魏博寧 焦志宏 周效信

(西北師范大學(xué)物理與電子工程學(xué)院,蘭州 730070)

提出了一種利用非對稱波形激光脈沖與原子相互作用在隧穿區(qū)發(fā)射高次諧波譜的大頻移方案.通過數(shù)值求解偶極近似下的三維含時(shí)薛定諤方程,研究了該激光驅(qū)動氫原子發(fā)射的高次諧波特性.結(jié)果表明,利用上升沿與下降沿不同的非對稱激光驅(qū)動氫原子所發(fā)射的高次諧波在截止位置附近發(fā)生了大的頻率紅移和藍(lán)移,通過改變激光脈沖的上升沿或下降沿,能調(diào)控諧波的頻移量.產(chǎn)生頻移的原因是激光脈沖上升沿或下降沿對諧波貢獻(xiàn)的不同所致,當(dāng)下降沿發(fā)射諧波的貢獻(xiàn)大于上升沿的貢獻(xiàn)時(shí),諧波發(fā)生紅移,反之則發(fā)生藍(lán)移.通過改變激光脈沖波形,在隧穿電離區(qū)能夠調(diào)控截止位置附近原子發(fā)射的高次諧波頻率,對于給定的某一階諧波,調(diào)控的范圍可從奇次階到鄰近偶次階之間的任意頻率處.

1 引言

原子分子在強(qiáng)激光場中發(fā)射的高次諧波[1,2]具有很寬的頻譜,其頻率范圍能覆蓋到紫外和極紫外、甚至軟X 射線波段,是相干性很好的高頻光源[3],由于有寬頻的特點(diǎn),也是獲得脈寬阿秒(1 阿秒=10—18秒)量級超短脈沖的主要途徑[4-7],而且,原子分子發(fā)射的高次諧波還可用來探測原子分子內(nèi)部結(jié)構(gòu)的信息[8,9].因此,研究原子分子在強(qiáng)激光場中發(fā)射高次諧波的性質(zhì),是令人感興趣的重要內(nèi)容.原子分子發(fā)射的高次諧波具有如下的典型特征:低階諧波的強(qiáng)度會隨著階數(shù)增加快速下降,然后展示有一個(gè)頻率較寬的平臺區(qū)域.在平臺區(qū)域,諧波的強(qiáng)度變化不大,最后在某一階處突然截止(cutoff),其發(fā)射過程可以用半經(jīng)典的“三步模型”來描述[10]:原子或分子中的電子在強(qiáng)激光場作用下發(fā)生隧穿電離,然后,被電離的電子在激光場的作用下離開母離子,當(dāng)激光場反向時(shí),電子返回并在激光場作用下獲得動能,最后與母離子復(fù)合,發(fā)射出高次諧波.可以證明,原子分子在單色激光場作用下,每半個(gè)周期會出現(xiàn)一個(gè)電子波包,在激光場的持續(xù)作用下,所有出現(xiàn)的電子波包疊加后,只能發(fā)射頻率等于激光頻率奇數(shù)倍的光子[11],即高次諧波.相對于同步輻射和自由電子激光系統(tǒng),高次諧波作為相干高頻光源具有獨(dú)特的優(yōu)勢[12],不僅是小型的桌面系統(tǒng),而且,頻率能覆蓋很寬的波段范圍,可滿足多學(xué)科領(lǐng)域的需求.雖然,高次諧波的頻率范圍很寬,但當(dāng)驅(qū)動激光的頻率一定時(shí),獲得的任一階諧波的頻率就一定為(2n+1)ω(其中ω為激光的圓頻率,n為整數(shù)),相鄰階諧波之間的頻率差為2ω.在實(shí)際應(yīng)用領(lǐng)域,如果需要的高頻光源對頻率有嚴(yán)苛要求的話,例如需要的頻率剛好處在2ω之間的任意頻率時(shí),高次諧波就很難滿足要求,因此實(shí)現(xiàn)對高次諧波譜的頻率進(jìn)行調(diào)控有重要的應(yīng)用價(jià)值.當(dāng)然,在一些特殊情況下,原子分子所發(fā)射諧波的頻率也會發(fā)生一定程度的紅移和藍(lán)移,已有實(shí)驗(yàn)和理論研究證實(shí)不僅原子在激光場中發(fā)射的諧波會有少許的藍(lán)移[13]或紅移[14],而且,分子在激光場中發(fā)射的諧波也會發(fā)生一定的紅移[15].不過一般情況下,諧波的這種藍(lán)移或紅移量都很小.只有在高強(qiáng)度激光作用下,甚至飽和光強(qiáng)以上的激光場驅(qū)動原子,高次諧波譜有可能產(chǎn)生較大程度的頻移(包括紅移或藍(lán)移),如Shin 等[16]利用高強(qiáng)度激光與原子相互作用產(chǎn)生高次諧波的研究中,在截止位置附近得到了較大的藍(lán)移,藍(lán)移程度隨激光強(qiáng)度的增大而增大,最大藍(lán)移可達(dá)2ω,從而實(shí)現(xiàn)了對高次諧波頻率的調(diào)控.由于這類諧波藍(lán)移的發(fā)生需要強(qiáng)度很高的激光,一般在過壘電離區(qū)域,在激光的上升沿能夠把原子全部電離,使得激光場在電場分量達(dá)到最大值之前就將原子的基態(tài)耗盡,導(dǎo)致在激光的下降沿?zé)o諧波發(fā)射.在過壘電離區(qū)域,原子發(fā)射高次諧波的效率一般都較低,而在隧穿區(qū)域具有更高的發(fā)射效率,因此,較大幅度的諧波頻率紅移(或藍(lán)移)較難在隧穿區(qū)域?qū)崿F(xiàn).

