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        β-環(huán)糊精殼聚糖改性生物炭固化穩(wěn)定化土壤中鎘和鉻

        2023-02-04 14:58:32李昕婧李海波吳秉澤范付豪
        環(huán)境科學(xué)研究 2023年1期
        關(guān)鍵詞:環(huán)糊精殼聚糖試劑

        李昕婧,李海波,吳秉澤,劉 洋,范付豪

        東北大學(xué)資源與土木工程學(xué)院,遼寧 沈陽 110819

        土壤中重金屬污染的特點是流動性差、不可生物降解以及在土壤中具有高度毒性[1-2]. 作為環(huán)境中常見的重金屬污染物,鎘(Cd)和鉻(Cr)常通過雨水沖刷等方式進入環(huán)境水體及土壤中. Cd在一定濃度下對人體具有一定的致癌和誘發(fā)高血壓風(fēng)險[3];Cr主要存在形態(tài)包括Cr(Ⅱ)、Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)三種,其中又以Cr(Ⅵ)最常見且毒性最高[4]. 因此,對Cd、Cr污染土壤進行修復(fù)是控制其對環(huán)境和人類健康潛在影響的關(guān)鍵.

        土壤固化/穩(wěn)定化技術(shù)(solidification/stabilization,S/S)是一種快速的土壤修復(fù)技術(shù),是重金屬污染土壤和底泥修復(fù)的主導(dǎo)技術(shù)之一[5-6]. 據(jù)美國環(huán)境保護局(US EPA)聲明,固化/穩(wěn)定化技術(shù)是處理含有危險重金屬廢物的最有效方法之一,僅在1982-2011年間,美國超級基金會修復(fù)的1 266個污染場地中,280個污染場地都采用了固化/穩(wěn)定化技術(shù)[7]. 固化/穩(wěn)定化技術(shù)的關(guān)鍵在于采用合適的固化/穩(wěn)定化材料對污染物進行封存,從而降低其環(huán)境風(fēng)險[8]. 固化/穩(wěn)定化技術(shù)通過添加膠凝材料,如石灰、水泥、化學(xué)結(jié)合的磷酸鹽黏結(jié)劑、地質(zhì)聚合物黏結(jié)劑等,將待處理污染物包裹并在膠凝材料固化后將污染物固定在固定結(jié)構(gòu)中,從而達到對危險污染廢棄物擴散的有效控制[9].根據(jù)US EPA對固化/穩(wěn)定化技術(shù)的定義[10],固定化和穩(wěn)定化具有不同的含義:固定化技術(shù)中待處理污染物與膠凝材料之間沒有化學(xué)反應(yīng)的產(chǎn)生,主要是物理吸附等機械地將污染物固定在固化產(chǎn)物中;而穩(wěn)定化技術(shù)主要是指通過化學(xué)反應(yīng)的方式將污染物轉(zhuǎn)化為更難溶、更難遷移或是毒性更小的形式,降低污染物的環(huán)境危害性[11-12].

        生物炭是指不同類型的生物質(zhì)廢物在氧氣限制條件下熱解的產(chǎn)物[13]. 近期研究[14-15]發(fā)現(xiàn),由于內(nèi)養(yǎng)護效應(yīng),生物炭的摻入可對水泥的水化和力學(xué)性能進行有效改善. 更重要的是,生物炭具有表面微孔結(jié)構(gòu)豐富、比表面積較大、吸附能力較強的特性[16],其對有機和無機污染物皆具有較高的親和性和良好的吸附能力[17]. 但純生物炭在高溫裂解過程中存在損失官能基團、對重金屬去除率有限等缺陷而難以達到廣泛的應(yīng)用[18-19]. 大量的研究發(fā)現(xiàn)可以通過增加有效的表面吸附位點、表面官能團、表面引入靶向功能基團[20]等方式來增強生物炭的吸附能力. 如楊立志等[21]選用苦蕎茶作為原材料制備生物炭,對Cd的吸附以多層吸附為主,對Cd的吸附量達到16.18 mg/g;郭曉慧等[22]采用CO2活化椰殼制備活性炭,得到了比表面積大于1 500 m2/g的活性炭,大大地提高了活性炭的比表面積,進而提高了Cd的吸附效果;Zhang等[23]利用零點電荷對不同pH下生物炭對Cr(Ⅵ)的吸附性能差異進行了解釋,證實了溶液pH<pHzpc時,能有效促進生物炭對Cr(Ⅵ)的吸附;馮明玉等[24]為探討Cr在固化/穩(wěn)定化修復(fù)后場地中的環(huán)境行為與歸趨,通過浸出環(huán)境評價框架(LEAF)浸出評價、形態(tài)分級以及微觀表征,對我國中部某修復(fù)后場地土壤中Cr的含量及形態(tài)進行3輪次跟蹤監(jiān)測,結(jié)果表明修復(fù)后的場地土壤中Cr的存在形式主要為Cr2O3. 因此,將生物炭與其他材料通過物理、化學(xué)的方式包聯(lián)或是嫁接組合成具有新性能、新結(jié)構(gòu)且吸附性能優(yōu)于各原材料的新合成材料,來提高對特定污染物的吸附性能是有效且必要的[25].

