唐 豪，范富有，梁珺成，鐘 科， 朱寶吉，姚順和，王仁波

(1.中國核動力研究設(shè)計院，四川成都 610000； 2.中國計量科學(xué)研究院，北京100029； 3.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)，安徽合肥230027；4.國防科技工業(yè)電離輻射一級計量站，北京102413； 5. 東華理工大學(xué)，江西南昌330013)

1 引 言

4 π β-γ符合測量方法是一種得到廣泛應(yīng)用和發(fā)展的放射性活度絕對測量方法，它是目前放射性活度絕對測量準(zhǔn)確度最高的方法之一。隨著儀器數(shù)字化的發(fā)展，數(shù)字符合測量成為符合測量今后的發(fā)展趨勢。特別是1996年Buckman和Ius提出了數(shù)字符合的概念[1]以來，澳大利亞的ANSTO和英國的NPL[1]、韓國的KRISS[2]、捷克的CMI[3，4]和俄羅斯的VNIIFTRI[5]等研究所開展了數(shù)字符合的研究工作，在放射性核素活度測量方面取得了一定的進展。為此，國際放射性核素計量學(xué)委員會指示其下屬的放射性核素計量技術(shù)工作組對數(shù)字符合技術(shù)進行推廣應(yīng)用研究[6]。

本文探討了4 π β(PC)-γ數(shù)字符合法測量60Co核素活度的原理及4種外推擬合方法。通過改進制源工藝，制取了滿足絕對測量要求的薄膜源，實現(xiàn)了60Co薄膜源的絕對測量，并研究了數(shù)字符合環(huán)節(jié)符合參數(shù)選擇對于測量結(jié)果的影響，評估了60Co核素活度測量的不確定度。

2 β-γ符合β效率外推法原理

對于復(fù)雜衰變核素，通常采用β效率外推法測量。復(fù)雜β衰變核素的β、γ和符合道的計數(shù)率可表述如下：

(1)

(2)

(3)

式中：Nβ、Nγ和Nc分別為經(jīng)本底、死時間及偶然符合校正后β、γ和符合道的計數(shù)率；N0為初始計數(shù)率；Pk為第k個β分支比；εβk為第k個β分支的β效率；εcek為β探測器對第k分支的內(nèi)轉(zhuǎn)換電子的效率；εck為β粒子不被探測時第k個分支發(fā)生γ-γ符合的概率；εγk和εβγk分別為γ探測器和β探測器對第k個分支γ射線的探測效率；αk表示第k個分支的總內(nèi)轉(zhuǎn)換系數(shù)。

如果引入?yún)?shù)Mk=(1-εβk)/(1-εβ)，εβ為探測效率，則由式(1)～式(3)可得：

(4)

其中，

3 薄膜源的制備

4 π β-γ符合方法已廣泛用于放射性核素活度絕對測量中，其測量準(zhǔn)確度不僅取決于測量裝置及測量方法，而且與制源技術(shù)有很大關(guān)系[9]。用4 π β-γ符合裝置絕對測量時要求制成薄膜源，即待測樣品必須制備在很薄的襯底上。對于薄膜源要求在化學(xué)上穩(wěn)定，具有一定的機械強度，并且導(dǎo)電性能良好。放射性溶液定量固定在襯托膜上，源物質(zhì)盡量薄而均勻地分布在整個源斑面積上，源物質(zhì)的晶體顆粒要小，以使源自吸收最小。

本文根據(jù)傳統(tǒng)的薄膜源制備方法，在優(yōu)化了電噴涂[10]環(huán)節(jié)的基礎(chǔ)上，成功制取了符合要求的高β表觀探測效率薄膜源。制源流程和實物照片如圖1所示。

圖1 薄膜源制備流程及實物照片F(xiàn)ig.1 Film source preparation process and physical photos

傳統(tǒng)的制源工藝為使襯托膜親水性好、放射性物質(zhì)均勻分布并且減少源的自吸收效應(yīng)，主要通過高壓電噴涂胰島素、硅膠、抗靜電劑或真空噴鍍一氧化硅來實現(xiàn)[11]。

