謝江維，李春利，2，黃國明

（1 河北工業(yè)大學(xué)化工學(xué)院，天津300130；2 化工節(jié)能過程集成與資源利用國家地方聯(lián)合工程實驗室，天津300130；3 華北制藥集團(tuán)先泰藥業(yè)有限公司，河北石家莊052165）

精餾是一種高能耗的分離過程，據(jù)統(tǒng)計，精餾過程所消耗的能源占石油、化工等領(lǐng)域總能耗的40%～50%[1-2]。不斷增加的能源成本正迫使各行業(yè)削減公用工程消耗，因此，將熱耦合配置納入多組分蒸餾系統(tǒng)，降低公用工程消耗和資本成本勢在必行[3]。與傳統(tǒng)精餾相比，隔壁塔（dividing wall column，DWC，圖1）作為一種具有物質(zhì)與能量高度耦合的分離裝置，可有效降低10%～50%的能耗，同時降低工程的投資成本[4]。由于消除了中間組分在傳統(tǒng)精餾塔內(nèi)的返混現(xiàn)象，不需要對分離的中間組分進(jìn)行兩次分離，提高了熱力學(xué)效率[3,5]。由于內(nèi)部物流的相互耦合導(dǎo)致了DWC自由度的增加，進(jìn)而增加了DWC 設(shè)計的復(fù)雜性，使其在工業(yè)應(yīng)用方面受到一定限制。

圖1 DWC結(jié)構(gòu)

為加快推進(jìn)隔壁塔的工業(yè)化進(jìn)程，學(xué)者們在優(yōu)化設(shè)計方面進(jìn)行了大量的工作。Premkumar 和Rangaiah[6]每次只優(yōu)化一個變量，保持其他變量不變。對于所選擇的每個塔段的板數(shù)、進(jìn)料和側(cè)采板的位置以及隔板的位置，通過改變氣、液相分配比來優(yōu)化能耗。這種簡化的方法不允許識別或量化變量之間的交互。但實際上隔壁塔設(shè)計變量之間的交互作用非常強(qiáng)烈。Lee等[7-9]、Sangal等[10]和Lavasani等[11]運(yùn)用研究輸入變量與被測響應(yīng)之間關(guān)系的統(tǒng)計學(xué)分析方法——響應(yīng)曲面法（RSM）[12]進(jìn)行DWC的優(yōu)化設(shè)計。這種方法可在有限實驗次數(shù)中擬合出近似的響應(yīng)面模型，是一種非常有效的方法。Vazquez-Castillo 等[13]將帶有約束的遺傳算法應(yīng)用于Aspen Plus 過程模擬器的目標(biāo)函數(shù)的評估。然而，這種方法實現(xiàn)起來很復(fù)雜。DWC 的研究在國內(nèi)還較少，工業(yè)上實際應(yīng)用得也比較少。其最主要的原因是缺乏可靠的設(shè)計方法、對DWC 內(nèi)部過程動力學(xué)及可控性的認(rèn)識[14]。孫蘭義等[15]利用乙酸甲酯水解反應(yīng)進(jìn)行了DWC 的設(shè)計、優(yōu)化和控制方面的研究，提出了一種快捷的概念設(shè)計方法。結(jié)果表明，所提出的快捷方法可以為嚴(yán)格的模擬提供一個良好的初值。黃克謹(jǐn)?shù)萚16-17]也在DWC設(shè)計和運(yùn)行方面進(jìn)行了研究。他們提出了簡化的溫度差控制方案，結(jié)果顯示，由雙溫度差控制組成，方便DWC的運(yùn)行。袁希鋼課題組[18]提出了一種基于徑向基函數(shù)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和遺傳算法相結(jié)合的DWC 優(yōu)化設(shè)計方法，通過3個實例分析，確定了最優(yōu)結(jié)構(gòu)，并分析了其對工況的敏感性，結(jié)果顯示，案例分析結(jié)果與文獻(xiàn)中發(fā)現(xiàn)的結(jié)果具有良好的一致性；之后，在2017 年他們又提出了一種支持向量機(jī)與粒子群法相結(jié)合的DWC 優(yōu)化算法，該方法大大提高了計算速度，是一種很有潛力的DWC優(yōu)化設(shè)計方法[19]。

