王紹林 陳凌 白向飛 拓飛 陳法國 曹鐘港

關(guān)鍵詞：發(fā)電用煤;天然放射性核素;調(diào)查分析

我國的能源結(jié)構(gòu)以煤炭為主，“十二五”期間，能源消費(fèi)總量中煤炭占66.0%～70.2%[1]，至2019年仍達(dá)57.7%[2]。發(fā)電用煤始終是煤炭消費(fèi)的主力，其放射性核素含量是研究燃煤電廠排放物中放射性核素水平的基礎(chǔ)。長期以來，國內(nèi)研究人員已對我國電力用煤中的放射性核素含量開展了多次調(diào)查，獲取了大量數(shù)據(jù)。目前看來，以往的調(diào)查具有很大的局限性，主要表現(xiàn)在：（1）以往調(diào)查數(shù)據(jù)獲取的時(shí)間較早，不能反映我國集中建設(shè)大型煤炭基地以及關(guān)停小型煤礦等產(chǎn)業(yè)政策實(shí)施后煤中天然放射性水平的現(xiàn)狀;（2）以往調(diào)查未對煤種進(jìn)行區(qū)分，包含了很多氣煤、焦煤及瘦煤等不適用于燃煤發(fā)電的煤樣數(shù)據(jù)，與目前關(guān)心的發(fā)電用煤中的天然放射性水平有一定差距;（3）以往調(diào)查大多只包含煤中238U、232Th、226Ra及40K的含量，210Po和210Pb數(shù)據(jù)則很少涉及。為全面了解我國發(fā)電用煤中天然放射性水平的現(xiàn)狀及變化情況，由中國原子能科學(xué)研究院牽頭，煤炭科學(xué)技術(shù)研究院有限公司、中國疾病預(yù)防控制中心和中國輻射防護(hù)研究院聯(lián)合開展了全國發(fā)電用煤天然放射性水平調(diào)查，生態(tài)環(huán)境部輻射環(huán)境監(jiān)測技術(shù)中心及核工業(yè)北京化工冶金研究院參與了樣品分析質(zhì)保工作。本次調(diào)查結(jié)果將為全面評價(jià)我國煤電產(chǎn)業(yè)鏈的放射性影響提供發(fā)電用煤天然放射性水平的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。

