陳紅梅， 李盈儐， 許景焜， 秦玲玲， 李怡涵， 何錦錦， 史璐珂，翟春洋， 湯清彬， 余本海

(信陽(yáng)師范學(xué)院 物理電子工程學(xué)院, 河南 信陽(yáng) 464000)

0 引言

氣相原子或分子與超強(qiáng)飛秒激光脈沖的相互作用會(huì)產(chǎn)生各種新奇的物理現(xiàn)象, 如高次諧波產(chǎn)生(high harmonic generation, HHG)[1]、 高階閾上電離(high-order above threshold ionization, HATI)[2]、非次序雙電離(non-sequential double ionization, NSDI)[3]和次序雙電離(sequential double ionization, SDI)[4]等。 這些現(xiàn)象可以通過三步再碰撞模型來理解[5]。以NSDI為例, 當(dāng)激光電場(chǎng)與束縛庫(kù)侖場(chǎng)相當(dāng)時(shí), 最外層的電子可以通過隧穿發(fā)射。 隨后, 隧穿電子在振蕩的激光電場(chǎng)中加速并返回, 與母核離子發(fā)生再碰撞, 并傳遞部分能量給另一個(gè)電子, 最終兩個(gè)電子都發(fā)生電離。 另一種情況是, 如果兩個(gè)曾經(jīng)被電離的電子，其中一個(gè)沒有從激光場(chǎng)獲得足夠的漂移能量, 則可能無法逃離庫(kù)侖場(chǎng)的束縛, 最終被俘獲到高能級(jí)里德堡態(tài)[6], 這被稱為受挫雙電離(frustrated double ionization, FDI)[7]。

FDI之前的研究對(duì)象主要集中在小分子, 包括H2[8]、D2[9]等。 實(shí)驗(yàn)上, 分子FDI可以通過測(cè)量分子離解后激發(fā)的中性碎片的動(dòng)能來識(shí)別, 而這種方法并不能應(yīng)用于不發(fā)生離解過程的原子。 最近, 原子FDI通過使用三體重合檢測(cè)技術(shù)也被實(shí)驗(yàn)觀察到[10]。研究發(fā)現(xiàn), 隨著激光強(qiáng)度的增加, 原子FDI呈現(xiàn)出由非次序區(qū)域向次序區(qū)域的明顯轉(zhuǎn)變。 后續(xù)的理論研究表明, 對(duì)于線偏振激光場(chǎng)而言, 再碰撞過程在原子FDI中起著重要的作用[11]。 而電子被俘獲的物理?xiàng)l件取決于電離出口速度和矢勢(shì)[12]。另外，圓偏振激光場(chǎng)和反旋雙色圓偏振激光場(chǎng)驅(qū)動(dòng)的原子FDI中的電子動(dòng)力學(xué)過程也得到細(xì)致的研究。

本文利用三維經(jīng)典系綜模型, 研究了原子FDI對(duì)線偏振激光場(chǎng)的波長(zhǎng)和強(qiáng)度的依賴。結(jié)果表明, FDI傾向于較短的波長(zhǎng)且較低的強(qiáng)度。 在適當(dāng)?shù)募す鈪?shù)下, FDI的產(chǎn)率甚至比人們熟知的NSDI的產(chǎn)率高。 此外, FDI的電離電子沿激光偏振方向的動(dòng)量譜呈現(xiàn)明顯的雙峰結(jié)構(gòu), 這與最近的實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致[10]。 通過反演分析FDI的所有軌跡, 發(fā)現(xiàn)FDI事件仍然是由于再碰撞機(jī)制誘導(dǎo)。 此外, 反演分析表明FDI的俘獲電子往往有兩個(gè)通道貢獻(xiàn)： 1)再碰撞導(dǎo)致一個(gè)電子立即電離處于電離態(tài)而另一個(gè)電子處于激發(fā)態(tài)，且處于電離態(tài)的電子最終被束縛; 2)再碰撞導(dǎo)致雙激發(fā)態(tài), 然后在激光場(chǎng)的峰值附近先后電離, 且其中一個(gè)束縛態(tài)的電子最終被俘獲。 對(duì)于這兩種通道, 被俘獲電子的電離時(shí)間窗口明顯不同, 且在較短的波長(zhǎng)和較低的強(qiáng)度下, 兩者的時(shí)間窗口均較大。最后, 演示了FDI中被俘獲電子的主量子數(shù)可以通過波長(zhǎng)和強(qiáng)度來操控。

