王國仰，祁金柱，劉世宇，帥石金，王志明

（1.山東大學能源與動力工程學院，濟南 250061； 2.清華大學，汽車安全與節(jié)能國家重點實驗室，北京 100084）

前言

選擇性催化還原（selective catalytic reduction，SCR）技術(shù)是降低柴油機氮氧化物（nitric oxides，NOx）排放的一種有效手段［1］。我國重型柴油車從國IV排放階段開始便廣泛使用尿素－SCR技術(shù)來滿足法規(guī)對NOx排放的要求［2］。尿素－SCR技術(shù)將濃度為32.5%的尿素水溶液噴射到排氣管中，尿素在高溫下分解產(chǎn)生氨氣（NH3），通過產(chǎn)生的氨氣將排氣中的NOx還原成氮氣（N2）和水（H2O），從而降低柴油機的 NOx排放［3］。

如何通過控制尿素噴射速率實現(xiàn)高NOx轉(zhuǎn)化效率的同時限制NH3泄漏是SCR系統(tǒng)的研究重點［4］。尿素噴射不足會導致產(chǎn)生大量的NOx排放；而噴射過量的尿素，則會產(chǎn)生NH3泄漏，增加尿素消耗量。胡靜等［5］基于排氣流量和發(fā)動機NOx排放量對尿素噴射速率進行控制。同時，通過穩(wěn)態(tài)和瞬態(tài)修正進一步提高SCR系統(tǒng)性能，滿足了歐V排放法規(guī)對NOx排放的要求。Wang等［6］利用NH3泄漏作為反饋對尿素噴射進行控制。在歐洲穩(wěn)態(tài)循環(huán)下，NOx轉(zhuǎn)化效率達到了90%。盡管基于NOx排放和NH3泄漏的閉環(huán)控制系統(tǒng)可以有效降低NOx排放，但是SCR系統(tǒng)是非對稱控制系統(tǒng)，SCR催化器中的氨存儲只能主動升高而不能主動降低。同時，SCR系統(tǒng)是多時間尺度系統(tǒng)。在瞬態(tài)工況下，當檢測到產(chǎn)生NH3泄漏后再停止噴射尿素可能會產(chǎn)生大量的NH3泄漏［7－8］。

NOx排放和NH3泄漏與SCR催化器的NH3存儲直接相關(guān)［9－10］。將 NH3存儲控制在合適的范圍內(nèi)，可在實現(xiàn)較高NOx轉(zhuǎn)化效率的同時避免產(chǎn)生大量NH3泄漏。然而沒有任何傳感器可以直接測量SCR催化器中的氨存儲。而且催化劑、排氣溫度和后處理系統(tǒng)布置等因素都會對最優(yōu)NH3存儲產(chǎn)生影響［11－12］。因此，NH3存儲控制的優(yōu)化仍然是 SCR系統(tǒng)研究中的難點。在許多研究中［13－15］，作者通過發(fā)動機試驗的方法建立NH3存儲目標值map圖來控制尿素噴射，但是發(fā)動機試驗開發(fā)周期長、成本高。通過仿真的方法優(yōu)化NH3存儲可有效降低開發(fā)周期和開發(fā)成本，有利于進一步提高NOx的轉(zhuǎn)化效率。

本文中提出了一種基于模型的多目標遺傳算法，對SCR系統(tǒng)目標氨覆蓋率進行優(yōu)化。分析了最優(yōu)NH3覆蓋率目標值的影響因素，得到了NH3覆蓋率目標值map圖。結(jié)果表明，催化器溫度是最優(yōu)NH3覆蓋率目標值的主要影響因素。采用優(yōu)化后的NH3覆蓋率map作為目標值可使世界統(tǒng)一瞬態(tài)循環(huán)（world harmonized transient cycle，WHTC）NOx排放由原機的 8.66降低至 0.34 g／（kW·h），NOx轉(zhuǎn)化效率超過96%。

