魏 永,吳 宏,李 甜,羅政博,李賢建,魏勤政

正滲透去除地表水中DOM的效能研究

魏 永1,吳 宏1,李 甜2*,羅政博1,李賢建1,魏勤政1

(1.常州大學(xué)環(huán)境與安全工程學(xué)院,城市建設(shè)學(xué)院,江蘇 常州 213164；2.同濟(jì)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,上海 200092)

采用經(jīng)砂濾處理后的滆湖水作為原料液,氯化鈉溶液作為汲取液,在不同影響因素條件下進(jìn)行正滲透試驗(yàn),并對(duì)試驗(yàn)后的膜片進(jìn)行清洗,探究膜污染的可逆性.結(jié)果表明:提高汲取液濃度、運(yùn)行溫度及膜面流速均可有效增加膜通量;正滲透對(duì)滆湖水體中的溶解性微生物代謝產(chǎn)物、類色氨酸、類富里酸和腐殖酸四種主要DOM成分均有較好的去除效果,DOC、UV254截留率均在96%以上;短期運(yùn)行通過水力清洗幾乎可以完全恢復(fù)膜通量,而長(zhǎng)期運(yùn)行通過超聲清洗可以基本恢復(fù)全部膜通量,通過分析膜清洗液可知造成膜污染的主要物質(zhì)為類色氨酸類和類富里酸類物質(zhì).

正滲透；地表水；溶解性有機(jī)物；膜污染；膜清洗

溶解性有機(jī)物(DOM)廣泛存在于地表水體中,DOM對(duì)人體有直接或間接、慢性或急性的致病影響,甚至?xí)兄掳?、促癌和致突變的可?DOM的組成主要包括:溶解性微生物代謝產(chǎn)物、類色氨酸、類富里酸和腐殖酸.其中,溶解性微生物代謝產(chǎn)物是由微生物代謝和基質(zhì)降解產(chǎn)生的有機(jī)化合物,主要成分包括蛋白質(zhì)、多糖、腐殖質(zhì)等;類色氨酸是一種新鮮的、易生物降解的蛋白質(zhì)組分,與人為活動(dòng)相關(guān)性較強(qiáng);腐殖質(zhì)(主要組成為腐殖酸和富里酸)廣泛分布于自然界中,大約占土壤、水圈、生態(tài)系統(tǒng)中總有機(jī)質(zhì)含量的50%～80%.大量研究表明,腐殖酸、富里酸對(duì)有機(jī)污染物和金屬離子的環(huán)境行為有重要影響,并在水廠消毒過程中形成消毒副產(chǎn)物和三鹵甲烷類致癌物質(zhì).然而常規(guī)工藝無法有效去除原水中的DOM,需要依靠強(qiáng)化絮凝、膜分離技術(shù)和高級(jí)氧化等方式來進(jìn)行深度處理[1].

正滲透(FO)技術(shù)因其具有低能耗、低膜污染的特點(diǎn)而逐漸興起,被逐步應(yīng)用于海水淡化、污水處理及回用,以及飲用水凈化等方面[2-3].國(guó)內(nèi)外在正滲透試驗(yàn)中通常以腐殖酸、海藻酸鹽、牛血清蛋白等作為模型污染物來開展正滲透膜對(duì)有機(jī)物的去除及膜污染研究.李志浩[4]以蔗糖、葡聚糖等糖類有機(jī)物作為DOM的替代物進(jìn)行試驗(yàn),發(fā)現(xiàn)正滲透在各種條件下對(duì)糖類有機(jī)物均有較高的去除率,同時(shí)發(fā)現(xiàn)較大分子(分子量1000Da)糖類所造成的膜孔堵塞較嚴(yán)重.Tang等[5]研究了腐殖酸產(chǎn)生的濃差極化對(duì)正滲透膜過濾性能的影響,發(fā)現(xiàn)膜活性層朝向汲取液運(yùn)行模式會(huì)加重膜支撐層堵塞和濃差極化.夏圣驥等[6]以海藻酸鈉、牛血清蛋白和單寧酸作為特征污染物進(jìn)行正滲透試驗(yàn),發(fā)現(xiàn)不同污染物造成的正滲透膜污染程度不同,其中海藻酸鈉造成的膜污染較嚴(yán)重.Nguyen等[7]以海藻酸鹽、腐殖酸、牛血清蛋白為主要有機(jī)污染物,發(fā)現(xiàn)運(yùn)行通量超過臨界通量時(shí),膜污染將變得不可逆,并易形成內(nèi)聚而致密的濾餅層.Mi等[8]證實(shí)膜污染受化學(xué)和水動(dòng)力相互作用的耦合影響,鈣離子結(jié)合、滲透阻力和水動(dòng)力剪切力是影響膜表面污垢層形成的主要因素.Kim等[9]針對(duì)膜污染,研究了正滲透膜的各種清洗方法,發(fā)現(xiàn)通過水力清洗即可有效恢復(fù)膜通量,而滲透反洗會(huì)有更高的效率.

