李 虎，范王騰飛，王敏涓，黃 旭，黃 浩

(1 中國航空發(fā)動機集團先進鈦合金重點實驗室，北京 100095；2 中國航發(fā)北京航空材料研究院 先進復(fù)合材料國防科技重點實驗室，北京 100095)

隨著航空發(fā)動機的推重比和渦輪前溫度的不斷提高，壓氣機和渦輪的級數(shù)逐漸減少，單級負荷不斷增大，零件的應(yīng)力水平越來越高，工況越趨惡劣，目前壓氣機的主要材料鈦合金與鎳合金的發(fā)展已經(jīng)接近極限，雖有進一步的改進余地但潛力不大，不能使發(fā)動機的性能產(chǎn)生飛躍，因此必須尋求能夠滿足發(fā)動機更加茍刻要求的新材料[1]。其中連續(xù)SiC纖維增強鈦基復(fù)合材料(以下簡稱鈦基復(fù)合材料)以其優(yōu)良的室溫、高溫強度、模量及較低的密度，優(yōu)異的抗蠕變性能和疲勞性能使它具有較大的應(yīng)用潛力。連續(xù)SiC纖維增強鈦基復(fù)合材料是以連續(xù)SiC纖維為增強體、鈦合金為基體復(fù)合而成。常用的制備工藝有箔壓法、纖維-基體涂層法等。

與其他纖維增強復(fù)合材料相同，鈦基復(fù)合材料的性能除了受到增強體和基體的性能影響外，還和界面的性能有很大的關(guān)系。界面強度太高，裂紋難以偏轉(zhuǎn)，尖端的應(yīng)力集中無法緩解，容易橫向貫穿復(fù)合材料；界面強度太低，裂紋又容易沿著界面擴展，造成纖維的脫拔等問題，因此界面的相對強弱是決定鈦基復(fù)合材料失效機制的關(guān)鍵因素，而準(zhǔn)確評價界面的強度則是理解界面強弱的基礎(chǔ)。

評價界面強度的主要方法有單纖維拔出法、微滴脫粘法、纖維碎裂法和纖維頂出法等[2]，評價鈦基復(fù)合材料界面強度的常用方法是纖維頂出實驗(push-out test)[3-7]。Majumdar等[8]通過頂出法測試體積分數(shù)為35%的SCS-6/Ti-15V-3Cr-3Sn-3Al復(fù)合材料的剪切強度為105 MPa；Eldridge等[9]測試SCS-6/Ti-6Al-4V的界面剪切強度為127 MPa；Roman等[10]測試SCS-6/Timetal-21S的界面剪切強度為80 MPa； Eldridge等[11]測試SiCf/Ti2AlNb復(fù)合材料的界面剪切強度為119.2 MPa；Osborne等[12]測試SCS-6/Timetal-21S的不同溫度下的界面剪切強度，發(fā)現(xiàn)其由室溫下的160 MPa降低至500 ℃的60 MPa左右； Haque等[5]在測試SiCf/Timatrix及含有梯度涂層的SiCf/C/(Ti,C)/Timatrix的界面剪切強度，分別為274 MPa和83 MPa，在氬氣氛圍經(jīng)歷800 ℃/100 h熱處理后分別提高至313 MPa和204 MPa。

由于鈦基復(fù)合材料中纖維和基體熱膨脹系數(shù)差異大，高溫成型冷卻過程不可避免地會產(chǎn)生殘余應(yīng)力。測試鈦基復(fù)合材中殘余應(yīng)力的方法有衍射法、腐蝕法和Raman法等。采用X射線衍射法只能測距材料表面10 μm左右的深度，測試結(jié)果的隨機性較大；中子衍射法測量，雖然穿透深度增加，但同樣存在測試結(jié)果的隨機性較大的問題，而且測試成本較高；采用Raman光譜測試，需要剝離基體鈦合金，使材料中的殘余應(yīng)力狀態(tài)發(fā)生改變；腐蝕基體測量纖維殘余應(yīng)變計算殘余應(yīng)力的方法受纖維彎曲的影響，測試工作量大，誤差也較大[13]。

