阮錫超
(中國原子能科學(xué)研究院 核數(shù)據(jù)重點實驗室 北京 102413)
核數(shù)據(jù)是用于描述具有一定能量的入射粒子與原子核相互作用的核反應(yīng)數(shù)據(jù)及描述單個核素基本性質(zhì)的核結(jié)構(gòu)和放射性衰變數(shù)據(jù)的統(tǒng)稱。其中,核反應(yīng)數(shù)據(jù)主要包括反應(yīng)截面、次級粒子出射的角分布及能譜、雙微分截面、γ 產(chǎn)生截面、裂變產(chǎn)物產(chǎn)額等;核結(jié)構(gòu)與衰變數(shù)據(jù)主要包括:原子核質(zhì)量、半衰期、衰變分支比、能級綱圖等。中子誘發(fā)核反應(yīng)的核數(shù)據(jù)在核能開發(fā)(包括裂變能與聚變能)與核技術(shù)應(yīng)用具有最重要的應(yīng)用價值[1-5]。核數(shù)據(jù)的產(chǎn)生流程是:1)利用核物理實驗方法獲得關(guān)鍵的核反應(yīng)及核結(jié)構(gòu)實驗數(shù)據(jù),實驗數(shù)據(jù)雖然是第一性的,但往往是離散、不完整的,單靠實驗數(shù)據(jù)無法構(gòu)建完整、成套的核數(shù)據(jù)庫;2)利用已有實驗數(shù)據(jù),結(jié)合核反應(yīng)、核結(jié)構(gòu)理論模型,確定和優(yōu)化模型參數(shù),在此基礎(chǔ)上通過模型計算獲得成套、完整的核數(shù)據(jù)庫;3)利用核數(shù)據(jù)宏觀檢驗實驗數(shù)據(jù)配合粒子輸運計算,對核數(shù)據(jù)庫進(jìn)行宏觀檢驗,以確保數(shù)據(jù)庫質(zhì)量。從核數(shù)據(jù)的工作流程可以看出,核數(shù)據(jù)的實驗研究是核數(shù)據(jù)工作中最重要、最基礎(chǔ)的工作。鑒于核數(shù)據(jù)實驗工作的重要性,各核強國都投入了大量的人力和物力開展實驗工作,國際上的核數(shù)據(jù)實驗工作開始于20世紀(jì)40 年代,為當(dāng)時的核武器設(shè)計、研制與測試起到了強大的支撐作用。此后,為滿足國防建設(shè)、核能開發(fā)及核技術(shù)應(yīng)用的需求,各國持續(xù)進(jìn)行核數(shù)據(jù)實驗工作,為現(xiàn)有國際上幾個主要核數(shù)據(jù)庫的研制做出了重要貢獻(xiàn)。我國的核數(shù)據(jù)實驗工作始于20 世紀(jì)50 年代,為不同時期我國的國防建設(shè)、核能開發(fā)及核技術(shù)應(yīng)用做出了重要貢獻(xiàn),經(jīng)過數(shù)十年的發(fā)展,已建立了具有一定規(guī)模、較高水平、有特色的實驗研究體系,為我國自主的核數(shù)據(jù)庫《中國評價和數(shù)據(jù)庫——CENDL》[6]研制提供了重要支撐,CENDL 庫也奠定了我國成為國際上的核數(shù)據(jù)大國地位。
本文將介紹我國核數(shù)據(jù)測量方面的進(jìn)展,同時也嘗試給出一些展望。核數(shù)據(jù)測量工作的支撐條件包括中子源、探測器、測量方法和樣品制備等方面。因此本文將首先介紹核數(shù)據(jù)測量用中子源及探測系統(tǒng)情況,然后介紹核數(shù)據(jù)測量進(jìn)展,最后給出展望與總結(jié)。
目前,我國用于核數(shù)據(jù)測量的中子源主要包括:1)反應(yīng)堆中子源,如中國先進(jìn)研究堆、綿陽研究堆等,主要提供熱中子束流;2)靜電加速器中子源,如中國原子能科學(xué)研究院的HI-13 串列加速器、600 kV 高壓倍加器、5SDH-2 串列加速器,北京大學(xué)的4.5 MV 靜電加速器,四川大學(xué)的2×3 MV 串列加速器,中國工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所、蘭州大學(xué)及中國科學(xué)院核能安全研究所的高壓倍加器等,主要提供從幾十keV至40 MeV的單能及準(zhǔn)單能中子;3)電子加速器中子源,如中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所的TMSR-PNS[7],可提供熱中子至keV能區(qū)的白光中子;4)中國散裂中子源反角白光中子源(CSNS Back-n)[8-9],可提供熱中子至300 MeV 能區(qū)的白光中子。這些中子源構(gòu)成了我國核數(shù)據(jù)測量的主要設(shè)施,他們的主要參數(shù)如表1所示。