高壓噴涂裝置有結(jié)構(gòu)復(fù)雜、操作風(fēng)險大、效率低(1次只能噴涂1個襯托膜)等缺點。本文優(yōu)化了噴涂工藝，采用高壓噴槍使硅溶膠-抗靜電懸浮液霧化在一個小立體空間內(nèi)，通過準(zhǔn)直導(dǎo)管使得霧化懸浮液噴涂在襯托膜上形成圓斑，從而成功制得薄膜源。該裝置1次可噴涂6個襯托膜，大大提高了制源效率，并且結(jié)構(gòu)簡單、操作方便。通過改進后的工藝，我們成功制得60Co薄膜源，用效率外推法獲得的測量結(jié)果表明新制60Co源的β表觀效率達到93%。

4 60Co薄膜源絕對測量結(jié)果

在成功制取符合要求的高β探測效率的60Co薄膜源后，對其中10個樣品源進行了60Co核素活度的絕對測量。于2018年11月在中國計量科學(xué)研究院和中國國防科技工業(yè)電離輻射計量一級站的4 π β(PC)-γ符合測量系統(tǒng)上先后對所制備的薄膜源進行了測量，比較了實現(xiàn)符合算法的兩套絕對測量裝置的多個版本軟件的測量結(jié)果，通過相互印證，確保了測量結(jié)果的可靠性。通過軟件擬合外推，獲得典型的外推結(jié)果如圖2所示。10個樣品源的測量結(jié)果如表1所示。

圖2 符合軟件外推曲線圖Fig.2 Compliance with software extrapolation graph

表1 效率外推法測量60Co活度Tab.1 Efficiency extrapolation method to measure 60Co activity

5 測量結(jié)果不確定度

參照J(rèn)JF1059.1-2012《測量不確定度評定與表示》中的方法對比活度測量結(jié)果的合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度進行評定。詳細(xì)分析了軟件處理數(shù)據(jù)時，符合參數(shù)設(shè)置對擬合外推結(jié)果的影響。將符合參數(shù)考慮為不確定度的來源，再結(jié)合其它來源對實驗測量進行了不確定度的評估。

5.1 符合參數(shù)

5.1.1 死時間

在測量系統(tǒng)探測到1個射線信號時，在短時間內(nèi)對后到來的射線沒有響應(yīng)；當(dāng)探測器同時探測到2個或者多個射線信號時，脈沖信號經(jīng)過前放、主放，輸出到記錄系統(tǒng)時，無法分辨是1個信號或者多個信號，這就是死時間。可以簡單地認(rèn)為死時間是測量系統(tǒng)處理信號所需的時間[12]。由符合法原理，死時間的影響僅僅減少了抽樣的數(shù)目，因此由于死時間影響減少的抽樣數(shù)目事件可認(rèn)為是隨機的，不會影響抽樣的均勻性，所以不會影響測量結(jié)果[13]。

在一個測量系統(tǒng)中，不同的單元引起的死時間不同，但是整個系統(tǒng)的死時間一般由引起最大死時間的單元確定。一般死時間取經(jīng)驗值4 000 ns，在參數(shù)設(shè)置偏差500 ns的情況下對數(shù)據(jù)進行處理，其結(jié)果如圖3所示。擬合外推活度的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.001%，由結(jié)果可以得出死時間對符合測量的影響可以忽略。

圖3 死時間影響Fig.3 Dead time impact

5.1.2 符合分辨時間

在離線符合計算過程中，符合分辨時間可以簡單理解為一給定寬度的時間窗，在這個時間窗內(nèi)如果β和γ窗口有重合，則判斷為符合，記錄一個符合計數(shù)；否則，進行下一次符合判斷。由此可以看出符合分辨時間決定著符合計數(shù)，過大和過小均不合適，過大會使噪聲偶然符合計數(shù)增加，過小則會損失測量效率，導(dǎo)致符合計數(shù)丟失。