近年來隨著激光脈沖整形技術(shù)的成熟,實(shí)現(xiàn)任何形狀的激光脈沖輸出已成為可能[17,18],最近的研究表明,在激光通過納米等離基元過程中能夠?qū)崿F(xiàn)飛秒量級的不對稱波形脈沖 (即脈沖的上升沿和下降沿經(jīng)歷的時(shí)間不同)[19].為此,本文提出了一個(gè)在隧穿區(qū)域能夠使得原子發(fā)射諧波頻率產(chǎn)生較大幅度紅移和藍(lán)移的方案,利用強(qiáng)度在隧穿電離區(qū)域的不對稱波形激光脈沖驅(qū)動氫原子,實(shí)現(xiàn)對截止位置附近高次諧波的紅移或藍(lán)移的控制,通過調(diào)節(jié)激光下降沿寬度,調(diào)控高次諧波的紅移幅度.反之,也可通過調(diào)節(jié)激光上升沿時(shí)間寬度,調(diào)控高次諧波的藍(lán)移幅度.通過控制激光場波形的不對稱性,在隧穿區(qū)域,實(shí)現(xiàn)了對高次諧波截止位置附近頻率紅移或藍(lán)移幅度的控制,在紅移情況下,高次諧波頻移的范圍可從奇次階降至鄰近的偶次階之間的任一頻率處;而對于藍(lán)移的情況,則高次諧波頻移可從奇次階增大到鄰近的偶次階間的任一頻率位置.

2 理論方法

研究氫原子在激光場中發(fā)射高次諧波的性質(zhì),需要計(jì)算原子在激光場中的感生偶極加速度,為此,首先需數(shù)值求解氫原子在激光場中的三維含時(shí)薛定諤方程,得到氫原子在激光場中的含時(shí)波函數(shù).在偶極近似下,由于在長度規(guī)范和速度規(guī)范下求解含時(shí)薛定諤方程能夠得到相同的結(jié)果[20],本文選用長度規(guī)范下進(jìn)行求解.氫原子在線偏振激光場中運(yùn)動的含時(shí)薛定諤方程為(無特殊說明,文中均采用原子單位):

這種算符分裂方式的優(yōu)點(diǎn)是避免了通常分裂算符法在演化過程中需要在坐標(biāo)和動量空間的反復(fù)變換.(4)式的演化過程在球坐標(biāo)下進(jìn)行,可以通過一個(gè)非線性變換,r=L(1+x)/(1 —x+α),將徑向坐標(biāo)的范圍從[0,Rmax]變換到[—1,1],變換中的L為映射參數(shù),α=2L/Rmax,L和Rmax的取值依賴于激光的強(qiáng)度(L,Rmax分別取30和130 arb.units).這種變換在近核附近的網(wǎng)格點(diǎn)取的較密,而在遠(yuǎn)核空間的網(wǎng)格點(diǎn)取的相對稀疏,這樣既能保證計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確性,又能節(jié)約計(jì)算時(shí)間.在計(jì)算過程中通過對(4)式的重復(fù)演化,一直計(jì)算到激光脈沖結(jié)束,從而得到在激光脈沖作用下氫原子的含時(shí)波函數(shù).

