董趙鑫，丁 點(diǎn)，姜越琪，鄭昊天，邢 佳，王書肖*

1.清華大學(xué)環(huán)境學(xué)院，環(huán)境模擬與污染控制國家重點(diǎn)聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室，北京 100084

2.清華大學(xué)，國家環(huán)境保護(hù)大氣復(fù)合污染來源與控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100084

2013年起，我國的空氣污染問題尤其是大氣細(xì)顆粒物(PM2.5)污染問題受到越來越多的關(guān)注.為了切實(shí)保護(hù)人民群眾的身心健康，國務(wù)院于2013年頒布了《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》(簡稱“《大氣十條》”)，旨在通過快速削減主要大氣污染物排放量，從而降低我國各城市的PM2.5濃度.根據(jù)2013年《中國環(huán)境狀況公報(bào)》和2017年《中國生態(tài)環(huán)境狀況公報(bào)》，2013—2017年，我國大氣PM2.5污染水平快速下降，重點(diǎn)區(qū)域如京津冀、長三角和珠三角地區(qū)的年均PM2.5濃度分別下降了40%、34%和28%，圓滿完成了所設(shè)定的任務(wù).然而，京津冀、長三角及周邊地區(qū)的年均PM2.5濃度仍高于我國《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)所設(shè)定的二級目標(biāo) (35 μg/m3)，PM2.5控制任重道遠(yuǎn).

隨著PM2.5濃度的快速下降，我國重點(diǎn)區(qū)域的臭氧(O3)濃度逐步上升.根據(jù)2020年《中國生態(tài)環(huán)境狀況公報(bào)》，2020年，長三角地區(qū)以O(shè)3為首要污染物的超標(biāo)天數(shù)占50.7%，首次超過PM2.5，成為該地區(qū)的首要污染物.作為大氣中的強(qiáng)氧化劑，O3也會(huì)對人體健康和生態(tài)環(huán)境尤其是農(nóng)作物產(chǎn)生不良影響[1-3].因此我國的大氣污染控制目標(biāo)已經(jīng)逐步由單一目標(biāo)的PM2.5控制轉(zhuǎn)變?yōu)镻M2.5和O3雙目標(biāo)的協(xié)同控制.如何科學(xué)控制各前體物的排放量，從而持續(xù)改善我國環(huán)境空氣質(zhì)量，解決以PM2.5和O3為首的大氣污染問題，持續(xù)保護(hù)人民群眾的生命財(cái)產(chǎn)安全，已經(jīng)成為國家需求和研究熱點(diǎn).

PM2.5和O3濃度都會(huì)受到前體物排放變化、氣象因素改變的影響.NOx和VOCs作為PM2.5和O3的共同前體物，其排放變化會(huì)同時(shí)導(dǎo)致PM2.5和O3濃度的變化.已有研究認(rèn)為，近年來NOx和VOCs減排的不協(xié)調(diào)性是O3濃度上升的主要原因[4-5].根據(jù)NOx在O3生成環(huán)節(jié)中的作用，一般將O3生成的敏感性分為NOx控制區(qū)和VOCs控制區(qū)[6]，當(dāng)該區(qū)域處于VOCs控制區(qū)時(shí)，單獨(dú)控制NOx排放會(huì)使得該地區(qū)O3濃度升高.2013年起，我國實(shí)施了大量措施用以減排包含NOx在內(nèi)的前體物，如Zheng等[7]估算得到《大氣十條》執(zhí)行期內(nèi)，我國NOx排放減少21%，VOCs排放增加2%.這種減排策略雖然使得PM2.5濃度得到明顯下降，但由于城區(qū)主要處于VOCs控制區(qū)[8-9]，O3濃度卻可能因此而有所增加，新冠肺炎疫情期間的一些研究結(jié)果[10-12]也證明了這一點(diǎn).因此，為了實(shí)現(xiàn)我國PM2.5和O3的協(xié)同控制，需要首先明確NOx和VOCs排放變化后PM2.5和O3濃度的協(xié)同響應(yīng).同時(shí)，由于各省份排放的前體物會(huì)隨著大氣流動(dòng)影響到其他省份，因此PM2.5和O3的控制不能只落腳于本地污染物控制[13].雖然《大氣十條》確立了區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控機(jī)制，但在新的PM2.5和O3協(xié)同防控形勢下，需要依據(jù)PM2.5和O3的協(xié)同傳輸特征對聯(lián)防聯(lián)控區(qū)域的合理性進(jìn)行評估，進(jìn)而滿足新形勢下我國大氣污染控制的需要.