制備頂出實驗所需的薄片樣品時又會較大程度地改變其內(nèi)部應(yīng)力狀態(tài)，這就導(dǎo)致了測試用試樣的應(yīng)力狀態(tài)和復(fù)合材料服役時不同，界面處的應(yīng)力狀態(tài)會影響界面強度的測試結(jié)果，因而為了評價界面的化學(xué)結(jié)合強度，本工作采用內(nèi)聚力模型結(jié)合有限元的方法對復(fù)合材料高溫成型冷卻產(chǎn)生殘余應(yīng)力的過程、樣品制備前后殘余應(yīng)力的變化以及纖維頂出實驗進行分析和驗證。

1 實驗材料與方法

1.1 實驗材料制備

本實驗中所用的材料為連續(xù)SiC纖維增強TC17復(fù)合材料(SiCf/TC17)，纖維的體積分數(shù)為50%左右。SiCf/TC17復(fù)合材料采用纖維-基體涂層法和熱等靜壓工藝制備，熱等靜壓工藝參數(shù)為920 ℃/120 MPa/2 h，隨爐冷卻，成型后的復(fù)合材料的微觀形貌如圖1所示。

圖1 SiCf/TC17復(fù)合材料微觀形貌 (a)低倍；(b)高倍

1.2 界面剪切強度測試

界面剪切強度采用纖維頂出試驗測試，將SiCf/TC17切成薄片，研磨拋光后厚度為0.34 mm，將試樣置于樣品臺上后調(diào)整位置使得壓頭位于纖維上方，壓頭以0.1 mm/min的速率向下頂出纖維，實驗的示意圖見圖2(a)，纖維的頂出過程可以獲得位移-載荷曲線。典型的曲線見圖2(b)[14]，隨著下壓量的增加，載荷逐漸增加，當(dāng)達到Pi時，界面開始出現(xiàn)損傷，曲線斜率發(fā)生變化，損傷程度隨著下壓的繼續(xù)而增大，當(dāng)載荷達到最大值Pmax時，界面完全脫開，此時下壓的阻力只有分離界面處的摩擦力Pfr，繼續(xù)下壓纖維被頂出，摩擦力逐漸降低[14]。本實驗共頂出5根纖維，隨后對頂出的纖維進行掃描電鏡觀察。

圖2 纖維頂出實驗示意圖(a)及典型位移-載荷曲線(b)

采用哈爾濱工業(yè)大學(xué)自行研制的界面強度測試設(shè)備進行纖維頂出實驗，載荷監(jiān)測精度為0.1 mN，位移檢測精度為0.1 μm。采用Nova NanoSEM450型掃描電鏡觀察微觀形貌。

1.3 有限元模型建立

根據(jù)復(fù)合材料的細觀結(jié)構(gòu)和纖維頂出實驗受力的特點，有限元模型可以視為同軸柱體的軸對稱模型，模型的結(jié)構(gòu)和尺寸如圖3所示，SiC纖維半徑R1為50 μm，其中包含厚度為2 μm的C涂層，整個模型的半徑R2為71 μm，試樣厚度L為340 μm，AB面為鈦合金底面(頂出實驗時受支撐位置)?？紤]到復(fù)合材料高溫成型會產(chǎn)生殘余應(yīng)力，因此整個分析過程為一個模型能自帶的初始分析步和兩個General Static分析步，即：(1)初始分析步(initial step)，設(shè)定初始溫度場Tinitial及邊界條件；(2)降溫分析步(cooling step)，模擬降溫至25 ℃的冷卻過程，即殘余應(yīng)力的形成；(3)加載分析步(loading step)，壓頭頂出纖維過程。各個分析步的加載及邊界條件如表1所示。

圖3 軸對稱模型

表1 邊界及加載條件

SiC纖維、C涂層和Ti基體的網(wǎng)格類型為結(jié)構(gòu)網(wǎng)格，單元體選擇四節(jié)點縮減線性積分軸對稱應(yīng)力單元；界面的網(wǎng)格類型為掃略網(wǎng)格，掃略方向垂直于界面，界面單元體采用內(nèi)聚力單元；壓頭采用解析剛體。有限元分析采用Abaqus軟件。各個材料的屬性見表2。