氫原子的含時(shí)波函數(shù)求得之后,再由Ehrenfest定理計(jì)算氫原子的感生偶極加速度:

這時(shí)通過傅里葉變換將時(shí)域信號a(t) 變換到頻域,得到高次諧波的強(qiáng)度為

為了詳細(xì)分析原子在激光場中發(fā)射高次諧波譜的時(shí)間結(jié)構(gòu),即任一頻率的諧波隨時(shí)間的變化關(guān)系,利用小波變換來計(jì)算諧波的頻率與時(shí)間關(guān)系[22]:

式中,wt0,ω(t)[ω(t-t0)],這里的Morlet小波變換窗函數(shù)表示為

由窗函數(shù)的形式可以看出,Aω(t0,ω) 除了依賴誘導(dǎo)偶極加速度外,還與參數(shù)τ的大小有關(guān).當(dāng)諧波頻率一定時(shí),取不同的τ值,盡管Aω(t0,ω) 值的絕對大小會有一定差別,但其隨時(shí)間演化的規(guī)律卻與τ值的關(guān)聯(lián)度很小.

3 結(jié)果與討論

提出利用非對稱形狀的線偏振激光脈沖驅(qū)動氫原子發(fā)射高次諧波,這種非對稱形狀是指激光脈沖的上升沿和下降沿經(jīng)歷的時(shí)間不同.采用兩類不同的非對稱形狀激光脈沖驅(qū)動原子,定義上升沿時(shí)間小于下降沿時(shí)間的激光脈沖為下降類脈沖(圖中記為Falling type),或者相反為上升類脈沖 (圖中記為Rising type).為研究方便,取激光上升沿和下降沿的電場分量為線性增加或下降.在對下降類和上升類激光脈沖驅(qū)動原子發(fā)射高次諧波的研究中,依次采用3 種不對稱波形的激光(分別標(biāo)記為Ⅰ,Ⅱ,Ⅲ).對于下降類脈沖,上升沿時(shí)間取為3T0,下降沿時(shí)間依次取為31T0,23T0,15T0(其中T0=2πc/λ0為激光的周期,激光波長λ0=1064 nm);對于上升類脈沖,則相反.

當(dāng)上升沿相同,而下降沿不同時(shí),氫原子發(fā)射的高次諧波在截止位置附近的特點(diǎn).圖1(a)給出了Ⅰ,Ⅱ,Ⅲ 3 種不同下降類脈沖的激光形狀,依次分別由黑色點(diǎn)虛線、紅色雙點(diǎn)虛線和藍(lán)色實(shí)線表示.由于研究隧穿區(qū)域原子發(fā)射高次諧波的性質(zhì),因此激光峰值強(qiáng)度均取為I=2×1014W/cm2.分別計(jì)算了該強(qiáng)度激光驅(qū)動下氫原子發(fā)射的高次諧波譜,圖1(b)給出了在截止位置附近的計(jì)算結(jié)果.為了說明諧波移動的大小,圖中還給出了相同強(qiáng)度下對稱的梯形激光脈沖產(chǎn)生的諧波譜,其頻率正好是激光頻率的奇數(shù)倍,如圖1(b)紫紅色虛線所示.對比觀察梯形激光產(chǎn)生的第67 階諧波(標(biāo)記為H67),Ⅰ,Ⅱ,Ⅲ種激光脈沖驅(qū)動下原子發(fā)射的諧波均向低頻方向,即長波方向移動 (如圖1(b)黑色箭頭所示),說明諧波發(fā)生紅移.并且紅移大小與下降沿持續(xù)時(shí)間有關(guān).隨著激光脈沖下降沿時(shí)間的減小,產(chǎn)生諧波的紅移更明顯,甚至達(dá)到相鄰低一階的偶數(shù)階,截止位置附近的H65—H71 諧波皆如此,說明通過控制激光脈沖下降沿的快慢,能夠控制諧波的紅移量.從圖1 還可以看出,比H65 階低的諧波發(fā)生了一定程度的譜線分裂,這一現(xiàn)象在更強(qiáng)激光與原子相互作用過程中也會出現(xiàn),可以歸結(jié)為多個(gè)電子路徑干涉的結(jié)果[23,24],在本文所研究的隧穿區(qū),平臺區(qū)諧波的分裂也歸結(jié)為多軌道干涉的結(jié)果.