        殼聚糖〔(C6H11NO4)N〕是甲殼素(chitin)脫N-乙酰基的產(chǎn)物,別名脫乙酰甲殼素,化學(xué)名稱為聚葡萄糖胺(1-4)-2-氨基-B-D葡萄糖[26]. 殼聚糖及殼聚糖衍生物對重金屬的高吸附能力主要來源于其表面存在的羥基、氨基和羧基基團. Xiao等[27]利用γ-Fe2O3/殼聚糖對生物炭進行改性后發(fā)現(xiàn),殼聚糖改性在生物炭表面提供了豐富的羧基基團,通過表面絡(luò)合和離子交換機制在去除Cr(Ⅵ)方面起到了至關(guān)重要的作用.環(huán)糊精(Cyclodextrin)是由芽孢桿菌產(chǎn)生的環(huán)糊精葡萄糖基轉(zhuǎn)移酶作用在直鏈淀粉上使其生成的一系列環(huán)狀低聚糖[28]. β-環(huán)糊精(β-CD)是一類由親水的外部和疏水的內(nèi)腔組成的綠色、可生物降解的環(huán)狀低聚糖大分子[29],因為其分子洞適中、生產(chǎn)成本低而被廣泛應(yīng)用于工業(yè)生產(chǎn)中. Fan等[30]利用β-CD在磁性條件下改性殼聚糖和氧化石墨烯納米,成功制備了同時具備氧化石墨烯的表面性質(zhì)、β-環(huán)糊精的包合能力和殼聚糖豐富的氨基和羥基官能團,提高了材料對染料的吸附能力.

        該研究嘗試合成β-環(huán)糊精殼聚糖(β-CC)分子鏈,利用β-CC對稻殼生物炭進行改性,并與硅酸鹽水泥(PC)復(fù)配,處理土壤中的Cr、Cd. 分析固化穩(wěn)定化處理前后土壤中重金屬Cr、Cd的浸出濃度,優(yōu)化各種固化穩(wěn)定化試劑用量的比例;通過分析Cr、Cd的形態(tài)轉(zhuǎn)化特征,對固化穩(wěn)定化機制進行推測;通過與4種常用固化穩(wěn)定化試劑進行對比,證實改性材料的使用優(yōu)越性. 該研究以期為長效穩(wěn)定的固化穩(wěn)定化重金屬離子提供新功能材料,并為新合成改性生物炭具有更廣泛的實用性和應(yīng)用價值提供現(xiàn)實的理論依據(jù)和數(shù)據(jù)支撐.

        1 材料與方法

        1.1 試驗原料

        供試土壤:供試土壤取自黑龍江某焦化廠污染土壤,該研究選取重金屬污染濃度較高的表層土壤(0~20 cm)進行試驗. 土壤經(jīng)自然風(fēng)干,篩除植物根系、碎石后過100目(0.150 mm)篩. 將處理后的污染土壤分成兩部分,一部分作為試驗材料,一部分作為空白對照組備用.