目前，對DWC 優(yōu)化設(shè)計的研究大都針對某一種設(shè)計目標(biāo)，而在工業(yè)應(yīng)用中，DWC 的優(yōu)化設(shè)計不僅受到自身復(fù)雜性的約束而且往往受到多個設(shè)計目標(biāo)的影響，面對這類問題，可利用多目標(biāo)優(yōu)化的方法解決[20-21]。Han 等[22]在對化工設(shè)備換熱器設(shè)計時便采用了RSM 與多目標(biāo)遺傳算法相結(jié)合的優(yōu)化方法，完成了對換熱器的設(shè)計。為解決類似的多變量多目標(biāo)優(yōu)化問題提供了良好的基礎(chǔ)。本文將RSM 與快速非支配排序遺傳算法（NSGA-Ⅱ）相結(jié)合[22-23]，通過有限實驗次數(shù)構(gòu)建了TAC 和Q的回歸模型，作為多目標(biāo)優(yōu)化的適應(yīng)度函數(shù)，之后在NSGA-Ⅱ算法[24]中執(zhí)行，計算Pareto 前沿并得到了一系列優(yōu)化解，有效獲得了DWC 的優(yōu)化結(jié)構(gòu)，對DWC的優(yōu)化設(shè)計具有重要的實用價值。

1 響應(yīng)面法（RSM）目標(biāo)函數(shù)的近似

1.1 簡介

RSM 是通過對指定設(shè)計空間內(nèi)樣本點(diǎn)的集合進(jìn)行有限的試驗設(shè)計，目的是優(yōu)化響應(yīng)目標(biāo)或者探究更深層次的機(jī)制。RSM 在試驗設(shè)計和工藝優(yōu)化中應(yīng)用十分廣泛，相比于正交試驗設(shè)計只能對各個試驗點(diǎn)進(jìn)行分析，RSM可以通過已知的試驗數(shù)據(jù)，在設(shè)計空間中依據(jù)一定的設(shè)計原則，構(gòu)建設(shè)計變量與目標(biāo)響應(yīng)之間的函數(shù)關(guān)系式。

響應(yīng)面分析中通用的二階多項式模型如式(1)。

式中，Y為預(yù)測響應(yīng)（TAC 和Q）；Xi為未編碼或編碼的變量；β0為一個常數(shù)；βi、βii和βij分別為線性項、二次項和交互項系數(shù)；ε為誤差項。

1.2 優(yōu)化變量與目標(biāo)函數(shù)

原料進(jìn)料量為300kmol/h，乙醇、正丙醇和正丁醇的進(jìn)料摩爾比為1∶3∶1，3 種產(chǎn)品的分離要求均為質(zhì)量分?jǐn)?shù)達(dá)到0.99。選用Aspen Plus 中DSTWU 模塊，操作壓力為101.325kPa，板壓降為300Pa，建立DWC 的三塔簡捷計算模型（圖2），經(jīng)過不斷模擬調(diào)試得到計算結(jié)果見表1。

圖2 隔壁塔三塔模型

表1 簡捷計算結(jié)果

經(jīng)自由度分析，選取結(jié)構(gòu)設(shè)計變量：公共精餾段板數(shù)（N1）、隔板兩側(cè)板數(shù)（N2）、公共提餾段板數(shù)（N3）、進(jìn)料位置（NF）和側(cè)采位置（NS）進(jìn)行參數(shù)優(yōu)化。模擬時滿足隔板兩側(cè)板數(shù)相同的假設(shè)。以簡捷設(shè)計結(jié)果為初值，在Aspen Plus中建立如圖3所示的四塔模型，進(jìn)行嚴(yán)格模擬。以TAC和Q最小為目標(biāo)，通過單因素試驗確定各設(shè)計變量的水平，采用響應(yīng)面中的BBD法設(shè)計5因素3水平的實驗方案。通過46 次仿真，對DWC 的5 個結(jié)構(gòu)參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化。對于每一次運(yùn)行，在保障分離要求的前提下，通過調(diào)節(jié)液相分配比和氣相分配比來分別獲得TAC和Q的最小值。各設(shè)計變量水平值與對應(yīng)的編碼值見表2。TAC 的計算依據(jù)見表3。通過計算得到用于評估目標(biāo)函數(shù)的多元二次響應(yīng)面回歸模型，見式(2)和式(3)。