國(guó)內(nèi)外正滲透試驗(yàn)研究基本以實(shí)驗(yàn)室配水為主,缺乏以微污染水源等實(shí)際地表水體的系統(tǒng)研究.基于此,本試驗(yàn)采用砂濾處理后的滆湖水作為原料液,氯化鈉溶液作為汲取液,通過表征試驗(yàn)前后的原料液和汲取液的三維熒光光譜特性,定性分析滆湖水中DOM的主要類型和去除效果;通過測(cè)量DOC與UV254,定量研究正滲透去除滆湖水中DOM的效能;通過表征膜片和膜片清洗液,探究膜污染的可逆性,為今后正滲透在飲用水處理實(shí)際工程化中的應(yīng)用提供理論依據(jù)和技術(shù)支持.

1 試驗(yàn)材料與方法

1.1 儀器與試劑

儀器:電子天平,溫控器,便攜式pH計(jì),蠕動(dòng)泵,熒光分光光度計(jì),紫外分光光度計(jì),TOC總有機(jī)碳分析儀,SEM掃描電鏡.

材料:正滲透膜片(HTICTAES),三醋酸纖維素材質(zhì),厚度約為50μm,孔徑為0.30～0.35nm[10].

試劑:氯化鈉,分析純.

1.2 試驗(yàn)裝置

試驗(yàn)裝置如圖1所示.試驗(yàn)采用的正滲透膜為美國(guó)HTI公司生產(chǎn)的三醋酸纖維素(CTA)膜,膜片有效面積24cm2,孔徑大小約為0.30～0.35nm[11],為非對(duì)稱構(gòu)造,表面粗糙且疏松的一側(cè)為支撐層,表面光滑且緊密的一側(cè)為活性層,由于這種特殊結(jié)構(gòu),當(dāng)膜片的支撐層朝向原料液時(shí),原料液中的污染物會(huì)更容易粘附在膜面上,加劇膜污染,膜通量下降較快[12],所以本試驗(yàn)中朝向原料液的一側(cè)均為活性層.

圖1 正滲透試驗(yàn)裝置示意

1.3 運(yùn)行方式與膜清洗

滆湖(31°29’N～31°42’N,119°44’E～119°53’E),亦稱西太湖,是蘇南地區(qū)僅次于太湖的第二大湖泊,平均水深不足1.5m,為典型淺水湖泊,是武進(jìn)區(qū)自來水凈水廠重要的應(yīng)急水源地.本試驗(yàn)中先將滆湖原水通過砂濾缸過濾,去除大部分泥沙與懸浮顆粒物,砂濾缸配備紫外光消毒,可同時(shí)殺滅絕大部分細(xì)菌等微生物.預(yù)處理過后的滆湖水置于4℃冰箱冷藏作為原料液,配制一定濃度的NaCl溶液作為汲取液,調(diào)節(jié)蠕動(dòng)泵流量為300～600mL/min,系統(tǒng)運(yùn)行溫度控制在15～25℃開展正滲透試驗(yàn),試驗(yàn)運(yùn)行周期(工況考察為8h,膜污染考察24h),于初始和結(jié)束時(shí)各移取20mL原料液和汲取液,并置于4℃冰箱冷藏后用于后續(xù)水質(zhì)測(cè)試.

