(shù)測(cè)量的譜線分辨率,新的技術(shù)也在不斷地發(fā)展,如近期發(fā)展的垂直照射激光離子阱(Perpendicularly Illuminated Laser Ion Source and Trap,PI-LIST)[33-34]。其 中,LIST 技術(shù)發(fā)展的最初目的是提高熱腔離子源產(chǎn)生束流的純度,即在熱腔的提取口處安裝一個(gè)帶正電的排斥電極,來抑制上游產(chǎn)生的正離子,從而解決由于同量異位素雜質(zhì)而導(dǎo)致的選擇性較差的問題[35]。這種技術(shù)已經(jīng)在CERN-ISOLDE 裝置上應(yīng)用,對(duì)表面電離同量異位素雜質(zhì)的抑制能力提高了1 000 倍以上[36]。在LIST的基礎(chǔ)上發(fā)展的PI-LIST技術(shù)則是通過激光準(zhǔn)直于離子源入射與原子作用的方式來抑制多普勒展寬,從而提高譜線的分辨率。此技術(shù)首先是在德國美因茲大學(xué)的RISIKO(Resonance Ionization Spectroscopy in KOllinear Geometry)離線設(shè)備上發(fā)展和運(yùn)行,實(shí)現(xiàn)了對(duì)97-99Tc(Z= 43)和143-147Pm(Z= 61)等長壽命核素原子超精細(xì)結(jié)譜的高 分 辨(FWHM(Full Width at Half Maximum)~100 MHz)測(cè)量[33-34]。但是,垂直入射的激光與原子相互作用的幾何截面也顯著降低,從而降低了共振電離效率。

        2.2 在線氣室與在線噴注共振電離譜技術(shù)

        20世紀(jì)80年代,比利時(shí)魯汶大學(xué)提出并發(fā)展了在線氣室共振電離譜技術(shù)[37-40],并用于LISOL(Leuven Isotope Separator On-Line)放射性核束裝置[41]。以魯汶大學(xué)在線氣室共振電離譜測(cè)量215Ac(Z= 89)核素為例[42],利用22Ne 或20Ne 初級(jí)束轟擊197Au 靶發(fā)生融合蒸發(fā)反應(yīng)。反應(yīng)產(chǎn)生的215Ac+離子在充有氬氣的氣室中被中性化后,215Ac 原子隨著氣流進(jìn)入電離室區(qū),未被中性化的215Ac+離子通過靜電偏轉(zhuǎn)電極篩除掉。215Ac 原子被多步激光共振電離,離子經(jīng)射頻離子導(dǎo)向器和質(zhì)量分離器后,其衰變的α 粒子被探測(cè)器探測(cè),從而得到215Ac 原子的超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜。雖然與緩沖氣體碰撞產(chǎn)生的能量離散導(dǎo)致215Ac 原子超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜的譜線寬度為5.8 GHz,但在線氣室共振電離譜實(shí)現(xiàn)了對(duì)產(chǎn)額僅有8.3 離子/s 的215Ac 核素的高靈敏度測(cè)量。這種技術(shù)目前已經(jīng)在多個(gè)RIB 裝置上發(fā)展和應(yīng)用,如芬蘭于韋斯屈萊大學(xué)的IGISOL[43],RIKEN-RIBF 的KISS(KEK Isotope Separation System)[44-45]等。

