李 莎，袁 野，鐘多軍

中核建中核燃料元件有限公司，四川 宜賓 644000

0 前言

核燃料組件“骨架”的功能是確保燃料組件的剛度和強(qiáng)度，承受整個(gè)燃料組件的質(zhì)量。下管座是“骨架”結(jié)構(gòu)的重要構(gòu)成部分，同時(shí)還控制著各燃料組件冷卻劑的流量分配。我國(guó)具有自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)的“華龍一號(hào)”CF3型燃料組件采用了創(chuàng)新設(shè)計(jì)的釬焊式下管座，利用流道自身的幾何形狀進(jìn)行異物過(guò)濾，減小了異物磨蝕引起的燃料破損[1]，但也大大增加了下管座結(jié)構(gòu)的精密度和復(fù)雜度，無(wú)法采用普通機(jī)加或熔化焊工藝，只能采用真空釬焊技術(shù)制造。

真空釬焊工藝可一次成形大量焊縫，尤其適用于復(fù)雜結(jié)構(gòu)如板翅結(jié)構(gòu)換熱器[2]、蜂窩結(jié)構(gòu)天線[3]等的制造。CF3下管座采用十字交叉網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，包括下管座結(jié)構(gòu)件、上筋條、下筋條、葉片、導(dǎo)向管座、儀表管座等100多個(gè)零部件，共有2 000余條釬焊縫，如圖1所示。其中，葉片和筋條的十字交叉焊縫以及筋條和下管座結(jié)構(gòu)件的T形焊縫可一次釬焊成形。但由于導(dǎo)向管座無(wú)法預(yù)置，導(dǎo)向管座和葉片筋條曲面交叉焊縫必須在第一次釬焊后開(kāi)孔安裝再進(jìn)行二次釬焊。且由于每種焊縫結(jié)構(gòu)、接合面積、釬料流動(dòng)路徑不同，釬著率要求在99%以上，難度極高，需要采取適當(dāng)?shù)难a(bǔ)焊工藝，因此至少需采用三次循環(huán)工藝。目前，大多數(shù)真空釬焊工藝研究只針對(duì)一次循環(huán)工藝，針對(duì)BNi-2釬焊料的研究認(rèn)為補(bǔ)焊會(huì)降低釬縫強(qiáng)度，不宜超過(guò)1次[4]。為此，本文針對(duì)CF3下管座使用的304L不銹鋼母材和BNi-7釬焊料，通過(guò)試驗(yàn)驗(yàn)證多次釬焊循環(huán)工藝是否會(huì)對(duì)母材和釬縫造成不利影響，并對(duì)多次循環(huán)補(bǔ)焊后的外觀缺陷進(jìn)行控制和改進(jìn)，進(jìn)一步提高釬著率和成品率。

圖1 CF3下管座釬焊縫示意Fig.1 Schematic of brazed joints of CF3 bottom nozzle

1 試驗(yàn)材料及方法

1.1 試驗(yàn)材料

試樣母材采用固溶態(tài)國(guó)產(chǎn)核級(jí)超低碳304L奧氏體不銹鋼。釬料選擇Ni-Cr-P系的BNi-7，熔點(diǎn)低（890 ℃）、釬料流動(dòng)性好、熔蝕傾向低[5]，且不含高中子吸收截面的B元素，適用于核燃料組件制造。母材和釬料的化學(xué)成分如表1所示。

表1 304L不銹鋼及BNi-7釬焊料化學(xué)成分（質(zhì)量分?jǐn)?shù)，%）Table 1 Chemical composition of 304Lstainless steel and BNi-7 filler metal（wt.%）

1.2 釬焊工藝

鎳基釬料釬焊不銹鋼時(shí)，推薦釬焊最佳間隙值為0 ～0.08 mm[5]，但對(duì)于釬焊式下管座這樣復(fù)雜的結(jié)構(gòu)，間隙太小裝配會(huì)極其困難。研究發(fā)現(xiàn)，對(duì)于BNi-7釬料，即使釬縫間隙僅為0.01 mm時(shí)，仍有磷化物存在[6]。BNi-7釬縫間隙在0.05 ～0.15 mm時(shí)，接頭的拉伸強(qiáng)度變化不大，即BNi-7釬料釬縫接頭性能對(duì)間隙有較好的寬容度[7]。因此，在保證釬縫性能的前提下，為降低裝配難度，減小裝配應(yīng)力，釬縫間隙初步選定為0.10 ～0.12 mm。