1 單狀態(tài)SCR模型建立

尿素－SCR工作過程可以概括為3步：尿素水解、NH3吸附和NOx催化還原。尿素－SCR工作原理如圖1所示。

圖1 尿素－SCR工作原理

連續(xù)攪拌釜反應器（continuous stirred tank reactor，CSTR）假設SCR催化器中物質(zhì)均勻分布，并且忽略物質(zhì)在催化器內(nèi)部的轉(zhuǎn)移。由此提出的三狀態(tài)非線性方程如式（1）所示。

為進一步簡化模型減少計算資源消耗，做以下假設：

（1）用一個NOx反應來替代標準SCR反應、快速SCR反應和NO2－SCR反應，這是因為SCR入口NO2／NOx比對銅基－SCR催化器反應速率的影響要遠遠小于對鐵基和釩基－SCR反應速率的影響；

（2）忽略SCR催化器中的氣相聚積效應，這是因為氣相變化的時間尺度為秒級，而NH3存儲變化的時間尺度為分鐘級，因此，NOx和NH3的動態(tài)描述可以用靜態(tài)方程來表示；

（3）NO和NO2具有相同的轉(zhuǎn)化效率，并且對NH3的摩爾消耗為定值，這是因為銅基－SCR在較寬的溫度范圍區(qū)間均具有較高的NOx轉(zhuǎn)化效率，同時柴油機尾氣中NO2／NOx比通常小于50%。

（4）忽略NH3氧化反應，NH3氧化反應通常在高溫下較為明顯，例如在DPF再生時，DPF再生時的SCR控制不在本文中考慮，因此忽略NH3的氧化反應。

基于以上假設，NH3覆蓋率作為唯一動態(tài)過程的單狀態(tài)SCR方程如式（2）所示。

式中：αNOx為 NOx轉(zhuǎn)化效率；kNOx和 ENOx分別為 NOx反應的指前因子和活化能；kF和kR分別為NH3吸附和解吸附反應指前因子；EF和ER分別為NH3吸附和解吸附反應活化能；CNO，in和 CNO2，in分別為 SCR入口NO和NO2濃度，可以通過NO2／NOx比觀測器獲得；Pi（i＝1，2）為正常數(shù)因子。在計算 CNH3，in時，不考慮尿素熱解過程中復雜的中間反應，假設尿素全部熱解為氨氣。CNH3，in計算表達式如式（3）所示。

式中：τ為尿素水溶液中尿素的質(zhì)量分數(shù)；uAdblue為尿素水溶液實時噴射質(zhì)量流量；Murea為尿素的摩爾質(zhì)量。

通過重型柴油發(fā)動機臺架試驗對單狀態(tài)SCR模型進行標定和驗證。試驗所用發(fā)動機為7.5 L高壓共軌、增壓中冷、六缸四沖程直列重型柴油機，其WHTC循環(huán) NOx原機排放為 8.66 g／（kW·h）。試驗臺架包括一臺測功機、AVL-FTIR氣體分析儀和數(shù)個溫度與NOx傳感器，試驗臺架示意圖如圖2所示。發(fā)動機后處理系統(tǒng)主要包括柴油機氧化催化器（diesel oxidation catalyst，DOC）、催化型柴油顆粒捕集器（catalyzed diesel particulate filter，CDPF）和銅基SCR催化器。催化器主要參數(shù)如表1所示。用穩(wěn)態(tài)工況點對單狀態(tài)SCR模型中11個參數(shù)進行標定，并在WHTC循環(huán)下進行驗證。詳細的標定和驗證過程見文獻［15］。標定后的SCR模型在WHTC循環(huán)下，NOx排放和NH3泄漏的平均絕對誤差分別為19.8×10－6和 3.4×10－6。NOx排放和 NH3泄漏變化趨勢吻合較好，這說明標定后的SCR模型可以很好地預測SCR催化器中的NH3存儲，并用于SCR系統(tǒng)的優(yōu)化。

