阮錫超
(中國(guó)原子能科學(xué)研究院 核數(shù)據(jù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 北京 102413)
核數(shù)據(jù)是用于描述具有一定能量的入射粒子與原子核相互作用的核反應(yīng)數(shù)據(jù)及描述單個(gè)核素基本性質(zhì)的核結(jié)構(gòu)和放射性衰變數(shù)據(jù)的統(tǒng)稱(chēng)。其中,核反應(yīng)數(shù)據(jù)主要包括反應(yīng)截面、次級(jí)粒子出射的角分布及能譜、雙微分截面、γ 產(chǎn)生截面、裂變產(chǎn)物產(chǎn)額等;核結(jié)構(gòu)與衰變數(shù)據(jù)主要包括:原子核質(zhì)量、半衰期、衰變分支比、能級(jí)綱圖等。中子誘發(fā)核反應(yīng)的核數(shù)據(jù)在核能開(kāi)發(fā)(包括裂變能與聚變能)與核技術(shù)應(yīng)用具有最重要的應(yīng)用價(jià)值[1-5]。核數(shù)據(jù)的產(chǎn)生流程是:1)利用核物理實(shí)驗(yàn)方法獲得關(guān)鍵的核反應(yīng)及核結(jié)構(gòu)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)雖然是第一性的,但往往是離散、不完整的,單靠實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)無(wú)法構(gòu)建完整、成套的核數(shù)據(jù)庫(kù);2)利用已有實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),結(jié)合核反應(yīng)、核結(jié)構(gòu)理論模型,確定和優(yōu)化模型參數(shù),在此基礎(chǔ)上通過(guò)模型計(jì)算獲得成套、完整的核數(shù)據(jù)庫(kù);3)利用核數(shù)據(jù)宏觀檢驗(yàn)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)配合粒子輸運(yùn)計(jì)算,對(duì)核數(shù)據(jù)庫(kù)進(jìn)行宏觀檢驗(yàn),以確保數(shù)據(jù)庫(kù)質(zhì)量。從核數(shù)據(jù)的工作流程可以看出,核數(shù)據(jù)的實(shí)驗(yàn)研究是核數(shù)據(jù)工作中最重要、最基礎(chǔ)的工作。鑒于核數(shù)據(jù)實(shí)驗(yàn)工作的重要性,各核強(qiáng)國(guó)都投入了大量的人力和物力開(kāi)展實(shí)驗(yàn)工作,國(guó)際上的核數(shù)據(jù)實(shí)驗(yàn)工作開(kāi)始于20世紀(jì)40 年代,為當(dāng)時(shí)的核武器設(shè)計(jì)、研制與測(cè)試起到了強(qiáng)大的支撐作用。此后,為滿(mǎn)足國(guó)防建設(shè)、核能開(kāi)發(fā)及核技術(shù)應(yīng)用的需求,各國(guó)持續(xù)進(jìn)行核數(shù)據(jù)實(shí)驗(yàn)工作,為現(xiàn)有國(guó)際上幾個(gè)主要核數(shù)據(jù)庫(kù)的研制做出了重要貢獻(xiàn)。我國(guó)的核數(shù)據(jù)實(shí)驗(yàn)工作始于20 世紀(jì)50 年代,為不同時(shí)期我國(guó)的國(guó)防建設(shè)、核能開(kāi)發(fā)及核技術(shù)應(yīng)用做出了重要貢獻(xiàn),經(jīng)過(guò)數(shù)十年的發(fā)展,已建立了具有一定規(guī)模、較高水平、有特色的實(shí)驗(yàn)研究體系,為我國(guó)自主的核數(shù)據(jù)庫(kù)《中國(guó)評(píng)價(jià)和數(shù)據(jù)庫(kù)——CENDL》[6]研制提供了重要支撐,CENDL 庫(kù)也奠定了我國(guó)成為國(guó)際上的核數(shù)據(jù)大國(guó)地位。
本文將介紹我國(guó)核數(shù)據(jù)測(cè)量方面的進(jìn)展,同時(shí)也嘗試給出一些展望。核數(shù)據(jù)測(cè)量工作的支撐條件包括中子源、探測(cè)器、測(cè)量方法和樣品制備等方面。因此本文將首先介紹核數(shù)據(jù)測(cè)量用中子源及探測(cè)系統(tǒng)情況,然后介紹核數(shù)據(jù)測(cè)量進(jìn)展,最后給出展望與總結(jié)。