基于PXI 4 π β-γ符合絕對測量中，符合分辨時間根據(jù)延遲時間譜半高寬參考得到，一般β道和γ道的符合分辨時間取為一致。由延遲時間譜得出符合分辨時間約為2 500 ns，由于半高寬的不確定性，在固定其它參數(shù)情況下，符合分辨時間設(shè)置為2 450 ～2 550 ns，在偏差為100 ns范圍內(nèi)觀察符合分辨時間對擬合外推活度的影響，結(jié)果如圖4。當(dāng)符合分辨時間增大時，擬合外推結(jié)果也逐漸增大，其外推活度的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.031%。

圖4 符合分辨時間影響Fig.4 Meet the resolution time

5.1.3 β延遲時間

放射性核素的能級躍遷時間雖然一般在10-10～10-20s范圍內(nèi)，但是由于射線與探頭物質(zhì)作用過程的統(tǒng)計性，電子學(xué)系統(tǒng)各部分的觸發(fā)、翻轉(zhuǎn)、延遲過程的漲落和晃動，使得β道和γ道脈沖到達采集系統(tǒng)分成了先后，增大了偶然符合誤差[14]。所以需要在符合計算環(huán)節(jié)添加一定β延遲時間來減少誤差的產(chǎn)生。β延遲時間根據(jù)延遲時間譜的峰位參考得到。由延遲時間譜峰位得到β延遲時間約為500 ns，由于峰位不確定性，在固定其它參數(shù)情況下，β延遲時間設(shè)置為450～550 ns，對實驗數(shù)據(jù)進行擬合外推，外推結(jié)果如圖5。β延遲時間改變時，擬合外推結(jié)果在很小的范圍內(nèi)波動，其外推活度的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.005%，為外推活度帶來的不確定度也是可以忽略的。

圖5 β延遲時間影響Fig.5 β delay time effect

5.1.4 β下閾和γ能窗

由β-γ符合β效率外推法原理可知β閾值改變是改變探測效率，從而進行擬合外推的。在軟件符合計算階段，對β閾值進行改變時，β下閾尤為重要。β下閾的選擇決定了最高探測效率和外推誤差，理論上應(yīng)該選定盡可能低的閾值，使得外推的不確定度更低。根據(jù)實驗測量數(shù)據(jù)，在固定其它參數(shù)情況下，選定β下閾值點從Nt=50到Nt=150(對應(yīng)的電壓幅度為10Nt/65 536，單位為V，Nt為軟件的示值)進行擬合外推，分析得到β下閾對外推結(jié)果的影響，如圖6。β下閾改變時，擬合外推結(jié)果在極小的范圍內(nèi)逐漸減小，其結(jié)果的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差為0.005%，為外推結(jié)果帶來的不確定度同樣可以忽略。

圖6 β下閾影響Fig.6 β lower threshold effect

對于60Co核素，一次衰變伴隨兩個γ能量，分別為1 173.22 keV和1 332.51 keV[15]。所以γ能窗的選擇同樣對符合計算結(jié)果有一定的影響。一般γ能窗選擇1 173 keV與1 332 keV的特征峰，即上閾值Nt=12 500，下閾值Nt=9 500。

5.2 不確定度

效率外推法測量60Co活度的不確定度來源主要有[16]：計數(shù)統(tǒng)計漲落、死時間、符合分辨時間、效率外推、符合參數(shù)、源稱重及本底修正等。按不確定度合成法則[17]計算各不確定度分量，表2列出了各不確定度分項的值及合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度。

表260Co活度測量不確定度Tab.2 60Co activity measurement uncertainty (%)

6 結(jié) 論

采用4 π (PC)β-γ數(shù)字符合法測量了60Co放射性活度。通過優(yōu)化制源工藝， 成功制取符合絕對測量標(biāo)準(zhǔn)的薄膜源，10個樣品源的比活度測量結(jié)果在0.1%范圍內(nèi)一致。對測量數(shù)據(jù)進行了處理，分析了符合參數(shù)設(shè)置對外推結(jié)果的影響。結(jié)果分析可知，在選定γ能窗下，符合分辨時間對外推活度影響相對較大，死時間、 β延遲時間和β下閾的影響很小，可以忽略不計。將符合分辨時間的影響考慮為不確定度，評估了60Co核素活度測量的不確定度，得到擴展不確定度為0.52%(k=2)。