高 萍，劉 松，程 順，歐陽福生，趙明洋

(1.華東理工大學(xué)化工學(xué)院石油加工研究所，上海 200237；2.中國石化上海高橋分公司)

重油催化裂化(RFCC)工藝不僅可以將重油轉(zhuǎn)化成汽油、柴油等輕質(zhì)燃料，還能同時(shí)生產(chǎn)低碳烯烴，是煉油化工一體化的核心工藝之一[1-2]。我國催化裂化裝置生產(chǎn)的汽油約占成品汽油的70%左右[3]，并且成品汽油中的硫主要來自RFCC汽油[4]。隨著環(huán)保要求的日益嚴(yán)格，汽油的深度脫硫在世界范圍內(nèi)引起了廣泛重視。我國汽油質(zhì)量升級較快，國Ⅴ汽油標(biāo)準(zhǔn)中硫質(zhì)量分?jǐn)?shù)要求不大于10 μg/g[5]。吸附脫硫(S Zorb)技術(shù)是針對FCC汽油深度脫硫的最有效工藝之一。與傳統(tǒng)的加氫脫硫技術(shù)相比，它不僅能在辛烷值損失較低的情況下生產(chǎn)硫質(zhì)量分?jǐn)?shù)低于10 μg/g的汽油，還能降低操作成本和能耗。到目前為止，國內(nèi)共有38套S Zorb裝置投產(chǎn)[5]。但在實(shí)際運(yùn)行過程中，某煉油廠S Zorb裝置的精制汽油辛烷值損失長期在1以上，嚴(yán)重影響了企業(yè)的經(jīng)濟(jì)效益。

鑒于RFCC工藝在石油加工中的重要地位，對該工藝過程的建模優(yōu)化一直是該領(lǐng)域的研究重點(diǎn)。自20世紀(jì)60年代起，國內(nèi)外就通過機(jī)理建模來指導(dǎo)優(yōu)化RFCC的操作。但由于催化裂化各操作變量之間具有高度非線性和強(qiáng)耦聯(lián)性，機(jī)理模型的精度和時(shí)效性受到很大挑戰(zhàn)[6-7]。

人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(Artificial Neural Network，ANN)是一個(gè)非線性動(dòng)態(tài)系統(tǒng)，具有良好的自學(xué)習(xí)、自組織、自適應(yīng)和非線性映射能力，不用依賴模型來實(shí)現(xiàn)多項(xiàng)控制。因此，人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)在工業(yè)中有廣泛的應(yīng)用，尤其是在化工領(lǐng)域[8-10]。其中，BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型是目前應(yīng)用最廣泛的模型之一。本研究以S Zorb工業(yè)裝置的大量實(shí)時(shí)數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，通過建立BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型并結(jié)合遺傳算法(Genetic Algorithm，GA)優(yōu)化S Zorb裝置操作條件，使精制汽油辛烷值損失降低30%以上。

1 數(shù)據(jù)收集

以國內(nèi)某石化企業(yè)1.2 Mt/a S Zorb裝置為研究對象，采集了2017年4月至2019年10月時(shí)間段，包括LIMS系統(tǒng)(Laboratory Information Management System)和DCS系統(tǒng)(Digital Control System)的數(shù)據(jù)。LIMS系統(tǒng)包括了原料油研究法辛烷值(RON)、硫含量、飽和烴含量、烯烴含量、芳烴含量、溴值、密度，吸附劑的硫含量、碳含量，產(chǎn)品RON和硫含量等13個(gè)性質(zhì)數(shù)據(jù)；從DCS系統(tǒng)中采集了包括氫油體積比、反應(yīng)器底部溫度、反應(yīng)器頂部壓力、原料進(jìn)裝置流量、再生風(fēng)流量、再生器溫度、反應(yīng)器質(zhì)量空速等在內(nèi)的355個(gè)操作變量數(shù)據(jù)。對本研究而言，最重要的產(chǎn)品性質(zhì)為其RON，在LIMS系統(tǒng)該數(shù)據(jù)采集頻次為2次/周；DCS系統(tǒng)各操作變量的采集頻次為每3 min 1次。將采集到的DCS數(shù)據(jù)以LIMS系統(tǒng)RON測定時(shí)間點(diǎn)為中間點(diǎn)，取前2 h數(shù)據(jù)的平均值作為對應(yīng)的操作變量數(shù)據(jù)，共得到265個(gè)樣本，如表1所示，其對應(yīng)的原料、吸附劑和產(chǎn)品性質(zhì)分布數(shù)據(jù)如表2所示。

