陳光輝,崔久軍,高 飛,董紀鵬,李建隆

(青島科技大學 化工學院,山東 青島266042)

在精餾、吸收、氣液反應器等化工單元操作過程中,氣泡的運動會改變氣液相流動狀態(tài)、接觸面積等,進而對傳質、反應等過程產生重大影響[1]。氣泡聚并是指在氣液兩相流或多相流中,當兩個以上氣泡發(fā)生碰撞,合并成一個氣泡的現象[2]。氣泡頻繁的聚并,使氣液兩相接觸面積減小,從而對氣液傳質產生不利影響。由于氣泡聚并過程的復雜性和短暫性,關于氣泡聚并行為及對傳質影響規(guī)律的研究一直是兩相流研究的熱點與難點。

目前主要采用數值計算與實驗對氣泡聚并行為進行研究[3-6]。陳阿強等[7]對氣浮池內氣泡聚并進行數值計算,考察了來液流量和回流流量對聚并過程的影響,發(fā)現回流流量較大時,氣泡聚并頻率提高;KEEP等[8]采用實驗方法借助高速攝像技術考察了流變性質、表面張力對聚并的影響;SOUSA等[9]研究者利用PIV 技術觀察了Taylor氣泡在聚并過程的流場信息變化,認為非牛頓流體氣泡相互作用距離大于牛頓流體。還有不少學者考察了表面活性劑、韋伯數以及溫度、黏度等參數對聚并過程的影響[10-14]。氣泡間距較小會提高聚并頻率,對氣泡聚并過程的臨界距離及氣泡間距對氣泡聚并行為的影響規(guī)律缺乏研究。實際工業(yè)中氣泡之間有垂直在線和平行在線等多種聚并方式,李少白等[15]采用數值模擬方法對垂直在線氣泡聚并進行研究,證明了聚并行為受氣泡間距和液相流變性質影響,但是對于平行聚并相關研究鮮有報道。

關于氣泡聚并對傳質的影響報道不多,ZUIDERWEG 等[16]分析了在精餾系統(tǒng)中表面現象對氣泡聚并行為的影響,認為表面現象對傳質的影響大于密度、擴散系數等其他物性的影響。沈鑒彪等[17]考察了相間傳質誘導對聚并的影響,實驗研究表明Marangoni效應使聚并時間隨著溫度升高呈先減小后增大的趨勢。還有研究者試圖對其進行定量分析,由于過程的復雜性未取得實質性進展[18-20]。

本研究采用數值模擬方法,在常溫下80%CO2和20%N2混合氣作為氣相,以等徑平行氣泡作為研究對象,研究了氣泡直徑、氣泡間距對聚并過程的影響并分析了聚并行為對相間傳質的影響機理,以期更加深入的認識氣泡聚并過程。

1 數學模擬模型及方法

1.1 控制方程

VOF模型對于氣液兩相流模擬具有獨特的優(yōu)勢[21-23],本研究借助Fluent流場模擬軟件,采用VOF模型開展伴隨傳質過程的氣泡聚并過程的研究。

傳質過程模型中假設氣液相物性參數(比如密度、黏度等)為定值,與壓力無關;氣泡中只有CO2氣體可以從氣側傳質到液側。對于傳質過程的計算選用水溶液為液相,CO2和N2混合氣作為氣相。常溫下CO2和N2在水中的溶解度分別為0.168 8 g·(100 g)－1、1.891×10－3g·(100 g)－1。

CO2氣體從氣泡內擴散到氣液界面處,假設界面處平衡且穿過界面的CO2通量是連續(xù)的,即從氣相傳遞到界面處CO2的量等于界面處傳遞到液相中的CO2的量。該組分在氣液相中的質量守恒方程分別如式(4)、(5)所示:

其中,Y i,g是CO2在氣相中的質量分數,D i,mg是CO2在N2中的擴散系數,為1.67×10－5m2·s－1,Y i,l是CO2在液相中的質量分數,D i,ml是CO2在水中的擴散系數,為1.96×10－9m2·s－1。