1數(shù)據(jù)來源

調(diào)查采用煤樣數(shù)據(jù)主要來自三個(gè)方面，即：（1）整理中國原子能科學(xué)研究院煤礦核素?cái)?shù)據(jù)庫得到的數(shù)據(jù);（2）搜集公開發(fā)表文章中的數(shù)據(jù);（3）組織開展全國13個(gè)大型煤炭生產(chǎn)基地所屬煤礦調(diào)查獲取的煤樣數(shù)據(jù)?！霸幽茉好旱V核素?cái)?shù)據(jù)庫”的數(shù)據(jù)主要來自20世紀(jì)90年代中國原子能科學(xué)研究院與中國礦業(yè)大學(xué)研究生院合作對全國主要大型煤礦樣品中天然放射性核素含量調(diào)研的結(jié)果[3-4]以及后期中國原子能科學(xué)研究院對全國部分煤礦進(jìn)行抽樣測量的數(shù)據(jù)[5]。數(shù)據(jù)庫整理時(shí)，考慮到國內(nèi)小型煤礦關(guān)停、大中型煤礦整合等產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)調(diào)整情況，剔除了較早期、無煤礦產(chǎn)量信息以及氣煤、肥煤、焦煤和瘦煤等不適用于發(fā)電的煤樣數(shù)據(jù)。搜集的數(shù)據(jù)主要來自《輻射防護(hù)》《中國煤田地質(zhì)》《中國輻射衛(wèi)生》中公開發(fā)表的文章以及煤炭科學(xué)技術(shù)研究總院、新疆維吾爾自治區(qū)輻射環(huán)境監(jiān)督站和神華集團(tuán)等單位提供的煤樣分析數(shù)據(jù)。2015年，由中國原子能科學(xué)研究院牽頭，組織煤炭科學(xué)技術(shù)研究總院、中國輻射防護(hù)研究院等單位開展了全國13個(gè)大型煤炭生產(chǎn)基地所屬煤礦的聯(lián)合調(diào)查。大型煤炭生產(chǎn)基地是指我國在“十二五”期間重點(diǎn)建設(shè)的14個(gè)億噸級大型煤炭生產(chǎn)基地，包括晉東、晉中、晉北、陜北、黃隴、寧東、神東、蒙東、新疆、冀中、魯西、河南、兩淮和云貴基地[6]，這些基地在2013年的總產(chǎn)量達(dá)33.6億噸，占全國總產(chǎn)量的91%。聯(lián)合調(diào)查活動涉及除黃隴基地以外的13個(gè)基地，共收集了66家煤礦的76個(gè)煤樣。其中，內(nèi)蒙古、山西、河南等主要產(chǎn)煤省份的樣品來源煤礦全部為大、中型煤礦，小型煤礦則集中在云南、貴州、新疆南部及伊犁地區(qū)。在煤樣品采集與前處理時(shí)，依據(jù)商品煤人工采樣方法[7]進(jìn)行采集，依據(jù)土壤樣品前處理方法進(jìn)行樣品處理[8]。樣品分析時(shí)，煤中238U、232Th、226Ra、40K和210Pb分析，均依據(jù)土壤中放射性核素的γ能譜分析方法[9]采用寬能或N型HPGeγ譜儀進(jìn)行分析測量，210Po分析則用化學(xué)方法進(jìn)行電鍍制樣[10]后，采用α譜儀進(jìn)行測量。

本次調(diào)查共收集了全國16個(gè)主要產(chǎn)煤省份、139家煤礦的煤樣數(shù)據(jù)，其中大型煤礦78家、中型煤礦25家、小型煤礦36家。16個(gè)省份總年產(chǎn)量在2013年占全國總產(chǎn)量的93.4%，樣品來源煤礦及樣品數(shù)量相對較多的內(nèi)蒙古、山西、陜西及新疆的總產(chǎn)量占全國總產(chǎn)量的70%以上，數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)具有代表性。關(guān)于樣品來源省份、煤礦以及樣品數(shù)量統(tǒng)計(jì)情況列于表1。

2全國發(fā)電用煤中天然放射性核素含量

2.1按樣品數(shù)及年產(chǎn)量加權(quán)統(tǒng)計(jì)結(jié)果

調(diào)查數(shù)據(jù)的統(tǒng)計(jì)內(nèi)容包括各省及全國煤樣中238U、232Th、226Ra、40K、210Po和210Pb六種天然放射性核素含量的范圍、按采集樣品數(shù)加權(quán)得到的均值以及按煤礦年產(chǎn)量加權(quán)得到的均值。各省及全國煤中天然放射性核素含量按年產(chǎn)量加權(quán)均值是依據(jù)2013年全國及各省動力煤產(chǎn)量統(tǒng)計(jì)得到的。如在同一煤礦采集多個(gè)樣品，則把該煤礦煤樣中天然放射性核素含量的算術(shù)平均值作為一個(gè)樣品處理。如樣品來自同一煤礦中不同產(chǎn)量的礦井或批次，則將各礦井或批次的產(chǎn)量加權(quán)均值作為該煤礦的樣品數(shù)據(jù)。天然放射性核素含量的煤年產(chǎn)量加權(quán)均值按式（1）計(jì)算，年產(chǎn)量加權(quán)均值的標(biāo)準(zhǔn)差按式（2）計(jì)算[11]。