釬焊溫度一般高于釬料液相線溫度60 ～120℃，越靠近上限釬料流動(dòng)性越好[5]。但奧氏體不銹鋼在超過(guò)1 100℃加熱時(shí)可能會(huì)引起母材晶粒明顯長(zhǎng)大，同時(shí)增加母材熔蝕性，導(dǎo)致接頭耐腐蝕性降低[6]。故選擇釬焊溫度為1 015℃，可兼顧同時(shí)進(jìn)行固溶處理，提高釬料的填隙性能并增加耐蝕性。

保溫時(shí)間主要取決于母材和釬料的相互作用特性，同時(shí)也和焊接厚度、間隙大小等有關(guān)，并應(yīng)兼顧到母材的熱處理要求[8]，防止母材晶粒長(zhǎng)大。前期試驗(yàn)表明，在釬焊溫度為1 015℃、保溫時(shí)間為40 ～55 min時(shí)，均可保證釬縫接頭的充分?jǐn)U散。

奧氏體不銹鋼冷卻速度過(guò)快容易產(chǎn)生熱應(yīng)力，但在通過(guò)敏化區(qū)時(shí)又不宜過(guò)慢，否則會(huì)導(dǎo)致耐腐蝕性降低[10]，故選擇充氦快冷以大于650℃/h快速降溫至430℃通過(guò)敏化區(qū)，然后隨爐冷卻至140℃出爐，最終確定整體釬焊循環(huán)的工藝曲線如圖2所示。

圖2 釬焊式下管座釬焊工藝曲線Fig.2 Brazing process curve for CF3 bottom nozzle

1.3 釬焊循環(huán)試驗(yàn)

分別制備經(jīng)歷兩次、三次、四次釬焊循環(huán)的母材拉伸試樣、沖擊試樣、釬縫剪切強(qiáng)度試樣和金相試樣如圖3所示。母材拉伸試樣從下管座結(jié)構(gòu)件方鋼原材取樣，按GB/T228.1—2010《金屬材料拉伸試驗(yàn)第1部分：室溫試驗(yàn)方法》制備，使用Instron 5967萬(wàn)能試驗(yàn)機(jī)進(jìn)行室溫拉伸和350℃高溫拉伸試驗(yàn)，應(yīng)變速率0.0 025/s（屈服前）、0.05/s（屈服后）。母材沖擊試樣按照GB/T229—2007《金屬材料夏比沖擊試驗(yàn)方法》制備，使用JB-S300沖擊試驗(yàn)機(jī)進(jìn)行室溫沖擊試驗(yàn)，沖擊速度5.2 m/s。釬縫剪切強(qiáng)度試樣參考GB/T11363—2008《釬焊接頭強(qiáng)度試驗(yàn)方法》制備，使用Instron 3369萬(wàn)能試驗(yàn)機(jī)對(duì)釬縫試樣進(jìn)行剪切試驗(yàn)，拉伸速率2.5 mm/min。金相試樣采用產(chǎn)品筋條與葉片的十字交叉焊縫制備，截取成20 mm×20 mm的樣品，制樣、拋光后用10 V電壓在10%草酸溶液中電解浸蝕約5 s，使用蔡司Axio Observer.7m金相顯微鏡觀察微觀金相組織并測(cè)量晶間滲入深度，使用FEI Q45掃描電鏡及牛津X-Max 50能譜儀分析組織成分。