        β-環(huán)糊精殼聚糖的制備:將6 g β環(huán)糊精(β-CD)與1 g殼聚糖混合溶于120 mL濃度為1 mol/L的鹽酸溶液中,攪拌均勻得乳白色溶液,倒入三頸瓶中,在水浴鍋中加熱變無色,待溫度升至85 ℃左右,滴加3 mL 50%的戊二醛溶液,90 ℃下反應(yīng)1 h,溶液變?yōu)榈S色后取出. 用1 mol/L NaOH將溶液的pH調(diào)至7~8,溶液變?yōu)樽厣罄鋮s,待溶液靜置沉淀后過濾. 將過濾物移至60 ℃烘箱中充分干燥,得到產(chǎn)物β-環(huán)糊精殼聚糖(β-CC).

        β-環(huán)糊精殼聚糖改性生物炭的制備:將稻殼粉碎,過80目(0.180 mm)篩,在真空熱解爐中500 ℃下熱解4 h,冷卻后干燥處保存,制得稻殼生物炭(BC). 取2 g生物炭于200 mL超純水中,放入超聲箱中超聲分散2 h,再加入0.1 mol/L的EDC(C8H17N3·HCl)和NHS(C4H5NO3)各50 mL,持續(xù)磁力攪拌2.5 h,以激活生物炭表面的官能基團. 使用NaOH和HCl將溶液pH調(diào)至7.0后,加入4 g制備好的β-CC于生物炭懸液中,再加入10 mL的戊二醛,放入超聲波儀中超聲分散10 min. 將混合懸液置于65 ℃的水浴恒溫振蕩器中振蕩2 h后,用NaOH將pH調(diào)至7.0,洗滌,靜置,過濾收集. 將收集的材料放入50 ℃的真空干燥箱中干燥至恒質(zhì)量,即制得β-環(huán)糊精殼聚糖改性生物炭,記為β-CC BC.

        1.2 土壤理化性質(zhì)分析

        土壤pH等理化性質(zhì)的測定方法參考《土壤農(nóng)化分析》,采用2.5∶1水土比法進行測定[31];土壤有機質(zhì)的含量采用重鉻酸鉀氧化-外加熱法進行測定. 該研究的土壤基本理化性質(zhì)如表1所示.

        表1 土壤理化性質(zhì)Table 1 Physical and chemical properties of the soil

        1.3 材料的分析表征

        采用場發(fā)射掃描電子顯微鏡(SSX-550,日本島津公司)觀察BC和β-CC BC的表面形態(tài);采用X射線衍射(Bruker D8 Advance,德國布魯克公司)分析β-CC BC礦物組成;采用傅里葉紅外光譜(Thermo Scientific Nicolet iS20,美國賽默飛公司)對BC改性前后官能團變化進行對照觀察.

        1.4 固化穩(wěn)定化試驗研究

        為探究BC和β-CC BC添加量的影響,每100 g土壤樣品中加入質(zhì)量分數(shù)為15%的硅酸鹽水泥和25%的去離子水,于(20±2) ℃干燥環(huán)境中養(yǎng)護21 d,分別添加質(zhì)量分數(shù)為2.5%、5%、7.5%、10%、12.5%的BC和β-CC BC,每隔3 d用稱重法計算損失的水分并補充,每組參數(shù)設(shè)置3個平行. 同時,為了探究養(yǎng)護時間的影響,加入15%的硅酸鹽水泥,25%的去離子水,7.5%的BC和β-CC BC,于(20±2) ℃干燥環(huán)境中分別養(yǎng)護7、14、21、28、35 d,每隔3 d稱重補充蒸發(fā)的水分,每組參數(shù)設(shè)置3個平行.

        1.5 多種材料對比試驗研究

        選取4種常用的傳統(tǒng)固化穩(wěn)定化藥劑:磷酸鉀(K3PO4)、碳酸鈣(CaCO3)、硅酸鈉(Na2O·nSiO2)和硫酸鈉(Na2SO4),根據(jù)單因素試驗結(jié)果選取養(yǎng)護效果相對最優(yōu)的養(yǎng)護條件,每100 g土壤樣品中加入質(zhì)量分數(shù)為15%的硅酸鹽水泥、10%的固化穩(wěn)定化藥劑和25%的去離子水,于(20±2) ℃干燥環(huán)境中養(yǎng)護21 d,并與β-CC BC養(yǎng)護效果進行對比.