圖1 (a)下降類激光脈沖波形;(b)氫原子發(fā)射的高次諧波譜,箭頭表示諧波頻移的方向Fig.1.(a) Waveform of laser pulse in falling type;(b) HHG spectra of H atom(arrow indicates the direction of frequency shift).

為考察諧波紅移的大小隨激光下降沿的變化,對第I和III 種脈沖驅(qū)動下的偶極加速度進(jìn)行時(shí)頻分析,結(jié)果如圖2 所示.從圖2(c)和2(d)可以看出,無論是第I 還是第III 種波形的情況,諧波的發(fā)射主要是在激光的下降沿發(fā)生的,而在激光上升沿,只有當(dāng)激光強(qiáng)度接近最大值時(shí)才有很弱的發(fā)射,這樣就導(dǎo)致在上升沿諧波的發(fā)射受到抑制,下降沿發(fā)射諧波的強(qiáng)度遠(yuǎn)大于上升沿的貢獻(xiàn),而且,紅移量也不同,后者大于前者.為了解發(fā)生這種諧波紅移現(xiàn)象的原因,可以通過強(qiáng)場近似理論進(jìn)行分析.根據(jù)單原子的強(qiáng)場近似理論,第n階諧波的瞬時(shí)能量Ωn與激光強(qiáng)度隨時(shí)間的變化率有關(guān)[25]:

圖2 (a) (b) 下降類第I,III 型激光脈沖波形;(c) (d)相應(yīng)高次諧波的時(shí)頻分析Fig.2.(a) (b) Laser waveform I,III in falling type;(c) (d) time-frequency profile of theHHG spectra.

式中,ω0為激光圓頻率,φdip為原子偶極加速度的瞬時(shí)相位,αn為依賴于諧波階數(shù)n(n為奇數(shù)) 的比例系數(shù),I為激光的瞬時(shí)強(qiáng)度.由(9)式可看出,第n階諧波的瞬時(shí)能量與激光強(qiáng)度的變化有關(guān),當(dāng)激光脈沖處在上升沿時(shí),?I/?t＞0;而在激光脈沖的下降沿,則?I/?t＜0.對于上述的諧波發(fā)射情況來說,上升沿對諧波的貢獻(xiàn)極小,下降沿發(fā)射諧波的貢獻(xiàn)占主導(dǎo)地位.在下降沿階段,由于?I/?t＜0,由(9)式可以發(fā)現(xiàn),第n價(jià)諧波能量在nω0基礎(chǔ)上有所減小,即發(fā)生諧波的紅移.并且,紅移大小與激光強(qiáng)度變化率有關(guān),下降沿變化越快,則諧波的紅移就越顯著,這也正是圖2(d)紅移量大于圖2(c)的原因.通過控制激光脈沖下降沿變化的快慢,就能控制諧波的紅移量,從計(jì)算的結(jié)果可以看出,使用第III 種激光脈沖,在截止位置附近(即H65—H71)諧波的紅移程度可達(dá)到相鄰較低階的偶數(shù)階諧波處(如圖1(b)所示).分析認(rèn)為,當(dāng)激光脈沖上升沿發(fā)射的諧波貢獻(xiàn)遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于下降沿貢獻(xiàn)時(shí),這時(shí)?I/?t＞0 時(shí),諧波的頻譜移動會與上述情況相反,即發(fā)生諧波的藍(lán)移.