雖然前體物的排放變化是我國PM2.5濃度下降和O3濃度上升的主要因素，但近年來氣象因素也更有利于PM2.5的削減和O3的生成[14-16].氣象因素對PM2.5和O3影響的不確定性也為我國大氣污染控制增添了新的難度.如在2020年新冠肺炎疫情管控導(dǎo)致各污染物排放量大量減少的情況下，由于氣象條件極端不利，我國京津冀地區(qū)仍出現(xiàn)了多次重污染過程[11].氣象條件的不利變化會(huì)抵消污染物減排帶來的效益，降低減排措施的成效，進(jìn)而干擾政府對污染物減排措施效果的評估和認(rèn)識(shí).因此，如何量化氣象條件變化對PM2.5和O3濃度的影響，準(zhǔn)確掌握人為源減排帶來的效益，剔除氣象條件波動(dòng)的影響，對科學(xué)設(shè)定大氣污染控制考核指標(biāo)、提高各地政府推進(jìn)污染物減排的信心具有重要意義.

鑒于此，該研究擬通過三維空氣質(zhì)量模式，評估PM2.5和O3對前體物減排和氣象條件變化的響應(yīng)，識(shí)別PM2.5和O3協(xié)同控制新形勢下大氣污染控制策略應(yīng)做出的變化，并依據(jù)解析的響應(yīng)關(guān)系給出PM2.5和O3協(xié)同控制下的前體物減排、聯(lián)防聯(lián)控區(qū)域劃分和目標(biāo)設(shè)定等方面的政策指引，以期為我國未來的大氣污染控制工作提供科學(xué)支撐.

1 材料與方法

1.1 三維空氣質(zhì)量模式配置

相較于觀測法和實(shí)驗(yàn)室模擬法，恰當(dāng)?shù)目諝赓|(zhì)量模式能夠反映出PM2.5和O3的連續(xù)時(shí)空變化特征，因此被廣泛地使用在中尺度的大氣污染控制研究中.該研究使用三維空氣質(zhì)量模式和基于三維空氣質(zhì)量模式的響應(yīng)曲面模型分析PM2.5和O3濃度對氣象條件變化和排放控制的響應(yīng).該研究選取CMAQv5.2版本進(jìn)行空氣質(zhì)量模擬[17].模擬區(qū)域投影方式為蘭伯特投影，中心點(diǎn)坐標(biāo)為 34°N、110°E，中央經(jīng)線為 110°E，真實(shí)緯線為25°N和40°N，網(wǎng)格涵蓋了大部分東亞地區(qū)，分辨率為27 km，共計(jì)232列182行，無嵌套網(wǎng)格.垂直方向分為24層，在地形坐標(biāo)系中各層的sigma值從低到高依次為 0.000、0.052、0.120、0.200、0.300、0.400、0.500、0.582、0.648、0.702、0.744、0.777、0.808、0.839、0.868、0.893、0.916、0.938、0.956、0.970、0.980、0.988、0.995和 1.000.選擇的氣象化學(xué)機(jī)制為CB06[18]，氣溶膠機(jī)制為AERO6[19]，模擬時(shí)段為2017年全年.為了消除初始條件帶來的誤差，提前5 d進(jìn)行模擬.

CMAQv5.2模型的輸入文件還包含氣象場和污染物排放.該研究使用WRFv3.9.1模式為CMAQ的模擬提供氣象場[20].其中，地表類型和地勢數(shù)據(jù)來自MODIS[21]，初始場采用美國國家環(huán)境預(yù)報(bào)中心1°×1°的FNL再分析資料[22]，同化數(shù)據(jù)選用地表和高空觀測資料ds461.0和ds351.0[23-24].其他物理過程的參數(shù)化方案與之前的研究[25-27]一致.WRF的模擬結(jié)果通過CMAQ自帶的MCIP模塊傳遞至CMAQv5.2模型進(jìn)行模擬.

輸入CMAQv5.2模型的污染物排放清單包含人為源與自然源.該研究采用的人為源清單分為兩部分，其中中國地區(qū)以外的清單采用MICS-Asia清單[28]，中國地區(qū)的清單采用清華大學(xué)建立的2017年ABaCAS清單[29].對于自然源排放，該研究考慮了植被產(chǎn)生的VOCs排放以及由于大風(fēng)帶來的沙塵排放.其中植被產(chǎn)生的排放由MEGANv2.10模型完成，大風(fēng)帶來的沙塵排放由CMAQ中的windblow dust模塊進(jìn)行在線計(jì)算.