目前,我國(guó)用于核數(shù)據(jù)測(cè)量的中子源主要包括:1)反應(yīng)堆中子源,如中國(guó)先進(jìn)研究堆、綿陽(yáng)研究堆等,主要提供熱中子束流;2)靜電加速器中子源,如中國(guó)原子能科學(xué)研究院的HI-13 串列加速器、600 kV 高壓倍加器、5SDH-2 串列加速器,北京大學(xué)的4.5 MV 靜電加速器,四川大學(xué)的2×3 MV 串列加速器,中國(guó)工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所、蘭州大學(xué)及中國(guó)科學(xué)院核能安全研究所的高壓倍加器等,主要提供從幾十keV至40 MeV的單能及準(zhǔn)單能中子;3)電子加速器中子源,如中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所的TMSR-PNS[7],可提供熱中子至keV能區(qū)的白光中子;4)中國(guó)散裂中子源反角白光中子源(CSNS Back-n)[8-9],可提供熱中子至300 MeV 能區(qū)的白光中子。這些中子源構(gòu)成了我國(guó)核數(shù)據(jù)測(cè)量的主要設(shè)施,他們的主要參數(shù)如表1所示。
表1 我國(guó)用于核數(shù)據(jù)測(cè)量的主要中子源裝置及參數(shù)Table 1 Main neutron sources and parameters for nuclear data measurement in China
基于上述中子源,建成了一系列核數(shù)據(jù)實(shí)驗(yàn)設(shè)施,主要包括以下設(shè)施。
該譜儀[10]主要用于中子彈性及非彈性散射微分截面、次級(jí)中子雙微分截面等數(shù)據(jù)的測(cè)量。如圖1所示,譜儀由三個(gè)主中子探測(cè)器、一個(gè)監(jiān)視器和一套轉(zhuǎn)角譜儀組成,探測(cè)角度可以覆蓋-30°~160°,飛行距離可達(dá)7 m,時(shí)間分辨可達(dá)1 ns。該譜儀配有氘氣體靶和氚氣體靶系統(tǒng),可在中子能量5~42 MeV 能區(qū)開(kāi)展相關(guān)實(shí)驗(yàn)工作。
圖1 中國(guó)原子能科學(xué)研究院的快中子飛行時(shí)間譜儀Fig.1 The fast neutron TOF spectrometer at the China Institute of Atomic Energy (CIAE)
該探測(cè)器陣列[11]主要用于中子非彈伽馬產(chǎn)生截面、(n,xn)反應(yīng)的伽馬產(chǎn)生截面等數(shù)據(jù)的測(cè)量。如圖2所示,探測(cè)器陣列由6個(gè)Clover探測(cè)器和6個(gè)小平面探測(cè)器組成,每個(gè)Clover 探測(cè)器由4 個(gè)相對(duì)探測(cè)效率為38%的高純鍺探測(cè)器組成,并配有BGO反康環(huán)。
圖2 HPGe探測(cè)器陣列Fig.2 HPGe detector array
主要用于(n,2n)反應(yīng)截面的在線測(cè)量,即通過(guò)直接測(cè)量(n,2n)反應(yīng)出射的兩個(gè)中子獲得(n,2n)反應(yīng)截面。圖3 為該探測(cè)系統(tǒng)[12]的照片,探測(cè)系統(tǒng)由110根氦-3管均勻地鑲嵌在球形的聚乙烯慢化體中,探測(cè)系統(tǒng)對(duì)252Cf 自發(fā)裂變中子的探測(cè)效率可達(dá)30%,一方面具有較高的探測(cè)效率,另一方面與常用的大液體閃爍探測(cè)器相比,具有對(duì)伽馬不靈敏的優(yōu)點(diǎn)。
圖3 氦-3球形中子探測(cè)器陣列Fig.3 Spherical He-3 detector array
如圖4 所示,該譜儀[13]主要用于裂變碎片質(zhì)量分布測(cè)量,譜儀主要由一套高分辨的飛行時(shí)間探測(cè)器和高能量分辨的裂變碎片能量探測(cè)器組成,飛行時(shí)間探測(cè)器的時(shí)間分辨可達(dá)150 ps,能量探測(cè)器的能量分辨可好于0.5%(Cu離子,80 MeV),系統(tǒng)的質(zhì)量分辨對(duì)于A=90 左右的輕峰可好于1,對(duì)于A=140左右的重峰可達(dá)1.4。