圖3(a)給出了上升類脈沖情況下Ⅰ,Ⅱ,Ⅲ三種不同形狀的激光波形,激光峰值強(qiáng)度與下降類脈沖的相同,相應(yīng)氫原子發(fā)射的諧波譜如圖3(b)所示.與圖1(b)結(jié)果相反,這時(shí)在截止位置附近的諧波向高頻方向移動(圖中黑色箭頭),發(fā)生藍(lán)移.藍(lán)移大小與激光脈沖的上升沿有關(guān),上升沿的激光強(qiáng)度變化越大,則藍(lán)移的程度就越大,也能夠從奇數(shù)階移動到鄰近的偶數(shù)階(更高一階).通過相應(yīng)的時(shí)頻分析(見圖4(c)和4(d))可以看出,諧波的發(fā)射主要在脈沖的上升沿,而在脈沖的下降沿期間幾乎沒有諧波發(fā)射.在這種情形下,上升沿激光脈沖的?I/?t ＞0,根據(jù)(9)式的表示,諧波會在奇數(shù)階的位置發(fā)生藍(lán)移,而藍(lán)移的大小,可以通過調(diào)控激光脈沖上升沿變化的快慢來實(shí)現(xiàn).

圖3 (a) 上升類激光脈沖波形;(b)氫原子發(fā)射的高次諧波譜,箭頭表示諧波頻移的方向Fig.3.(a) Waveform of laser pulse in rising type;(b) HHG spectra of H atom(arrow indicates the direction of frequency shift).

圖4 (a) (b)上升類第I,III 種激光脈沖;(c) (d)相應(yīng)高次諧波的時(shí)頻分析Fig.4.(a) (b) Laser waveform I,III in rising type;(c) (d) time-frequency profile of the HHG spectra.

以H65 階諧波為例,圖5(a)和5(b)給出氫原子在不同激光波形脈沖驅(qū)動下諧波的紅移和藍(lán)移量,圖中的頻移量Δn以階數(shù)為單位給出,脈沖波形分別與圖1(a)和3(a)中的激光脈沖相對應(yīng).最大的紅移或藍(lán)移量Δn約為—1 或+1,即第n階諧波可以紅移至第n— 1 階處,或者藍(lán)移至第n+1 階處,并且,通過控制非對稱激光脈沖的上升沿或下降沿,能夠使該階諧波頻移在奇數(shù)諧波和相鄰的偶數(shù)諧波之間的任何位置.此外,通過諧波的頻移量和其相應(yīng)的發(fā)射時(shí)間可以估算頻移量Δn與激光強(qiáng)度變化率?I/?t之間的關(guān)系.如果通過時(shí)頻分析得到諧波發(fā)射時(shí)間Δt,通過激光包絡(luò)就可以估算激光強(qiáng)度變化率ΔE2/Δt,其中E2(t)為激光波形平方,即強(qiáng)度的包絡(luò).對于H65 紅移諧波在下降類第III 種場驅(qū)動下,原子發(fā)射諧波的時(shí)間范圍Δt約為3.5T0—4T0,激光強(qiáng)度隨時(shí)間的變化率就可根據(jù)[E2(3.5T0) —E2(4T0)]/Δt估算出來.圖5(c)分別給出了H61和H65 階的紅移量(藍(lán)移量)與激光強(qiáng)度變化率之間的關(guān)系,其中,紅色點(diǎn)線表示紅移,藍(lán)色點(diǎn)線表示藍(lán)移.如圖5(c)所示,諧波紅移和藍(lán)移的大小與激光強(qiáng)度變化率成線性關(guān)系,這與(9)式的結(jié)論一致.圖5(c)還可以看出,雖然H61和H65 的隨激光強(qiáng)度的變化率都為線性關(guān)系,但是斜率稍有不同,這也說明(9)式中的比例系數(shù)αn的大小與階數(shù)有關(guān),H65 階的比例系數(shù)稍大于H61階的比例系數(shù),即在激光振幅變化率相同的情況下,H65 的紅移量或藍(lán)移量稍大于H61 的頻移量.

圖5 (a) (b) H65 階諧波在第III 種激光場下的紅移、藍(lán)移量;(c) H61和H65 諧波的紅移量 (藍(lán)移量)與激光強(qiáng)度變化率之間的關(guān)系Fig.5.(a) (b) The redshift,blueshift of H65 in laser waveform III,respectively;(c) the redshift (blueshift) of H61 and H65 with the rate of change of laser intensity.