        為了進(jìn)一步提高在線氣室共振電離譜技術(shù)測(cè)量超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜的譜線分辨率,魯汶大學(xué)團(tuán)隊(duì)近幾年發(fā)展了在線噴注共振電離譜技術(shù)[46-47](參考文獻(xiàn)[42]中圖1),大大提高了實(shí)驗(yàn)測(cè)量的譜線分辨率。在此技術(shù)中,待測(cè)原子在共振電離區(qū)通過拉伐爾噴管(de Laval nozzle)高速噴出氣室形成準(zhǔn)直超聲速氣體流,從而提供一個(gè)低溫低壓的準(zhǔn)自由碰撞的環(huán)境,大大降低了碰撞和溫度導(dǎo)致的能量離散。待測(cè)原子在此環(huán)境中被垂直入射激光共振電離,實(shí)現(xiàn)不穩(wěn)定核原子超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜的高分辨測(cè)量。此技術(shù)的首次在線實(shí)驗(yàn)實(shí)現(xiàn)了對(duì)不穩(wěn)定215Ac 核素的高分辨測(cè)量(FWHM:394 MHz),比在線氣室共振電離譜技術(shù)測(cè)量的譜線分辨率提高了近15 倍[42]。此高分辨高靈敏度的在線噴注共振電離譜技術(shù)也將被應(yīng)用到法 國GANIL-SPIRAL2 的S3低 能 終 端(S3Low-Energy Branch,S3-LEB)[48]和德國GSI的重離子反應(yīng)產(chǎn)物分離器(Separator for Heavy Ion reaction Products,SHIP)[49]終端上。

        2.3 輻射探測(cè)共振電離譜技術(shù)

        超重元素(Z≥100)對(duì)應(yīng)的不穩(wěn)定原子核的激光譜實(shí)驗(yàn)可為原子理論的檢驗(yàn)和超重區(qū)原子核結(jié)構(gòu)研究提供重要信息。這些超重核素的產(chǎn)額往往很低,例如在德國GSI的放射性核束裝置SHIP上,通過融合蒸發(fā)反應(yīng)產(chǎn)生的超重核素的產(chǎn)額一般為幾個(gè)pps[50]。20 世紀(jì)90 年代,在GSI 發(fā)展的輻射探測(cè)共振電離譜技術(shù),實(shí)現(xiàn)了對(duì)重核區(qū)不穩(wěn)定核208Tl(Z=81)的磁矩和電荷半徑測(cè)量[51]。近年來,為了開展超重核的激光譜研究,GSI 的實(shí)驗(yàn)團(tuán)隊(duì)優(yōu)化發(fā)展了輻射探測(cè)共振電離譜技術(shù),已經(jīng)開展了對(duì)155Yb核素的高效率(1%)測(cè)量[50],并最終實(shí)現(xiàn)了對(duì)超重元素No(Z= 102)同位素的研究[52]。

        如圖4 所示,通過融合蒸發(fā)反應(yīng)產(chǎn)生的放射性重核素(如252,254No),經(jīng)入射窗進(jìn)入緩沖氣室中。在此緩沖氣體阻停池中,大量反應(yīng)產(chǎn)物保持正電荷狀態(tài)。這些正離子在鉭燈絲上累積并被中和為原子。通過加熱鉭燈絲至1 350 K,使被吸附的252,254No原子從燈絲中蒸發(fā)。蒸發(fā)出來的原子被激光共振電離后被提取電極迅速引導(dǎo)到α探測(cè)器中。通過測(cè)量待測(cè)核素衰變?chǔ)亮W佑?jì)數(shù)與共振激發(fā)的激光頻率的關(guān)系就可以獲得252,254No 原子的超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜。通過此輻射探測(cè)共振電離譜技術(shù),GSI 的實(shí)驗(yàn)團(tuán)隊(duì)在國際上首次實(shí)現(xiàn)了對(duì)超重252,254No 核素原子超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜的高效率測(cè)量(252No 的總效率為3.3(1.0)%,254No為6.4(1.0)%)。其中254No的產(chǎn)額僅有4 pps,測(cè)量的譜線展寬約為4 GHz[52-53]。這是迄今為止通過激光譜技術(shù)研究的最重元素。此實(shí)驗(yàn)中,也首次精確測(cè)定了No 元素的電離勢(shì)(6.626 21±0.000 05) eV[52,54]。這些測(cè)量為未來的超重原子理論工作提供了重要的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),并為激光譜測(cè)量更重元素的光譜信息和核結(jié)構(gòu)信息奠定了基礎(chǔ)[55]。

        圖4 RADRIS實(shí)驗(yàn)裝置示意圖帶正號(hào)的圓圈為正離子,不帶正號(hào)的圓圈為原子,綠色箭頭為RADRIS上一系列的反應(yīng)以及探測(cè)過程Fig.4 Schematic of the RADRIS experimental setup.The circle with a plus sign denotes the positive ion while that without a plus sign denotes the atom, and the series of reaction and detection processes is highlighted using the green arrows.

