陳加幸， 喬豪學(xué)

(武漢大學(xué) 物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院， 武漢 430072)

1 引 言

隨著激光技術(shù)的快速發(fā)展，激光與粒子間的非線性相互[1, 2]作用引起了研究者們?cè)絹?lái)越多的關(guān)注[3, 4]. 高次諧波的產(chǎn)生作為強(qiáng)場(chǎng)物理與原子相互作用下所揭示的最有趣的物理現(xiàn)象之一[5, 6]，已經(jīng)取得了許多重要的前所未有的應(yīng)用[7-9]，如：相干性強(qiáng)的短脈沖輻射源，阿秒激光等，這對(duì)促進(jìn)自然科學(xué)的發(fā)展進(jìn)步提供了具有實(shí)踐意義的指引.

研究強(qiáng)激光與原子的非線性相互作用的基礎(chǔ)是求解原子體系下的含時(shí)薛定諤方程，目前已經(jīng)發(fā)展起來(lái)了多種成熟的數(shù)值計(jì)算方法，其中包括Floquet方法、直接積分法、時(shí)間演化法等.由于Floquet 方法在針對(duì)短脈沖激光很難得到準(zhǔn)確的計(jì)算結(jié)果，直接積分法對(duì)積分網(wǎng)格點(diǎn)的的精密度有很高的要求，一旦選取不合適就無(wú)法得到相對(duì)高的精確度. 因此為了提高精度，在三維體系簡(jiǎn)化后的二維簡(jiǎn)單體系中[17]，我們采用了波函數(shù)的時(shí)間演化法結(jié)合擬譜法求解含時(shí)薛定諤方程的方法.

對(duì)高次諧波的產(chǎn)生及應(yīng)用的研究已經(jīng)進(jìn)入了相對(duì)成熟的階段. 然而，在已有的成果中出現(xiàn)的更多的是偶極矩對(duì)高次諧波產(chǎn)生的影響、更高階奇次諧波產(chǎn)生條件等的研究，所用的驅(qū)動(dòng)激光強(qiáng)度的數(shù)量級(jí)一般在1013W/cm2以?xún)?nèi)，對(duì)選用更強(qiáng)激光場(chǎng)作為驅(qū)動(dòng)場(chǎng)的研究還需較深入的探索.在最新的對(duì)強(qiáng)場(chǎng)物理的研究中[18-20]，對(duì)于控制激光場(chǎng)的強(qiáng)度或者改變某一勢(shì)場(chǎng)來(lái)作用單原子或多原子體系發(fā)射奇、偶諧波已形式了一個(gè)新的研究方向[21]，單純的奇階諧波或者偶階諧波投入到應(yīng)用中對(duì)激光技術(shù)的發(fā)展也有著重要的作用.

本文運(yùn)用了傳統(tǒng)的擬譜--分裂算符法研究了三維體系下的高次諧波發(fā)射過(guò)程及機(jī)制. 我們以氫原子為研究體系. 研究結(jié)果表明，在強(qiáng)激光場(chǎng)的作用下偶極矩對(duì)應(yīng)發(fā)射的是奇次諧波(在弱一些的強(qiáng)激光場(chǎng)的作用下偶極矩在頻譜空間對(duì)應(yīng)的諧波也是奇次諧波)，而引入的電四極矩對(duì)高次諧波產(chǎn)生的貢獻(xiàn)是發(fā)射偶次諧波. 通過(guò)對(duì)頻譜空間的諧波能譜圖及對(duì)應(yīng)的時(shí)域空間產(chǎn)生的時(shí)頻分析圖進(jìn)行對(duì)比，對(duì)偶次諧波的產(chǎn)生機(jī)制和原因進(jìn)行了理論分析.

2 理論模型和計(jì)算方法

在本文的計(jì)算中(全采用原子單位制)，強(qiáng)激光場(chǎng)與單電子原子的非線性相互作用過(guò)程用球坐標(biāo)系下的定態(tài)含時(shí)薛定諤方程來(lái)體現(xiàn)：

(1)

(2)

(3)

(3)式中E(t)為激光場(chǎng)的脈沖形式：

(4)

上式中E0為電場(chǎng)強(qiáng)度振幅，τp為脈沖持續(xù)時(shí)間，ω0是激光場(chǎng)的角頻率，φ是激光場(chǎng)的相位值.