        1.6 重金屬的測定與數(shù)據(jù)處理

        養(yǎng)護后參照美國環(huán)境保護局推薦的標準毒性浸出程序(toxicity characteristic leaching procedure, TCLP),測定重金屬離子Cr、Cd的浸出濃度,稱取5 g干燥土壤樣品,將其放置于250 mL燒杯中,加入浸提劑100 mL,蓋緊瓶蓋后固定在翻轉(zhuǎn)式振蕩裝置上,調(diào)節(jié)轉(zhuǎn)速為(30±2) r/min,于25 ℃下振蕩18 h后過濾得到浸提液用于后續(xù)測試,并采用BCR連續(xù)提取法對土壤中的重金屬形態(tài)特征進行分析. 重金屬穩(wěn)定率按式(1)進行計算:

        式中:η為穩(wěn)定率%;c0為原土中重金屬的浸出濃度,mg/L;ct為固化穩(wěn)定化后t時刻重金屬的浸出濃度,mg/L.

        數(shù)據(jù)采用Excel 2010軟件進行數(shù)據(jù)平均值、方差等計算,使用OriginPro 8軟件作圖.

        2 結(jié)果與討論

        2.1 BC與β-CC BC微觀形貌和晶型結(jié)構(gòu)表征

        圖1(a)為未被β-CC BC改性的生物炭,觀察到原始生物炭表面具有發(fā)達的孔隙結(jié)構(gòu),其比表面積較大,表面光滑,具備較好的吸附性能;圖1(b)顯示,β-CC BC改性后的生物炭仍具有發(fā)達的孔隙結(jié)構(gòu),改性并未對生物炭原本的結(jié)構(gòu)特征產(chǎn)生影響. 對比兩種生物炭的SEM圖像,β-CC BC改性后的生物炭表面出現(xiàn)了β-CC BC均勻地附著,且未出現(xiàn)明顯的團聚現(xiàn)象,沒有造成生物炭孔隙結(jié)構(gòu)的堵塞,這一現(xiàn)象說明β-CC BC改性前后生物炭的比表面積未受到明顯影響,生物炭本身的吸附性能得以保留. 進一步對β-CC BC晶型結(jié)構(gòu)進行表征〔見圖1(c)〕后發(fā)現(xiàn),與BC相比,β-CC BC的XRD圖像中有明顯特征峰的出現(xiàn),對照PDF標準卡片判斷改性生物炭XRD圖像中的強峰表示了SiCl4相的存在,峰形態(tài)強而尖銳,表明改性后的材料可能暴露出了新的吸附位點,有助于增強后續(xù)試驗中材料的吸附性能,結(jié)晶程度良好[32].

        圖1 SEM微觀形貌觀察與XRD礦相分析結(jié)果Fig.1 Morphology observation and mineral phase analysis by SEM and XRD

        2.2 β-CC、BC及β-CC BC的紅外光譜分析

        圖2為β-環(huán)糊精殼聚糖(β-CC)、生物炭(BC)和β-環(huán)糊精殼聚糖生物炭(β-CC BC)的傅里葉紅外光譜圖. 由圖2可知,3 320 cm-1附近的特征峰代表材料中以化學(xué)鍵方式形成的結(jié)合水和氮氫鍵[33],這說明原始生物炭表面在受到β-CC改性后也獲得了一些氨基(-NH2)和羥基(-OH)基團,β-CC BC在2 930 cm-1附近的寬峰說明改性材料存在-CH和-CH2鍵振動[34]. 而β-CC位于1 640 cm-1處的強峰在改性生物炭后轉(zhuǎn)移至1 562 cm-1附近,推測是在改性過程中,β-CC中的締合伯酰胺基轉(zhuǎn)化為締合仲酰胺基.1 380 cm-1附近的吸收峰和-CH2O-中的碳氫鍵(-CH)對稱彎曲振動有關(guān),1 076 cm-1處的峰是由于-COH中的C-O鍵彎曲振動[35]. 觀察紅外光譜圖可知,β-CC已成功負載到BC表面,改性成功.

