卿煜林 彭小莉 文林 胡愛元

(重慶師范大學(xué)物理與電子工程學(xué)院,重慶 401331)

基于線性自旋波理論,研究了二維各向異性雙層平方晶格阻挫模型的基態(tài)性質(zhì).探討了各向異性和自旋間交換作用對基態(tài)相圖及系統(tǒng)可能發(fā)生相變的影響.結(jié)果顯示:對于各向同性,當層間耦合相互作用Jc ≥0.21 或 Jc ≤-0.175 時,Nèel 態(tài)(NS)和Collinear 態(tài)(CS)能共存;對于各向異性,NS 和CS 也可以共存.對弱的各向異性,NS 更穩(wěn)定;對于強的各向異性,系統(tǒng)將發(fā)生由NS 向CS 轉(zhuǎn)換的一階相變.

1 引言

由于阻挫模型中最近鄰和次近鄰交換作用之間的相互競爭,導(dǎo)致系統(tǒng)出現(xiàn)了一些新奇的相,因此在過去30 年里,海森伯阻挫模型已被廣泛的研究.其中最著名的例子是自旋為1/2 的二維平方晶格阻挫模型,也稱J1-J2模型[1-13],其哈密頓量為

其中J1和J2分別描述的是自旋間最近鄰和次近鄰交換作用參數(shù).〈i,j〉和〈〈i,j〉〉分別表示的是對最近鄰和次近鄰格點求和.目前這個模型的基態(tài)性質(zhì)已經(jīng)被很好地理解:當α＜α1～0.4(α=J2/J1)時,系統(tǒng)是Nèel 態(tài)(NS),即最近鄰自旋取向反平行,相應(yīng)的波矢為Q(π,π);當α＞α2～0.6 時,系統(tǒng)是Collinear 態(tài)(CS),即最近鄰自旋取向沿x(y)軸取向平行(反平行),沿y(x)軸取向反平行(平行),其相應(yīng)的波矢為Q(0,π)和Q(π,0),系統(tǒng)是二重簡并;當α1＜α＜α2時,系統(tǒng)對應(yīng)的是一個順磁相[1-13].

該模型的重要性還體現(xiàn)在實驗上制備出的化合物,如LiVO(Si,Ge),VOMoO4和BaCdVO(PO4)2,可以采用該模型來描述其磁性質(zhì)[14-16].需要指出的是:實際材料一般是層狀結(jié)構(gòu),完全忽略層間耦合的可能性極小.因此,理論研究一般需要考慮層間耦合相互作用才能更好地描述化合物的磁性質(zhì),這在以往的研究中已經(jīng)得到了證實[17-20].

眾所周知,量子磁體的相變性質(zhì)是依賴晶格維度的.對于二維平方晶格的J1-J2模型,當引入層間耦合相互作用后,其順磁相會隨著其耦合強度的增強而消失.目前眾多理論,如:團簇平均場近似[21]、旋轉(zhuǎn)不變格林函數(shù)和耦合團簇方法[22]、有效場理論[23]、自旋波理論[20,24,25]、系列展開法[26]、分層平均平均場方法[27]、耦合團簇方法[28]等,給出了層間耦合相互作用在0.12—0.6 范圍內(nèi)取值時,順磁相消失.同時,這些研究發(fā)現(xiàn):當層間耦合參數(shù)值大于無序相消失所對應(yīng)的值時,NS 與CS 出現(xiàn)了重疊,這意味著在重疊區(qū)域NS 和CS 皆是系統(tǒng)可能的態(tài),即NS 和CS 可以共存.一個自然的問題是:共存區(qū)域內(nèi)哪個態(tài)更穩(wěn)定呢? 目前還沒有研究回答這個問題,需要進一步的研究.

基于上述問題,本文采用自旋波理論,以自旋為1/2 的雙層平方晶格阻挫模型為研究對象,探究零溫下不同態(tài)重疊時哪個態(tài)更穩(wěn)定.考慮到實際材料存在各向異性,模型引入了交換各向異性.同時注意到研究多考慮層間耦合為反鐵磁交換作用[21-27],對其鐵磁交換作用的研究相對匱乏[28].因此本文將全面探討這兩種層間耦合相互作用對系統(tǒng)相變性質(zhì)的影響.