內(nèi)聚力是20世紀(jì)60年代Barenblatt[15]和Dugdale[16]在經(jīng)典斷裂力學(xué)的基礎(chǔ)上提出的概念，隨后被Needleman等[17]完善并形成內(nèi)聚力模型(cohesive zone model，CZM)。內(nèi)聚力模型的基本思想是在裂紋擴展后，有兩個新的應(yīng)力自由表面產(chǎn)生，內(nèi)聚力區(qū)域則是位于裂紋尖端前沿的一個扁平帶區(qū)域，如圖4所示[18]，內(nèi)聚力區(qū)域剛受到載荷的作用時，內(nèi)聚力的大小隨著張開(或滑開)位移的增加而增大到應(yīng)力最大值，此時內(nèi)聚力區(qū)域的承載能力達到極限，開始出現(xiàn)損傷，由于損傷的出現(xiàn)內(nèi)聚力區(qū)域承載能力開始下降，之后隨著張開(或滑開)位移的增加反而減小，隨著損傷繼續(xù)擴展到臨界位移，內(nèi)聚力減小至零，說明此處界面已經(jīng)破壞。內(nèi)聚力區(qū)域的本構(gòu)響應(yīng)通常有雙線性型、指數(shù)型、多項式型和梯形型等[18]。其中雙線性型是最早被提出并與有限元廣泛結(jié)合，而且能兼顧計算的精度和效率，因此本工作選用雙線性型本構(gòu)關(guān)系。

表2 不同溫度下材料屬性

圖4 內(nèi)聚力模型示意圖

內(nèi)聚力區(qū)域的初始損傷判據(jù)有4種：最大應(yīng)力準(zhǔn)則、最大應(yīng)變準(zhǔn)則、二次應(yīng)力準(zhǔn)則和二次應(yīng)變準(zhǔn)則。由于本工作關(guān)注的是纖維和基體的界面剪切強度，所以本工作中的初始損傷準(zhǔn)則選用最大應(yīng)力準(zhǔn)則：

(1)

2 結(jié)果與分析

2.1 界面剪切強度測試結(jié)果

圖5為5根SiC纖維頂出過程的位移-載荷曲線，可以看出，隨著位移(下壓量)的增加，載荷在逐漸增加，達到最大值時界面完全脫開，載荷突降至只有摩擦力的狀態(tài)，此時纖維開始滑動，曲線呈現(xiàn)出較為典型的特征。從每條曲線中可以讀取最大載荷與完全脫開后的初始摩擦力，得到平均的最大載荷Pmax為6.2 N，平均摩擦力Pfr為4.5 N。

圖5 纖維頂出實驗的位移-載荷曲線

圖6為頂出纖維后樣品的微觀形貌，可以看出SiC纖維及其C涂層同時被頂出，纖維與基體的脫開位置位于C層和基體之間。Wu等[19]進一步對更具體的脫開位置進行了分析，發(fā)現(xiàn)纖維頂出時脫開位置位于C層的最外側(cè)，因為該區(qū)域在復(fù)合材料高溫成型過程中會發(fā)生界面反應(yīng)與元素擴散，擴散過程會對C層的結(jié)構(gòu)產(chǎn)生一個幾十納米尺度的影響區(qū)，該影響區(qū)為薄弱區(qū)域，因此纖維頂出時在該區(qū)域開裂。

圖6 頂出實驗后的樣品形貌

界面完全脫開時的平均界面剪切強度τdebond和界面摩擦應(yīng)力τfriction可以采用式(2)，(3)[14]計算。

(2)

(3)