        圖2 β-CC、BC、β-CC BC的紅外光譜圖Fig.2 FTIR spectra of β-CC, BC and β-CC BC

        2.3 固化穩(wěn)定化水平試驗效果分析

        圖3(A)展示了生物炭添加量對Cr浸出的影響.采用原土數(shù)據(jù)作為空白對照組. 觀察圖3(A)可知,2種生物炭材料作為固化穩(wěn)定化試劑均可降低Cr的浸出濃度. 對照組是在100 g污染土壤中添加2.5、5.0、7.5、10.0、12.5 g的BC作為固化穩(wěn)定化試劑,經(jīng)過完整的養(yǎng)護周期后通過檢測可得其中Cr的浸出濃度分別為6.90、6.12、5.23、4.50、4.41 mg/L;處理組是在100 g污染土壤中添加2.5、5.0、7.5、10.0、12.5 g的β-CC BC作為固化穩(wěn)定化試劑,經(jīng)過完整的養(yǎng)護周期后通過檢測可得其中Cr的浸出濃度分別為5.57、3.73、2.51、1.92、1.95 mg/L. 對試驗數(shù)據(jù)進行顯著性差異分析后發(fā)現(xiàn),對照組與試驗組組間統(tǒng)計檢驗顯示差異顯著(P=0.024). 當BC添加量小于7.5 g/(0.1 kg)時,固化穩(wěn)定化效果一般,未能達到Cr的TCLP標準限值;與對照組相比,β-CC BC作為固化穩(wěn)定化試劑的處理組,其固化穩(wěn)定化效果良好,均能達到Cr的TCLP標準限值. 圖3(B)展示了養(yǎng)護時間對Cr固化穩(wěn)定化效果的影響. 對試驗數(shù)據(jù)進行顯著性差異分析后發(fā)現(xiàn),對照組與試驗組組間統(tǒng)計檢驗顯示差異顯著(P=0.023).由此可知,兩種固化穩(wěn)定化試劑均具有一定長效且穩(wěn)定的處理效果. 處理1~35 d后,對照組BC處理后的Cr浸出濃度為4.37~6.92 mg/L,而處理組(β-CC BC)處理后的Cr浸出濃度為2.13~5.11 mg/L.

        圖3 固化穩(wěn)定化試驗對Cr浸出濃度的影響Fig.3 Effect of S/S on Cr leaching concentration

        圖4(A)展示了生物炭添加量對Cd浸出的影響.采用原土數(shù)據(jù)作為空白對照組. 觀察圖4(A)可知,2種生物炭材料作為固化穩(wěn)定化試劑均可降低Cd的浸出濃度. 對照組是在100 g污染土壤中添加2.5、5.0、7.5、10.0、12.5 g的BC作為固化穩(wěn)定化試劑,經(jīng)過完整的養(yǎng)護周期后通過檢測可得其中Cd的浸出濃度分別為2.50、2.23、1.65、1.21、1.15 mg/L;處理組是在100 g污染土壤中添加2.5、5.0、7.5、10.0、12.5 g的β-CC BC作為固化穩(wěn)定化試劑,經(jīng)過完整的養(yǎng)護周期后通過檢測可得其中Cd的浸出濃度分別為2.13、1.76、1.05、0.67、0.61 mg/L. 對試驗數(shù)據(jù)進行顯著性差異分析后發(fā)現(xiàn),對照組與試驗組組間統(tǒng)計檢驗顯示差異顯著(P=0.041). 當BC添加量小于10 g/(0.1 kg)時,固化穩(wěn)定化效果一般,未能達到Cd的TCLP標準限值;與對照組相比,β-CC BC作為固化穩(wěn)定化試劑的處理組,其固化穩(wěn)定化效果良好,均達到了Cd的TCLP標準限值. 圖4(B)展示了養(yǎng)護時間對Cd固化穩(wěn)定化效果的影響. 對試驗數(shù)據(jù)進行顯著性差異分析后發(fā)現(xiàn),對照組與試驗組組間統(tǒng)計檢驗顯示差異顯著(P=0.016). 由此可知,兩種固化穩(wěn)定化試劑均具有一定長效且穩(wěn)定的處理效果. 處理1~35 d后,對照組BC處理后的Cd浸出濃度為1.22~1.99 mg/L,而處理組β-CC BC處理后的Cd浸出濃度為0.55~1.20 mg/L.