表1 我國用于核數(shù)據(jù)測量的主要中子源裝置及參數(shù)Table 1 Main neutron sources and parameters for nuclear data measurement in China
基于上述中子源,建成了一系列核數(shù)據(jù)實驗設(shè)施,主要包括以下設(shè)施。
該譜儀[10]主要用于中子彈性及非彈性散射微分截面、次級中子雙微分截面等數(shù)據(jù)的測量。如圖1所示,譜儀由三個主中子探測器、一個監(jiān)視器和一套轉(zhuǎn)角譜儀組成,探測角度可以覆蓋-30°~160°,飛行距離可達(dá)7 m,時間分辨可達(dá)1 ns。該譜儀配有氘氣體靶和氚氣體靶系統(tǒng),可在中子能量5~42 MeV 能區(qū)開展相關(guān)實驗工作。
圖1 中國原子能科學(xué)研究院的快中子飛行時間譜儀Fig.1 The fast neutron TOF spectrometer at the China Institute of Atomic Energy (CIAE)
該探測器陣列[11]主要用于中子非彈伽馬產(chǎn)生截面、(n,xn)反應(yīng)的伽馬產(chǎn)生截面等數(shù)據(jù)的測量。如圖2所示,探測器陣列由6個Clover探測器和6個小平面探測器組成,每個Clover 探測器由4 個相對探測效率為38%的高純鍺探測器組成,并配有BGO反康環(huán)。
圖2 HPGe探測器陣列Fig.2 HPGe detector array
主要用于(n,2n)反應(yīng)截面的在線測量,即通過直接測量(n,2n)反應(yīng)出射的兩個中子獲得(n,2n)反應(yīng)截面。圖3 為該探測系統(tǒng)[12]的照片,探測系統(tǒng)由110根氦-3管均勻地鑲嵌在球形的聚乙烯慢化體中,探測系統(tǒng)對252Cf 自發(fā)裂變中子的探測效率可達(dá)30%,一方面具有較高的探測效率,另一方面與常用的大液體閃爍探測器相比,具有對伽馬不靈敏的優(yōu)點。
圖3 氦-3球形中子探測器陣列Fig.3 Spherical He-3 detector array
如圖4 所示,該譜儀[13]主要用于裂變碎片質(zhì)量分布測量,譜儀主要由一套高分辨的飛行時間探測器和高能量分辨的裂變碎片能量探測器組成,飛行時間探測器的時間分辨可達(dá)150 ps,能量探測器的能量分辨可好于0.5%(Cu離子,80 MeV),系統(tǒng)的質(zhì)量分辨對于A=90 左右的輕峰可好于1,對于A=140左右的重峰可達(dá)1.4。
圖4 裂變碎片鑒別譜儀Fig.4 Fission fragment identification spectrometer
如圖5 所示,該裝置[14]主要用于(n,γ)反應(yīng)截面測量,由12 塊五棱臺和28 塊六棱臺BaF2晶體組成一個球形探測器陣列,內(nèi)空腔直徑為20 cm,用于放置樣品。每塊晶體的厚度為15 cm,最大直徑為14 cm。系統(tǒng)對(n,γ)反應(yīng)后級聯(lián)γ 射線的總探測效率接近100%。
圖5 GTAF-II照片F(xiàn)ig.5 The GTAF-II facility
圖6 C6D6譜儀Fig.6 C6D6 detector system
圖7 LPDA譜儀Fig.7 The LPDA facility
圖8 FIXM譜儀Fig.8 FIXM spectrometer
該譜儀[15]也主要用于(n,γ)反應(yīng)截面測量,由4個尺寸為?12.7 cm×7.62 cm的氘代液體閃爍體探測器及配套的電子學(xué)與數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)組成。該譜儀與GTAF-II 譜儀可以形成互補關(guān)系,C6D6譜儀主要用于反應(yīng)截面較大、穩(wěn)定核素的(n,γ)反應(yīng)截面測量,而GTAF-II 由于具有很高的探測效率,主要用于小截面或微量樣品(如稀有同位素、不穩(wěn)定核素等)的(n,γ)反應(yīng)截面測量。
該譜儀[16]主要用于中子引起的帶電粒子出射反應(yīng)的核數(shù)據(jù)測量。譜儀由16 單元的ΔE-ΔE-E望遠(yuǎn)鏡組成,整個望遠(yuǎn)鏡系統(tǒng)安裝在直徑為1 m 的真空靶室內(nèi),每個望遠(yuǎn)鏡單元由1個低氣壓多絲正比室、1個300 μm厚的Si探測器及1個3 cm厚的CsI晶體探測器組成。對于質(zhì)子,該譜儀可探測的能量范圍為0.5~100 MeV,具有很寬的動態(tài)范圍。