2 模型與方法

圖1 描述的是NS 和CS型基態(tài)磁結(jié)構(gòu),其中圖1(a)和圖1(b)對應(yīng)層間耦合為反鐵磁交換作用,圖1(c)和圖1(d)對應(yīng)的是層間耦合為鐵磁交換作用.實心和空心圓圈分別描述的是磁性離子自旋取向向上和向下.從圖1 可以看出,無論是NS型還是CS型,自旋向上和自旋向下的磁性離子數(shù)目相等.為了方便,將晶格分成兩個子晶格,即自旋取向相同的為一子晶格,分別采用阿拉伯數(shù)字1 和2 來標識這兩個子晶格.本文采用線性自旋波理論推導(dǎo)系統(tǒng)磁化強度和基態(tài)能的解析表達式.由于推導(dǎo)4 種磁結(jié)構(gòu)的過程過于冗繁,因此本文以圖1(a)為例,給出其具體推導(dǎo),其他3 種磁結(jié)構(gòu)的推導(dǎo)不再贅述.圖1(a)模型的哈密頓量為

圖1 NS 和CS 的磁構(gòu)型 (a),(b)層間耦合為反鐵磁相互作用;(c),(d)層間耦合為鐵磁相互作用.實心和空心圓圈分別描述的是自旋取向相上和向下Fig.1.Spin configurations of the NS and CS:(a),(b)Interlayer coupling as antiferromagnetic interactions;(c),(d)interlayer coupling as ferromagnetic interactions.The solid and empty circles represent the up-spins and down-spins,respectively.

式中 [i,j] 表示對層間最近鄰格點求和.Jc為層間耦合交換作用參數(shù).η是交換各向異性參數(shù),其取值范圍為 0≤η≤1.當η=0 時,模型退化為Ising 模型.顯然,η值越小交換各向異性越強.選z軸為量子化軸,則子晶格磁化強度定義為自旋算符的統(tǒng)計平均,即:.無外場時,它們之間存在如下關(guān)系:m=m1=-m2.

根據(jù)自旋波理論的一般步驟[29],首先采用Dyson-Maleev 變換[30],將哈密頓量(2)式映射成一個等價的玻色相互作用的哈密頓量,即:將哈密頓量中的自旋算符采用玻色湮滅算符和產(chǎn)生算符來表示,具體形式如下:

將方程(3)代入(2)式得

其中z1,z2和zc分別為最近鄰、次近鄰和層間最近鄰格點配位數(shù).對于線性自旋波理論,(5)式忽略了算符的四次項.然后對玻色算符進行空間傅里葉變換,即將坐標空間的哈密頓量轉(zhuǎn)換到動量空間.傅里葉變換形式如下:

式中,N是晶格格點數(shù).對波矢k求和遍及第一布里淵區(qū).將(6)式代入(5)式,得到了一個非對角的哈密頓量.接下來采用博戈留波夫變換對動量空間的哈密頓量進行對角化,即:

這里αk和βk是玻色算符.對角化后的哈密頓量可以表示為

其中,

這里E0是系統(tǒng)基態(tài)能.γkx,γky,γk2和γkc是晶格的結(jié)構(gòu)因子.

3 結(jié)果與討論

首先討論各向同性的情況,即:η=1.圖2 顯示了各向同性時,不同Jc值下磁化強度m與J2之間的變化關(guān)系,其中圖2(a)和圖2(b)分別對應(yīng)Jc≥0 和Jc≤0.對于確定的J2,m隨著|Jc|的增大而增大.這是因為,當|Jc|從0 開始增大時,不僅增多了最近鄰鍵的數(shù)目,而且也增大了其強度,使得系統(tǒng)更加有序.對于確定的|Jc|,NS 的m隨著J2的增大而減小,而CS 的m隨著J2的增大而增大.這是因為,當J2=0 時,哈密頓量描述的是一個普通的反鐵磁體,即NS.當J2從0 開始增大時,系統(tǒng)引入了阻挫,J1和J2之間出現(xiàn)了相互競爭,且它們之間的相互競爭強度隨著J2的增大而變得越加激烈,這使得系統(tǒng)更加無序.對于Jc=0 ,競爭在J2=0.378 時(由于已經(jīng)取J1=1,此時J2的值實際上是 0.378J1)達到最大,于是系統(tǒng)將從有序態(tài)向順磁相轉(zhuǎn)變.當Jc≥0.21 或Jc≤-0.175 時,此時競爭皆在J2=0.5 達到最大.在這種情況下,當|Jc|進一步增大時,J1和J2之間的相互競爭開始減弱,導(dǎo)致系統(tǒng)更有序,此時系統(tǒng)對應(yīng)的是CS.對比Jc＞0 和Jc＜0 的結(jié)果(見圖2(a)和圖2(b))發(fā)現(xiàn):在Jc相等的條件下,后者的磁化強度要大于前者.這主要是由于反鐵磁交換作用的量子擾動大于鐵磁交換作用,導(dǎo)致前者更容易無序.