表1 來自DCS系統(tǒng)中的操作變量數(shù)據(jù)(部分)

表2 LIMS系統(tǒng)中的原料、吸附劑及產(chǎn)品性質(zhì)分布數(shù)據(jù)

2 建模變量的篩選

為了盡可能降低神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建模變量的維數(shù)，以滿足后續(xù)優(yōu)化的實(shí)施要求，必須保證輸入變量之間不相關(guān)或弱相關(guān)，而與目標(biāo)值之間強(qiáng)相關(guān)。采用灰色關(guān)聯(lián)分析[11-12]作為變量相關(guān)性檢驗(yàn)方法，其相關(guān)系數(shù)r與變量間的相關(guān)關(guān)系見表3。

表3 相關(guān)系數(shù)r與變量間的相關(guān)關(guān)系

在S Zorb裝置的有關(guān)物性變量中，原料RON是重要的建模變量，產(chǎn)品RON是目標(biāo)變量，對于LIMS系統(tǒng)中其他11個(gè)物性變量和355個(gè)操作變量，其與目標(biāo)變量之間的相關(guān)性分析結(jié)果如表4和表5。

表4 物性變量與產(chǎn)品RON相關(guān)性分析結(jié)果

表5 與產(chǎn)品RON相關(guān)性在0.7以上的操作變量

由表4可知，待生吸附劑硫含量、再生吸附劑硫含量、原料硫含量、原料芳烴含量和產(chǎn)品硫含量5個(gè)變量與產(chǎn)品RON的r在0.7以上，說明它們與產(chǎn)品RON之間高度相關(guān)，因而應(yīng)該保留。表5列出的是r在0.7以上的130個(gè)操作變量。對于建模來說，變量數(shù)仍舊太多，若采用灰色相關(guān)度計(jì)算這些變量間的相關(guān)性會(huì)十分復(fù)雜。因此，本研究利用SPSS(Statistical Product and Service Solutions)軟件對操作變量之間進(jìn)行相關(guān)性分析，結(jié)果如表6所示。

以表6中還原器流化氫氣流量(2)、反應(yīng)過濾器壓差(7)和反吹氫氣壓力(8)為例，其兩兩之間的r分別為0.902，0.782，0.891，均大于0.7，因此可選擇其一作為建模變量。考慮到在實(shí)際生產(chǎn)中還原器流化氫氣流量容易控制與調(diào)節(jié)，最后選定其作為建模變量。

表6 操作變量之間的相關(guān)性分析結(jié)果(部分)

從以上分析可知，采集的裝置數(shù)據(jù)質(zhì)量較好，變量間的相關(guān)性結(jié)果可靠，符合實(shí)際生產(chǎn)情況。因此，以變量間的相關(guān)性結(jié)果作為篩選依據(jù)是合理可靠的。此外，參考裝置相關(guān)技術(shù)人員的意見，在相關(guān)度較高的兩個(gè)或多個(gè)變量中，應(yīng)選定易于控制與調(diào)節(jié)的變量。最終選定建模操作變量15個(gè)，加上篩選出的原料、產(chǎn)品和吸附劑性質(zhì)中的5個(gè)變量以及原料RON和產(chǎn)品RON，建模變量最終選定22個(gè)，其中輸入變量21個(gè)，目標(biāo)變量(產(chǎn)品RON)1個(gè)，如表7所示。

表7 建模變量篩選結(jié)果

3 原料油的聚類分析

聚類分析是根據(jù)研究對象或?qū)ο蟮闹笜?biāo)進(jìn)行分類的數(shù)據(jù)分析方法。它將群集中具有相似屬性的對象劃分為同一子集，使得同一子集中的對象具有高度的相似性，而子集之間的對象彼此不相似。模糊C均值(FCM)算法是應(yīng)用最廣泛的聚類算法[13-15]之一。本研究針對265組樣本中原料油性質(zhì)(飽和烴含量、烯烴含量、芳烴含量、硫含量、密度和溴值)數(shù)據(jù)，采用FCM算法對S Zorb裝置的原料油進(jìn)行分類，以期為后續(xù)針對不同種類的原料油分別建立產(chǎn)品RON預(yù)測模型、尋找最佳操作條件來降低產(chǎn)品RON損失打下基礎(chǔ)。