氣象模擬的準(zhǔn)確性是保證空氣質(zhì)量模擬準(zhǔn)確的前提.該研究將觀測數(shù)據(jù)與氣象場的模擬數(shù)據(jù)進(jìn)行了比對，以驗(yàn)證氣象模擬的準(zhǔn)確與否，其中觀測值來自美國國家海洋和大氣管理局(NOAA)的國家氣候數(shù)據(jù)中心氣象數(shù)據(jù)集.觀測數(shù)據(jù)與模擬數(shù)據(jù)的比對指標(biāo)選擇了距地面2 m的溫度、比濕和距地面10 m的風(fēng)向與風(fēng)速，統(tǒng)計(jì)指標(biāo)有平均觀測值(MeanOBS)、平均模擬值(MeanSIM)、偏差(Bias)和一致性指數(shù)(IOA)[30]，各指標(biāo)的計(jì)算方法如式(1)～(4)所示.

式中，i為不同時(shí)刻，j為不同站點(diǎn)，為各時(shí)刻各站點(diǎn)的觀測值(為平均值)，為各時(shí)刻各站點(diǎn)的模擬值，RMSE為均方根誤差.

氣象模擬的校驗(yàn)結(jié)果如表1所示.對比結(jié)果顯示，距地面10 m的風(fēng)速誤差較小，在±0.5 m/s范圍內(nèi)，距地面10 m的風(fēng)向誤差在10°以內(nèi)，表明WRF模擬的風(fēng)場可以較好地反映出實(shí)際的風(fēng)場形勢.各月份距地面2 m的溫度模擬均有所低估，但大部分月份的溫度模擬誤差仍處于±1 ℃的范圍內(nèi)，模擬結(jié)果尚可.WRF模擬的各月份比濕誤差均在±1 g/kg的標(biāo)準(zhǔn)以內(nèi).綜合來看，氣象場模擬結(jié)果與地表觀測結(jié)果吻合良好，可以作為后續(xù)空氣質(zhì)量模擬的輸入.

表1 WRF氣象模擬的校驗(yàn)結(jié)果Table 1 Validation of WRF meteorology simulation

進(jìn)一步，該研究利用國控站點(diǎn)PM2.5和O3的觀測數(shù)據(jù)對空氣質(zhì)量模擬結(jié)果進(jìn)行校驗(yàn)，結(jié)果(見圖1)表明，模型總體上較好地再現(xiàn)了PM2.5和O3濃度隨時(shí)間的變化趨勢，其中對該研究重點(diǎn)關(guān)注的我國中東部污染嚴(yán)重地區(qū)的模擬效果較好.我國西部地區(qū)由于基礎(chǔ)數(shù)據(jù)不足，導(dǎo)致該地區(qū)排放清單不確定性較大，因而PM2.5模擬被嚴(yán)重低估，尤其對于西藏自治區(qū)、青海省、新疆維吾爾自治區(qū)等省份.但針對該文討論的案例而言，我國中西部地區(qū)不是重點(diǎn)需要控制的區(qū)域，因此不作為模擬質(zhì)量控制的主要需求.總的來看，模擬能較好地表征絕大部分區(qū)域內(nèi)PM2.5和O3濃度的變化特征，可用于響應(yīng)關(guān)系的進(jìn)一步解析.

該研究通過進(jìn)行敏感性試驗(yàn)探究氣象條件變化對PM2.5和O3濃度的影響.為了去除人為排放因素對PM2.5和O3濃度的年際變化影響，將人為源排放置零，通過使用不同年份的氣象條件進(jìn)行模擬，探究氣象條件變化對PM2.5和O3背景值的影響.需要注意的是，此處氣象條件變化的影響包括兩部分，一是由于氣象條件(如風(fēng)場變化)帶來的直接影響，二是由于氣象條件變化影響自然源排放而對PM2.5和O3濃度產(chǎn)生的間接影響.根據(jù)表2所示的敏感性試驗(yàn)設(shè)計(jì)，可以解析由于非人為源排放帶來的不可控的PM2.5和O3年際變化影響，判別是否需要設(shè)置更合理的PM2.5和O3評價(jià)指標(biāo).

表2 敏感性試驗(yàn)設(shè)計(jì)Table 2 Sensitivity experiments design

1.2 響應(yīng)曲面模型的建立與校驗(yàn)

響應(yīng)曲面模型(簡稱“RSM”)是結(jié)合三維空氣質(zhì)量模型和統(tǒng)計(jì)學(xué)響應(yīng)曲面方法的簡化模型，最早由美國環(huán)境保護(hù)局開發(fā).它是通過三維空氣質(zhì)量模式的上百次模擬結(jié)果，采用多維克里金插值的非線性擬合方法進(jìn)行歸納，從而建立環(huán)境效應(yīng)(污染物濃度)與前體物排放之間的非線性響應(yīng)技術(shù).簡而言之，這個(gè)技術(shù)是“模型的模型”，可以在誤差允許范圍內(nèi)較好地重現(xiàn)一次真實(shí)模擬的結(jié)果.由于RSM方法可以快速評估不同減排組合對空氣質(zhì)量的影響，從而被越來越廣泛地用于輔助控制策略的制定.