1 理論方法

精確地描述強(qiáng)激光場(chǎng)下原子雙電子演化，需要數(shù)值求解相應(yīng)的含時(shí)薛定諤方程。 然而, 該方法對(duì)計(jì)算機(jī)硬件設(shè)備要求非常高[13]。 目前人們使用較多的方法為經(jīng)典系綜方法[14-18]。 因?yàn)樵摲椒ú粌H可以成功地解釋實(shí)驗(yàn)結(jié)果, 而且可以直觀地理解強(qiáng)場(chǎng)電離過程的細(xì)節(jié), 比如回碰時(shí)間、返回能量、發(fā)射時(shí)間等。 依據(jù)經(jīng)典系綜模型, 兩電子的演化遵循牛頓運(yùn)動(dòng)方程(本文采用原子單位, 除非另有說明)。

(1)

兩個(gè)電子的初始位置和動(dòng)量是隨機(jī)分配的, 使它們滿足能量約束, 即總能量等于目標(biāo)原子的前兩個(gè)電離勢(shì)的負(fù)和. 使用氬作為目標(biāo)原子, 其初始總能量是-1.59 a.u.。本文的結(jié)論同樣適用于其他原子。 電子-離子核相互作用和電子-電子相互作用分別表示為

和

為避免自電離和非物理數(shù)值奇點(diǎn), 軟化參數(shù)a設(shè)置為1.5 a.u.,b設(shè)置為0.05 a.u.，激光未開啟時(shí), 整個(gè)系統(tǒng)允許演化足夠長(zhǎng)的時(shí)間(200 a.u.)并獲得穩(wěn)定的動(dòng)量和位置相空間分布。 一旦得到初始位置和動(dòng)量, 就啟動(dòng)激光脈沖。 兩個(gè)電子都將與激光脈沖相互作用, 每個(gè)電子的演化由公式(1)決定。記錄這兩個(gè)電子每0.01個(gè)激光周期的能量演化, 并定義在激光脈沖結(jié)束時(shí)兩個(gè)電子的能量均為正，則稱為雙電離(DI)事件。 如果兩個(gè)電子在激光脈沖期間的某個(gè)時(shí)間的能量為正, 但脈沖結(jié)束時(shí), 其中一個(gè)電子的能量為負(fù), 則稱為FDI事件。 每個(gè)電子的能量包括動(dòng)能、核-電子勢(shì)能和電子-電子勢(shì)能的一半。

2 結(jié)果和討論

圖1(a)給出了0.5 PW/cm2線偏振激光場(chǎng)下FDI概率(三角形)、DI概率(方形)以及FDI與DI概率比值(圓形)隨激光波長(zhǎng)變化曲線。 可以看出, 在線性-對(duì)數(shù)尺度上, FDI的概率曲線隨激光波長(zhǎng)的增加呈現(xiàn)線性下降的趨勢(shì), 這可以定性地理解為, 波長(zhǎng)越長(zhǎng), 電子波包擴(kuò)散越強(qiáng)，從而抑制了再碰撞過程。 圖1(b)顯示了800 nm激光場(chǎng)FDI概率、DI概率以及FDI與DI概率比值與激光強(qiáng)度變化曲線?？梢郧宄乜吹? FDI的概率曲線在低強(qiáng)度時(shí)迅速增長(zhǎng), 在高強(qiáng)度時(shí)緩慢增長(zhǎng)。 總體而言, FDI的概率曲線與相應(yīng)的DI概率曲線表現(xiàn)出相似的趨勢(shì)。

當(dāng)隧穿電子返回到母核離子發(fā)生再碰撞后, 兩個(gè)電子都被發(fā)射出去, 其中一個(gè)電子在激光場(chǎng)結(jié)束時(shí)是否被母核離子俘獲，決定了FDI或DI的發(fā)生。 因此, FDI和DI之間存在競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系。 在0.5 PW/cm2的情況下, 如圖1(a)所示, FDI與DI的概率比隨著激光波長(zhǎng)的增加而減小(見圓形曲線)。 在800 nm的情況下, 可以看到FDI和DI的概率比隨激光強(qiáng)度的增加而減小, 如圖1(b)所示(見圓形曲線)。 因此, FDI傾向于更短的波長(zhǎng)和更低的強(qiáng)度。