膜清洗分為水力清洗和超聲清洗.水力清洗是在一個(gè)試驗(yàn)周期結(jié)束后,先分別放空裝置系統(tǒng)內(nèi)的汲取液與原料液,對(duì)正滲透膜片兩側(cè)均采用流量為1000mL/min的高速去離子水錯(cuò)流運(yùn)轉(zhuǎn)30min來進(jìn)行操作;超聲清洗是在試驗(yàn)周期結(jié)束后,將正滲透膜片取下,置于裝有300mL去離子水的燒杯中,并用保鮮膜封住燒杯口,在超聲機(jī)中超聲清洗30min來完成.每次試驗(yàn)周期前與膜清洗前后,均采用去離子水作為原料液,1mol/L的NaCl作為汲取液, 測(cè)試運(yùn)行1h后的純水通量恢復(fù)率.

1.4 分析方法

1.4.1 膜通量計(jì)算 電子天平在線記錄相同間隔過濾時(shí)間?(h)時(shí)汲取液的質(zhì)量?(g),并傳輸?shù)接?jì)算機(jī)上,通過公式(1)可計(jì)算膜通量[13].

式中:J為膜的水通量,L/(m2·h);A為膜的有效過濾面積,m2;為水的密度,g/L.

1.4.2 污染物的截留率 通過式(2)可計(jì)算截留率.

式中:C(t)和C(0)分別代表時(shí)刻和初始時(shí)刻原料液中DOC濃度,單位為mg/L(或UV254值);V(t)和V(0)分別代表時(shí)刻和初始時(shí)刻原料液體積,單位為L(zhǎng).

2 結(jié)果與分析

2.1 三維熒光分析

在原料液為2L預(yù)處理后的滆湖水,汲取液為800mL濃度為1mol/L的NaCl溶液,溫度為20℃,膜面流速為8.3cm/s的條件下,運(yùn)行正滲透過濾試驗(yàn),對(duì)初始、運(yùn)行8h和運(yùn)行24h的原料液與汲取液取樣進(jìn)行三維熒光分析.結(jié)果見圖2.

如圖2a所示,原料液初始時(shí)刻的熒光圖上出現(xiàn)了四個(gè)熒光峰,分別為A區(qū)域(x 270～290nm,m 300～320nm),B區(qū)域(x 230～240nm,m 335～ 365nm),C區(qū)域(x 230～245nm,m 385～430nm)和D區(qū)域(x 305～330nm,m 400～430nm).根據(jù)Chen等[14]對(duì)于熒光區(qū)域的劃分,這四個(gè)區(qū)域污染物分別為溶解性微生物代謝產(chǎn)物、類色氨酸、類富里酸和腐殖酸.如圖2b和2c所示,四個(gè)區(qū)域的熒光峰隨著時(shí)間的延長(zhǎng)而增強(qiáng),這表明隨著過濾時(shí)間的進(jìn)行,四種有機(jī)物被不斷濃縮.以熒光強(qiáng)度作為污染物指標(biāo),可以得出溶解性微生物代謝產(chǎn)物、類色氨酸、類富里酸和腐殖酸四種物質(zhì)的富集倍數(shù),如表1所示.此外,如圖2d、2e和2f所示,在24h的試驗(yàn)周期內(nèi),汲取液側(cè)僅在(x 230～240nm,m 335～ 365nm)區(qū)域內(nèi)生成了峰值較低的熒光峰,且熒光區(qū)域有所增長(zhǎng),且此區(qū)域即為圖2a所對(duì)應(yīng)的類色氨酸物質(zhì),表明在試驗(yàn)中,僅有極少量類色氨酸物質(zhì)透過正滲透膜到達(dá)汲取液,而其他污染物均被有效去除.

此外,如表1所示,四種有機(jī)污染物在8h和24h后均被有效濃縮,富集倍數(shù)隨著試驗(yàn)周期增長(zhǎng)而增大,其中溶解性微生物代謝產(chǎn)物和腐殖酸的富集倍數(shù)大于類色氨酸和類富里酸,這表明正滲透對(duì)于前兩種污染物,有更好的截留效果.

圖2 不同時(shí)刻原料液和汲取液的三維熒光

表1 原料液中不同物質(zhì)的熒光強(qiáng)度

2.2 不同汲取液濃度影響

分別配制0.5mol/L、1mol/L和2mol/L的NaCl溶液作為汲取液,2L經(jīng)預(yù)處理的滆湖水作為原料液,控制溫度為20℃,蠕動(dòng)泵流量為300mL/min的條件下進(jìn)行試驗(yàn),得到不同濃度汲取液下的膜通量變化,結(jié)果見圖3.