圖3 試樣結(jié)構(gòu)Fig.3 Structure diagram of specimens

2 試驗(yàn)結(jié)果及分析

2.1 母材釬焊后的力學(xué)性能

母材經(jīng)歷不同釬焊循環(huán)次數(shù)后的室溫和高溫力學(xué)性能以及室溫沖擊試驗(yàn)結(jié)果如圖4所示。隨著循環(huán)次數(shù)的增加，母材的室溫和高溫抗拉強(qiáng)度、延伸率和室溫沖擊吸收能均無(wú)明顯變化，而屈服強(qiáng)度在兩次循環(huán)后降低隨后保持穩(wěn)定。釬焊溫度1015℃正好處于奧氏體不銹鋼母材固溶熱處理溫度區(qū)間，多次釬焊循環(huán)等同于多次固溶熱處理循環(huán)，增加固溶時(shí)間可以促進(jìn)碳化物的溶解，也可能會(huì)導(dǎo)致晶粒長(zhǎng)大，降低材料強(qiáng)度[10]。但從試驗(yàn)結(jié)果看，四次釬焊循環(huán)后，母材力學(xué)性能稍有下降但仍明顯高于設(shè)計(jì)許可值，未受到無(wú)明顯不利影響。具體原因未做詳細(xì)研究，推測(cè)可能是晶粒沒(méi)有發(fā)生明顯長(zhǎng)大。

圖4 釬焊循環(huán)前后母材力學(xué)性能變化Fig.4 Changes in mechanical properties of base material before and after brazing cycles

2.2 釬焊縫的剪切性能

從下管座結(jié)構(gòu)分析，釬縫主要承受剪切力，故采用拉伸試驗(yàn)進(jìn)行抗剪強(qiáng)度驗(yàn)證。試驗(yàn)結(jié)果如圖5所示，釬縫剪切強(qiáng)度隨著循環(huán)次數(shù)增加而增大，這與不同循環(huán)次數(shù)的釬縫金相組織的變化有關(guān)，具體原因會(huì)在下文對(duì)金相組織的分析中進(jìn)行討論。

圖5 釬焊循環(huán)前后拉伸剪切性能變化Fig.5 Changes in tensile shear properties before and after brazing cycles

2.3 釬焊接頭金相組織分析

取兩次釬焊循環(huán)后的金相試樣進(jìn)行能譜分析，釬縫中跨越母材和釬縫的一段截面各元素的線分布情況如圖6所示。釬縫接頭中心區(qū)域不同形貌組織微區(qū)成分分析結(jié)果如表2所示。

圖6 釬縫截面EDS線掃描結(jié)果Fig.6 EDS line scan results of brazed joint section

表2 釬縫接頭區(qū)域不同位置元素成分（質(zhì)量分?jǐn)?shù)，%）Table 2 Chemical composition at different positions in brazed joint（wt.%）

典型釬縫金相組織如圖7所示，可分為擴(kuò)散區(qū)、等溫凝固區(qū)、中心區(qū)三個(gè)區(qū)域。擴(kuò)散區(qū)緊鄰母材，寬度約20 μm。由圖6可知，擴(kuò)散區(qū)從母材到釬縫中心Fe含量逐漸降低，Ni含量逐漸升高。在釬焊過(guò)程中，液態(tài)釬料和母材會(huì)同時(shí)發(fā)生液相-固相擴(kuò)散，擴(kuò)散方向主要由濃度差驅(qū)動(dòng)[11]，304L不銹鋼母材中Fe、Cr的含量較高，因此會(huì)從母材往釬縫中擴(kuò)散。而B(niǎo)Ni-7釬料中Ni和P的含量遠(yuǎn)高于母材，會(huì)發(fā)生向母材的擴(kuò)散。由于晶界位置的原子呈不規(guī)則排布，形成許多缺陷和空位，P原子相對(duì)較小，沿著母材晶界擴(kuò)散的速率要遠(yuǎn)大于晶粒內(nèi)部，導(dǎo)致母材邊緣晶界處易形成晶間滲入。P會(huì)以共晶化合物的形式析出，破壞母材晶粒間的結(jié)合強(qiáng)度，影響接頭性能，因此，測(cè)量晶間滲入深度可以一定程度上反映出釬縫中P向母材的擴(kuò)散程度，典型晶間滲入組織如圖8所示。

圖7 典型釬縫接頭中心部分金相組織Fig.7 Metallographic microstructure of central zone of brazed joint