圖2(a)和(b)分別給出了FDI事件和DI事件中電離電子沿激光偏振方向的動(dòng)量分布。對(duì)于圖2(a)粉色虛線和藍(lán)色實(shí)線, 激光峰值強(qiáng)度相同(0.5 PW/cm2), 但激光波長(zhǎng)不同(400 nm和800 nm)。對(duì)于圖2(b)藍(lán)色實(shí)線和紅色虛線, 激光波長(zhǎng)相同(800 nm), 但激光峰值強(qiáng)度不同(0.5 PW/cm2和0.1 PW/cm2)?？梢钥闯? 在FDI事件中, 雖然電子動(dòng)量分布的寬度隨激光強(qiáng)度和波長(zhǎng)的增加而由寬變窄, 但它呈現(xiàn)出與激光峰值強(qiáng)度和波長(zhǎng)無關(guān)的明顯雙峰結(jié)構(gòu)。對(duì)于DI事件, 如圖2(b)所示, 其電子動(dòng)量分布與FDI的類似, 如圖2(a)所示。這清楚地顯示了多周期激光脈沖的非次序雙電離機(jī)制。理論結(jié)果與最近的實(shí)驗(yàn)結(jié)果符合得很好[10]。

圖1 (a)激光峰值強(qiáng)度為0.5 PW/cm2時(shí), FDI概率、DI概率、FDI與DI概率比值隨激光波長(zhǎng)的變化曲線; (b)激光波長(zhǎng)為800 nm時(shí), FDI概率、DI概率、FDI與DI概率比值隨激光峰值強(qiáng)度的變化曲線

注：粉色虛線的激光波長(zhǎng)和激光峰值強(qiáng)度分別為400 nm和0.5 PW/cm2。 藍(lán)色實(shí)線的激光波長(zhǎng)和激光峰值強(qiáng)度分別為800 nm和0.5 PW/cm2。紅色虛線的激光波長(zhǎng)為800 nm, 激光峰值強(qiáng)度為0.1 PW/cm2

為了理解激光峰值強(qiáng)度和激光波長(zhǎng)對(duì)FDI微觀電子動(dòng)力學(xué)的影響, 反演分析了所有的FDI軌跡, 得到了回碰時(shí)間(tr)和雙電離時(shí)間(ti2)。這里,tr定義為第一個(gè)電子第一次離開母離子核后兩個(gè)電子最接近的瞬間,ti2定義為兩個(gè)電子的能量剛剛第一次都變?yōu)檎乃查g。圖3(a)給出了(ti2-tr)的相對(duì)概率。 可以看出, 對(duì)于這3種激光參數(shù), 其時(shí)間差的峰值位置均大于0.1個(gè)激光周期, 表明FDI由碰撞激發(fā)場(chǎng)致電離通道(RESI)主導(dǎo), 這與HAAN等報(bào)道的結(jié)果一致[7]。

進(jìn)一步, 鑒別出FDI的電離電子和束縛電子, 圖3(b)給出了被俘獲電子的電離時(shí)間tir和tr之間的時(shí)間差的概率分布。

注：激光參數(shù)與圖2相同。細(xì)垂線為0.1光周期的標(biāo)記

這里, 定義被俘獲的電子被電離的條件為: 再碰撞后能量首次為正且到母核離子的距離大于5 a.u. ，可以看到λ=400 nm和I=0.5 PW/cm2的情況下, 有兩個(gè)明顯的區(qū)域分布：一個(gè)集中在0.1光周期內(nèi), 對(duì)應(yīng)于再碰撞后仍處于電離態(tài)的電子被重新俘獲的情況； 另一個(gè)集中在0.28個(gè)光周期附近, 對(duì)應(yīng)于再碰撞后處于激發(fā)態(tài)的電子被重新俘獲的情況。 然后, 將FDI的軌跡分為兩條通道。 通道A: 被俘獲的電子在再碰撞后立即電離, 最終在激光脈沖結(jié)束時(shí)被束縛; 通道B: 被俘獲的電子在再碰撞后首先進(jìn)入激發(fā)態(tài), 然后在激光場(chǎng)的峰值處電離, 但最終被庫(kù)侖場(chǎng)束縛。

表1給出了被俘獲電子來自入回碰電子和束縛電子的比率。結(jié)果表明, 對(duì)于通道A, 不同激光參數(shù)下的被俘獲電子均主要來自于入碰電子, 而對(duì)于通道B, 被俘獲電子是來自入碰電子還是束縛電子對(duì)激光參數(shù)有很強(qiáng)的依賴。需要注意的是, 當(dāng)激光峰值強(qiáng)度相同(0.5 PW/cm2)時(shí), 通道B的概率隨著激光波長(zhǎng)的增加從70%左右降低到40%左右。當(dāng)激光波長(zhǎng)相同(800 nm)時(shí), 隨著激光峰值強(qiáng)度的增加, 通道B的概率也從70%左右降低到40%左右。這是因?yàn)楦痰牟ㄩL(zhǎng)和更低的強(qiáng)度導(dǎo)致入碰電子具有更低的返回能量, 所以兩個(gè)電子再碰撞后會(huì)處于雙激發(fā)態(tài)。