圖2 試驗臺架布置示意圖

表1 催化器參數(shù)

2 基于模型的多目標優(yōu)化遺傳算法

SCR系統(tǒng)優(yōu)化目標是實現(xiàn)最大的NOx轉(zhuǎn)化效率、同時減小NH3泄漏。增加NOx轉(zhuǎn)化效率同減小NOx未轉(zhuǎn)化比等效。因此，多目標優(yōu)化遺傳算法的目標函數(shù)可表示為式（4）。

式中：F（θ）為目標函數(shù)矢量方程，包含呈trade-off關(guān)系的兩個目標函數(shù)；θ為決策變量，表示SCR催化器目標 NH3覆蓋率；f1（θ）和 f2（θ）分別為 NOx未轉(zhuǎn)化比和平均NH3泄漏。

根據(jù)物理化學模型和硬件條件，多目標優(yōu)化遺傳算法限制條件如式（5）所示。

式中uAdblue，max為尿素噴射系統(tǒng)最大尿素噴射量。

圖3 優(yōu)化算法計算流程圖

因此，優(yōu)化過程即為在式（5）限制條件下，最小化式（4）目標函數(shù)。優(yōu)化算法計算流程如圖3所示，遺傳算法輸入?yún)?shù)如表2所示。首先，優(yōu)化算法自動生成具有不同NH3覆蓋率目標值個體的初始種群。之后，基于提出的單狀態(tài)SCR模型，根據(jù)輸入的試驗數(shù)據(jù)計算尿素實時噴射量、實時NH3覆蓋率、NOx排放、NH3泄漏和每個個體的目標函數(shù)值。尿素實時噴射量根據(jù)實時氨覆蓋率和目標氨覆蓋率計算，使得式（6）達到最小值。

式中θk為實時NH3覆蓋率。

根據(jù)尿素噴射系統(tǒng)硬件條件，計算頻率設為1 Hz。輸入的循環(huán)數(shù)據(jù)包含排氣流量、催化器溫度和氣體組成成分。最后，通過選擇、雜交和變異形成下一代個體。選擇過程會選取更優(yōu)的個體，使得種群向Pareto前沿移動。優(yōu)化算法會重復上述過程直到迭代代數(shù)達到最大值。

表2 遺傳算法輸入?yún)?shù)

3 仿真結(jié)果分析

3.1 最優(yōu)解map

世界統(tǒng)一穩(wěn)態(tài)測試循環(huán)（world harmonized stationary cycle，WHSC）中某中等轉(zhuǎn)速、中等負荷工況點Pareto前沿曲線如圖4所示。此工況點發(fā)動機轉(zhuǎn)速為1 540 r／min，轉(zhuǎn)矩為320 N·m。假設初始氨存儲為0，仿真持續(xù)時間為200 s。

圖4 Pareto前沿及最優(yōu)解（空速為24 900 h－1，T＝544 K，C NO x，in＝511×10－6.）

從Pareto前沿曲線可以看出NOx排放和NH3泄漏呈明顯的trade-off關(guān)系。當NH3覆蓋率較低時，NOx排放隨NH3覆蓋率的增大快速降低，而NH3泄漏增長較慢。然而，當NH3覆蓋率較高時，進一步增大NH3覆蓋率，NOx排放變化較小，但是NH3泄漏卻快速增大。NOx排放最低值約為11×10－6，并不能被完全轉(zhuǎn)化。這是因為，初始NH3覆蓋率為0，受到尿素噴射系統(tǒng)硬件工作能力限制，NH3覆蓋率經(jīng)過一段時間后才能達到目標值，這一時間段（約50 s）會產(chǎn)生一定量的NOx。在Pareto前沿曲線上，任何NOx排放的降低都會增大NH3泄漏。根據(jù)國VI排放法規(guī)的要求，選取 NH3泄漏低于10×10－6、NOx轉(zhuǎn)化效率最大的解作為最優(yōu)解。在此工況下最優(yōu)解 NH3泄漏為 9.99×10－6，NOx排放為 11.09×10－6，NOx轉(zhuǎn)化效率達到 97.83%。