式中：df為纖維直徑；L為樣品厚度。

經(jīng)上式計算求得平均界面剪切強度τdebond為58 MPa，摩擦應(yīng)力τfriction為42 MPa。平均界面剪切強度τdebond是在整個纖維長度上的平均值，因而不反映實際(局部)剪切應(yīng)力，研究表明實際剪切應(yīng)力在纖維長度方向上會有很大的變化[20-21]。但是摩擦應(yīng)力的計算接近于真實的剪切應(yīng)力，纖維移動的阻力是純摩擦力，而界面剪切應(yīng)力沿纖維長度方向上幾乎是均勻的[6]。

2.2 殘余應(yīng)力分析

摩擦應(yīng)力大小與界面處的摩擦因數(shù)μ和界面法線方向上的殘余壓應(yīng)力有關(guān)[22]，殘余壓應(yīng)力是復(fù)合材料高溫成型(常用的溫度范圍為800～1000 ℃)冷卻過程中由于纖維和基體的熱膨脹(收縮)的差異導(dǎo)致的，其大小與纖維和基體的膨脹系數(shù)的差值及冷卻過程的溫差有關(guān)，但不能以成型溫度作為其開始產(chǎn)生殘余應(yīng)力的起始溫度，因為當(dāng)溫度較高時若存在熱應(yīng)力，基體在熱應(yīng)力的作用下會發(fā)生高溫蠕變，產(chǎn)生一定的塑性變形使殘余應(yīng)力得到釋放，因此只有當(dāng)溫度低于某一值Tinitial時才開始產(chǎn)生殘余應(yīng)力[13,22]。Tinitial的值與基體類型、體積分數(shù)等因素相關(guān)，李健康等[13]利用殘余應(yīng)變不平衡法研究SiCf/Ti-6Al-4V的殘余應(yīng)力，認為開始產(chǎn)生殘余應(yīng)力的溫度是704 ℃。本工作以纖維頂出實驗的位移-載荷曲線中纖維脫開后的初始摩擦力為出發(fā)點，結(jié)合有限元的方法驗證Tinitial分別為700，725，750，775，800 ℃和825 ℃時初始摩擦力的計算結(jié)果與測試結(jié)果的一致性。首先需要確定摩擦因數(shù)μ的數(shù)值，原梅妮等[23]認為界面的摩擦因數(shù)為0.4時與試驗結(jié)果吻合， Zeng等[24]在分析中選用的摩擦因數(shù)為0.3，何周理等[25]在0.3～0.4之間進行了驗證反演，發(fā)現(xiàn)界面摩擦因數(shù)為0.34時摩擦力的實驗值與計算值比較接近。本工作選擇的界面摩擦因數(shù)為0.34。

圖7為幾種Tinitial溫度下冷卻后纖維完全脫開至頂出一定距離的摩擦力的計算結(jié)果，可以看出隨著Tinitial的增加，摩擦力逐漸增大，當(dāng)Tinitial為775 ℃時，軟件計算結(jié)果與實驗結(jié)果較為接近。因此，在后續(xù)分析中選取775 ℃作為開始產(chǎn)生殘余應(yīng)力的溫度。

圖7 摩擦力與溫度的關(guān)系

纖維頂出實驗所用的薄片樣品是從(較大尺寸的)復(fù)合材料中切割、研磨而成，在這一制備樣品的過程中，殘余應(yīng)力會發(fā)生較大變化，原有結(jié)構(gòu)的平衡狀態(tài)被破壞，形成了新的應(yīng)力平衡狀態(tài)。圖8為樣品制備前后的示意圖，圖8(a)為未切割時復(fù)合材料的等厚度區(qū)域，由于該區(qū)域受到周圍復(fù)合材料內(nèi)力的束縛，使得在成型后的冷卻過程中纖維的中心A-A1、界面處B-B1及基體的邊緣C-C13個位置的厚度沿著纖維方向具有相等的收縮量，即ABC面沿著厚度方向的位移相等，纖維和基體的收縮量一致，因此，界面處不存在剪切應(yīng)力；而當(dāng)切割成薄片以后，如圖8(b)所示，內(nèi)力的束縛消失，A-A1,B-B1,C-C13個厚度的收縮量不再一致，基體的外側(cè)C-C1收縮量最大，收縮量的不一致會導(dǎo)致界面處產(chǎn)生殘余剪切應(yīng)力，殘余剪切應(yīng)力的大小及分布與樣品的厚度和復(fù)合材料的體積分數(shù)有關(guān)，該殘余剪切應(yīng)力的存在使得界面在纖維頂出實驗中未加載時已經(jīng)承受了一定的剪切應(yīng)力。