圖3 不同濃度汲取液下的膜通量

如圖3所示,膜通量在汲取液濃度為2mol/L時(shí)達(dá)到16L/(m2·h)左右,且膜通量隨著汲取液濃度的升高而增大,這是由于滲透壓差是正滲透的驅(qū)動(dòng)力來源,而較高濃度的汲取液會(huì)提供更大的滲透壓差.由于膜片本身的阻力,同一濃度下的膜通量在前30min內(nèi)運(yùn)行不穩(wěn)定,之后呈緩慢下降趨勢(shì),主要原因有:一是原料液中的污染物不斷積聚在膜片上形成濾餅層阻力,甚至造成膜孔堵塞[15];二是試驗(yàn)中不斷有純水進(jìn)入汲取液,進(jìn)而稀釋汲取液,導(dǎo)致膜片兩側(cè)滲透壓差降低,膜通量下降.

分別對(duì)試驗(yàn)初始和結(jié)束時(shí)刻的汲取液和原料液進(jìn)行DOC和UV254測(cè)試,結(jié)果見表2.

如表2所示,隨著正滲透的運(yùn)行,原料液的DOC和UV254在不同濃度汲取液下均增加,污染物被濃縮,而汲取液的DOC和UV254也少量增加,這是由于有微量的污染物透過膜到達(dá)汲取液側(cè),這也與2.1節(jié)的結(jié)論一致.汲取液濃度為0.5、1、2mol/L時(shí),正滲透膜運(yùn)行8h, DOC截留率分別為97.5%、97.1%和96.5%,UV254的截留率分別為99.1%、99.0%和98.7%,截留率隨著汲取液濃度的升高而少量降低,這是由于高濃度汲取液會(huì)導(dǎo)致更多的污染物吸附在膜表面甚至透過膜片到達(dá)汲取液側(cè).UV254表征含有苯環(huán)或帶雙鍵結(jié)構(gòu)的大分子物質(zhì),例如腐殖酸等.UV254的截留率高于DOC的截留率,說明正滲透對(duì)于大分子物質(zhì)具有更好的截留效果[16].SUVA值均小于4L/(mg·m),主要為親水性小分子有機(jī)物[15],原料液中的SUVA值略微增加,但增幅度不大.

表2 不同濃度汲取液時(shí)不同運(yùn)行時(shí)刻下的水質(zhì)特征

2.3 不同溫度影響

配制1mol/L的NaCl溶液作為汲取液,2L經(jīng)預(yù)處理的滆湖水作為原料液,控制溫度為15℃、20℃和25℃,蠕動(dòng)泵流量為300mL/min的條件下進(jìn)行正滲透膜過濾試驗(yàn),得到不同運(yùn)行溫度下的膜通量變化,結(jié)果見圖4.

如圖4所示,隨著運(yùn)行溫度升高,膜通量也隨之增大,這是由于溫度改變了溶液的熱動(dòng)力學(xué)性質(zhì),隨著溫度的提高,溶液的粘度減小,擴(kuò)散系數(shù)變大,水分子更加容易通過膜,造成膜通量增大.

分別對(duì)試驗(yàn)初始和結(jié)束時(shí)刻的汲取液和原料液取樣進(jìn)行DOC和UV254檢測(cè),結(jié)果見表3.

如表3所示,隨著運(yùn)行溫度升高,原料液在結(jié)束時(shí)刻的濃度逐漸升高,這是由于溫度越高,膜通量越大.汲取液濃度在結(jié)束時(shí)刻又有少量升高,說明有少量污染物透過膜到達(dá)汲取液,這與2.1節(jié)結(jié)果一致.經(jīng)計(jì)算得到15℃、20℃和25℃下正滲透膜運(yùn)行8h的DOC截留率分別為97.8%、97.1%和96.7%,UV254截留率分別為99.2%、99.0%和98.6%,這說明溫度的升高帶來更高的膜通量,也會(huì)使膜片吸附更多的污染物,并透過更多的污染物,在不同運(yùn)行溫度變化下,UV254的截留率也要高于DOC的截留率.SUVA值均小于4L/(mg·m),主要為親水性小分子有機(jī)物[17],原料液中的SUVA值略有增加,但幅度不大.