        3 共線共振電離譜技術(shù)

        如上所述,在源共振電離激光譜方法由于其受限的分辨率,主要用于重核區(qū)不穩(wěn)定核性質(zhì)和結(jié)構(gòu)研究。對(duì)于大量輕質(zhì)量區(qū)和中質(zhì)量區(qū)核素研究,需要高分辨率的激光譜技術(shù)。通常能實(shí)現(xiàn)對(duì)不穩(wěn)定核高分辨測(cè)量的激光譜方法有原子/離子阱和共線激光譜[2]。其中,原子/離子阱技術(shù)的應(yīng)用范圍與元素種類有關(guān),大多只能應(yīng)用于堿金屬元素和惰性氣體元素。而共線激光譜采用激光與高速(幾十keV)原子或離子束共線的方式,可以大大減小能量離散帶來的多普勒展寬。具體來說,有確定能量離散δE的離子被加速到能量后,離子速度不確定度為δυ=,因此帶來的多普勒展寬為:

        式中:ν0為躍遷頻率;m為離子質(zhì)量。可見,隨著離子束能量E的增大,多普勒展寬δν減小。當(dāng)離子的能量為30~60 keV 時(shí),由離子能量離散造成的多普勒展寬可降至幾十MHz,與原子躍遷的自然展寬處于同一量級(jí)?;诖斯簿€技術(shù)發(fā)展的典型共線激光譜,通常采用激光誘導(dǎo)熒光法,因此測(cè)量靈敏度會(huì)受到激光散射光子造成的大量本底計(jì)數(shù)限制,常用于產(chǎn)額為103~104pps的不穩(wěn)定核素的研究。

        近些年發(fā)展的共線共振電離譜(Collinear Resonance Ionization Spectroscopy,CRIS)技術(shù),在離子和激光共線基礎(chǔ)上采用共振電離的方式,已經(jīng)同時(shí)實(shí)現(xiàn)了對(duì)不穩(wěn)定原子核的高分辨和高靈敏度的測(cè)量[18-19]。CRIS 思 想最 早于1982 年 由Kudriavtsev等[56]提出,最初設(shè)想是為了測(cè)量超低豐度的長壽命稀有放射性核素(如26Al(Z= 13):T1/2=7.4×105a,相對(duì)自然豐度為10-14)。直到1991 年,Schulz 等[57]在CERN-ISOLDE 裝置上通過在線實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了此方法的可行性。實(shí)驗(yàn)采用共線的兩步激光將157,159,175Yb等核素對(duì)應(yīng)的原子激發(fā)到里德堡態(tài)并通過場(chǎng)電離的方式測(cè)量了超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜,進(jìn)而得到157,159,175Yb等核素的基本性質(zhì)。此實(shí)驗(yàn)采用的是連續(xù)放射性束,實(shí)驗(yàn)測(cè)量的總探測(cè)效率僅為0.001%。這主要是由連續(xù)束流與脈沖激光束之間的低占空比導(dǎo)致的。為了避免占空比損失,基于射頻四極冷卻聚束器(RadioFrequency Quadrupole cooler and buncher,RFQ)的束流脈沖化技術(shù)發(fā)展起來后[58],F(xiàn)lanagan等[59-60]利用脈沖的穩(wěn)定27Al束開展了CRIS技術(shù)的離線驗(yàn)證實(shí)驗(yàn),達(dá)到的實(shí)驗(yàn)探測(cè)效率約為3%。隨后,F(xiàn)lanagan 等[61]成功將此CRIS 技術(shù)應(yīng)用于CERNISOLDE裝置上開展不穩(wěn)定核性質(zhì)和結(jié)構(gòu)研究。