圖4 裂變碎片鑒別譜儀Fig.4 Fission fragment identification spectrometer
如圖5 所示,該裝置[14]主要用于(n,γ)反應(yīng)截面測(cè)量,由12 塊五棱臺(tái)和28 塊六棱臺(tái)BaF2晶體組成一個(gè)球形探測(cè)器陣列,內(nèi)空腔直徑為20 cm,用于放置樣品。每塊晶體的厚度為15 cm,最大直徑為14 cm。系統(tǒng)對(duì)(n,γ)反應(yīng)后級(jí)聯(lián)γ 射線的總探測(cè)效率接近100%。
圖5 GTAF-II照片F(xiàn)ig.5 The GTAF-II facility
圖6 C6D6譜儀Fig.6 C6D6 detector system
圖7 LPDA譜儀Fig.7 The LPDA facility
圖8 FIXM譜儀Fig.8 FIXM spectrometer
該譜儀[15]也主要用于(n,γ)反應(yīng)截面測(cè)量,由4個(gè)尺寸為?12.7 cm×7.62 cm的氘代液體閃爍體探測(cè)器及配套的電子學(xué)與數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)組成。該譜儀與GTAF-II 譜儀可以形成互補(bǔ)關(guān)系,C6D6譜儀主要用于反應(yīng)截面較大、穩(wěn)定核素的(n,γ)反應(yīng)截面測(cè)量,而GTAF-II 由于具有很高的探測(cè)效率,主要用于小截面或微量樣品(如稀有同位素、不穩(wěn)定核素等)的(n,γ)反應(yīng)截面測(cè)量。
該譜儀[16]主要用于中子引起的帶電粒子出射反應(yīng)的核數(shù)據(jù)測(cè)量。譜儀由16 單元的ΔE-ΔE-E望遠(yuǎn)鏡組成,整個(gè)望遠(yuǎn)鏡系統(tǒng)安裝在直徑為1 m 的真空靶室內(nèi),每個(gè)望遠(yuǎn)鏡單元由1個(gè)低氣壓多絲正比室、1個(gè)300 μm厚的Si探測(cè)器及1個(gè)3 cm厚的CsI晶體探測(cè)器組成。對(duì)于質(zhì)子,該譜儀可探測(cè)的能量范圍為0.5~100 MeV,具有很寬的動(dòng)態(tài)范圍。
該譜儀[16]主要用于裂變截面測(cè)量,由一個(gè)8 單元的多層快裂變電離室組成,裂變室內(nèi)可以安裝8片裂變樣品,用于裂變截面的同時(shí)測(cè)量,裂變樣品通過(guò)電鍍方法鍍到20 μm 厚的不銹鋼底襯或100 μm厚的鋁底襯上,樣品直徑約5 cm。配合快前放,該裂變電離室的信號(hào)上升時(shí)間可達(dá)30 ns左右,適用于快中子的飛行時(shí)間測(cè)量。
除了以上核數(shù)據(jù)測(cè)量設(shè)施外,也有其他不少實(shí)驗(yàn)設(shè)施用于核數(shù)據(jù)測(cè)量,如北京大學(xué)用于(n,α)反應(yīng)截面測(cè)量的屏柵電離室、中國(guó)工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所及中國(guó)原子能科學(xué)研究院的中子核數(shù)據(jù)積分實(shí)驗(yàn)裝置、中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所的核數(shù)據(jù)測(cè)量設(shè)施、中國(guó)科學(xué)院近代物理研究所的帶電粒子誘發(fā)核反應(yīng)的核數(shù)據(jù)測(cè)量設(shè)施等。
依托上述中子源及核數(shù)據(jù)實(shí)驗(yàn)設(shè)施,多年來(lái)開(kāi)展了大量的核數(shù)據(jù)實(shí)驗(yàn)工作,取得了豐碩的成果,主要成果介紹如下。
次級(jí)中子微分及雙微分截面是核數(shù)據(jù)理論模型檢驗(yàn)及確定模型參數(shù)的重要數(shù)據(jù),同時(shí)也是核裝置設(shè)計(jì)中子輸運(yùn)計(jì)算的重要數(shù)據(jù)。早期基于我國(guó)的第一臺(tái)回旋加速器,建立了快中子飛行時(shí)間譜儀,后來(lái)基于高壓倍加器也建立了快中子飛行時(shí)間譜儀,完成了一些重要核素的次級(jí)中子雙微分截面測(cè)量。HI-13 串列加速器及多探測(cè)器快中子飛行時(shí)間譜儀建成后,完成了大量核素在一系列能點(diǎn)的實(shí)驗(yàn)測(cè)量。