假設界面處符合亨利定律,CO2是連續(xù)穿過界面的,且界面處無傳質累積量,可得到式(6):

N為傳質通量,下標gas、liq分別代表氣相和液相,int代表氣液界面。上述組分質量守恒方程通過開啟組分運輸方程實現,利用UDF(User Defined Function)功能進行計算機語言化實現傳質過程。

1.2 網格劃分及邊界條件

幾何模型及網格劃分示意圖見圖1。二維矩形計算域選取尺寸為80 mm×80 mm,計算域尺寸大小可以忽略邊壁對氣泡的影響。為了提高網格的規(guī)整度,采用規(guī)整的四邊形網格,以提高計算精度,減小計算量。本模擬中所有網格自動生成,數值計算前進行網格無關性檢驗,優(yōu)化網格劃分。

圖1 幾何模型及網格劃分示意圖Fig.1 Physical model and grid division diagram

計算域上邊界設置為壓力出口,其壓力出口表壓為0 Pa,其他為無滑移固體壁面。采用瞬態(tài)計算過程,時間步長為10－4s,壓力-速度耦合方法采用SIMPLE法,壓力的離散借助于PRESTO! 法,動量和體積分數分別采用QUIC 方法和Geo-Reconstruct方法。

2 結果與討論

2.1 網格無關性

以直徑4 mm 氣泡為例,選取網格數為16 000、640 000和1 000 000這3種網格尺寸劃分網格。以氣泡在初始時刻的上升速度和CO2溶解量作為表征參數來驗證網格無關性,結果見圖2。當網格數達到64 000時,再提高網格精度對氣泡上升速度和CO2溶解量影響不大,可認為在該網格數下網格精度夠高,計算性價比良好,滿足數值計算計算所需要求。

圖2 網格無關性驗證Fig.2 Grid independence verification

2.2 模型驗證

采用上述傳質模型對氣泡進行模擬,并將計算結果與文獻[25]中CO2傳質實驗結果進行對比,見圖3。

圖3 模擬結果與文獻[25]結果中CO2 濃度分布對比Fig.3 Comparison of the simulation results with the results in literature[25]

從圖3看出傳質過程主要發(fā)生在氣泡正下方,隨著時間的推移,在兩側移動形成對稱的梯度濃度。氣泡在不同時刻濃度分布與文獻[25]實驗結果吻合度較高。因此,采用的傳質計算模型能夠較準確反映氣泡傳質過程。

2.3 氣泡直徑對聚并過程中流場的影響

考察了初始直徑為1～8 mm 的等徑氣泡,在間距為1 mm 時下氣泡聚并過程中流線的變化規(guī)律。圖4為初始直徑分別2和6 mm 平行氣泡聚并過程中流場分布變化規(guī)律。

圖4 不同初始直徑氣泡聚并過程及流線分布Fig.4 Coalescence process and streamline distribution with different initial diameters

從圖4可以看出,在初始時刻氣泡在浮力作用下獨立上升,氣泡兩側均產生了對稱的渦流。在渦流處流線分布密集、速度較快,氣泡其它部位流線分布平緩,流速較慢。在上升過程中,氣泡在向內旋轉的渦流提供的作用力下,氣泡向內運動,有相互靠近趨勢。在氣泡相互接觸后形成了一個連接兩個氣泡的狹小通道,在通道上方產生了新的局部渦流。隨著聚并過程的進行通道附近渦流消失,聚并后氣泡周圍流型與相同直徑的單氣泡流型接近。

對比初始直徑2和6 mm 氣泡聚并過程中流線分布規(guī)律看出,在氣泡聚并初始階段,不同初始直徑氣泡周圍流場分布基本相似,氣泡兩側渦流大小隨氣泡直徑增大而增大。隨著氣泡上升,氣泡接觸后形成通道,通道上方渦流數量增多,氣泡直徑越大渦流數量越多,兩側的渦流結構越大,在聚并過程中氣泡周圍流線分布密集,液相運動更為復雜。初始直徑為6 mm 氣泡通道形成后,由于外側渦流的影響較大,氣泡受到向外的作用力,開始向外運動,通道液膜破裂,未實現氣泡聚并。在聚并過程中產生的渦流結構,推動了氣泡聚并,但是能夠加速氣液界面更新,一定程度上促進了相間傳質進行。