        圖5 是在CERN-ISOLDE 發(fā)展的國際首個(gè)針對(duì)不穩(wěn)定核研究的CRIS 實(shí)驗(yàn)裝置的示意圖[61]。ISOLDE裝置產(chǎn)生的能量為30~60 keV放射性核束,經(jīng)質(zhì)量分離后在RFQ[62]中被冷卻、聚集和釋放,實(shí)現(xiàn)放射性束的脈沖化。脈沖化離子束經(jīng)過靜電偏轉(zhuǎn)進(jìn)入CRIS 實(shí)驗(yàn)終端后,首先在充滿K 或Na 蒸汽的電荷交換室中被中性化。未被中性化的離子經(jīng)靜電偏轉(zhuǎn)電極去除,中性化的脈沖原子束經(jīng)差分抽氣區(qū)進(jìn)入相互作用區(qū),并在該區(qū)域與多步脈沖激光在空間上重疊、時(shí)序上匹配,以實(shí)現(xiàn)原子的共振電離。相互作用區(qū)保持在超高真空(10-7~10-8Pa)狀態(tài),以盡可能減少原子與雜散氣體碰撞電離帶來的本底。被激光共振電離后的離子經(jīng)靜電偏轉(zhuǎn)后進(jìn)入探測(cè)器被收集,最終獲得待測(cè)原子的超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜。

        圖5 CRIS實(shí)驗(yàn)裝置示意圖Fig.5 Schematic of the CRIS experimental setup

        2012年,CRIS的首個(gè)在線實(shí)驗(yàn)實(shí)現(xiàn)了對(duì)重質(zhì)量核區(qū)缺中子的202-205,218m,219,229,231Fr(Z= 87)同位素的磁矩和電荷半徑測(cè)量,達(dá)到了1%的探測(cè)效率[61,63-64]。此實(shí)驗(yàn)的第一步共振激發(fā)采用的是線寬為1 GHz的脈沖藍(lán)寶石激光,因此獲得的譜線分辨率>1 GHz。2014年,CRIS團(tuán)隊(duì)采用普克爾盒調(diào)制窄帶連續(xù)激光的方法產(chǎn)生窄帶周期性激光,用此來共振激發(fā)Fr元素,實(shí)現(xiàn)了對(duì)Fr 原子的高分辨(FWHM:20 MHz)超精細(xì)結(jié)構(gòu)譜測(cè)量[65]。但由于經(jīng)普克爾盒調(diào)制的脈沖激光功率較低,直接影響激光共振電離的效率。2016年,CRIS團(tuán)隊(duì)采用基于窄帶連續(xù)激光的種子放大技術(shù)產(chǎn)生的高功率窄帶脈沖激光首次實(shí)現(xiàn)了對(duì)中等質(zhì)量核區(qū)產(chǎn)額僅有20 pps 的豐中子78Cu(Z= 29)核素的高分辨率(FWHM:75 MHz)和高靈敏度測(cè)量[18]。2018 年,針 對(duì) 壽 命 短(110 ms)、產(chǎn) 率 低(200 pps)、伴隨穩(wěn)定核雜質(zhì)高(106pps)的輕質(zhì)量核區(qū)52K(Z= 19)核素,CRIS 團(tuán)隊(duì)首次采用了β 衰變標(biāo)記的共線共振電離譜方法,實(shí)現(xiàn)了對(duì)極端豐中子核52K 的電荷半徑測(cè)量[19]。β 衰變標(biāo)記的共線共振電離譜方法就是利用核素短壽命特征,采用探測(cè)目標(biāo)核β 衰變產(chǎn)物的方法代替探測(cè)離子,避開了大量穩(wěn)定雜質(zhì)核的干擾。2018年,CRIS團(tuán)隊(duì)完成了國際上首次針對(duì)含不穩(wěn)定核的放射性分子(如RaF)的光譜測(cè)量,為在低能尺度下的基本對(duì)稱性研究提供了新的機(jī)遇[20-21]。2019年,CRIS團(tuán)隊(duì)采用場(chǎng)電離技術(shù)實(shí)現(xiàn)對(duì)113,115In(Z= 49)核素的高分辨測(cè)量,有望進(jìn)一步提高CRIS方法的測(cè)量靈敏度[22]。