以下降類第III 種激光脈沖產(chǎn)生的諧波為例進(jìn)行討論.根據(jù)計(jì)算的氫原子在激光場中的時(shí)頻分析圖,可以提取出任意價(jià)諧波發(fā)射的時(shí)間輪廓,圖6給出了H61 階(平臺區(qū))諧波的發(fā)射時(shí)間輪廓,為了與截止位置附近的諧波進(jìn)行比較,圖6 也給出了H65 階(截止區(qū))諧波的時(shí)間輪廓,實(shí)線為諧波發(fā)射的時(shí)間輪廓,豎直虛線表示自由電子回碰母離子的時(shí)刻,它是通過準(zhǔn)經(jīng)典理論的計(jì)算獲得[10].在H61 階諧波發(fā)射過程中,超過半高的發(fā)射峰有5 個(gè)(圖6(a)),其中第1,2,5 個(gè)峰的發(fā)射時(shí)間略早于經(jīng)典計(jì)算的返回時(shí)刻,表明這3 個(gè)發(fā)射事件是短軌道過程,而第3,4 峰的發(fā)射時(shí)刻與經(jīng)典計(jì)算的返回時(shí)刻重合,表明這兩個(gè)發(fā)射事件的長短軌道重疊,因此,H61 階諧波發(fā)射的主要貢獻(xiàn)來自于這5 個(gè)電子波包與母離子的回碰復(fù)合,既有短軌道的貢獻(xiàn),也有長軌道貢獻(xiàn),而H61 階的諧波 (見圖6(a)插圖)正是這5次發(fā)射事件干涉的結(jié)果,出現(xiàn)了譜線的分裂;而對于H65 階諧波的發(fā)射過程,超過半高的兩個(gè)發(fā)射峰2和3 的貢獻(xiàn)是主要的(見圖6(b)),且是長短軌道重疊的(因發(fā)射時(shí)刻與經(jīng)典計(jì)算的返回時(shí)刻重合)單軌道過程,而另外的兩個(gè)短軌道(1和4)的貢獻(xiàn)較小,因此,H65 主要是來自于這兩個(gè)發(fā)射強(qiáng)度相當(dāng)?shù)膯诬壍镭暙I(xiàn),其干涉的結(jié)果如圖6(b)中的插圖,這一干涉導(dǎo)致譜線的輪廓有稍許的不對稱,但是并未發(fā)生譜線的分裂.

圖6 (a) H61和 (b) H65 階諧波的時(shí)間輪廓(下降類第III 種激光場作用)Fig.6.Fig.6,The time profile of H61 (a) and H65 (b) in the laser waveform III of the falling type,respectively.

4 結(jié)論

本文提出了一種利用不對稱波形激光脈沖驅(qū)動氫原子發(fā)射高次諧波,在隧穿區(qū)產(chǎn)生較大諧波紅移和藍(lán)移的方法.通過數(shù)值求解氫原子在激光場中的三維含時(shí)薛定諤方程,研究了在不對稱波形激光脈沖作用下,激光波形不對稱程度對原子發(fā)射諧波頻率的影響.通過調(diào)控激光脈沖的上升沿或下降沿的持續(xù)時(shí)間,能夠?qū)崿F(xiàn)截止位置附近諧波頻率的調(diào)控,調(diào)控的范圍可以從奇數(shù)階次到鄰近的偶數(shù)階次之間的任意頻率處,通過向下鄰近的偶數(shù)階(紅移)和向上鄰近的偶數(shù)階(藍(lán)移),能夠覆蓋相鄰奇數(shù)階之間2ω范圍的任意頻率.相對于文獻(xiàn)[16]僅能在過壘區(qū)實(shí)現(xiàn)較大頻移的方法,本文方案可以在隧穿區(qū)實(shí)現(xiàn).借助于激光通過等離基元過程對激光進(jìn)行整形獲得不對稱波形的激光脈沖[19],其不對稱程度可以通過改變等離基元的結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn),借助于這類不對稱激光驅(qū)動原子,在隧穿區(qū)同樣能夠?qū)崿F(xiàn)諧波的較大頻移,且隧穿區(qū)原子發(fā)射諧波的效率較高,對于通過高次諧波實(shí)現(xiàn)任意頻率的相干輻射輸出具有重要意義.

感謝南昌航空大學(xué)杜海偉博士的有益討論.