圖4 不同運(yùn)行溫度下的膜通量

表3 不同溫度汲取液時(shí)不同運(yùn)行時(shí)刻下的水質(zhì)對(duì)比

2.4 不同流速影響

配制1mol/L的NaCl溶液作為汲取液,2L經(jīng)預(yù)處理的滆湖水作為原料液,控制溫度為20℃,蠕動(dòng)泵流量為300mL/min、450mL/min和600mL/min的條件下進(jìn)行正滲透膜過濾試驗(yàn),得到原料液不同流速影響下的膜通量變化,結(jié)果見圖5.

如圖5所示,隨著膜面流速的提高,膜通量也有所增加,不同的是,在膜面流速達(dá)到16.7cm/s時(shí),膜通量下降速度較緩,原因可能是,較高的流速會(huì)快速?zèng)_刷膜面,導(dǎo)致膜面污染物較難積聚,從而減緩膜污染[18],降低膜污染對(duì)通量的影響.

分別對(duì)試驗(yàn)初始和結(jié)束時(shí)刻的汲取液和原料液進(jìn)行DOC和UV254檢測(cè),結(jié)果見表4.

如表4所示,試驗(yàn)后DOC和UV254均被濃縮.膜面流速為8.3,12.5,16.7cm/s時(shí),DOC的截留率分別為97.1%、97.5%和97.8%,UV254的截留率分別為99.0%、99.1%和99.2%,這說明隨著原料液流速升高,膜表面越難形成膜污染,這或許是截留率隨流速增加的主要原因,UV254的截留率更高,表明大分子物質(zhì)會(huì)更好地被截留.試驗(yàn)前后原料液的SUVA值略微增加,但幅度不大,均小于4L/(mg·m),主要為親水性物質(zhì),說明親水性小分子物質(zhì)截留效果較差.

圖5 不同膜面流速下的膜通量

表4 原料液不同膜面流速時(shí)不同運(yùn)行時(shí)刻下的水質(zhì)對(duì)比

2.5 膜清洗研究

分別對(duì)運(yùn)行8h, 16h和24h后的正滲透膜片進(jìn)行水力清洗,初始及清洗前后通量見表5.

由表5可知,隨著試驗(yàn)時(shí)間的延長(zhǎng),膜通量的下降幅度也在不斷增大,這是由于隨著過濾的進(jìn)行,膜表面會(huì)有越來越多的污染物積聚,形成膜污染.8h過濾中的膜通量下降較少,這是由于此時(shí)膜污染較輕且膜片僅通過水力清洗,就基本可以恢復(fù)全部通量[19],而隨著運(yùn)行時(shí)間的增長(zhǎng),水力清洗后所恢復(fù)的通量下降,這是由于膜污染隨著運(yùn)行時(shí)間而加重,加重后的膜污染難以通過水力清洗進(jìn)行去除.

將運(yùn)行24h后的正滲透膜片進(jìn)行超聲清洗,清洗前后的膜片見圖6.

從圖6a可看到超聲清洗前的膜片上有肉眼可見的膜結(jié)垢,圖6b為相同試驗(yàn)條件下的另一張膜片的SEM圖,可以看到微觀下的結(jié)垢層,緊密附著在膜表面,導(dǎo)致水力清洗難以去除.而圖6c所示為超聲清洗后的膜片,無明顯結(jié)垢,說明超聲清洗對(duì)于較嚴(yán)重的膜污染去除效果很好,通過測(cè)定清洗后的膜通量,發(fā)現(xiàn)膜通量恢復(fù)至12.30L/(m2·h),通量恢復(fù)至初始通量的99.03%,因此,超聲清洗可基本恢復(fù)全部膜通量.

圖6 超聲清洗前后的膜片

表5 初始及水力清洗前后通量對(duì)比

2.6 膜污染研究

對(duì)污染后的膜片(圖6b)進(jìn)行EDS檢測(cè).檢測(cè)結(jié)果如圖7所示,原子百分比如表6所示.

圖7 污染膜片EDS譜圖

EDS結(jié)果表明,除了膜材料所需的C, O元素外,還存在其他多種元素.除了汲取液NaCl容易會(huì)帶來Na, Cl元素外,另外N, Mg, Al, Si, P, S, K, Ca和Fe元素均來自膜污染,推測(cè)造成膜污染的有機(jī)物為C, N, O組成的有機(jī)物,無機(jī)物主要為滆湖水中的Si, P, Al等.