圖8 樣品制備前(a)后(b)邊界條件示意圖

圖9為體積分數(shù)為50%的復(fù)合材料從775 ℃冷卻至25 ℃后的中等高處(圖8(a)中虛線位置)沿著徑向上的應(yīng)力分布情況，可以看出SiC纖維及C涂層各個方向均處于壓應(yīng)力的狀態(tài)，應(yīng)力分布均勻，鈦合金沿著半徑方向受到壓應(yīng)力，沿圓周方向和纖維方向為張應(yīng)力。界面處不存在剪切應(yīng)力。

圖9 樣品制備前殘余應(yīng)力分布

切割成薄片后復(fù)合材料內(nèi)的殘余應(yīng)力變化較大且分布不均勻，除了界面處的殘余剪切應(yīng)力之外，其余應(yīng)力不做討論。文獻[6]中推薦纖維頂出實驗的樣品厚度為0.25～0.50 mm之間，復(fù)合材料常用的體積分數(shù)有35%，42%和50%等，因此除了實驗樣品規(guī)格的薄片試樣之外，本工作還對厚度為0.3，0.4 mm和0.5 mm 的3種體積分數(shù)的薄片試樣進行了界面殘余剪切應(yīng)力的計算分析。

3種體積分數(shù)的復(fù)合材料切成不同厚度的薄片后界面處的殘余剪切應(yīng)力沿著厚度方向上的分布如圖10所示，可以看出在接近表面的區(qū)域殘余剪切應(yīng)力較大，隨著向中心的移動，剪切應(yīng)力逐漸減小至零，應(yīng)力的分布以樣品厚度的中點為中心呈現(xiàn)大小相同方向相反的對稱分布；纖維的體積分數(shù)越低，近表面處的最大剪切應(yīng)力越大，體積分數(shù)為35%時最大應(yīng)力值約為275 MPa，體積分數(shù)為50%時最大應(yīng)力值約為230 MPa；隨著樣品變厚，遠離表面處的界面殘余剪切應(yīng)力會降低。纖維頂出實驗所用0.34 mm的試樣的界面殘余剪切應(yīng)力最大約為230 MPa。

圖10 薄片試樣界面處的殘余剪切應(yīng)力分布

2.3 界面化學(xué)結(jié)合強度

纖維頂出過程中，界面的分離并非瞬間完成，而是一個出現(xiàn)裂紋和裂紋擴展的過程，這一過程可視為一個準(zhǔn)靜態(tài)的微區(qū)失效過程，文獻[23]在考慮到殘余剪切應(yīng)力的基礎(chǔ)上從宏觀角度提出了平衡公式：

P=Fr+Ff+Fe

(4)

式中：P是頂出纖維時施加的載荷；Fr是界面殘余剪切應(yīng)力引起的剪切力；Ff是摩擦力；Fe是界面的化學(xué)結(jié)合力。Fe與未脫開尺寸和界面化學(xué)結(jié)合強度τc有關(guān)。界面的化學(xué)結(jié)合強度τc是復(fù)合材料的固有屬性，是破壞界面化學(xué)結(jié)合鍵所需的應(yīng)力水平。而且復(fù)合材料服役時界面處的應(yīng)力狀態(tài)與纖維頂出實驗時狀態(tài)不同，因此確定其化學(xué)結(jié)合強度τc對復(fù)合材料的工程應(yīng)用及相關(guān)的工藝調(diào)整才具有實際意義。