該研究使用基于多項(xiàng)式函數(shù)基的RSM方法來獲取前體物排放變化后我國各省份PM2.5和O3濃度的響應(yīng).相較于克里金插值的傳統(tǒng)RSM，使用多項(xiàng)式基的RSM(pf-ERSM)可以在準(zhǔn)確表征濃度響應(yīng)的同時(shí)，保留多項(xiàng)式回歸模型的高計(jì)算效率的優(yōu)點(diǎn)，從而可以直接用于減排方案的優(yōu)化.

該研究采用的PM2.5和O3的多項(xiàng)式函數(shù)基如式(5)(6)[31]所示.

式中： Δ PM2.5和 Δ O3分別代表由于前體物排放變化導(dǎo)致的PM2.5和O3濃度的變化；X1～X15表示多項(xiàng)式各項(xiàng)的擬合系數(shù)，pf-ERSM的建立過程就是各項(xiàng)系數(shù)的求解過程；ENOx、ESO2、ENH3、EVOCs和EPM2.5分別代表NOx、SO2、NH3、VOCs和一次 PM2.5排放率的變化.

該研究使用755個(gè)空氣質(zhì)量模擬的結(jié)果用于建立我國分省份的RSM模型，包括：①1個(gè)無控制的基準(zhǔn)情景.②采用邊緣加密采樣分別對子區(qū)域內(nèi)的4個(gè)非線性控制因子在0～2區(qū)間內(nèi)(表示排放量為0至排放量增加1倍之間)進(jìn)行采樣，選取20個(gè)控制情景，此外還選取一個(gè)排放量均為0的情景作為邊界限制條件，共31×21=651個(gè)控制情景；另外，分別將每一個(gè)線性控制因子的排放控制設(shè)置為0，以及是基準(zhǔn)情景的2倍，共31×2=62個(gè)控制情景.③設(shè)置區(qū)域整體變化的情景，采用邊緣加密方法對4個(gè)非線性控制因子在0～2區(qū)間內(nèi)進(jìn)行采樣，選取40個(gè)控制情景，此外還選取了一個(gè)控制情景作為邊界限制條件，為區(qū)域整體非線性控制因子排放為0的情景，共41個(gè)控制情景.

該研究使用留一法交叉驗(yàn)證的方式，通過對建立的RSM模型預(yù)測的PM2.5和O3濃度的準(zhǔn)確性進(jìn)行評估.以1月、4月、7月、10月這4個(gè)月為例，表3給出了PM2.5和O3預(yù)測值與模擬值對比結(jié)果的統(tǒng)計(jì)指標(biāo)，包括R和MNB.PM2.5預(yù)測值的MNB在1月、4月、7月、10月分別在—2.8%～—4.5%、—5.0%～3.3%、—3.5%～2.3%、—3.7%～3.3%之間，O3預(yù)測值的MNB分別在—2.6%～2.2%、—1.3%～0.4%、—0.9%～0.4%、—1.7%～1.2%之間，均在±5.0%以內(nèi)，顯示pf-RSM能基本重現(xiàn)污染物的濃度，可以用于定量解析PM2.5和O3濃度對前體物排放變化的響應(yīng).

表3 RSM模型的留一法交叉驗(yàn)證結(jié)果Table 3 Cross-validation of RSM

2 結(jié)果與討論

2.1 PM2.5和O3對NOx和VOCs減排的響應(yīng)

研究[32-37]表明，實(shí)現(xiàn)PM2.5和O3的協(xié)同控制，前體物減排的關(guān)鍵在于NOx和VOCs的協(xié)同控制.為解析PM2.5和O3對NOx和VOCs排放變化的響應(yīng)，該研究使用建立的RSM模型繪制了我國各省份PM2.5和O3濃度對NOx和VOCs排放的EKMA曲線，并選取4個(gè)重點(diǎn)區(qū)域所在省份的結(jié)果予以展示(見圖2和圖3)，其中北京市、天津市、河北省代表京津冀地區(qū)，廣東省代表珠三角地區(qū)，上海市、江蘇省、浙江省、安徽省代表長三角地區(qū)，重慶市、四川省代表川渝地區(qū)，陜西省、山西省代表汾渭平原地區(qū).