圖2(c)和圖2(d)對比了不同方法得到的m與J2的關(guān)系.由圖2(c)可知,當Jc=0 時,SE I,SE II和CCM 的結(jié)果彼此符合較好,表明這3 種方法得到的結(jié)果是可靠的.當J2值較小時,這5 種方法得到的結(jié)果一致.盡管對于大J2值,本文結(jié)果與其他4 種方法存在較大差異,但在一些參數(shù)值下,本文結(jié)果與SE I,SE II,CCM 仍然一致.對比LSW 與SOSW 的結(jié)果表明高階關(guān)聯(lián)校正是顯著的.分析認為,SOSW 考慮了自旋波之間的相互作用,因此對僅考慮非相互作用自旋波的LSW 帶來了一些修正.當Jc=1 時,本文與SE II 結(jié)果一致,見圖2(d).

圖2 當 η=1 時,不同 Jc 下的子晶格磁化強度 m 與 J2 之間的關(guān)系 (a)Jc=0,0.21,1;(b)Jc=0,-0.175,-1;(c)Jc=0;(d)Jc=1 .圖(c)和(d)中,短劃線、空心方格、實心圓、實心三角形和破折號分別描述的是線性自旋波理論(本文的結(jié)果,LSW)、系列展開法到9 階(SE I)[31]、系列展開法到12 階(SE II)[26]、耦合團簇方法(CCM)[31]和二階自旋波理論(SOSW)[32]的結(jié)果Fig.2.Sublattice magnetization m as a function of J2 for different Jc values at η=1:(a)Jc=0,0.21,1;(b)Jc=0,-0.175,-1;(c)Jc=0;(d)Jc=1 .In panel (c)and (d),the shorted-dashed lines,open squares,filled circles,filled triangles and dashed-doted lines represent the results of the linear spin wave (this paper,LSW),the series expansion up to the 9th order (SE I)[31],the series expansion up to the 12th order (SE II)[26],the couple-cluster method (CCM)[31] and second-order spin wave (SOSW)[32],respectively.

為更清楚理解參數(shù)J2與Jc對系統(tǒng)相變的影響,圖3 顯示了模型在J2與Jc參數(shù)空間中的相圖.從圖3 可以看出,相圖被分成了3 個區(qū)域,即NS,CS和順磁相.由于層間耦合相互作用抑制了系統(tǒng)的順磁相,導(dǎo)致順磁相區(qū)域隨著|Jc|增大而減小,并在=0.21 或-0.175 時完全消失,此時NS 和CS 的相變點在(,J2=0.5)處匯合.對比其他理論結(jié)果,本文=0.21 的結(jié)果與二階自旋波理論(=0.3)[25]、耦合團簇方法(=0.2—0.3)[22]、分層平均平均場方法(=0.28—0.3)[24]和系列展開方法(=0.54±0.03,J2=0.16±0.03)[26]的結(jié)果一致.盡管如此,與自洽自旋波方法(≈0.25)[20]、團簇平均場理論(=0.12)[21]和有效場方法(=0.67)[23]存在較大的差異.對于本文=-0.175的結(jié)果則偏離了耦合團簇方法(=-0.45,J2=0.547)[28]的結(jié)果.當|Jc|≥時,NS 和CS 在J2=0.5處重疊,這意味著NS 和CS 皆是系統(tǒng)可能的態(tài),它表明NS 和CS 在這種情況下可以共存.

圖3 當 η=1 時,系統(tǒng)在參數(shù) J2 和 Jc 空間的基態(tài)相圖Fig.3.Ground state phase diagram in the J2-Jc plan for η=1.