界面的化學(xué)結(jié)合強度τc難以用實驗的方法測得，且剪切殘余應(yīng)力的分布會隨著界面裂紋的擴展而再分配[24]。這些不足可以通過有限元的方法來彌補，因此本工作采用內(nèi)聚力模型結(jié)合有限元的方法來分析驗證界面化學(xué)結(jié)合強度τc。采用內(nèi)聚力模型時，界面的斷裂韌度GⅠC對計算結(jié)果影響較大[26]，文獻[7]中認為在400 ℃以下鈦基復(fù)合材料界面的韌性為10 J/m2左右，本工作的界面斷裂韌度GⅠC為10 J/m2。內(nèi)聚力的初始損傷判據(jù)即為界面的化學(xué)結(jié)合強度τc，從圖10中可以得知未施加載荷時界面處已經(jīng)存在230 MPa的剪切應(yīng)力，因此選擇300，350，400，450，500 MPa和550 MPa作為界面化學(xué)結(jié)合強度分別進行分析驗證。

圖11 不同界面化學(xué)結(jié)合強度的位移-載荷曲線

圖11為室溫下幾種不同界面化學(xué)結(jié)合強度下纖維頂出實驗的計算曲線，從圖中可以看出，曲線的峰值載荷隨著界面化學(xué)結(jié)合強度的增加而增加，當(dāng)界面的化學(xué)結(jié)合強度為450 MPa時，計算結(jié)果與實驗結(jié)果相接近。原梅妮等[23]和Zeng等[24]采用彈簧模型研究SCS-6/Timetal 834的界面化學(xué)結(jié)合強度分別為550 MPa和500 MPa；何周理等[25]采用內(nèi)聚力模型研究SCS-6/Timetal 834的結(jié)果為500 MPa；Chandra等[22]認為SiCf/Ti-6Al-4V和SiCf/Ti-15V-3Cr-3Sn-3Al的界面化學(xué)結(jié)合強度分別為600 MPa和350 MPa時，測試結(jié)果和計算結(jié)果較為吻合?？梢钥闯鐾ㄟ^纖維頂出實驗求得的平均界面剪切強度為58 MPa，而界面處的化學(xué)結(jié)合強度為450 MPa左右，兩者的差異正是薄片試樣界面處的殘余剪切應(yīng)力造成的。

本課題組認為，界面強度應(yīng)結(jié)合復(fù)合材料微區(qū)損傷處裂紋的形狀、應(yīng)力狀態(tài)等因素來分析裂紋擴展情況，即從斷裂力學(xué)的角度來研究復(fù)合材料的損傷問題。裂紋沿著較脆的界面時，往往為Ⅱ型裂紋，此處采用線彈性斷裂力學(xué)較為合適；裂紋在韌性材料Ti基體中時，往往為Ⅰ型裂紋，此處采用彈塑性力學(xué)較為合適，兩者同時出現(xiàn)在復(fù)合材料中時問題會更為復(fù)雜，加之界面兩側(cè)材料模量不同，基體中微裂紋形狀復(fù)雜、尺寸不確定等因素使得研究難度加大。但針對鈦基復(fù)合材料制備工藝優(yōu)化的方向較為明確，即通過調(diào)整界面和基體的性能，使得復(fù)合材料出現(xiàn)損傷后，可以通過界面局部開裂、基體裂紋尖端鈍化等方式使得應(yīng)力集中程度下降，阻止微裂紋的擴展，讓復(fù)合材料得以繼續(xù)使用。

3 結(jié)論

(1)SiCf/TC17復(fù)合材料冷卻過程在775 ℃左右開始產(chǎn)生殘余應(yīng)力。

(2)復(fù)合材料非薄片試樣與薄片試樣的應(yīng)力狀態(tài)不同。非薄片試樣的界面不存在殘余剪切應(yīng)力；薄片的界面處存在殘余剪切應(yīng)力，應(yīng)力的大小和分布與樣品的厚度和體積分數(shù)有關(guān)；殘余剪切應(yīng)力的存在導(dǎo)致界面剪切強度測試結(jié)果與界面的固有屬性化學(xué)結(jié)合強度存在差異。

(3)室溫下SiCf/TC17復(fù)合材料界面的化學(xué)結(jié)合強度為450 MPa左右。