該譜儀[16]主要用于裂變截面測量,由一個8 單元的多層快裂變電離室組成,裂變室內(nèi)可以安裝8片裂變樣品,用于裂變截面的同時測量,裂變樣品通過電鍍方法鍍到20 μm 厚的不銹鋼底襯或100 μm厚的鋁底襯上,樣品直徑約5 cm。配合快前放,該裂變電離室的信號上升時間可達(dá)30 ns左右,適用于快中子的飛行時間測量。
除了以上核數(shù)據(jù)測量設(shè)施外,也有其他不少實驗設(shè)施用于核數(shù)據(jù)測量,如北京大學(xué)用于(n,α)反應(yīng)截面測量的屏柵電離室、中國工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所及中國原子能科學(xué)研究院的中子核數(shù)據(jù)積分實驗裝置、中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所的核數(shù)據(jù)測量設(shè)施、中國科學(xué)院近代物理研究所的帶電粒子誘發(fā)核反應(yīng)的核數(shù)據(jù)測量設(shè)施等。
依托上述中子源及核數(shù)據(jù)實驗設(shè)施,多年來開展了大量的核數(shù)據(jù)實驗工作,取得了豐碩的成果,主要成果介紹如下。
次級中子微分及雙微分截面是核數(shù)據(jù)理論模型檢驗及確定模型參數(shù)的重要數(shù)據(jù),同時也是核裝置設(shè)計中子輸運計算的重要數(shù)據(jù)。早期基于我國的第一臺回旋加速器,建立了快中子飛行時間譜儀,后來基于高壓倍加器也建立了快中子飛行時間譜儀,完成了一些重要核素的次級中子雙微分截面測量。HI-13 串列加速器及多探測器快中子飛行時間譜儀建成后,完成了大量核素在一系列能點的實驗測量。尤其是在8~14 MeV能區(qū),由于常用中子源(如p+T、d+D反應(yīng)中子源)在這一能區(qū)有破裂中子的存在,次級中子能譜在低能區(qū)受到破裂中子的嚴(yán)重干擾,因此,8~14 MeV能區(qū)的次級中子雙微分截面測量成為國際難題。中國原子能科學(xué)研究院在國際上首次提出了非常規(guī)快中子飛行時間譜儀方法[17],通過常規(guī)譜儀與非常規(guī)譜儀的結(jié)合,可有效避免破裂中子的影響,同時也保證測量結(jié)果的能量分辨。所完成的主 要 工 作 列 于 表2[18-19]。圖9 為10.27 MeV 中 子與6Li反應(yīng)的部分次級中子雙微分截面結(jié)果。
圖9 10.27 MeV中子與6Li反應(yīng)的部分次級中子雙微分截面測量結(jié)果Fig.9 Part of the measured DDX results for 6Li induced by 10.27 MeV neutrons
圖10 熱中子誘發(fā)235U裂變的裂變碎片質(zhì)量分布測量結(jié)果(amu為原子質(zhì)量單位)Fig.10 Measured results of mass distribution for 235U induced by thermal neutrons (amu means atomic mass unit)
表2 完成的次級中子雙微分截面測量工作Table 2 DDX measurements achieved at CIAE
裂變產(chǎn)物產(chǎn)額數(shù)據(jù)是裂變物理研究、反應(yīng)堆設(shè)計與運行、核材料檢測等方面的重要數(shù)據(jù)。我國先后建立了裂變產(chǎn)額測量的放化法及直接伽馬能譜法,完成了大量的實驗測量(表3)。近年來,中國原子能科學(xué)研究院、西北核技術(shù)研究院及中國工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所都在發(fā)展裂變碎片質(zhì)量分布測量技術(shù),其中中國原子能科學(xué)研究院利用FFIS譜儀已完成熱中子誘發(fā)235U及239Pu裂變的裂變碎片質(zhì)量分布測量[20],獲得了高質(zhì)量的實驗數(shù)據(jù)。
表3 完成的裂變累積產(chǎn)額測量工作Table 3 Cumulative fission yield measurements finished at CIAE