使用FCM算法的關(guān)鍵是確定最佳分類組數(shù)copt。為此，先確定最佳分類組數(shù)的上下限，令最小分類組數(shù)cmin=2，根據(jù)經(jīng)驗(yàn)式(1)求得最大分類組數(shù)cmax=16。

(1)

式中，N為樣本數(shù)目。

本研究利用Matlab編程平臺(tái)，并采用吳成茂等[16]提出的歸一化劃分系數(shù)來確定copt，其結(jié)果如圖1所示。

圖1 歸一化劃分系數(shù)隨分類組數(shù)的變化曲線

由圖1可見：當(dāng)分類組數(shù)為3和5時(shí)，歸一化劃分系數(shù)明顯更大。本研究樣本組數(shù)為265，若將其分成5類，每一類的平均樣本數(shù)較小，會(huì)使得后續(xù)的建模結(jié)果準(zhǔn)確性下降，因此選擇copt為3。再分別計(jì)算出每一類原料油的聚類中心的原料性質(zhì)及原料油樣本的分配，結(jié)果見表8。

由表8可見，聚類中心相互之間區(qū)分度較大的原料性質(zhì)是硫含量、飽和烴含量、烯烴含量，因此選取此三者的高低來度量不同類別原料油性質(zhì)的差異。第1類原料油命名為低硫低烯烴高飽和烴原料油，第2類原料油命名為高硫高飽和烴高烯烴原料油，第3類原料油可命名為低硫低飽和烴高烯烴原料油。此外，3類原料油的樣本分布數(shù)均不小于80。

表8 最佳分類組數(shù)時(shí)的每類原料油的樣本數(shù)及其聚類中心值

4 預(yù)測RON的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的建立

BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)一般是包含輸入層、隱含層和輸出層的3層前饋神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，每一層由若干神經(jīng)元組成，信號傳遞到每個(gè)神經(jīng)元時(shí)，會(huì)通過固定形式的激勵(lì)函數(shù)關(guān)系變換形成新的輸出信號傳遞給下一層神經(jīng)元。BP 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)中應(yīng)用最廣泛的激勵(lì)函數(shù)是S函數(shù)和線性函數(shù)，S函數(shù)表達(dá)如式(2)所示。

(2)

S函數(shù)一般用于隱含層神經(jīng)元的激勵(lì)函數(shù)，它能將神經(jīng)元的輸入范圍從(-∞，+∞)映射到(-1，+1)。線性函數(shù)表達(dá)如式(3)所示。

f(x)=x

(3)

線性函數(shù)一般用于輸出層神經(jīng)元的激勵(lì)函數(shù)，它能處理和逼近輸入變量與輸出變量的非線性關(guān)系[17]。

4.1 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型結(jié)構(gòu)

采用基于FCM 算法的3類原料油的數(shù)據(jù)樣本和已篩選出的22個(gè)建模變量來建立預(yù)測產(chǎn)品RON的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型。在利用Matlab編程平臺(tái)建立S Zorb裝置產(chǎn)品RON預(yù)測模型的過程中，隨機(jī)產(chǎn)生固定組數(shù)的樣本數(shù)據(jù)用于訓(xùn)練預(yù)測模型，剩余的樣本用于驗(yàn)證預(yù)測模型，具體的樣本數(shù)分配見表9。

表9 訓(xùn)練樣本和驗(yàn)證樣本分配

建立神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的關(guān)鍵是確定隱含層神經(jīng)元的個(gè)數(shù)。因?yàn)殡[含層神經(jīng)元個(gè)數(shù)對BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測精度有較大的影響：神經(jīng)元個(gè)數(shù)過多，運(yùn)算時(shí)間過長，樣本易出現(xiàn)過擬合；神經(jīng)元個(gè)數(shù)太少，網(wǎng)絡(luò)不能很好地學(xué)習(xí)，需要增加訓(xùn)練次數(shù)。隱含層神經(jīng)元個(gè)數(shù)計(jì)算如式(4)所示。