2 DWC的多目標(biāo)優(yōu)化

圖3 隔壁塔四塔模型

表2 設(shè)計因素編碼與水平

表3 TAC計算依據(jù)[25]

在工業(yè)應(yīng)用中，DWC 在設(shè)計時經(jīng)常需要考慮多個目標(biāo)。面對這類問題，可采用多目標(biāo)優(yōu)化的方法來解決。遺傳算法是一種基于生物學(xué)進(jìn)化理論中自然選擇法則的優(yōu)化算法，它通過迭代運(yùn)算對問題進(jìn)行求解，克服了一般的迭代方法容易陷入局部極小的陷阱而出現(xiàn)“死循環(huán)”現(xiàn)象，使迭代無法進(jìn)行，是一種全局優(yōu)化算法。同時，遺傳算法具有快速隨機(jī)的搜索能力且過程簡單，具有可擴(kuò)展性，容易與其他算法相結(jié)合。

NSGA-Ⅱ算法是目前最流行的多目標(biāo)遺傳算法之一。NSGA-Ⅱ算法為了使搜索向Pareto最優(yōu)解集的方向進(jìn)行，它根據(jù)個體的非劣解水平對種群進(jìn)行分層。這是一個循環(huán)的適應(yīng)值分級過程，直到全部個體都被分配等級為止。該方法采用擁擠距離來比較個體的優(yōu)劣。通過比較擁擠距離避免具有相同次序的非支配個體在空間較近距離內(nèi)聚集，使剩余空間為空，使計算結(jié)果在目標(biāo)空間中分布較為均勻，保障群體的多樣性。

NSGA-Ⅱ算法的優(yōu)化流程如圖4 所示。在隔壁塔初始配置后，采用RSM 構(gòu)建和評估優(yōu)化算法中所用到的目標(biāo)函數(shù)（適應(yīng)度函數(shù)）[22,26]。然后利用NSGA-Ⅱ算法采用二元錦標(biāo)賽選擇來處理約束，交叉采用模擬二進(jìn)制交叉，變異為多項式變異，直到滿足最大遺傳代數(shù)時輸出Pareto 優(yōu)化解。通過整定，本文選擇種群大小為150，遺傳代數(shù)120，交叉概率0.8，多項式變異概率0.1。

3 結(jié)果與分析

3.1 顯著性檢驗和方差分析

圖4 優(yōu)化流程

利用Design Expert 軟件進(jìn)行顯著性檢驗和方差分析。如表4、表5，兩個回歸模型的P值都小于0.0001，表明模型是顯著的，在研究區(qū)域內(nèi)擬合較好，能很好地揭示實驗數(shù)據(jù)的變異性；回歸模型的部分一次項和二次項對TAC 和Q的影響都比較顯著，說明TAC 與Q的變化都很復(fù)雜，不僅僅是簡單的線性關(guān)系；同時，兩個模型的失擬項P值均大于0.05，表明失擬不顯著，回歸模型可接受。

如表6所示，兩個模型的相關(guān)系數(shù)都接近于1，表明相關(guān)性良好；校正系數(shù)分別為0.9702 和0.9615，表明97.02%和96.15%的實驗數(shù)據(jù)的變異性可用此回歸模型解釋；通常情況下，變異系數(shù)的值越小越好，此研究中TAC和Q的變異系數(shù)分別為0.908%和1.24%，均很小，表明實驗的可信度和精確度較好。精密度是有效信號與噪聲的比值，由表6 可知，兩個回歸模型的精密度均大于4，表明模型的精密度都很高。