(n,2n)、(n,3n)、(n,γ)、(n,p)、(n,α)等反應(yīng)激發(fā)函數(shù)在核物理基礎(chǔ)研究、中子場參數(shù)診斷、核技術(shù)應(yīng)用等領(lǐng)域有重要應(yīng)用價值,如(n,2n)及(n,γ)反應(yīng)截面在核裝置設(shè)計的中子學(xué)計算中有重要作用,同時也廣泛用于中子注量率及中子能譜測量等。對激發(fā)函數(shù)的測量大體分為離線和在線兩種測量方法。離線法即活化法,把待測樣品放在中子場中輻照,然后通過測量生成核的活度獲得相應(yīng)的反應(yīng)截面,這種方法的優(yōu)點是簡單、結(jié)果也比較可靠,缺點是只能開展單能點或者特定能譜(如裂變譜)條件下的反應(yīng)截面測量,此外不是所有的核素都可以采用活化法,只有生成核是放射性的、具有合適的半衰期且適合測量的核素才可以采用此方法。在線法是通過測量反應(yīng)時瞬發(fā)的粒子產(chǎn)額來獲得反應(yīng)截面的方法,在線法的優(yōu)點是普適性強,而且可以利用白光中子源一次實驗獲得較寬能區(qū)的激發(fā)函數(shù),大大提高實驗測量的效率,缺點是對樣品的純度要求高,通常需要用同位素樣品開展實驗。我國早期大多采用活化法測量激發(fā)函數(shù)數(shù)據(jù),完成了大量的實驗測量,包括一系列核素的(n,2n)、(n,γ)、(n,p)、(n,α)等100多個反應(yīng)道的實驗測量(如文獻(xiàn)[21-22]等),這些數(shù)據(jù)部分填補了空白、部分澄清了數(shù)據(jù)分歧,為我國激發(fā)函數(shù)庫的研制提供了重要支撐。近年來,在線法得到了快速發(fā)展,包括基于直接中子法[12]及瞬發(fā)伽馬射線法的(n,2n)反應(yīng)截面測量方法、基于白光中子源的(n,γ)反應(yīng)截面測量方法[23-24]、基于白光中子源及北京大學(xué)的(n,xn)反應(yīng)數(shù)據(jù)測量方法等[25],取得了豐碩的成果。
除上述核數(shù)據(jù)外,我國在γ 產(chǎn)生截面、裂變截面、中子全截面、積分?jǐn)?shù)據(jù)、帶電粒子誘發(fā)的核反應(yīng)數(shù)據(jù)等方面也取得了大量的實驗成果。γ產(chǎn)生截面主要利用中國原子能科學(xué)研究院的HI-13串列加速器及HPGe探測器陣列,完成大量7~11 MeV能區(qū)的中子非彈及(n,2nγ)產(chǎn)生截面測量。裂變截面則主要基于中國散裂中子源,完成了eV 至百MeV 能區(qū)的235U、236U、238U 及239Pu 的裂變截面測量[26-27]。中子全截面也是基于中國散裂中子源,完成了Al、Be、C等材料的實驗測量[28]。積分?jǐn)?shù)據(jù)則主要由中國工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所及中國原子能科學(xué)研究院開展,完成大量的球狀及板狀樣品的屏蔽積分實驗[29-30],為核數(shù)據(jù)庫的宏觀檢驗提供了重要的積分實驗數(shù)據(jù)。帶電粒子誘發(fā)的核反應(yīng)數(shù)據(jù)則主要基于HI-13串列加速器及中國科學(xué)院近代物理研究所的加速器進(jìn)行,也完成了許多實驗測量。
我國的核數(shù)據(jù)測量長期以來以滿足國防需求為主,最初為國防建設(shè)的急需完成了235,238U、239Pu 關(guān)鍵核數(shù)據(jù)、d+6Li反應(yīng)截面、6Li(n,t)反應(yīng)激發(fā)函數(shù)等的實驗測量,為我國“兩彈”的研制做出了重要貢獻(xiàn)。隨后,根據(jù)相關(guān)需求完成了大量激發(fā)函數(shù)、裂變產(chǎn)額、次級中子微分及雙微分截面、γ產(chǎn)生截面、衰變數(shù)據(jù)、積分?jǐn)?shù)據(jù)的測量與評價,填補了一些數(shù)據(jù)空白,澄清了許多數(shù)據(jù)分歧,有力地支持了我國核事業(yè)的發(fā)展。
近年來,出于新型核能系統(tǒng)研發(fā)的需求,國內(nèi)對核數(shù)據(jù)測量的投入也越來越多,如針對聚變堆、釷基熔鹽堆、ADS 等研發(fā)需求,各單位對核數(shù)據(jù)的關(guān)注度越來越高。此外,近年來國內(nèi)各種先進(jìn)輻射源平臺(如中國散裂中子源、中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所的TMSR-PNS、中國科學(xué)院上海高等研究院的上海激光電子伽馬源(Shanghai Laser Electron Gamma Source,SLEGS)等)的建設(shè)也大大促進(jìn)了我國核數(shù)據(jù)測量基礎(chǔ)能力的提升,使得我國的核數(shù)據(jù)測量能力得到大幅提升。隨著各大裝置的陸續(xù)建成并投入使用,必將進(jìn)一步促進(jìn)我國核數(shù)據(jù)實驗研究的發(fā)展。
作者貢獻(xiàn)聲明本文由阮錫超單獨撰寫完成。