圖8 典型擴(kuò)散區(qū)晶間滲入組織（C-DIC）Fig.8 Typical microstructure of the intergranular infiltration in diffusion zone（C-DIC）

等溫凝固區(qū)呈鋸齒狀從擴(kuò)散區(qū)向釬縫中心生長(zhǎng)，主要為Fe、Cr、Ni形成的固溶體組織（如圖6位置d）。隨著母材與釬料界面處Fe、Cr含量的降低和Ni、P含量的升高，母材表面成分被改變，熔點(diǎn)降低，部分母材熔化進(jìn)入液態(tài)釬料，導(dǎo)致釬料熔點(diǎn)升高，靠近母材界面處的釬料最先進(jìn)行等溫凝固。此時(shí)在母材界面處，Ni（Fe，Cr）固溶體非均勻形核，并朝向中心位置長(zhǎng)大[11]。保溫結(jié)束后的冷卻過(guò)程，殘存的液態(tài)釬料漸漸偏離共晶成分并被推擠至釬縫中心[12]，等溫凝固向非等溫凝固轉(zhuǎn)變，固溶體生長(zhǎng)速率明顯減慢，最終完全停止，故而形成了鋸齒形的等溫凝固區(qū)形貌。

在釬縫中心區(qū)，P在Fe、Ni中具有極小的溶解度，擴(kuò)散作用較弱，大部分過(guò)飽和的P會(huì)殘留在釬縫中心，冷卻過(guò)程中結(jié)晶形成由兩種成分和形貌均不同的化合物組成的離異共晶組織[12]。棕色魚(yú)骨狀化合物相P、Cr含量較高（圖6位置b），藍(lán)色板狀化合物相P含量相對(duì)較低而Ni含量較高（圖6位置a）。

不同循環(huán)次數(shù)的釬縫中心金相組織如圖9所示。可以看到二次循環(huán)后釬縫內(nèi)雖然仍有大量化合物相（白色）存在，但韌性鎳基固溶體（黑色）彌散分布在化合物周圍和中間形成網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，形成韌性橋打破了化合物的連續(xù)性[13]，故釬縫仍有足夠的剪切強(qiáng)度。隨著循環(huán)次數(shù)增加，脆性化合物相所占比例明顯減少，韌性鎳基固溶體明顯增加，故釬縫剪切強(qiáng)度有所增加，這印證了2.2節(jié)中釬縫剪切強(qiáng)度隨循環(huán)次數(shù)增加而增大的試驗(yàn)結(jié)果。此外，隨著循環(huán)次數(shù)增加，雖然釬縫擴(kuò)散區(qū)明顯增寬，但測(cè)量試樣晶間滲入深度仍保持在5 ～10 μm，且均無(wú)熔蝕缺陷。所以，四次釬焊循環(huán)雖增加了釬縫向母材擴(kuò)散的趨勢(shì)，但不會(huì)增加過(guò)度熔蝕和晶間滲入的風(fēng)險(xiǎn)，這也正是采用BNi-7釬焊料的優(yōu)勢(shì)之一[5]。

圖9 不同循環(huán)次數(shù)釬縫金相組織Fig.9 Metallographic microstructure of the brazed joints at different circle times

2.4 釬焊循環(huán)工藝選擇

如上文所述，采用四次釬焊循環(huán)不會(huì)對(duì)母材力學(xué)性能、釬縫剪切強(qiáng)度、釬縫晶間滲入深度和熔蝕缺陷造成明顯不利影響。為驗(yàn)證循環(huán)次數(shù)對(duì)實(shí)際產(chǎn)品釬縫質(zhì)量的影響，分別進(jìn)行二次、三次和四次循環(huán)的CF3下管座實(shí)體釬焊試驗(yàn)，并通過(guò)目視全檢釬縫外觀缺陷，結(jié)果如表3所示。

表3 實(shí)體CF3下管座釬縫缺陷統(tǒng)計(jì)Table 3 Statistics of brazing defects of a physical CF3 bottom nozzle