在運(yùn)用擬譜法完成薛定諤方程的數(shù)值求解得到初始波函數(shù)和演化矩陣后運(yùn)用分裂算符法對(duì)初始波函數(shù)進(jìn)行時(shí)間演化：

(5)

線偏振光下，系統(tǒng)的角動(dòng)量分量的Z分量是好量子數(shù)m，在對(duì)初始波函數(shù)的演化過(guò)程中取m=0. 在電動(dòng)力學(xué)中偶極矩和電四極矩可表示為：

(6)

(7)

式中ea=1.

本文采用的激光場(chǎng)為線偏振光，且偏振方向沿Z軸，則電子偶極矩和電四極矩用長(zhǎng)度形式表示為：

dL(t)=〈ψ(r,θ,t)|d|ψ(r,θ,t)〉

(8)

(9)

在一個(gè)體系中的總輻射為：

(10)

上式中的第一項(xiàng)為偶極輻射，第二項(xiàng)為四極輻射，第三項(xiàng)是磁偶極輻射.

偶極矩對(duì)應(yīng)的輻射強(qiáng)度為：

Idω∝ω4|dω|2

(11)

dω是偶極矩長(zhǎng)度形式的傅里葉變換：

(12)

用同樣的計(jì)算方法可以求得電四極矩的輻射強(qiáng)度為：

(13)

3 結(jié)果與分析

通過(guò)對(duì)方程(8)(9)(11)(13)式進(jìn)行編程計(jì)算后的數(shù)值進(jìn)行畫(huà)圖分析.圖1和圖2分別是氫原子在強(qiáng)激光場(chǎng)中的電偶極矩和電四極矩的長(zhǎng)度形式. 在計(jì)算過(guò)程中選取的電場(chǎng)強(qiáng)度振幅為0.1 a.u.(對(duì)應(yīng)的激光場(chǎng)強(qiáng)度為3.51×1014W/cm2)，激光頻率為0.0429 a.u.(對(duì)應(yīng)的波長(zhǎng)是1064 nm). 計(jì)算發(fā)現(xiàn)圖1與用電場(chǎng)強(qiáng)度振幅較弱的激光脈沖作用下得到的氫原子產(chǎn)生高次諧波過(guò)程中偶極矩長(zhǎng)度形式的結(jié)構(gòu)相似.

圖1 氫原子在強(qiáng)激光場(chǎng)中偶極矩的長(zhǎng)度形式.(激光場(chǎng)的強(qiáng)度為 3.51×1014 W/cm2)Fig. 1 Length form of dipole moment in the intensity laser field. (The intensity of laser is 3.51×1014 W/cm2)

圖2 氫原子在強(qiáng)激光場(chǎng)中電四極矩長(zhǎng)度形式.(激光場(chǎng)的強(qiáng)度為3.51×1014 W/cm2)Fig. 2 Length form of electron quadrupole moment in the intensity laser field. (The intensity of laser is 3.51×1014 W/cm2)

圖3 氫原子在強(qiáng)激光場(chǎng)中發(fā)生偶極輻射的高次諧波譜.在低階諧波處的諧波強(qiáng)度較強(qiáng)且快速衰減，峰值處對(duì)應(yīng)的諧波階數(shù)是奇次諧波.Fig. 3 High order harmonic spectrum of dipole radiation of hydrogen atom in the intensity laser field. The harmonic intensity at the low-order harmonic is strong and the harmonic attenuation is fast, and the harmonic order corresponding to the peak is odd harmonic.