表4 TAC回歸模型的方差分析

表5 Q回歸模型的方差分析

表6 回歸方程誤差統(tǒng)計分析

3.2 回歸模型分析

圖5和圖6分別給出了TAC與Q的殘差的正態(tài)概率分布。從圖中可以看出，殘差呈直線分布，表明殘差符合正態(tài)分布，模型適應(yīng)性較好。圖7和圖8分別顯示了TAC和Q預(yù)測值與實際值的分布，兩圖中的預(yù)測值與實際值都均勻分布在直線及其附近范圍，這意味著回歸的響應(yīng)面模型可產(chǎn)生較為準(zhǔn)確的結(jié)果。

圖5 TAC殘差的正態(tài)概率分布

圖6 Q殘差的正態(tài)概率分布

圖7 TAC預(yù)測值與實際值分布

圖8 Q實際值與預(yù)測值分布

3.3 響應(yīng)面分析

圖9和圖10給出了設(shè)計參數(shù)的二元交互作用對TAC和Q影響的響應(yīng)面圖。圖9(a)、9(g)和9(h)顯示了NF與NS、N2、N3之間存在顯著的相關(guān)性，這是因為在分離要求不變的情況下，進(jìn)料不在最佳位置時，導(dǎo)致預(yù)分塔內(nèi)乙醇和正丁醇清晰分離所需的最小氣相量發(fā)生變化，進(jìn)而導(dǎo)致塔直徑的變化而對TAC 產(chǎn)生影響；由圖9(i)可知，當(dāng)NS固定在一般水平時，TAC 隨N2的增大先迅速降低后趨于平緩；圖9(j)中顯示出當(dāng)NS不變時，TAC隨N3的增大呈現(xiàn)先減小后增大的趨勢；在圖9(d)中可以看出，當(dāng)其他因素固定不變時，TAC 隨N2的逐漸增大呈現(xiàn)出先減小后增大的趨勢。

由圖10(c)、10(f)和10(j)可知，Q隨N3的逐漸減小先緩慢減小后迅速增大。這表明N3對Q的影響非常顯著，原因在于，公共提餾段不僅需要為分離正丙醇與正丁醇提供能量，還需保障預(yù)分餾段內(nèi)乙醇和正丁醇清晰分離所需能量的供應(yīng)，當(dāng)N3的板數(shù)減小時，為了達(dá)到所需的分離任務(wù)導(dǎo)致氣、液相負(fù)荷增大，因此，需要提高Q來保障能量供應(yīng)；圖10(g)顯示了NF和NS的交互作用對Q的影響情況，當(dāng)NF和NS分別在16 和15 附近時Q最小；由圖10(e)可以看出，當(dāng)其他參數(shù)固定在一般水平時，Q隨N2的減小逐漸增大，且當(dāng)進(jìn)料板位置同時減小時，會引起Q的迅速升高。這是因為N2的減小導(dǎo)致預(yù)分餾塔內(nèi)每塊板上分離任務(wù)的增大，若NF同時減小，則進(jìn)一步加重了預(yù)分餾塔進(jìn)料板位置以上塔段的分離任務(wù)，因此，需要增大Q，提高氣、液相負(fù)荷來達(dá)到相應(yīng)的分離要求。同理，由圖10(i)可知，當(dāng)其他參數(shù)一定，Q隨N2的減小逐漸增大，且當(dāng)NS超過最佳位置而繼續(xù)增大時，Q會迅速升高。因為減小N2會導(dǎo)致隔板兩側(cè)每塊板上分離任務(wù)增大，若NS同時增大，會使側(cè)采板位置到公共提餾段頂部塔段內(nèi)每塊塔板分離任務(wù)進(jìn)一步增大，因此，需要增大Q，增大氣、液相負(fù)荷來達(dá)到相應(yīng)的分離要求。