圖2 我國重點(diǎn)區(qū)域各省份PM2.5濃度對NOx和VOCs排放的EKMA曲線Fig.2 EKMA curve of PM2.5 to NOx and VOCs emissions of provinces for key regions in China

圖3 我國重點(diǎn)區(qū)域各省份O3濃度對NOx和VOCs排放的EKMA曲線Fig.3 EKMA curve of O3 to NOx and VOCs emissions of provinces for key regions in China

結(jié)果顯示，不同區(qū)域PM2.5對NOx和VOCs的響應(yīng)異同明顯.VOCs減排對降低各省份PM2.5濃度均有利，而由于非線性的影響，NOx減排在大部分省份會(huì)使得PM2.5濃度先上升后下降，尤其是在京津冀地區(qū).因此，對京津冀地區(qū)PM2.5濃度的進(jìn)一步控制，也需要合理設(shè)計(jì)NOx和VOCs的減排比例.通過控制VOCs排放不變，進(jìn)一步計(jì)算了各省份PM2.5濃度最大時(shí)的NOx排放率，北京市、天津市和河北省峰值NOx排放率分別為0.95、0.90和0.92，表明京津冀地區(qū)需要至少10%的額外減排才能使得PM2.5生成的敏感性從VOCs敏感轉(zhuǎn)變?yōu)镹Ox敏感.已有研究表明，NOx的非線性特征主要來自其對大氣氧化性的影響.當(dāng)NOx減排幅度不足時(shí)，以O(shè)H自由基為代表的大氣氧化性略有增加，會(huì)抵消部分甚至超過由于NOx減排帶來的PM2.5濃度削減[38-39].為了避免京津冀地區(qū)的PM2.5濃度反彈，北京市、天津市和河北省VOCs減排和NOx減排的最小比例(VNr)分別為0.25、0.18和0.15，意味著相較于NOx單獨(dú)減排，配比約20%的VOCs減排會(huì)抵消NOx控制初期的不利效應(yīng).其他省份的峰值NOx排放率均介于1～2之間，表明過去NOx的減排已經(jīng)克服了初期NOx非線性的不利效應(yīng)，但也可能是近年來NOx減排效益不高以及硝酸鹽、有機(jī)物濃度下降緩慢的原因之一.當(dāng)NOx進(jìn)行深度減排時(shí)，其對PM2.5的削減作用逐步增加，表明PM2.5的進(jìn)一步控制依賴于NOx的深度減排[32].

對于O3年評價(jià)值而言，重點(diǎn)區(qū)域內(nèi)大部分省份仍然處于VOCs敏感區(qū)，尤其是在O3污染嚴(yán)重的地區(qū)，如上海市.相較于PM2.5對NOx和VOCs的響應(yīng)，O3對VOCs的響應(yīng)也均為正，即VOCs控制有利于削減O3濃度，且作用效果較PM2.5更為明顯，但當(dāng)NOx控制幅度較大時(shí)，其作用效果逐步超過VOCs，表明O3的深度控制依賴于大幅度的NOx減排.同時(shí)，NOx減排初期的不利效應(yīng)在大部分省份也更顯著.重點(diǎn)區(qū)域的12個(gè)省份中，有半數(shù)省份的峰值NOx排放率小于1，分別為天津市、河北省、上海市、江蘇省、安徽省、重慶市，除四川省外，其余省份的峰值NOx排放率也均小于1.5，表明O3更容易受到NOx減排帶來的大氣氧化性的影響，這類地區(qū)的O3控制需要依據(jù)合理的NOx和VOCs減排比進(jìn)行排放量控制.汾渭平原的O3濃度不高且均處于NOx控制區(qū)，該地區(qū)的O3控制需要在防止VOCs排放量上升的同時(shí)控制NOx排放.峰值NOx排放率小于1的省份的平均最低VOCs配比為0.45，即平均需要45%的VOCs與NOx減排比才能使O3濃度不反彈.研究[25]表明，2013—2017年我國NOx排放削減了約35%，但VOCs排放略有增加.根據(jù)該研究獲得的響應(yīng)關(guān)系可知，這種不合理的減排比例是使得O3濃度反彈的一大原因.為了實(shí)現(xiàn)PM2.5和O3的協(xié)同控制，各地區(qū)VOCs與NOx的減排比需要大于PM2.5和O3中的VNr較高者，如河北省、上海市、重慶市的VNr分別為35%、62%和55%.