對(duì)超聲清洗液進(jìn)行三維熒光檢測(cè),結(jié)果見圖8.

圖8 污染膜超聲清洗液的三維熒光圖

表6 污染膜片的EDS檢測(cè)結(jié)果

如圖8所示,熒光峰出現(xiàn)在(x 220～235nm,m 280～420nm)的區(qū)域內(nèi).根據(jù)Wang等[20]對(duì)三維熒光圖劃分的區(qū)域,類色氨酸區(qū)域?yàn)?x 220～240nm,m 280～360),類富里酸區(qū)域?yàn)?x 220～240nm,m 410～450),對(duì)比得知超聲清洗液代表的物質(zhì)為2.1節(jié)所說的類色氨酸與類富里酸,說明造成膜污染的主要物質(zhì)為類色氨酸與類富里酸物質(zhì).清洗液中沒有出現(xiàn)溶解性微生物代謝產(chǎn)物和腐殖酸三維熒光峰,說明正滲透膜對(duì)溶解性微生物代謝產(chǎn)物和腐殖酸均有很好的抗污染性[21].

3 結(jié)論

3.1 正滲透過濾過程中,提高汲取液濃度和溫度,增大原料液膜面流速均可有效增加膜通量,膜污染和滲透壓差降低是正滲透膜通量下降的主要原因.

3.2 通過三維熒光檢測(cè),定性定量發(fā)現(xiàn)滆湖水中的主要有機(jī)污染物為溶解性微生物代謝產(chǎn)物、類色氨酸、類富里酸和腐殖酸,通過DOC和UV254檢測(cè),發(fā)現(xiàn)正滲透對(duì)于滆湖水中DOM的去除效果較好,截留率均達(dá)到96%以上.

3.3 短周期膜污染試驗(yàn)后的膜片經(jīng)過水力清洗,膜通量基本全部恢復(fù);長(zhǎng)周期更嚴(yán)重的膜污染無法通過水力清洗完全除去,超聲清洗后,膜通量可恢復(fù)至99%.

3.4 造成膜污染的主要物質(zhì)是類色氨酸與類富里酸,此外,極少量類色氨酸也會(huì)透過膜到達(dá)汲取液側(cè).正滲透膜對(duì)溶解性微生物代謝產(chǎn)物和腐殖酸具有很好的抗污染性.

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Study of DOM removal in surface water by forward osmosis.

WEI Yong1, WU Hong1, LI Tian2*, LUO Zheng-bo1, LI Xian-jian1, WEI Qin-zheng1

(1.School of Environment and Safety Engineering & School of Urban Construction, Changzhou University, Changzhou 213164, China；2.College of Environmental Science and Engineering, Tongji University, Shanghai 200092, China)., 2022,42(7)：3204～3211

Forward osmosis (FO) filtration was carried out with influent from Ge Lake after sand filtration, and draw solution of sodium chloride. Different factors influencing FO performance were examined and the cleaning process of the fouled membrane was also conducted to investigate the reversibility of the FO membrane fouling. The results showed that increasing the concentration of the draw solution or the operation temperature and membrane surface velocity could enhance the permeate flux. In addition, the FO could effectively remove the main four types of dissolved organic matters (DOM) in Ge Lake, i.e. the soluble microbial metabolites, tryptophan-like substances, fulvic acids and humic acids, with DOC and UV254removal ratios both above 96%. Furthermore, the membrane cleaning performance exhibited that the flux of the fouled membrane in a short-term filtration can be almost fully recovered with just hydraulic washing, while that in a long-term filtration couldn’t be generally recovered with hydraulic washing, but with ultrasonic cleaning. Finally, the membrane elution was analyzed and it was found that the tryptophan-like substances and fulvic acids were key membrane fouling contributors.

forward osmosis；surface water；dissolved organic matter；membrane fouling；membrane cleaning

X522

A

1000-6923(2022)07-3204-08

魏 永(1975-),男,江蘇徐州人,副教授,博士,主要從事膜法水處理理論與技術(shù)研究.發(fā)表論文50余篇.

2021-12-29

上海市自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(20ZR1460800);常州市社會(huì)發(fā)展科技支撐計(jì)劃(CE20195032)

* 責(zé)任作者, 助理教授, litian001@#edu.cn