(4)

式中：H為隱含層神經(jīng)元個(gè)數(shù)；m為輸入層神經(jīng)元個(gè)數(shù)；n為輸出層神經(jīng)元個(gè)數(shù)；L為1～10區(qū)間內(nèi)的一個(gè)可調(diào)常數(shù)。

由式(4)得到隱含層神經(jīng)元的個(gè)數(shù)為6～15，但由于BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)中包含大量并行分布結(jié)構(gòu)和非線性動(dòng)態(tài)特性，實(shí)際計(jì)算中，在按式(4)所得的神經(jīng)元個(gè)數(shù)范圍內(nèi)往往很難達(dá)到理想效果。為尋找最優(yōu)的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，本研究將隱含層神經(jīng)元個(gè)數(shù)從6依次增加到25，分別建立產(chǎn)品RON的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測模型。將所選擇的訓(xùn)練數(shù)據(jù)導(dǎo)入神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型進(jìn)行訓(xùn)練，并比較每次的均方誤差(MSE)，出現(xiàn)MSE值最小的神經(jīng)元數(shù)即為最佳隱含層神經(jīng)元個(gè)數(shù)，結(jié)果見圖2。由圖2可知：第1～第3類原料精制產(chǎn)品的RON預(yù)測模型的最佳隱含層神經(jīng)元個(gè)數(shù)分別為20，18，17。由此可得，第1～第3類原料的精制產(chǎn)品產(chǎn)品RON預(yù)測模型三層網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)分別是21-20-1，21-18-1，21-17-1。

圖2 隱含層神經(jīng)元個(gè)數(shù)與MSE的關(guān)系■—第1類原料； ●—第2類原料； ▲—第3類原料

4.2 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型預(yù)測結(jié)果

采用上述BP訓(xùn)練模型分別對3類原料的16，20，16組驗(yàn)證樣本的產(chǎn)品RON進(jìn)行預(yù)測計(jì)算，訓(xùn)練樣本及驗(yàn)證樣本預(yù)測值與實(shí)際值的比較如圖3所示。結(jié)果表明，第1～第3類原料的驗(yàn)證樣本的產(chǎn)品RON實(shí)際值和預(yù)測值的最大相對誤差分別為0.42%，0.75%，0.48%，平均相對誤差均小于0.15%，且與訓(xùn)練樣本的相對誤差相差不大，說明分別針對3類原料建立的產(chǎn)品RON預(yù)測模型的預(yù)測效果好。

圖3 3類原料的RON預(yù)測模型的預(yù)測效果■—真實(shí)值； ＊—預(yù)測值

5 產(chǎn)品汽油的RON優(yōu)化

在采用BP 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建立的S Zorb 裝置產(chǎn)品RON預(yù)測模型的基礎(chǔ)上，利用GA算法[18]來優(yōu)化操作條件，以達(dá)到降低RON損失的目的。在對產(chǎn)品RON優(yōu)化的同時(shí)，還需要保證產(chǎn)品的脫硫效果。分析產(chǎn)品硫含量的歷史數(shù)據(jù)，發(fā)現(xiàn)其平均值為4.75 μg/g，而國Ⅵ汽油標(biāo)準(zhǔn)對硫含量要求質(zhì)量分?jǐn)?shù)不大于10 μg/g。為了給裝置對產(chǎn)品硫含量的控制留有余地，調(diào)優(yōu)時(shí)產(chǎn)品硫質(zhì)量分?jǐn)?shù)控制在0～5 μg/g。在此過程時(shí)，設(shè)置種群中的初始種群為20、最大迭代次數(shù)為50，對個(gè)體產(chǎn)品RON進(jìn)行預(yù)測，并將預(yù)測結(jié)果作為此個(gè)體的適應(yīng)度大小，計(jì)算見式(5)。

Fi=yRON，i

(5)