式中，Xp為各省或全國煤中天然放射性核素含量按煤年產(chǎn)量加權(quán)均值，Bq/kg;Pk為產(chǎn)量加權(quán)因子，對省內(nèi)某一煤礦產(chǎn)量與該省樣品涉及煤礦數(shù)的總產(chǎn)量之比，對全國為該省產(chǎn)量與全國總產(chǎn)量之比;Xk為天然放射性核素含量測量值，Bq/kg，對省內(nèi)第k個(gè)煤礦樣品測量值的算術(shù)平均值，對全國為某省的產(chǎn)量加權(quán)均值。

式中，σXp為各省或全國煤中天然放射性核素含量加權(quán)均值的標(biāo)準(zhǔn)偏差，Bq/kg;m為某省的煤礦數(shù)或全國統(tǒng)計(jì)省份的個(gè)數(shù)。

全國發(fā)電用煤中天然放射性核素含量統(tǒng)計(jì)結(jié)果列于表2。表2顯示，全國發(fā)電用煤中238U和226Ra含量相對較高的有貴州、江蘇、江西、山西、北京和河北等省市，同時(shí)也高于全國產(chǎn)量加權(quán)均值，238U含量相對較低的有新疆北部露天礦區(qū)、湖南和山東，226Ra含量相對較低的有新疆北部露天礦區(qū)、寧夏和湖南;煤中232Th含量相對較高的有新疆南部及伊犁地區(qū)、山西、江西和河北等，同時(shí)也高于全國產(chǎn)量加權(quán)均值，較低的有新疆北部露天礦區(qū)、寧夏和云南等;煤中40K含量相對高的有江西、北京、新疆南部及伊犁地區(qū)和內(nèi)蒙古等省市，貴州、河北、遼寧和江蘇也高于全國產(chǎn)量加權(quán)均值，含量較低的有新疆北部露天礦區(qū)、寧夏和云南等省;煤中210Po和210Pb含量缺少湖南、江西、江蘇、新疆南部及伊犁地區(qū)的數(shù)據(jù)。根據(jù)當(dāng)前統(tǒng)計(jì)結(jié)果，煤中210Po含量相對較高的有貴州、山西、安徽和內(nèi)蒙古，同時(shí)也高于全國產(chǎn)量加權(quán)均值，較低的有新疆北部露天礦區(qū)、云南和陜西;煤中210Pb含量相對較高的省份有貴州、山西、河北和安徽，同時(shí)也高于全國產(chǎn)量加權(quán)均值，較低的有新疆北部露天礦區(qū)、寧夏和云南。

在上述省份中，江蘇和寧夏獲取的煤樣數(shù)據(jù)較少，煤中放射性水平有待進(jìn)一步調(diào)查。新疆南部及伊犁地區(qū)、湖南和江西的數(shù)據(jù)大多來自資料搜集。此外，由于新疆地域遼闊，不同區(qū)域煤中放射性水平差異很大，具體表現(xiàn)在新疆北部露天礦區(qū)開采規(guī)模大但煤中放射性含量低，南部及伊犁地區(qū)，煤中放射性核素含量偏高，但煤礦開采規(guī)模小。局部區(qū)域的煤樣數(shù)據(jù)不足以代表整個(gè)新疆的輻射水平現(xiàn)狀。因此，將新疆劃分為不同的區(qū)域分別進(jìn)行評價(jià)。

2.2按煤礦規(guī)模加權(quán)統(tǒng)計(jì)結(jié)果

煤中天然放射性核素含量的按煤礦規(guī)模加權(quán)均值是依據(jù)2013年全國大、中、小型煤礦年產(chǎn)量在全國總產(chǎn)量中占比統(tǒng)計(jì)得到的。統(tǒng)計(jì)煤礦規(guī)模加權(quán)均值時(shí)，將樣品來源煤礦按大型煤礦（年產(chǎn)量>120萬噸）、中型煤礦（年產(chǎn)量30～120萬噸）和小型煤礦（年產(chǎn)量<30萬噸）進(jìn)行分類[15]，分別統(tǒng)計(jì)大、中、小型煤礦的年產(chǎn)量加權(quán)均值，統(tǒng)計(jì)方法同各省的年產(chǎn)量加權(quán)均值。最后，以統(tǒng)計(jì)年份內(nèi)大、中、小型煤礦年產(chǎn)量在全國總產(chǎn)量的占比為權(quán)重因子計(jì)算全國的煤礦規(guī)模加權(quán)均值。天然放射性核素含量的煤規(guī)模加權(quán)均值按式（3）計(jì)算：