圖5為初始直徑分別為2和6 mm 氣泡平行聚并過程中壓力分布變化規(guī)律。圖5可以看出,在初始階段氣泡成橢圓形,氣泡內部存在壓力梯度,其中氣泡頂部壓力最高,為65 Pa左右;氣泡間處于低壓區(qū),與氣泡內形成較大的壓力差,氣泡向壓力較低處運動,推動氣泡相互靠近、接觸,最后完成聚并。隨著不斷氣泡上升,氣泡受到的形體曳力不對稱分布造成氣泡形狀發(fā)生變化,壓力分布亦發(fā)生了改變。氣泡兩側低壓區(qū)隨氣泡直徑增大而向下移動且范圍減小;通道上方出現高壓區(qū),通道下方隨氣泡直徑增大發(fā)生變化,由高壓區(qū)變?yōu)榈蛪簠^(qū)。聚并過程使泡內壓力降低了30 Pa左右,直徑為2 mm 氣泡,氣泡實現聚并,形狀呈球帽形,壓力分布與等徑氣泡相近;直徑為6 mm 氣泡壓力差較小,氣泡向兩側運動,未實現聚并。在渦流和壓力差的雙重作用下氣泡從相互接觸到液膜融合,最終實現聚并。

圖5 不同直徑氣泡聚并過程的壓力分布Fig.5 Pressure distribution in coalescence process with different diameters

圖6給出了在氣泡間距為1 mm 時不同物系中聚并距離隨氣泡直徑變化關系。聚并距離是指氣泡從開始到完成聚并氣泡所上升的距離。從圖6 看出,在相同黏度下,聚并距離隨氣泡直徑的增大呈先減小后增大的趨勢;氣泡聚并距離隨著物系黏度增大而增大,這是物種中黏度不同導致流動阻力增大造成的;當氣泡間距為1 mm 時,初始直徑大于6 mm氣泡時,無法實現聚并。

圖6 聚并距離隨氣泡直徑變化規(guī)律Fig.6 Variation of coalescence distance with bubble diameter

2.4 氣泡間距對聚并過程中流場的影響

圖7給出了等徑氣泡在不同間距時聚并過程中變化規(guī)律。從圖7可以看出,氣泡間渦流由于受到兩側氣泡的擠壓,渦流大小隨著氣泡間距的增大而增大;間距為1 mm 氣泡接觸后,在氣泡間新增多個渦流結構,氣泡間距越小新增渦流越大,其位置越高。這是由于氣泡間距較小,氣泡相互靠近擠壓后渦流向氣泡上方空間較大的地方發(fā)展。間距為2 mm 的氣泡,在氣泡兩側向外旋轉渦流的作用力大于向內旋轉渦流,氣泡向外運動,未能實現聚并。隨著氣泡間距的增加,中間渦流需要提供的更大的向內作用力才能使氣泡實現聚并,即氣泡間距越大,氣泡越難實現聚并。

圖7 等徑氣泡在不同間距下聚并過程及流線分布Fig.7 Coalescence process and pressure streamline distribution of equal diameter bubbles at different distances

圖8給出了等徑氣泡不同間距下聚并過程中壓力分布規(guī)律。對比初始階段時壓力分布發(fā)現,泡內壓力分布基本一致,泡外壓力分布受間距影響較大,低壓區(qū)范圍隨氣泡間距的增大而減小。泡內外壓力差相同,但是在此壓力差下產生的力不能將間距較大氣泡實現聚并。隨著氣泡聚并上升,氣泡形狀發(fā)生變化,壓力發(fā)生重排。

圖8 等徑氣泡在不同間距下聚并過程的壓力分布Fig.8 Pressure distribution in coalescence process of equal diameter bubbles with different spacing