尤其是在8~14 MeV能區(qū),由于常用中子源(如p+T、d+D反應(yīng)中子源)在這一能區(qū)有破裂中子的存在,次級(jí)中子能譜在低能區(qū)受到破裂中子的嚴(yán)重干擾,因此,8~14 MeV能區(qū)的次級(jí)中子雙微分截面測(cè)量成為國(guó)際難題。中國(guó)原子能科學(xué)研究院在國(guó)際上首次提出了非常規(guī)快中子飛行時(shí)間譜儀方法[17],通過(guò)常規(guī)譜儀與非常規(guī)譜儀的結(jié)合,可有效避免破裂中子的影響,同時(shí)也保證測(cè)量結(jié)果的能量分辨。所完成的主 要 工 作 列 于 表2[18-19]。圖9 為10.27 MeV 中 子與6Li反應(yīng)的部分次級(jí)中子雙微分截面結(jié)果。
圖9 10.27 MeV中子與6Li反應(yīng)的部分次級(jí)中子雙微分截面測(cè)量結(jié)果Fig.9 Part of the measured DDX results for 6Li induced by 10.27 MeV neutrons
圖10 熱中子誘發(fā)235U裂變的裂變碎片質(zhì)量分布測(cè)量結(jié)果(amu為原子質(zhì)量單位)Fig.10 Measured results of mass distribution for 235U induced by thermal neutrons (amu means atomic mass unit)
表2 完成的次級(jí)中子雙微分截面測(cè)量工作Table 2 DDX measurements achieved at CIAE
裂變產(chǎn)物產(chǎn)額數(shù)據(jù)是裂變物理研究、反應(yīng)堆設(shè)計(jì)與運(yùn)行、核材料檢測(cè)等方面的重要數(shù)據(jù)。我國(guó)先后建立了裂變產(chǎn)額測(cè)量的放化法及直接伽馬能譜法,完成了大量的實(shí)驗(yàn)測(cè)量(表3)。近年來(lái),中國(guó)原子能科學(xué)研究院、西北核技術(shù)研究院及中國(guó)工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所都在發(fā)展裂變碎片質(zhì)量分布測(cè)量技術(shù),其中中國(guó)原子能科學(xué)研究院利用FFIS譜儀已完成熱中子誘發(fā)235U及239Pu裂變的裂變碎片質(zhì)量分布測(cè)量[20],獲得了高質(zhì)量的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。
表3 完成的裂變累積產(chǎn)額測(cè)量工作Table 3 Cumulative fission yield measurements finished at CIAE
(n,2n)、(n,3n)、(n,γ)、(n,p)、(n,α)等反應(yīng)激發(fā)函數(shù)在核物理基礎(chǔ)研究、中子場(chǎng)參數(shù)診斷、核技術(shù)應(yīng)用等領(lǐng)域有重要應(yīng)用價(jià)值,如(n,2n)及(n,γ)反應(yīng)截面在核裝置設(shè)計(jì)的中子學(xué)計(jì)算中有重要作用,同時(shí)也廣泛用于中子注量率及中子能譜測(cè)量等。對(duì)激發(fā)函數(shù)的測(cè)量大體分為離線和在線兩種測(cè)量方法。離線法即活化法,把待測(cè)樣品放在中子場(chǎng)中輻照,然后通過(guò)測(cè)量生成核的活度獲得相應(yīng)的反應(yīng)截面,這種方法的優(yōu)點(diǎn)是簡(jiǎn)單、結(jié)果也比較可靠,缺點(diǎn)是只能開(kāi)展單能點(diǎn)或者特定能譜(如裂變譜)條件下的反應(yīng)截面測(cè)量,此外不是所有的核素都可以采用活化法,只有生成核是放射性的、具有合適的半衰期且適合測(cè)量的核素才可以采用此方法。在線法是通過(guò)測(cè)量反應(yīng)時(shí)瞬發(fā)的粒子產(chǎn)額來(lái)獲得反應(yīng)截面的方法,在線法的優(yōu)點(diǎn)是普適性強(qiáng),而且可以利用白光中子源一次實(shí)驗(yàn)獲得較寬能區(qū)的激發(fā)函數(shù),大大提高實(shí)驗(yàn)測(cè)量的效率,缺點(diǎn)是對(duì)樣品的純度要求高,通常需要用同位素樣品開(kāi)展實(shí)驗(yàn)。