接下來討論各向異性的情況,即:η/=1.圖4顯示了不同η,Jc值下磁化強度m與J2之間關(guān)系.從圖4 可以看出,當Jc=0 時,系統(tǒng)順磁相區(qū)域隨著各向異性的增強而變小,當η=η1=0.956 時兩個態(tài)在J2=0.488 處重疊,見圖4(a).這是因為各向異性抑制了系統(tǒng)的擾動,導(dǎo)致系統(tǒng)更有序.最近蒙特卡羅模擬的結(jié)果顯示:在Ising 極限下,即:Jc=0,η=0,系統(tǒng)在J2/J1=0.5 是簡并的,但此時系統(tǒng)并沒有出現(xiàn)無序相[33].這意味著,當η＜η1時,無論Jc取何值,系統(tǒng)將不會出現(xiàn)順磁相.如果η＞η1,要想使順磁相消失,Jc必須取有限值,見圖4(b)和圖4(c).圖4(a)—(c)結(jié)果表明:存在一組(η,Jc)值對應(yīng)著系統(tǒng)有序與無序的分界線.圖4(d)顯示了當Jc=0.3 時,不同η值下m與J2之間的關(guān)系.它呈現(xiàn)出3 個特征:1)兩個態(tài)的磁化強隨著各向異性(η越小,各向異性越強)的增強而變大,其原因已在圖4(a)進行了說明;2)當η=0 時,兩個態(tài)的磁化曲線完全重合,且磁化強度是飽和的.這是因為在這種情況下,兩個態(tài)退化成一個普通的Ising 模型,系統(tǒng)沒有橫向關(guān)聯(lián).因此,在零溫,系統(tǒng)磁化強度趨于飽和;3)當η＜1 時,兩個態(tài)的磁化強度曲線開始出現(xiàn)重疊.當各向異性增強到一定程度時,其曲線交叉,且交叉區(qū)域隨著η值的減小而變大.這是因為η的減小,系統(tǒng)各向異性的增強,它抑制了自旋沿XY方向的阻挫,系統(tǒng)有序度增強[34].因此,當η減小時,兩個態(tài)的磁化強度變大,其曲線的交點也隨之提升,其相應(yīng)曲線交叉區(qū)域變大.當各向異性變?nèi)鯐r,曲線交叉區(qū)域消失.

圖4 不同參數(shù)時的磁化強度 m 與 J2 的關(guān)系 (a)Jc=0,η=0.956;(b)Jc=0.025,η=0.9718;(c)Jc=-0.058,η=0.987;(d)Jc=0.3,η=0.8;(e)Jc=0.3,η=0.8;(f)Jc=-0.3,η=0,0.8,0.9,1Fig.4.Sublattice magnetization m as a function of J2 for different parameter values:(a)Jc=0,η=0.956;(b)Jc=0.025,η=0.9718;(c)Jc=-0.058,η=0.987;(d)Jc=0.3,η=0.8;(e)Jc=0.3,η=0.8;(f)Jc=-0.3,η=0,0.8,0.9,1.

為了更清楚地顯示出兩個態(tài)的磁化曲線交叉,圖4(e)顯示了當η=0.8,Jc=0.3 時的放大圖.可以看出,平面分成了4 個區(qū)域,即NS、CS、順磁相P 和NS 與CS 的重疊區(qū)域.它顯示:當J2≤時,系統(tǒng)對應(yīng)的是NS;當J2≥時,系統(tǒng)對應(yīng)的是CS;當時,NS 和CS 皆是系統(tǒng)可能的態(tài),即在這情況下NS 和CS 可共存.圖4(f)顯示的是Jc＜0 的情況,其結(jié)果與Jc＞0 的情況完全類似.

為了更好地理解 (η,J2,Jc)這一組參數(shù)對兩個態(tài)共存的影響,圖5 在參數(shù)η和Jc空間內(nèi)給出了兩個態(tài)共存所對應(yīng)的區(qū)域.可以看出,平面分成了兩個區(qū)域,一個是順磁相區(qū)域,另一個是NS 和CS共存區(qū)域.實線是系統(tǒng)有序-無序分界線.這里需要指出的是:當η=1 時,兩個態(tài)共存所對應(yīng)的J2值是0.5,如圖3 所示;而當 0≤η＜1 時,J2在范圍內(nèi)取值時,兩個態(tài)共存,如圖4(e)所示.

圖3—圖5 顯示了在一定條件下,兩個態(tài)可以共存.一個自然的問題是:在共存區(qū)域,兩個態(tài)中哪種狀態(tài)更加穩(wěn)定呢? 接下來將詳細回答這個問題.根據(jù)熱力學(xué)理論,在零溫,內(nèi)能低的態(tài)更穩(wěn)定.

圖5 在參數(shù) η -Jc 空間中兩個態(tài)共存所對應(yīng)的區(qū)域.平面分成了兩個區(qū)域:順磁相和兩個態(tài)共存的區(qū)域.在共存區(qū)域 J2 的取值范圍是 .相應(yīng)的例子是圖4(e)Fig.5.Area corresponding to the coexistence of the two states in the η-Jc space.The plane is divided into the two areas:paramagnetic phase and the coexistence of the two states.In the coexistence area of the two states,the value range of J2 is .The corresponding example is Fig.4(e).

對于η=1,系統(tǒng)在 |Jc|≥時,NS 和CS 在J2=0.5處重疊.圖6(a)給出了在這種情況下,兩個態(tài)的基態(tài)能E0與Jc的關(guān)系.從圖6 可以看出,NS的基態(tài)能始終小于CS,即對于各向同性系統(tǒng),NS更穩(wěn)定.圖6(b)顯示了在Jc=0 和1 時LSW 與SE II[26]的基態(tài)能E0與J2的關(guān)系.它顯示了在這兩種情況下,LSW 與SE II 的結(jié)果完美一致.