獲取的PM2.5和O3的響應(yīng)關(guān)系指示，對于PM2.5和O3協(xié)同控制，針對不同的區(qū)域需要采取不同的策略.對于PM2.5和O3均處于NOx控制區(qū)的區(qū)域，需要在控制NOx排放量的同時(shí)，防止VOCs排放量增加；對于PM2.5和O3均處于VOCs控制區(qū)的區(qū)域，應(yīng)依據(jù)響應(yīng)關(guān)系確定VOCs與NOx的減排比例，以PM2.5和O3不反彈為目標(biāo)的VNr較高者進(jìn)行減排路徑設(shè)計(jì)，如京津冀、長三角、川渝地區(qū)；對于PM2.5或O3僅有一者處于VOCs控制區(qū)的區(qū)域，依據(jù)該污染物不反彈的VNr進(jìn)行控制，如珠三角地區(qū)、汾渭平原地區(qū).同時(shí)，由于PM2.5和O3的主要污染時(shí)段不同，PM2.5污染較重的時(shí)間出現(xiàn)在秋冬季，而O3污染較重的時(shí)段出現(xiàn)在夏季，對各季節(jié)的污染加強(qiáng)防控需要計(jì)算該季節(jié)PM2.5或O3對前體物減排的響應(yīng)關(guān)系.已有研究[31]認(rèn)為，冬季VOCs控制特征更強(qiáng)，夏季NOx控制特征更強(qiáng)，以該研究年評價(jià)值求得的VNr可作為減排下限，各區(qū)域應(yīng)根據(jù)不同季節(jié)污染情況對VOCs進(jìn)行加強(qiáng)減排.

2.2 PM2.5和O3的省際傳輸特征

通過使用響應(yīng)曲面模型，置零各省份排放，該研究求解了京津冀、長三角、珠三角、川渝地區(qū)以及汾渭平原和魯豫地區(qū)各省份PM2.5和O3的來源比例，結(jié)果如表4和表5所示，其中，對于PM2.5，僅列出了來源比例大于3%的省份，而對于O3，僅列出了來源比例大于1%的省份.

表4 京津冀、長三角、珠三角、川渝地區(qū)以及汾渭平原和魯豫地區(qū)各省份PM2.5的分省來源比例(＞3%)Table 4 Provincial PM2.5 sources apportionment (＞3%) for Beijing-Tianjin-Hebei Region, Yangtze River Delta, Pearl River Delta, Sichuan Basin, Fenwei Plain, Shangdong and Henan provinces

表5 京津冀、長三角、珠三角、川渝地區(qū)、汾渭平原和魯豫地區(qū)各省的O3分省來源比例(＞1%)Table 5 Provincial O3 sources apportionment (＞1%) for Beijing-Tianjin-Hebei Region, Yangtze River Delta, Pearl River Delta, Sichuan Basin, Fenwei plain, Shangdong and Henan provinces

對于京津冀和長三角地區(qū)，PM2.5來自本區(qū)域的比例均大于60%，表明現(xiàn)有聯(lián)防聯(lián)控區(qū)域劃分在一定程度上有助于PM2.5的協(xié)同控制.然而，內(nèi)蒙古自治區(qū)、山東省、河南省對京津冀地區(qū)各省份的影響均高于3%，尤其是山東省，其對北京市、天津市和河北省的貢獻(xiàn)率分別達(dá)8.9%、19.0%和11.4%，甚至超過京津冀地區(qū)內(nèi)部分省份的相互影響.因此，就PM2.5的控制而言，未來可以考慮山東省、河南省、內(nèi)蒙古自治區(qū)與京津冀地區(qū)的聯(lián)合控制.對于長三角地區(qū)而言，對PM2.5影響較大的外部省份有山東省、河北省和河南省，山東省的影響同樣較大.因此，就PM2.5而言，需要將山東省和河南省納入未來京津冀地區(qū)和長三角地區(qū)的聯(lián)合防控范圍內(nèi).

對于其他重點(diǎn)區(qū)域，對珠三角地區(qū)影響較大的有臨近的江西省、福建省、湖南省和長三角地區(qū)，對川渝地區(qū)影響較大的有貴州省，對陜西省和山西省影響均較大的省份是河南省.未來PM2.5的控制可參考互相傳輸較大的各省份進(jìn)行聯(lián)合控制.同時(shí)該研究也計(jì)算了山東省、河南省PM2.5的主要來源，結(jié)果顯示，河北省和安徽省是其共同的主要來源，分別位于京津冀地區(qū)和長三角地區(qū)，表明魯豫地區(qū)與京津冀、長三角的相互作用明顯，未來可以考慮聯(lián)合三區(qū)域進(jìn)行PM2.5控制.