式中：Fi為個(gè)體i的適應(yīng)度值；yRON，i為個(gè)體i的產(chǎn)品RON預(yù)測值。

采取輪盤賭法選擇個(gè)體，計(jì)算式見(6)和式(7)。

式中：k為常數(shù)；N為種群規(guī)模；fi為群體中第i個(gè)個(gè)體的適應(yīng)度；pi為第i個(gè)個(gè)體被選中的概率。

交叉是產(chǎn)生新個(gè)體的主要方式，但隨機(jī)進(jìn)行交叉操作可能會(huì)導(dǎo)致某些有效基因的缺失[19]。一般而言，GA中的交叉概率范圍為0.6～0.9，變異概率在0～0.1之間。本研究選擇0.6作為交叉概率，0.05作為變異概率。

為了確保裝置的安全運(yùn)行，諸多變量必須嚴(yán)格控制在一定的范圍之內(nèi)(具體由裝置界定)。完成 GA參數(shù)設(shè)定和操作條件范圍界定后，將原料及吸附劑性質(zhì)輸入優(yōu)化模型中進(jìn)行操作變量的尋優(yōu)，結(jié)果見表10；優(yōu)化后產(chǎn)品RON損失和實(shí)際產(chǎn)品RON損失數(shù)據(jù)見圖4。

表10 3類原料的RON的GA優(yōu)化結(jié)果

由表10和圖4可知，3類不同原料的產(chǎn)品汽油RON損失平均降幅均超過30%，RON損失降幅大于30%的樣本占比平均達(dá)73.58%，說明絕大多數(shù)的樣本經(jīng)過優(yōu)化后，產(chǎn)品汽油RON損失降幅能夠達(dá)到目標(biāo)。分別以第1類原料中第20組、第2類原料中第90組、第3類原料中第40組數(shù)據(jù)樣本的LIMS數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，得到優(yōu)化后的產(chǎn)品汽油RON、硫含量及對應(yīng)的15個(gè)操作變量的優(yōu)化值，結(jié)果見表11。

圖4 產(chǎn)品RON損失實(shí)際值和優(yōu)化后值對比◆—實(shí)際RON損失； ■—優(yōu)化后RON損失； —實(shí)際RON損失平均值； —優(yōu)化后RON損失平均值

由表11可見，以原料數(shù)據(jù)樣本的物性數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)對15個(gè)操作變量進(jìn)行優(yōu)化，產(chǎn)品汽油RON損失均有降低的空間。其中，3類原料中氫油比、反應(yīng)器底部溫度和反應(yīng)器頂部壓力的優(yōu)化方向比較一致。因此，可認(rèn)為適當(dāng)減小氫油比、反應(yīng)器底部溫度和反應(yīng)器頂部壓力能有效降低產(chǎn)品汽油RON的損失。

綜上所述，通過所建立的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型與GA算法相結(jié)合，可以對S Zorb裝置操作變量進(jìn)行優(yōu)化，為降低精制汽油RON損失提供指導(dǎo)。

表11 3類原料的RON的GA操作變量優(yōu)化結(jié)果

6 結(jié) 論

(1) 以S Zorb工業(yè)數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，采用灰色關(guān)聯(lián)分析和SPSS方法并結(jié)合裝置技術(shù)人員的建議，確定了包括原料油性質(zhì)、吸附劑性質(zhì)、產(chǎn)品性質(zhì)和操作條件在內(nèi)的22個(gè)建模變量。

(2)采用FCM聚類算法將S Zorb工業(yè)裝置的FCC原料油分成3類，在此基礎(chǔ)上，分別建立了結(jié)構(gòu)為21-20-1，21-18-1，21-17-1的產(chǎn)品汽油RON的BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測模型。結(jié)果表明：3類原料油的產(chǎn)品RON預(yù)測模型的預(yù)測值和實(shí)際值相對誤差均小于1%，平均相對誤差小于0.15%，說明所建立的3類RON預(yù)測模型效果良好。

(3)通過BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型結(jié)合GA算法對S Zorb裝置操作變量優(yōu)化，3類原料的產(chǎn)品汽油RON損失平均降幅為44.15%，RON損失降幅大于30%的樣本占比達(dá)73.58%。說明基于原料油聚類結(jié)果分別建立的產(chǎn)品RON優(yōu)化模型，可在保證汽油脫硫效果的前提下明顯降低產(chǎn)品RON損失，為S Zorb裝置降低產(chǎn)品RON損失的實(shí)際操作提供重要指導(dǎo)。