通過對不同初始直徑和間距下氣泡的聚并過程研究發(fā)現,聚并規(guī)律不盡相同,氣泡間距X決定了聚并的可能性。研究中發(fā)現在氣泡聚并過程存在臨界間距ΔX:當X≤ΔX時,氣泡在渦流和壓差的作用下實現聚并;當X＞ΔX時,氣泡間作用力減弱,不能實現聚并。圖9是在不同模擬狀態(tài)下聚并時臨界間距與氣泡直徑關系。從圖9看出,初始直徑小于6 mm 時,臨界間距受到液相黏度影響較大,黏度越大臨界間距越小;在較低黏度下臨界間距呈現先增大后減小的趨勢;黏度較大時,臨界間距隨氣泡直徑變化較小,在0.4～0.6 mm 之間。

圖9 甘油體系中不同氣泡初始直徑聚并過程中的臨界間距Fig.9 Critical distance of coalescence of different bubble diameters in glycerol system

2.5 氣泡聚并行為對傳質過程的影響

主要考察初始直徑為2,4,6 mm 等氣泡,在氣泡間距為1和2 mm 時聚并行為對傳質過程的影響。圖10是平行氣泡聚并過程中不同階段下CO2質量分數云圖。從圖10可以看出,氣泡在聚并過程中,CO2不斷向液相中傳遞,聚并前CO2濃度區(qū)主要分布在氣泡底部,隨著聚并過程的進行,CO2濃度區(qū)分布于氣泡兩側和底部,顏色越深說明CO2濃度梯度越大。

圖10 平行氣泡聚并過程中CO2 質量分數分布Fig.10 Distribution of CO2 mass fraction during coalescence of parallel bubbles

圖11給出了不同直徑氣泡在不同間距下CO2溶解量變化規(guī)律。從圖11可以看出,CO2溶解量隨著氣泡直徑的增大而增大。初始直徑為2和4 mm氣泡,在間距為2 mm 時CO2溶解量高于間距為1 mm 時,這是由于間距在1 mm 時氣泡發(fā)生聚并,聚并后導致氣液接觸面積減小造成的。其中,直徑4 mm 氣泡聚并后CO2溶解量減小了21.7%,2 mm 氣泡減小了24.7%。初始直徑為6和8 mm氣泡,溶解量曲線基本重合,CO2溶解量沒有明顯變化,說明氣泡未發(fā)生聚并行為。通過對不同直徑氣泡的聚并分析可知,氣泡聚并行為使氣液接觸面積減小,導致CO2在水中溶解量減小。也就是說,在聚并過程中氣液接觸面積的大小對傳質效率的影響起主要作用。

圖11 不同氣泡間距下CO2 溶解量變化Fig.11 variation of CO2 dissolution under different bubble spacing

3 結 論

1)聚并過程中氣泡新產生多個渦流結構,渦流周圍流線分布密集,速度較快,流場運動更復雜;泡內存在壓力梯度,由于氣泡表面形體曳力不對稱分布造成氣泡形狀發(fā)生變化,壓力分布重排,泡內壓力值減小。

2)聚并距離受到黏度和氣泡直徑的共同影響。聚并距離隨氣泡直徑的增大呈先減小后增大的趨勢;隨著液體黏度的增大,流動阻力增大導致聚并距離隨黏度增大而增大。

3)在渦流和壓力差的作用下氣泡實現聚并,但是間距決定了聚并的可能性。研究發(fā)現了不同濃度甘油溶液中臨界間距與氣泡直徑的關系,直徑小于6 mm 氣泡黏度越大臨界間距越小;直徑大于6 mm氣泡受黏度影響較小,在0.4～0.6 mm 之間波動。

4)氣泡聚并行為使氣液接觸面積減小,導致CO2溶解量減小。通過模擬定量測定了直徑4 mm氣泡聚并后CO2溶解量減小了21.7%,2 mm 直徑氣泡減小了24.7%。