        經(jīng)過十余載的發(fā)展,CRIS 技術(shù)漸趨成熟,已經(jīng)成為國際領(lǐng)先的高分辨高靈敏度激光譜技術(shù)。目前,利用此技術(shù)已經(jīng)在核素版圖的各個(gè)質(zhì)量區(qū)開展了針對(duì)不穩(wěn)定核性質(zhì)的實(shí)驗(yàn)測(cè)量,如輕核區(qū)的K[19,66]、Sc(Z= 21)[67],中等質(zhì)量區(qū)的Cu[18]、Ga(Z=31)[68],中重質(zhì)量區(qū)的In[69]、Sn(Z= 50)[70]以及重核區(qū)的Ra(Z= 88)[71]、Fr[65]等,在不穩(wěn)定核的奇特結(jié)構(gòu)研究中發(fā)揮著重要作用。目前,密歇根州立大學(xué)的FRIB 裝置、芬蘭于韋斯屈萊大學(xué)的IGISOL 裝置以及國內(nèi)的BRIF(Beijing Radioactive Ion-beam Facility)裝置上都在發(fā)展CRIS 技術(shù),用于更遠(yuǎn)離穩(wěn)定線原子核的性質(zhì)和結(jié)構(gòu)研究。

        4 總結(jié)與展望

        本文詳細(xì)介紹了激光共振電離方法的基本原理,以及由此發(fā)展起來的針對(duì)不穩(wěn)定核性質(zhì)和結(jié)構(gòu)研究的多種在線激光譜實(shí)驗(yàn)裝置,如熱腔在源共振電離譜,在線氣室和在線噴注共振電離譜技術(shù),輻射探測(cè)共振電離譜技術(shù)以及共線共振電離譜技術(shù)。

        目前,國際范圍內(nèi)均在升級(jí)現(xiàn)有RIB 裝置或發(fā)展新一代RIB 裝置,以求產(chǎn)生更遠(yuǎn)離穩(wěn)定線的滴線區(qū)核素。激光譜技術(shù)在這些RIB裝置上快速發(fā)展和廣泛部署。國內(nèi)已有的BRIF[72]和正在建設(shè)的下一代大科學(xué)裝置HIAF[9]上,此前還未發(fā)展用于不穩(wěn)定核性質(zhì)和結(jié)構(gòu)研究的激光譜實(shí)驗(yàn)平臺(tái)。近期國內(nèi)團(tuán)隊(duì)自主研制的基于熒光探測(cè)的共線激光譜設(shè)備已在離線和在線實(shí)驗(yàn)中取得了重要進(jìn)展,達(dá)到國際同類裝置的先進(jìn)水平[15,73-75]。為了在國內(nèi)現(xiàn)有和未來的RIB 裝置上研究產(chǎn)額更低的不穩(wěn)定核性質(zhì)和結(jié)構(gòu),國內(nèi)團(tuán)隊(duì)也正在發(fā)展高分辨高靈敏度的共線共振電離譜技術(shù),目前也已經(jīng)取得階段性的重要進(jìn)展,正在開展離線物理測(cè)試[76]。此技術(shù)將結(jié)合正在發(fā)展中的RFQ,應(yīng)用于BRIF裝置和未來的HIAF裝置上,開展不穩(wěn)定原子核基本性質(zhì)和結(jié)構(gòu)研究,以及針對(duì)放射性分子的譜學(xué)研究。

        作者貢獻(xiàn)聲明胡晗睿、楊曉菲負(fù)責(zé)文章整體構(gòu)思、撰寫;胡晗睿、郭洋帆負(fù)責(zé)圖片繪制,文獻(xiàn)整理。所有作者對(duì)文章進(jìn)行檢查與修改。

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