表1 FDI的被俘獲電子由回碰電子和束縛電子貢獻(xiàn)的比率Tab. 1 The ratio of the recaptured electron of FDI from the recolliding electrons and the bound electrons

圖4給出了通道A(紅色虛線)和通道B(藍(lán)色實(shí)線)的電離電子沿激光偏振方向的動(dòng)量分布。 可以看出, 在這兩種情況下, 盡管通道A比通道B的動(dòng)量分布的寬度更寬, 但電離電子動(dòng)量分布都呈現(xiàn)出明顯的雙峰結(jié)構(gòu)。

注：激光參數(shù)與圖2相同, 如圖所示在每個(gè)面板的最上面一行

注：每個(gè)面板中的紅色虛線表示矢勢(shì)A(t)。 激光峰值強(qiáng)度和波長(zhǎng)顯示在每個(gè)面板的最上面一行

對(duì)于通道A, 由圖5(a—c)可知, 再碰撞主要發(fā)生在激光場(chǎng)的零點(diǎn)附近。 碰撞后, 入碰電子仍然有很高的速度(非常接近相應(yīng)的矢量勢(shì)),并立即離開母核離子。 這說明碰撞過程中的能量傳遞效率較低, 第二個(gè)電子只能被激發(fā), 不能直接電離。 這就是FDI更傾向于碰撞激發(fā)后場(chǎng)致電離通道的原因。

對(duì)于通道B, 由圖5(d—f)知, 最顯著的結(jié)果是被俘獲電子電離時(shí)對(duì)應(yīng)的激光相位的分布。 一般來說, 當(dāng)勢(shì)壘被充分抑制時(shí), 激發(fā)態(tài)電子最有可能被發(fā)射出去, 因此電離時(shí)間往往集中在激光場(chǎng)的峰值附近。 因此, FDI事件中的激發(fā)態(tài)電子只有在激光場(chǎng)達(dá)到最大值后才能被釋放出來, 以獲得接近于零的最終動(dòng)能。 此外, 可以看到, 隨著激光強(qiáng)度(如圖5 (f)和(e)所示)和波長(zhǎng)(如圖5(d)和(e)所示)的增加, 窗口明顯變窄。下面將基于simple-man模型來解釋這個(gè)問題。

圖6 (a) 3種激光參數(shù)下, 通道B中電子的統(tǒng)計(jì)電離出口速度, (b)相同激光強(qiáng)度下通道B的電離時(shí)間窗口示意圖, (c)與(b)相同, 但波長(zhǎng)相同F(xiàn)ig. 6 (a) Schematic diagram of the ionization time windows in pathway B for the same laser intensity, (b) same as (a), but for the same wavelength, (c) statistical ionization-exit velocity in pathway B for the three laser parameters

圖7 3種激光參數(shù)下, FDI事件中被俘獲電子的主量子數(shù)分布, (b)與(a)相同, 但為受挫單電離事件Fig. 7 The principal quantum number distribution of the recaptured electron in FDI events for the three laser parameters, (b) the same as (a) , but for the frustrated single ionization events

3 結(jié)論

FDI更青睞于較短的波長(zhǎng)和較低的激光強(qiáng)度。 在適當(dāng)?shù)募す鈪?shù)下, FDI事件的概率比DI事件的概率更多。在非次序雙電離區(qū), FDI電離電子沿激光偏振方向的動(dòng)量分布呈現(xiàn)明顯的雙峰結(jié)構(gòu), 這與最近的實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致。 反演分析表明, FDI事件以RESI通道為主。發(fā)現(xiàn)再碰撞過程中FDI的貢獻(xiàn)主要有兩種通道：一是入碰電子或束縛電子在再碰撞后處于電離態(tài), 但最終被重新捕獲，對(duì)于這種通道, 重新捕獲電子的電離出口縱向速度與最終電離時(shí)間的矢量勢(shì)大小接近；另一種是兩個(gè)電子中的一個(gè)在再碰撞后進(jìn)入激發(fā)態(tài), 直到場(chǎng)致電離, 但最終被重新俘獲， 對(duì)于該通道, 最終電離時(shí)間主要發(fā)生在激光場(chǎng)達(dá)到最大值之后, 時(shí)間窗口隨著波長(zhǎng)和強(qiáng)度的增加而顯著減小。 進(jìn)一步, 基于直觀的Simple-man模型仔細(xì)理解了上述結(jié)果，強(qiáng)調(diào)激光波長(zhǎng)和激光峰值強(qiáng)度在產(chǎn)生和控制FDI方面的重要性。 例如, 波長(zhǎng)和強(qiáng)度可以用來控制FDI的產(chǎn)率以及被俘獲電子的主量子數(shù)。