由表3可知，第三次循環(huán)補(bǔ)焊可明顯減少外觀缺陷并提高釬著率，而第四次循環(huán)只能再減少少量缺陷，從提高生產(chǎn)效率和降低能耗角度考慮，采用三次釬焊循環(huán)更適合。不過(guò)現(xiàn)有工藝仍無(wú)法滿足釬著率99%的產(chǎn)品要求，需分析原因進(jìn)一步改善。

3 缺陷控制

3.1 現(xiàn)有問(wèn)題

根據(jù)上述CF3組件下管座實(shí)體釬焊試驗(yàn)結(jié)果，經(jīng)過(guò)三次釬焊循環(huán)后，仍存在管座局部流道堵塞、未釬到、未釬滿缺陷的情況，釬著率較低，影響產(chǎn)品成品率。典型缺陷照片如圖10所示。

圖10 典型缺陷照片F(xiàn)ig.10 Typical brazing defect photos

分析缺陷產(chǎn)生原因：

（1）原下管座設(shè)計(jì)邊緣葉片凸起最高處與下管座結(jié)構(gòu)件距離過(guò)近，產(chǎn)生毛細(xì)作用。一旦涂料量較多，多余的釬料在毛細(xì)力作用下流動(dòng)到縫隙位置形成液橋，凝固后形成堵塞。

（2）葉片在下管座結(jié)構(gòu)件葉片槽中的位置無(wú)法逐一精確固定，葉片偏離導(dǎo)致單側(cè)釬縫間隙可能增大至0.2 mm以上或是形成不等間隙釬縫，難以形成毛細(xì)作用，使得釬料流失導(dǎo)致缺陷。

（3）由于葉片與下管座結(jié)構(gòu)件、筋條間的交叉焊縫為兩片葉片對(duì)扣后與筋條釬焊而成。釬焊過(guò)程中，兩片葉片對(duì)扣中間形成密閉空腔，在高溫下氣體膨脹溢出，在釬縫中形成排氣通道，導(dǎo)致孔洞和未釬滿缺陷。

（4）導(dǎo)向管座孔和儀表管座孔經(jīng)機(jī)械加工后產(chǎn)生的孔口毛刺，采用鉗工手動(dòng)去除難度大，生產(chǎn)效率低，且有可能造成損傷、變形或缺口，使焊縫間隙不穩(wěn)定，增加導(dǎo)向管座處未焊到、未釬滿等幾率。

因此，要解決產(chǎn)品缺陷，必須從機(jī)加、裝配工藝以及結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)進(jìn)行改進(jìn)，在保證釬焊式下管座結(jié)構(gòu)和功能設(shè)計(jì)的基礎(chǔ)上，減少焊縫缺陷，提高成品率。

3.2 下管座結(jié)構(gòu)件結(jié)構(gòu)改進(jìn)

針對(duì)四周流道堵塞情況，對(duì)下管座結(jié)構(gòu)件位置增加球形凹槽以及外側(cè)四方倒角，增大葉片與結(jié)構(gòu)件之間的間隙，并為后續(xù)保留一個(gè)留存釬焊料的平臺(tái)，避免釬焊料流入后造成流道堵塞。改進(jìn)后的管座釬焊后無(wú)四周流道堵塞現(xiàn)象發(fā)生，如圖11所示。

圖11 下管座結(jié)構(gòu)改進(jìn)示意Fig.11 Schematic of the structural improvement of the bottom nozzle

3.3 導(dǎo)向管座孔、儀表管座孔加工工藝改進(jìn)

為改進(jìn)導(dǎo)向管座孔和儀表管座孔的加工工藝，增加線切割切導(dǎo)向管座孔及儀表管座孔預(yù)孔工序，減少后續(xù)精加工毛刺。并在導(dǎo)向管座孔及儀表管座孔精加工工序中，優(yōu)化加工參數(shù)（高速銑削，右旋刀具加工至最終尺寸后采用左旋刀具去除毛刺），保證加工后無(wú)毛刺存在。采用改進(jìn)后的加工工藝進(jìn)行釬焊試驗(yàn)，管座孔處釬縫不再出現(xiàn)未釬到和孔洞等缺陷，如圖12所示。