WHTC和WHSC循環(huán)工況點溫度范圍為303～666 K，空速范圍為 7 700～63 800 h－1，入口 NOx濃度范圍為7～1374×10－6。WHTC和 WHSC循環(huán)工況范圍內(nèi)最優(yōu)解map如圖5～圖7所示。

（1）溫度對最優(yōu)解的影響

從圖5和圖6中可以看出，溫度是最優(yōu)NH3覆蓋率目標值和最優(yōu)解NOx排放的主要影響因素。最優(yōu)NH3覆蓋率目標值隨著溫度的增長逐漸降低，但是NOx轉(zhuǎn)化效率隨著溫度的增長逐漸提高。這是因為，盡管在低溫下SCR催化器氨存儲能力較高，但NOx催化還原（DeNOx）反應的反應速率較低。然而，在較高溫度時，DeNOx反應速率較高，但NH3解吸附速率快、最大NH3存儲低。盡管在高溫下為了限制NH3泄漏，目標NH3覆蓋率較低，但是由于反應速率較高，NOx轉(zhuǎn)化效率接近99%。

（2）空速對最優(yōu)解的影響

空速對最優(yōu)解的影響小于溫度的影響。從圖5和圖7中可以看出，隨著空速的增加，最優(yōu)NH3覆蓋率目標值略有增加，而NOx轉(zhuǎn)化效率略有減小?？账贂档头磻锏耐Ａ魰r間，限制NH3吸附和DeNOx反應，因此降低了NOx的轉(zhuǎn)化效率。在低溫時，空速對NOx轉(zhuǎn)化效率的影響更為明顯。由于最大尿素噴射質(zhì)量流量為定值，增大空速會降低SCR入口NH3濃度，增加NH3覆蓋率達到目標值的時間。因此，目標NH3覆蓋率可以設為較大值，彌補空速提高所導致的NOx轉(zhuǎn)化效率損失。

圖 5 溫度和空速對最優(yōu)解 map的影響（C NO x，in＝691×10－6）

圖6 溫度和入口NO x濃度對最優(yōu)解map的影響（空速為35 900 h－1）

圖7 空速和入口NO x濃度對最優(yōu)解map的影響（T＝562.5 K）

（3）SCR入口NOx濃度對最優(yōu)解的影響

SCR入口NOx濃度對最優(yōu)解的影響較小。從圖7中可以看出，最優(yōu)NH3覆蓋率目標值隨著SCR入口NOx濃度的增大略有增加。在高空速下，NOx轉(zhuǎn)化效率隨SCR入口NOx濃度的增大略有降低。SCR入口NOx濃度增大會導致NH3覆蓋率達到目標值的時間變長，降低NOx轉(zhuǎn)化效率。尤其是在高空速情況下，入口NOx濃度的影響更為明顯。

溫度是最優(yōu)解的主要影響因素，空速和SCR入口NOx濃度對最優(yōu)解影響較小。最優(yōu)NH3覆蓋率隨溫度的變化如圖8所示。擬合曲線公式如式（7）所示，決定系數(shù)約為0.997 9。

圖8 最優(yōu)氨覆蓋率隨溫度的變化

由于空速和入口NOx濃度變化所導致的最優(yōu)NH3覆蓋率和最優(yōu)解NOx轉(zhuǎn)化效率變化分別為5%和2%。最優(yōu)NH3覆蓋率隨溫度變化基本呈線性關(guān)系，并隨著溫度的增長而降低。