3.4 設(shè)計參數(shù)的優(yōu)化

該優(yōu)化過程的意義在于，在TAC 最小的情況下，獲得使Q較小的設(shè)計參數(shù)的最優(yōu)值。從圖11中可以看出，所有的目標(biāo)函數(shù)都隨著設(shè)計參數(shù)的變化而不斷變化。存在與最優(yōu)目標(biāo)函數(shù)相對應(yīng)的設(shè)計參數(shù)。Pareto 前沿清楚地顯示出了TAC和Q之間的沖突關(guān)系，這意味著在各參數(shù)當(dāng)前討論的區(qū)間內(nèi)，TAC的減小勢必會導(dǎo)致Q的增大。這表明最優(yōu)解的選取應(yīng)根據(jù)實際需要添加合適的約束條件。表7列出了選取的3組優(yōu)化解和相應(yīng)的優(yōu)化設(shè)計變量，選取TAC 較小的第3 組解為最優(yōu)解，此時的TAC 為1.622×106USD/a，Q為5168.3kW，對應(yīng)的NF、NS、N1、N2和N3分別為16、15、13、40和24。

3.5 DWC工藝與傳統(tǒng)工藝對比

如表8與圖12所示，以TAC較小的第3組解為例，與傳統(tǒng)分離工藝（圖13）相比，由于DWC 工藝減少了塔殼、冷凝器和再沸器的數(shù)量，且避免了返混，從能量的角度分析，可使Q降低38.11%；從經(jīng)濟(jì)的角度分析，以5 年的資本回收期為基準(zhǔn)，DWC工藝的TAC可節(jié)省37.42%。

4 結(jié)論

本文提出了一種基于RSM 和NSGA-Ⅱ算法的DWC 優(yōu)化方法。首先利用RSM 構(gòu)造了目標(biāo)函數(shù)（TAC，Q）與設(shè)計變量（NF、NS、N1、N2和N3）之間的多項式函數(shù)關(guān)系（適應(yīng)度函數(shù)）。通過方差分析評估回歸模型的可靠性。之后設(shè)置種群大小為150，遺傳代數(shù)為120，交叉概率為0.8，多項式變異概率為0.1，在滿足約束的條件下，執(zhí)行NSGA-Ⅱ算法實現(xiàn)了隔壁塔5 個變量、2 個目標(biāo)的優(yōu)化，得到了Pareto 前沿和對應(yīng)的DWC 最優(yōu)設(shè)計變量，確定了該優(yōu)化方法應(yīng)用于DWC 參數(shù)優(yōu)化的可行性，對DWC 的優(yōu)化設(shè)計具有重要的實用價值。

圖9 二元交互作用對TAC影響的響應(yīng)面圖

選擇TAC 較小的一組解為最優(yōu)解，其相應(yīng)的結(jié)構(gòu)參數(shù)為：公共段精餾段板數(shù)為13、隔板兩側(cè)板數(shù)為40、公共提餾段板數(shù)為24、進(jìn)料板位置為16 和側(cè)采板位置為15，此時的再沸器熱負(fù)荷Q與年度總費(fèi)用TAC 分別為5168.3kW 和1.622×106USD/a，與傳統(tǒng)雙塔流程對比結(jié)果顯示，DWC 流程可以節(jié)約38.11%的再沸器負(fù)荷Q和37.42%的年度總費(fèi)用TAC，具有更好的經(jīng)濟(jì)節(jié)能優(yōu)勢。

圖10 二元交互作用對Q影響的響應(yīng)面圖

表7 部分Pareto優(yōu)化解及對應(yīng)變量值

表8 傳統(tǒng)工藝與優(yōu)化后的DWC工藝對比

圖11 Pareto最優(yōu)解

圖12 DWC工藝與傳統(tǒng)工藝的Q與TAC對比

圖13 傳統(tǒng)工藝流程

符號說明

A—— 換熱面積，m2

D—— 塔直徑，m

L—— 塔高，m

NT—— 理論板數(shù)

Q—— 再沸器熱負(fù)荷，kW

TAC—— 年度總費(fèi)用，103USD/a

Xi—— 未編碼或編碼的變量

Y—— 預(yù)測響應(yīng)

βi—— 線性項系數(shù)

βii—— 二次項系數(shù)

βij—— 交互項系數(shù)

β0—— 常數(shù)

ε—— 誤差項

下角標(biāo)

F—— 進(jìn)料位置

S—— 側(cè)采位置