圖6 (a)當 J2=0.5 時,NS 和CS 的基態(tài)能 E0 與 Jc 的關(guān)系;(b)當 Jc=0,1 時,NS 和CS 的基態(tài)能 E0 與 J2 的關(guān)系.實心方塊和實心圓是系列展開法(SE II)的結(jié)果[26]Fig.6.(a)Ground state energy E0 of the Néel and collinear states as a function of Jc for J2=0.5 ;(b)ground state energy E0 of the Néel and collinear states as a function of J2 for Jc=0,1 .The filled squares and filled circles are the results of the series expansion up to the 12th order(SE II)[26].

對于η＜1,兩個態(tài)在范圍內(nèi)共存.圖7顯示了在這種情況下,Jc=0.03 時,不同η值下系統(tǒng)基態(tài)能E0與J2的關(guān)系.從圖7(a)可以看出,當各向異性很弱時,即η=0.97,NS 的基態(tài)能小于CS,即NS 更穩(wěn)定.隨著各向異性增強,NS的基態(tài)能隨著J2的增大而變大,而CS 的基態(tài)能隨著J2的增大而變小.當η=0.7703 時,兩個態(tài)基態(tài)能在匯合,即的范圍內(nèi),EAF1＜EAF2,表明NS 更穩(wěn)定,見圖7(b).在J2=處,系統(tǒng)可能是NS,也有可能是CS,或者兩者共存.當η＞0.7703時,兩個態(tài)的基態(tài)能曲線開始出現(xiàn)相交,見圖7(c)和圖7(d).為了方便,令交點所對應(yīng)的J2標識為.當J2＜時,EAF1＜EAF2,即NS 更穩(wěn)定;當J2＞時,EAF1＞EAF2,即CS 更穩(wěn)定.在J2=時,系統(tǒng)將發(fā)生由NS 向CS 轉(zhuǎn)換.由于此時兩個態(tài)磁化強度曲線的交點所對應(yīng)的J2值為0.436,它不等于=0.52,這意味著系統(tǒng)由NS 向CS 轉(zhuǎn)換所對應(yīng)的磁化強度變化不連續(xù),表明這兩個態(tài)之間的相轉(zhuǎn)換為一階相變.對于強的層間耦合(在這里沒有呈現(xiàn)其結(jié)果),其結(jié)果與弱的層間耦合完全類似.

圖7 當 Jc=0.03 時,不同 η 值下兩個態(tài)的基態(tài)能 E0 與J2 的關(guān)系 (a)η=0.97;(b)η=0.7703;(c)η=0.5;(d)η=0Fig.7.Ground state energy E0 of the two states as a function of J2 for different η values when Jc=0.03:(a)η=0.97;(b)η=0.7703;(c)η=0.5;(d)η=0.

圖8 當 時,兩個態(tài)的基態(tài)能在參數(shù) Jc-η空間中的比較Fig.8.Comparison of the ground state energy of the two states in the Jc-η space when .

4 結(jié)論

本文基于線性自旋波理論,研究了二維雙層平方晶格海森伯阻挫模型的基態(tài)性質(zhì).探討了各向異性與層間耦合對系統(tǒng)基態(tài)相變的影響.結(jié)果顯示:對于η=1,當Jc≥0.21 或Jc≤-0.175 時,NS 和CS 在J2=0.5 處可以共存.當η＜1 時,兩個態(tài)在范圍內(nèi)也可以共存.因此,本文探討了在這兩種情況下,NS-CS 之間的穩(wěn)定性以及它們之間可能發(fā)生的相變.結(jié)果顯示:對于η=1,NS 的基態(tài)能始終小于CS,即在這種情況下系統(tǒng)的狀態(tài)是NS.對于η＜1,在范圍內(nèi),參數(shù)η和Jc對兩個態(tài)基態(tài)能的影響可以分成兩個區(qū)域,即圖8 中的區(qū)域B 和區(qū)域C.在區(qū)域B,NS 的基態(tài)能始終小于CS,即此時系統(tǒng)的狀態(tài)是NS.在區(qū)域C,當J2＜時,EAF1＜EAF2,此時系統(tǒng)的狀態(tài)是NS;當J2＞時,EAF1＞EAF2,系統(tǒng)的狀態(tài)是CS.在J2=時,系統(tǒng)將發(fā)生由NS 向CS 轉(zhuǎn)換的一階相變.