O3的來源則與PM2.5有所差異.考慮到O3濃度的響應(yīng)對NOx排放變化的非線性關(guān)系，如果單獨(dú)置零本省份的NOx和VOCs排放，部分省份的O3濃度會(huì)出現(xiàn)反彈，因此未列出O3的本地來源.對京津冀地區(qū)三省市影響較大的省份仍為山東省和河南省，其中山東省的影響最大，其對北京市、天津市、河北省的影響分別為3.1%、8.6%和8.1%.對長三角地區(qū)各省份影響較大的則分別是山東省、河北省、江西省、湖北省等省份，與PM2.5不同的是，長三角外南部省份對O3的影響較大.而與山東省對長三角內(nèi)PM2.5影響?yīng)毚蟛煌?，各省份對長三角O3的影響較為平均.這意味著，對于O3的聯(lián)防聯(lián)控，其所需要的區(qū)域可能大于PM2.5所需要的區(qū)域.一方面是各省份的相互影響比例降低，另一方面是各省份影響的區(qū)分度降低.對于京津冀地區(qū)，河南省、山東省以及長三角地區(qū)北部都可能需要?jiǎng)澣隣3的聯(lián)防聯(lián)控區(qū)域，而對于長三角地區(qū)，除北部的山東省外，還需要推動(dòng)與西南部的江西省、湖北省的聯(lián)防聯(lián)控.

對于珠三角地區(qū)，江西省和福建省對其O3的影響均較大，貢獻(xiàn)率分別為7.0%和5.6%；而川渝地區(qū)受到貴州省的影響較大，陜西省、山西省受到河南省和內(nèi)蒙古自治區(qū)的影響較大.即使在同一重點(diǎn)區(qū)域內(nèi)，O3的來源影響差異也有可能較大，如河北省對山西省O3的貢獻(xiàn)率為5.7%，但對陜西省的影響較小，而甘肅省對陜西省的影響較大.這意味著，O3的區(qū)域來源更為廣泛，且各省份的來源差異更為明顯，與PM2.5相比，O3聯(lián)防聯(lián)控機(jī)制除需要?jiǎng)澏ǜ蟮穆?lián)防聯(lián)控區(qū)域外，也需要各省份進(jìn)行更精細(xì)化、特異化的合作控制.

總結(jié)而言，現(xiàn)有的重點(diǎn)區(qū)域劃分在一定程度上有助于區(qū)域PM2.5的聯(lián)合控制，但仍有一定不足：一是在PM2.5濃度逐步下降的形勢下，山東省及河南省的貢獻(xiàn)逐步上升，尤其是對京津冀地區(qū)和長三角地區(qū)，山東省與河南省以及兩區(qū)域的聯(lián)動(dòng)迫在眉睫；二是現(xiàn)有區(qū)域劃分無法滿足PM2.5和O3協(xié)同控制下O3聯(lián)防聯(lián)控的目標(biāo)，由于O3受到更大范圍的傳輸影響，需要更大范圍的區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控.對于京津冀地區(qū)，需要考慮河南省和山東省的聯(lián)合控制，對于長三角和珠三角地區(qū)，江西省、福建省的聯(lián)合控制可能在未來較為重要.

2.3 氣象條件對PM2.5和O3背景值的影響

該研究對PM2.5和O3背景值受到的氣象影響進(jìn)行解析，旨在明確年際氣象條件變化對PM2.5和O3濃度的影響，為在PM2.5和O3協(xié)同控制目標(biāo)下如何扣除氣象條件的影響，以及明確人為源減排貢獻(xiàn)提供科學(xué)支撐.參考美歐的空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)，該研究評估了多年滑動(dòng)平均對降低氣象波動(dòng)的效果.

2008—2019 年我國PM2.5和O3背景值平均水平以及3年和5年滑動(dòng)平均對應(yīng)的濃度值如圖4所示.結(jié)果表明，2008—2019年，我國PM2.5和O3的背景值平均為 4.3 和 78.7 μg/m3，其中最大值分別為 5.3、81.1 μg/m3，最小值分別為 3.8、76.7 μg/m3，最大差異分別為1.5和4.4 μg/m3，表明氣象波動(dòng)范圍較大，尤其是O3濃度.而當(dāng)使用3年滑動(dòng)平均進(jìn)行比較時(shí)，我國PM2.5和O3的背景值最大分別為4.5和80.5 μg/m3，最小值分別為 4.05 和 77.4 μg/m3；PM2.5和 O3濃度5年滑動(dòng)平均的最大值分別為4.4、79.8 μg/m3，最小值分別為4.2、77.9 μg/m3，隨著滑動(dòng)平均年數(shù)的增加，其最大值和最小值更靠近平均值，表明滑動(dòng)平均更能顯示一段時(shí)間內(nèi)氣象條件的平均狀態(tài)，可以抵消部分年際氣象條件波動(dòng)帶來的PM2.5和O3濃度的影響，因此更迎合管理部門對目標(biāo)設(shè)定及考核的需求，這可能是未來我國PM2.5和O3協(xié)同控制下需要進(jìn)行的轉(zhuǎn)變.