式中，XS為不同規(guī)模煤礦（大型、中型和小型）或全國煤中天然放射性核素含量按煤礦規(guī)模加權(quán)均值，Bq/kg;Pk，S為煤礦規(guī)模加權(quán)因子，對不同規(guī)模煤礦為某一煤礦產(chǎn)量與該類型煤礦樣品涉及煤礦數(shù)的總產(chǎn)量之比，對大、中、小型煤礦年產(chǎn)量在全國總產(chǎn)量的占比;Xk為天然放射性核素含量測量值，Bq/kg，對各規(guī)模煤礦為第k個(gè)煤礦樣品測量值的算術(shù)平均值，對全國為該類型煤礦的產(chǎn)量加權(quán)均值。

煤礦規(guī)模加權(quán)均值的標(biāo)準(zhǔn)偏差按式（4）計(jì)算：

式中，σXS為不同規(guī)模煤礦或全國煤中天然放射性核素含量按煤礦規(guī)模加權(quán)均值的標(biāo)準(zhǔn)差，Bq/kg;n為某類型煤礦的煤礦數(shù)或全國統(tǒng)計(jì)規(guī)模煤礦的個(gè)數(shù)。

按煤礦規(guī)模加權(quán)統(tǒng)計(jì)全國發(fā)電用煤中放射性核素含量有助于了解全國發(fā)電用煤中天然放射性核素含量變化的原因。資料顯示[16]，2013年全國煤礦數(shù)量1.2萬處，比2005年減少1.3萬處。其中，年產(chǎn)量120萬噸以上的大型煤礦850多處，比2005年增加560處，占全國總產(chǎn)量比重由35.7%提高到65%;年產(chǎn)量30萬噸以下的小型煤礦9800多處，數(shù)量比2005年減少了1萬多處，產(chǎn)量占全國比重由30%下降到16%以下。根據(jù)2013年各類煤礦的產(chǎn)量在全國總產(chǎn)量的占比計(jì)算得到各省煤中放射性核素含量按煤礦規(guī)模的加權(quán)平均值，具體結(jié)果列于表3。從統(tǒng)計(jì)結(jié)果看，對于小型煤礦，除232Th含量以外，煤中其他天然放射性核素含量明顯高于大、中型煤礦，大型和中型煤礦煤中天然放射性水平相差則不大。

2.3分析與討論

自20世紀(jì)80年代以來，國內(nèi)研究人員對我國電力用煤中放射性核素含量做了大量研究，如20世紀(jì)80年代末由中國原子能科學(xué)研究院開展的“我國煤中天然放射性水平調(diào)查”[3]、1993年開展的“電力用煤天然放射性調(diào)查”[17]、2000年以后開展的“中國煤中的鈾、釷和放射性核素”調(diào)查[18]、2015年開展的“原子能院煤樣核素?cái)?shù)據(jù)庫整理”[19]、“全國煤礦中煤、矸石天然放射性核素含量調(diào)查”[11]等，取得了煤中天然放射性水平的大量數(shù)據(jù)。以往調(diào)查獲取的主要數(shù)據(jù)及本次調(diào)查結(jié)果匯總于表4。