圖3和圖4分別是氫原子在強(qiáng)激光場(chǎng)作用下的電偶極輻射和電四極矩輻射的高次諧波譜圖. 從兩圖中觀測(cè)到的諧波譜的結(jié)構(gòu)特征是符合半經(jīng)典“三步模型”對(duì)高次諧波發(fā)射的物理圖像的解釋的，通過(guò)計(jì)算得到的圖形中的截止位置符合半經(jīng)典解釋的計(jì)算結(jié)果. 因?yàn)樵幽芗?jí)之間的躍遷需滿(mǎn)足輻射躍遷的選擇定則，而通常情況下電四極矩輻射比電偶極輻射要弱得多，這在諧波譜中也有體現(xiàn)，圖中對(duì)應(yīng)的諧波強(qiáng)度值電四極輻射比電偶極輻射大約弱6個(gè)數(shù)量級(jí)，從而導(dǎo)致電四極輻射的低階諧波的下降區(qū)很明顯，平臺(tái)區(qū)較短，截止區(qū)很長(zhǎng).根據(jù)輻射躍遷的選擇定則和宇稱(chēng)關(guān)系，可以認(rèn)為在發(fā)生偶極躍遷時(shí)，電子吸收奇數(shù)個(gè)光子電離，在重俘獲時(shí)發(fā)射奇次諧波，而發(fā)生電四極躍遷時(shí)電子吸收偶數(shù)個(gè)光子電離，在重俘獲時(shí)發(fā)射偶次諧波.在圖5是圖3和圖4中的低階高強(qiáng)度諧波的奇偶情況的說(shuō)明.

圖4 氫原子在強(qiáng)激光場(chǎng)中電四極輻射的高次諧波譜. 低階諧波的強(qiáng)度較弱且也是快速衰減，峰值處對(duì)應(yīng)的諧波階數(shù)是偶次諧波.Fig. 4 High order harmonic spectrum of electric quadrupole radiation of hydrogen atoms in the intensity laser field. The harmonic intensity at the low-order harmonic is weak and the harmonic attenuation is fast, and the harmonic order corresponding to the peak is even harmonic.

圖5 電偶極矩電四極矩產(chǎn)生高次諧波圖在低階位置處對(duì)應(yīng)的諧波階數(shù)的奇偶情況對(duì)比. 上部分是電偶極矩對(duì)應(yīng)的奇次高次諧波，下部分是電四極矩對(duì)應(yīng)的偶次高次諧波.Fig. 5 Comparison of the harmonic order corresponding to the high order harmonic graph generated by the electric dipole moment and the electric quadrupole moment at the lower order position. The upper is the odd order harmonic corresponding to the electric dipole moment and the lower is the even higher order harmonic corresponding to the electric quadrupole moment.

為了能夠進(jìn)一步的探究高次諧波的產(chǎn)生過(guò)程和發(fā)射機(jī)制，我們運(yùn)用Morlet 小波變換方法計(jì)算了兩種情況下產(chǎn)生諧波的20個(gè)激光周期的時(shí)頻分析圖像，如圖6和圖7，從圖中可以看出電四極矩情況下的時(shí)頻分析圖的強(qiáng)度相對(duì)較弱，但兩種情況下出現(xiàn)的峰的情況是一致的，因此可以認(rèn)為兩者對(duì)高次諧波產(chǎn)生的貢獻(xiàn)的方式是相同的，兩者產(chǎn)生高次諧波的機(jī)制是一致的.

圖6 氫原子在強(qiáng)激光場(chǎng)中偶極長(zhǎng)度形式的高次諧波譜對(duì)應(yīng)的時(shí)頻分析.Fig. 6 Time-frequency analysis of high order harmonic spectrum corresponding to the length form of dipole moment of hydrogen atom in high intensity laser field.

圖7 氫原子在強(qiáng)激光場(chǎng)中電四極矩長(zhǎng)度形式的高次諧波能譜對(duì)應(yīng)的時(shí)頻分析.Fig. 7 Time-frequency analysis of the high-order harmonic spectrum corresponding to the length form of the electric quadrupole moment of hydrogen atoms in high intensity laser field.

4 結(jié) 論

通過(guò)數(shù)值求解簡(jiǎn)化的三維含時(shí)薛定諤方程，研究了強(qiáng)激光場(chǎng)與氫原子相互作用產(chǎn)生偶階高次諧波的過(guò)程. 發(fā)現(xiàn)在激光場(chǎng)足夠強(qiáng)時(shí)，電四極矩對(duì)高次諧波的貢獻(xiàn)是發(fā)射偶次諧波，且諧波的強(qiáng)度很弱.四極輻射諧波譜與偶極輻射諧波譜具有相似的結(jié)構(gòu). 用半經(jīng)典“三步模型”能夠很好的解釋偶次諧波的產(chǎn)生機(jī)制.并用時(shí)頻分析進(jìn)行了驗(yàn)證.