3.2 仿真驗證

在熱起動WHTC循環(huán)下，將式（7）作為目標值的尿素噴射控制同固定氨氮比（ammonia to NOxratio，ANR）為1.2的開環(huán)控制對比如圖9所示。初始NH3覆蓋率為零，尿素起噴溫度為463.15 K。從圖中可以看出：首先，固定ANR控制下，當催化器溫度高于463.15 K時，NH3覆蓋率緩慢上升，在400 s左右時，由于溫度低于463.15 K，尿素停止噴射，NH3存儲不足，產(chǎn)生了大量的NOx排放，在循環(huán)末期，NH3覆蓋率較高，同時溫度高、波動大，此時產(chǎn)生了較大的NH3泄漏；其次，對于基于優(yōu)化后的NH3覆蓋率控制，在WHTC循環(huán)初期，NH3覆蓋率快速上升達到目標值，大大降低了尿素停噴區(qū)間NOx的排放。其最大NOx的排放遠遠低于固定ANR控制結(jié)果。同時，在高溫區(qū)間，NH3覆蓋率較低，減少了WHTC循環(huán)末期NH3泄漏。

圖9 熱起動WHTC循環(huán)NH3覆蓋率變化及排放對比

上述兩種控制方法的WHSC和WHTC循環(huán)排放結(jié)果對比如表3所示。WHTC循環(huán)排放結(jié)果為冷起動和熱起動加權(quán)結(jié)果。采用優(yōu)化后的NH3覆蓋率map作為目標值可以使得WHTC循環(huán)NOx排放由原機的 8.66降低至 0.34 g／（kW·h），NOx轉(zhuǎn)化效率超過96%。平均NH3泄漏略高于國VI法規(guī)限值，這主要是因為SCR系統(tǒng)是多時間尺度系統(tǒng)，NH3覆蓋率變化與溫度變化時間尺度不同，變工況時有可能會產(chǎn)生更高的NH3泄漏。在最優(yōu)解選取時根據(jù)實際控制系統(tǒng)控制精度設置一定的安全裕量，同時加入瞬態(tài)修正算法可以較好的解決這一問題。

表3 排放對比

相比于固定ANR尿素噴射控制，基于優(yōu)化后的NH3覆蓋率控制實現(xiàn)了更低的NOx排放和NH3泄漏。這說明優(yōu)化后SCR催化器中NH3覆蓋率更為合理。隨著初始NH3覆蓋率的增大，固定ANR尿素噴射控制的NOx排放逐漸降低，但平均NH3泄漏和最大NH3泄漏卻急劇增加。然而，初始NH3覆蓋率對基于優(yōu)化后的NH3覆蓋率控制排放影響較小。這說明基于優(yōu)化后的NH3覆蓋率控制相比于固定ANR控制具有更高的魯棒性。此外，基于優(yōu)化后的NH3覆蓋率控制是基于模型的優(yōu)化控制方法，通過改變催化器動力學參數(shù)，更容易應用于解決SCR催化器使用過程中的老化問題。

4 結(jié)論

本文中提出了一種基于模型的多目標遺傳算法，對SCR系統(tǒng)NH3覆蓋率目標值進行優(yōu)化。單狀態(tài)SCR模型用于預測SCR催化器中的NH3存儲、NOx排放和NH3泄漏。通過Pareto前沿曲線確定了最優(yōu)解map。研究結(jié)果表明：

（1）在Pareto前沿曲線上，NOx排放和NH3泄漏呈明顯的trade-off關(guān)系，隨NH3覆蓋率目標值增大，NOx排放逐漸降低，NH3泄漏逐漸增大；

（2）溫度是最優(yōu)NH3覆蓋率目標值的主要影響因素，空速和SCR催化器入口NOx濃度對最優(yōu)NH3覆蓋率影響較小，最優(yōu)NH3覆蓋率隨著溫度的增高呈線性降低趨勢；

（3）優(yōu)化后的NH3覆蓋率map可以作為目標值用于尿素噴射控制，相比于固定ANR控制，具有更好的排放結(jié)果和魯棒性，采用優(yōu)化后的NH3覆蓋率map作為目標值可使WHTC循環(huán)NOx排放由原機的 8.66降低至 0.34 g／（kW·h），NOx轉(zhuǎn)化效率超過96%。