圖12 導(dǎo)向管座孔和儀表管座孔機(jī)械加工工藝改進(jìn)對(duì)比Fig.12 Comparison of improvements in machining process of guide tube seat hole and instrument tube seat hole

3.4 配合間隙調(diào)整

原工藝設(shè)計(jì)釬縫間隙為0.10 ～0.12 mm，在結(jié)構(gòu)件葉片槽處由于裝配偏差易導(dǎo)致單邊間隙超差，焊后出現(xiàn)局部未釬到和未釬滿缺陷。通過(guò)對(duì)零部件加工時(shí)公差配合間隙進(jìn)行改進(jìn)，將葉片槽處釬縫間隙控制在0.05 ～0.075 mm。并增加結(jié)構(gòu)件外方加工余量，在結(jié)構(gòu)件葉片槽中形成釬料儲(chǔ)存空間，減少釬料流失。調(diào)整后下管座結(jié)構(gòu)件與筋條及葉片焊縫，以及葉片與筋條十字交叉焊縫釬著率可達(dá)100%。

3.5 雙葉片結(jié)構(gòu)改進(jìn)

從下管座試制情況看，雙葉片位置極易出現(xiàn)缺陷且多次補(bǔ)焊也不能改善。分析缺陷原因，改進(jìn)雙葉片結(jié)構(gòu)，將原對(duì)扣的雙葉片改成中間間隔1.5 mm的對(duì)扣結(jié)構(gòu)，在結(jié)構(gòu)上留出排氣通道，如圖13所示。經(jīng)釬焊試驗(yàn)驗(yàn)證，改進(jìn)后的雙葉片結(jié)構(gòu)可有效避免該位置出現(xiàn)未釬滿、未釬到、氣孔等缺陷。

圖13 雙葉片結(jié)構(gòu)改進(jìn)示意Fig.13 Schematic of the improvement of the double-leaves structure

3.6 結(jié)果驗(yàn)證

對(duì)改進(jìn)后的下管座實(shí)體進(jìn)行二次、三次循環(huán)釬焊驗(yàn)證試驗(yàn)，目視全檢外觀缺陷數(shù)量，如表4所示。采取缺陷控制措施后，二次釬焊循環(huán)即能減少大部分外觀缺陷，將釬著率提升至99.2%，三次釬焊循環(huán)補(bǔ)焊可完全消除未釬到、未釬滿和氣孔，釬著率可達(dá)99.9%。尚有少量流道堵塞缺陷主要是局部釬料涂敷過(guò)多導(dǎo)致，因采用手工涂料難以完全避免。

表4 改進(jìn)后實(shí)體CF3下管座釬縫缺陷統(tǒng)計(jì)Table 4 Statistics of brazing defects of a improved physical CF3 bottom nozzle

4 結(jié)論

（1）在CF3型壓水堆燃料組件下管座制造中，采用四次釬焊循環(huán)工藝不會(huì)對(duì)母材的力學(xué)性能、釬縫的力學(xué)性能和微觀組織造成明顯不利影響，并可減少釬縫中的化合物相，從而提高釬縫的剪切性能。但與第三次釬焊循環(huán)相比，第四次釬焊循環(huán)并不會(huì)明顯提高釬著率，為提高生產(chǎn)效率和降低能耗，宜采用二次釬焊循環(huán)組裝+可選第三次釬焊混合補(bǔ)焊的工藝。

（2）通過(guò)改進(jìn)零件結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)保證釬料流動(dòng)通道，采用線切割預(yù)孔和高速銑削精加工方式減少加工毛刺，將釬縫配合間隙控制在0.05 ～0.075 mm，對(duì)密閉雙葉片結(jié)構(gòu)設(shè)置排氣通道等一系列控制措施，可解決CF3下管座釬焊后局部流道堵塞、未釬到、未釬滿等缺陷。

（3）通過(guò)缺陷控制措施，將兩次釬焊循環(huán)后釬著率提高到99%以上，最終成品率從20%提高至90%以上，并已成功應(yīng)用至CF3-A型燃料組件制造和入堆考驗(yàn)。