我國(guó)早期大多采用活化法測(cè)量激發(fā)函數(shù)數(shù)據(jù),完成了大量的實(shí)驗(yàn)測(cè)量,包括一系列核素的(n,2n)、(n,γ)、(n,p)、(n,α)等100多個(gè)反應(yīng)道的實(shí)驗(yàn)測(cè)量(如文獻(xiàn)[21-22]等),這些數(shù)據(jù)部分填補(bǔ)了空白、部分澄清了數(shù)據(jù)分歧,為我國(guó)激發(fā)函數(shù)庫(kù)的研制提供了重要支撐。近年來(lái),在線法得到了快速發(fā)展,包括基于直接中子法[12]及瞬發(fā)伽馬射線法的(n,2n)反應(yīng)截面測(cè)量方法、基于白光中子源的(n,γ)反應(yīng)截面測(cè)量方法[23-24]、基于白光中子源及北京大學(xué)的(n,xn)反應(yīng)數(shù)據(jù)測(cè)量方法等[25],取得了豐碩的成果。
除上述核數(shù)據(jù)外,我國(guó)在γ 產(chǎn)生截面、裂變截面、中子全截面、積分?jǐn)?shù)據(jù)、帶電粒子誘發(fā)的核反應(yīng)數(shù)據(jù)等方面也取得了大量的實(shí)驗(yàn)成果。γ產(chǎn)生截面主要利用中國(guó)原子能科學(xué)研究院的HI-13串列加速器及HPGe探測(cè)器陣列,完成大量7~11 MeV能區(qū)的中子非彈及(n,2nγ)產(chǎn)生截面測(cè)量。裂變截面則主要基于中國(guó)散裂中子源,完成了eV 至百M(fèi)eV 能區(qū)的235U、236U、238U 及239Pu 的裂變截面測(cè)量[26-27]。中子全截面也是基于中國(guó)散裂中子源,完成了Al、Be、C等材料的實(shí)驗(yàn)測(cè)量[28]。積分?jǐn)?shù)據(jù)則主要由中國(guó)工程物理研究院核物理與化學(xué)研究所及中國(guó)原子能科學(xué)研究院開(kāi)展,完成大量的球狀及板狀樣品的屏蔽積分實(shí)驗(yàn)[29-30],為核數(shù)據(jù)庫(kù)的宏觀檢驗(yàn)提供了重要的積分實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。帶電粒子誘發(fā)的核反應(yīng)數(shù)據(jù)則主要基于HI-13串列加速器及中國(guó)科學(xué)院近代物理研究所的加速器進(jìn)行,也完成了許多實(shí)驗(yàn)測(cè)量。
我國(guó)的核數(shù)據(jù)測(cè)量長(zhǎng)期以來(lái)以滿(mǎn)足國(guó)防需求為主,最初為國(guó)防建設(shè)的急需完成了235,238U、239Pu 關(guān)鍵核數(shù)據(jù)、d+6Li反應(yīng)截面、6Li(n,t)反應(yīng)激發(fā)函數(shù)等的實(shí)驗(yàn)測(cè)量,為我國(guó)“兩彈”的研制做出了重要貢獻(xiàn)。隨后,根據(jù)相關(guān)需求完成了大量激發(fā)函數(shù)、裂變產(chǎn)額、次級(jí)中子微分及雙微分截面、γ產(chǎn)生截面、衰變數(shù)據(jù)、積分?jǐn)?shù)據(jù)的測(cè)量與評(píng)價(jià),填補(bǔ)了一些數(shù)據(jù)空白,澄清了許多數(shù)據(jù)分歧,有力地支持了我國(guó)核事業(yè)的發(fā)展。
近年來(lái),出于新型核能系統(tǒng)研發(fā)的需求,國(guó)內(nèi)對(duì)核數(shù)據(jù)測(cè)量的投入也越來(lái)越多,如針對(duì)聚變堆、釷基熔鹽堆、ADS 等研發(fā)需求,各單位對(duì)核數(shù)據(jù)的關(guān)注度越來(lái)越高。此外,近年來(lái)國(guó)內(nèi)各種先進(jìn)輻射源平臺(tái)(如中國(guó)散裂中子源、中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所的TMSR-PNS、中國(guó)科學(xué)院上海高等研究院的上海激光電子伽馬源(Shanghai Laser Electron Gamma Source,SLEGS)等)的建設(shè)也大大促進(jìn)了我國(guó)核數(shù)據(jù)測(cè)量基礎(chǔ)能力的提升,使得我國(guó)的核數(shù)據(jù)測(cè)量能力得到大幅提升。隨著各大裝置的陸續(xù)建成并投入使用,必將進(jìn)一步促進(jìn)我國(guó)核數(shù)據(jù)實(shí)驗(yàn)研究的發(fā)展。
作者貢獻(xiàn)聲明本文由阮錫超單獨(dú)撰寫(xiě)完成。