        圖4 固化穩(wěn)定化試驗對Cd浸出濃度的影響Fig.4 Effect of S/S on Cd leaching concentration

        以TCLP標準限值作為評判標準,綜合來說,β-CC BC復(fù)配水泥后對Cr、Cd的處理效果均優(yōu)于BC復(fù)配水泥后的效果. 分析其原因大致為以下方面:①土壤中具有侵蝕作用的物質(zhì)進入BC的孔道內(nèi)部,導(dǎo)致部分孔道吸附上的Cr、Cd釋放脫附,而β-CC BC由于所負載的β-CC的存在,材料表面的氨基和羧基與金屬離子通過靜電作用力將Cr、Cd吸附至材料表面,從而降低了金屬離子的遷移性;殼聚糖環(huán)糊精分子中含有-NH2、-OH和其他活性基團,這些基團之間存在強烈的分子間和分子內(nèi)氫鍵或鹽鍵,這些化學(xué)鍵與Cd2+、Cr6+之間產(chǎn)生絡(luò)合作用,進一步形成具有網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)的籠形分子[36],達到吸附重金屬離子的目的;FTIR圖譜可以看出,β-CC BC表面存在含氧官能團,因此β-CC BC可作為π電子供體,與Cd2+、Cr6+之間產(chǎn)生陽離子-π作用,同時Cr6+也能與戊二醛(交聯(lián)劑)發(fā)生還原作用;此外,β-CC BC較BC暴露出更多的吸附位點也為重金屬離子的吸附提供了更多的選擇[37],從而使β-CC BC實現(xiàn)了對Cd2+和Cr6+良好的固化穩(wěn)定化效果.

        2.4 多種材料處理效果結(jié)果分析

        在每100 g土壤樣品中加入質(zhì)量分數(shù)為15%的硅酸鹽水泥、10%的固化穩(wěn)定化藥劑和25%的去離子水,于(20±2) ℃干燥環(huán)境中養(yǎng)護21 d后,對磷酸鉀、碳酸鈣、硅酸鈉和硫化鈉的金屬離子浸出濃度進行了測定,并采用原土數(shù)據(jù)作為空白對照組. 圖5(A)為Cr的浸出濃度對比,與原土相比,觀察到在這4種常用固化穩(wěn)定化試劑中,碳酸鈣對土壤中Cr的處理效果最好,碳酸鈣處理后土壤中Cr的浸出濃度達到了2.6 mg/L,推測碳酸鈣在還原過程中緩沖了土壤中pH的變化,反過來促進了土壤中Cr還原反應(yīng)的進行. 穩(wěn)定化藥劑的處理能力由高到低依次為硅酸鈉、磷酸鉀和硫化鈉. 與這4種傳統(tǒng)處理材料相比,β-CC BC處理后土壤中Cr的浸出濃度降至1.9 mg/L,較該試驗選取材料中處理效果最好的碳酸鈣擁有更高的穩(wěn)定率. 圖5(B)為5種材料處理后Cd的浸出濃度對比,在選取的4種對比材料中,磷酸鉀對Cd的處理效果最好,根據(jù)劉平等[38]的研究,磷酸根可促進土壤對Cd的吸附,但K+的存在會與Cd2+競爭土壤中陽離子交換吸附點位,從而影響吸附效果. 與4種常用固化穩(wěn)定化試劑相比,β-CC BC擁有更好的處理效果. 推測可能是由于β-CC BC擁有更多的孔隙和吸附位點,并且利用其表面的官能團更好地阻止了Cr、Cd離子的遷移運動.