我國早期開展的煤中放射性水平調(diào)查關(guān)注的放射性核素相對較少，文獻(xiàn)[3]和文獻(xiàn)[17]中沒有238U的數(shù)據(jù)發(fā)表。在文獻(xiàn)[11]、[18]和[19]中，煤中238U含量呈現(xiàn)較為明顯的上升趨勢，226Ra在1993年中出現(xiàn)較高數(shù)值[17]，隨后的統(tǒng)計(jì)年份（文獻(xiàn)[18]和文獻(xiàn)[19]）略有降低，在2001年達(dá)到最高值[11]，232Th的變化則不明顯。文獻(xiàn)[11]發(fā)表的238U和226Ra數(shù)據(jù)與以往相比有著較大程度的升高，主要是由于隨著早期調(diào)查結(jié)果的發(fā)表，煤的天然放射性問題受到關(guān)注，許多煤礦企業(yè)或研究單位專門選取了放射性水平偏高的煤樣進(jìn)行檢測，該次調(diào)查則大量收錄了此類數(shù)據(jù)，如新疆南部煤樣數(shù)據(jù)。本次調(diào)查的煤樣數(shù)據(jù)是基于2013年全國各省動力煤年產(chǎn)量加權(quán)計(jì)算得到的，同時(shí)也基于2005年全國各省原煤產(chǎn)量計(jì)算得到該年份的煤樣數(shù)據(jù)。本次調(diào)查的結(jié)果與以往調(diào)查相比出現(xiàn)了不同程度的降低，主要是由于：（1）本次調(diào)查對“原子能院煤礦核素?cái)?shù)據(jù)庫”進(jìn)行整理，剔除了較早期、無煤礦信息和非發(fā)電用煤的數(shù)據(jù);（2）取自各大型煤炭基地的煤樣放射性水平較低且煤礦年產(chǎn)量大，加權(quán)作用明顯;（3）全國煤炭產(chǎn)量變化及各省煤炭產(chǎn)量此消彼長。相比2001年，2013年陜西和內(nèi)蒙古的動力煤產(chǎn)量增幅最大，但其煤中天然放射性核素含量相對較低;2013年新疆動力煤產(chǎn)量增長了4倍，主要是北部露天礦區(qū)的大規(guī)模開采，露天煤礦天然放射性核素含量相對較低;（4）國家煤炭產(chǎn)業(yè)政策調(diào)整和產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)優(yōu)化，數(shù)量眾多且放射性水平偏高的小型煤礦不斷被關(guān)?；蛘蟍21]，大型或超大型煤礦逐年增加，新疆維吾爾自治區(qū)出臺政策[22]對天然放射性核素含量較高的煤礦開采做出限制，這些因素也客觀上造成了本次調(diào)查統(tǒng)計(jì)結(jié)果的降低。

3結(jié)論

本次調(diào)查可以得到以下結(jié)論：（1）我國發(fā)電用煤中天然放射性核素含量按年產(chǎn)量加權(quán)均值，238U為29.2±2.9Bq/kg、226Ra為25.2±2.1Bq/kg、232Th為26.9±0.1Bq/kg、40K為64.0±0.6Bq/kg、210Po為20.7±0.2Bq/kg、210Pb為24.6±0.3Bq/kg;按煤礦規(guī)模加權(quán)均值，238U為33.9±9.7Bq/kg、226Ra為30.9±7.9Bq/kg、232Th為28.5±4.2Bq/kg、40K為79.7±20.4Bq/kg、210Po為26.8±4.3Bq/kg、210Pb為33.9±7.7Bq/kg;（2）不同放射性核素在各省市煤中的分布不一致，如貴州、江蘇、江西、山西、北京和河北的煤中238U和226Ra含量高于全國平均水平，新疆南部及伊犁地區(qū)、山西、江西和河北等省煤中232Th含量相對較高，江西、北京、新疆南部及伊犁地區(qū)和內(nèi)蒙古煤中40K含量相對較高，貴州、山西、安徽等省煤中210Po和210Pb含量相對較高;新疆北部露天礦區(qū)的各種放射性核素含量均較低;（3）全國發(fā)電用煤中天然放射性水平的統(tǒng)計(jì)結(jié)果呈現(xiàn)下降的趨勢，主要與大型煤炭基地建設(shè)、全國及各省煤炭產(chǎn)量的變化及國家煤炭產(chǎn)業(yè)政策調(diào)整等因素有關(guān)。