圖4 不同計(jì)算方式下2008—2019年我國PM2.5和O3的背景值平均水平的變化Fig.4 Averaged background concentration of PM2.5 and O3 in China under different calculation methods during 2008-2019

進(jìn)一步，該研究計(jì)算了年均、3年滑動(dòng)平均和5年滑動(dòng)平均計(jì)算方式對我國不同重點(diǎn)區(qū)域PM2.5和O3背景值的影響，結(jié)果如圖5所示.結(jié)果表明，年際氣象條件波動(dòng)對PM2.5和O3背景值的影響較大，且3年和5年滑動(dòng)平均能夠有效地降低氣象波動(dòng)帶來的影響.各重點(diǎn)區(qū)域PM2.5背景值波動(dòng)范圍在0.9～3 μg/m3之間，汾渭平原地區(qū)最大；O3背景值波動(dòng)范圍在 7.3～15.5 μg/m3之間，珠三角地區(qū)最大.以京津冀地區(qū)為例，PM2.5和O3背景值的最低值分別為4.9和 82.1 μg/m3，最高值分別為 7.3 和 93.3 μg/m3，極差分別為2.4和11.2 μg/m3，而3年滑動(dòng)平均和5年滑動(dòng)平均將PM2.5和O3背景值的極差分別降至0.9、0.4 μg/m3和3.7、2.3 μg/m3，降幅分別為 62%、83%和67%、80%.3年滑動(dòng)平均和5年滑動(dòng)平均對降低各區(qū)域PM2.5背景值極差的效果分別為35%～81%和60%～86%，對降低O3極差的效果分別為40%～67%和53%～87%.各重點(diǎn)區(qū)域的分析結(jié)果均表明，相較于單年評價(jià)值，多年滑動(dòng)平均的評價(jià)值更為穩(wěn)定，穩(wěn)定程度也隨著滑動(dòng)平均年數(shù)的增加而增加.因此，在PM2.5和O3的目標(biāo)設(shè)定及考核中，若想去除氣象條件的影響，采用多年滑動(dòng)平均是有效的.

3 結(jié)論

a) 該研究建立的我國分省份的響應(yīng)曲面模型解析了我國不同重點(diǎn)區(qū)域內(nèi)各省份PM2.5和O3濃度對NOx和VOCs減排的響應(yīng).結(jié)果發(fā)現(xiàn)，不同區(qū)域PM2.5對NOx和VOCs的響應(yīng)異同明顯.VOCs減排對降低各省份PM2.5和O3濃度均有利，但NOx的減排量不足會(huì)增加大部分重點(diǎn)區(qū)域的O3濃度和京津冀地區(qū)的PM2.5濃度，為避免PM2.5和O3濃度反彈需要的VOCs與NOx最小減排比分別為15%～25%(PM2.5)和5%～90%(O3).

b) 使用響應(yīng)曲面模型，通過對各省份排放置零的方式計(jì)算了我國各重點(diǎn)區(qū)域PM2.5和O3濃度的來源比例，結(jié)果表明，O3的區(qū)域來源更為廣泛，且各省份的來源差異更為明顯，與PM2.5相比，O3聯(lián)防聯(lián)控機(jī)制除需要更大的聯(lián)防聯(lián)控區(qū)域外，也需要各省份進(jìn)行更精細(xì)化、特異化的合作控制.對于京津冀地區(qū)，需要加強(qiáng)與河南省和山東省的聯(lián)合控制，對于長三角和珠三角地區(qū)，江西省、福建省的聯(lián)合控制可能在未來較為重要.

c) 使用三維空氣質(zhì)量模型定量解析了年際氣象條件變化對PM2.5和O3背景值的影響，并評估了3年滑動(dòng)平均和5年滑動(dòng)平均對降低氣象條件影響的效果，結(jié)果表明，氣象條件對PM2.5和O3背景值的影響較大.2008—2019年，我國PM2.5和O3背景值的最大值分別為 5.3、81.1 μg/m3，最小值分別為 3.8、76.7 μg/m3，3年滑動(dòng)平均和5年滑動(dòng)平均對降低各區(qū)域PM2.5波動(dòng)的效果分別為35%～81%和60%～86%，對降低O3波動(dòng)的效果分別為40%～67%和53%～87%.在PM2.5和O3的目標(biāo)設(shè)定及考核中，采用多年滑動(dòng)平均可以有效降低氣象條件波動(dòng)對污染物濃度變化的影響.