        圖5 多種材料處理后金屬離子的浸出濃度Fig.5 Leaching concentration of metal ions after treatment of various materials

        如圖6所示,與原土相比,經(jīng)過β-CC BC/硅酸鹽水泥固化穩(wěn)定化后,殘渣態(tài)Cr和Cd含量分別從54%、48%升至77%、87%,可交換態(tài)Cr和Cd分別從10%、11%減至5%、1%,且Cr和Cd形態(tài)隨養(yǎng)護時間變化不明顯. 與其他4種常規(guī)固化穩(wěn)定化試劑相比,經(jīng)β-CC BC/硅酸鹽水泥固化穩(wěn)定化養(yǎng)護后,殘渣態(tài)Cr和Cd含量均有升高,可交換態(tài)Cr和Cd均有所降低,且Cr和Cd形態(tài)隨養(yǎng)護時間變化不明顯. 通過BCR形態(tài)分析結(jié)果可知,β-CC BC/硅酸鹽水泥復(fù)配處理的污染土壤中重金屬的形態(tài)改變顯著,遷移性降低. β-CC BC材料通過表面官能團(羥基和羧基等)與Cr和Cd形成配合物、發(fā)生螯合絡(luò)合等作用[3],同時β-CC改性后的生物炭暴露出更多的吸附位點,增強了材料對重金屬的共沉淀吸附.

        圖6 多種材料處理后金屬離子的形態(tài)變化Fig.6 Morphological changes of metal ions treated by various materials

        固化穩(wěn)定化后,Cr和Cd在土壤中的賦存形態(tài)以殘渣態(tài)為主,其次是可氧化態(tài)、可還原態(tài)、弱酸提取態(tài),其中殘渣態(tài)的含量顯著升高,重金屬的遷移性降低,能在土壤中穩(wěn)定存在. 將生物炭用于工業(yè)污染場地的污染土壤修復(fù),可以達到“變廢為寶”的目的,同時,利用簡單的方法對生物炭進行改性得到的β-CC BC較原始生物炭具有更多的吸附位點,吸附效果更好;與傳統(tǒng)鈍化劑相比,β-CC BC未引入新的金屬離子,降低了二次污染的可能,在重金屬污染土壤原位修復(fù)技術(shù)中具有極高的潛在應(yīng)用價值.

        3 結(jié)論

        a) β-環(huán)糊精殼聚糖(β-CC)能在不破壞生物炭(BC)原有理化性質(zhì)和孔隙結(jié)構(gòu)的情況下對其進行改性制備β-環(huán)糊精殼聚糖生物炭(β-CC BC),從而為生物炭提供氨基和羧基基團,與金屬離子產(chǎn)生靜電作用力從而增強材料的吸附能力,并提供了更多的吸附位點,為長效穩(wěn)定的固化穩(wěn)定化重金屬離子提供新功能材料.

        b) 以污染土壤中的重金屬污染物為研究對象,以生物炭和改性生物炭作固化穩(wěn)定化試劑對土壤中重金屬污染的固化穩(wěn)定化效果進行研究,發(fā)現(xiàn)β-CC BC在添加量為10 g/(0.1 kg)、養(yǎng)護時間為28 d左右時對Cr的處理效果最好,在添加量為12.5 g/(0.1 kg)、養(yǎng)護時間為21 d左右時對Cd的處理效果最佳. 在處理同時含有Cr和Cd的土壤時應(yīng)盡量選擇β-CC BC添加量為10~12.5 g/(0.1 kg),養(yǎng)護時間為21~28 d的條件.同時,采用改性生物炭對重金屬污染的固化穩(wěn)定化機理進行了探討,認為改性生物炭在表面氨基和羧基與金屬離子間的靜電作用、活性基團分子間和分子內(nèi)氫鍵或鹽鍵的絡(luò)合作用,以及材料表面含氧官能團與金屬離子間的陽離子-π作用的共同作用下,將Cr、Cd吸附在材料上,從而達到對Cr、Cd的固化穩(wěn)定化.

        c) 與碳酸鈣、硅酸鈉、硫化鈉和磷酸鉀4種傳統(tǒng)固化穩(wěn)定化試劑相比,β-CC BC對同時含有Cr、Cd的污染土壤處理效果更優(yōu),處理后Cr和Cd的浸出濃度更低,更多轉(zhuǎn)化為殘渣態(tài),降低了重金屬離子在土壤中的遷移能力,為新合成改性生物炭具有更廣泛的實用性和應(yīng)用價值提供了現(xiàn)實的理論依據(jù)和數(shù)據(jù)支撐.

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