肖 強，劉亞利，國 慶

(中海油石化工程有限公司，山東 青島 266101)

隨著人們生活水平的提高，國內(nèi)汽車保有量也在急速增加。柴油由于具有揮發(fā)度低、經(jīng)濟性好、著火點高、使用安全、穩(wěn)定性好等特點，備受消費者關(guān)注。但是柴油車尾氣污染問題卻在不斷加重，柴油燃燒產(chǎn)生的硫氧化物能夠造成嚴(yán)重的大氣污染，因而車用柴油的硫含量問題日益受到關(guān)注。根據(jù)國家標(biāo)準(zhǔn)GB 19147—2016的規(guī)定，從2017年1月1日起，全國范圍內(nèi)需實施車用柴油國Ⅴ標(biāo)準(zhǔn)，柴油硫質(zhì)量分?jǐn)?shù)要求不大于10 μg/g。因此，國內(nèi)石化企業(yè)必須按照標(biāo)準(zhǔn)要求，進行柴油加氫精制裝置的升級改造和先進控制優(yōu)化，以生產(chǎn)符合標(biāo)準(zhǔn)的柴油產(chǎn)品，實現(xiàn)良好的生產(chǎn)效益。

國內(nèi)某石化企業(yè)為生產(chǎn)符合國Ⅴ標(biāo)準(zhǔn)的柴油，2017年底完成了對1.0 Mt/a柴油加氫精制裝置的改造升級，并于2018年初開車運行。為了使新生產(chǎn)工藝能夠達到先進控制和在線優(yōu)化，以達到節(jié)能降耗和提高生產(chǎn)效益的目的，有必要建立一個能夠預(yù)測柴油加氫反應(yīng)系統(tǒng)工藝條件或者柴油產(chǎn)品硫含量的模型。文獻[1-2]報道的反應(yīng)動力學(xué)模型雖能較好地模擬柴油餾分加氫反應(yīng)過程，但準(zhǔn)確度較低，因此考慮采用人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)技術(shù)進行建模。

作為一種黑箱模型，人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)可以忽略過程機理，通過模擬過程的輸入與輸出之間的關(guān)系，達到對系統(tǒng)的建模。周軼峰等[3]采用實驗室平臺數(shù)據(jù)，應(yīng)用人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)方法建立了用于柴油餾分加氫脫硫反應(yīng)的預(yù)測模型，取得了良好的預(yù)測效果。但是基于工業(yè)實際生產(chǎn)數(shù)據(jù)的研究尚未見報道。本研究基于國內(nèi)某石化企業(yè)1.0 Mt/a柴油加氫精制裝置的實際生產(chǎn)數(shù)據(jù)，采用人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建立能夠預(yù)測柴油加氫產(chǎn)品硫含量的模型，用于指導(dǎo)裝置生產(chǎn)操作。

1 裝置概況

國內(nèi)某石化企業(yè)1.0 Mt/a柴油加氫精制裝置加氫反應(yīng)系統(tǒng)原有1臺加氫精制反應(yīng)器，2017年底經(jīng)過改造后，新增1臺加氫精制反應(yīng)器，新增加氫反應(yīng)器與原反應(yīng)器串聯(lián)運行，加氫反應(yīng)系統(tǒng)流程示意如圖1所示。原料柴油與循環(huán)氫混合后，經(jīng)加熱爐升溫后依次進入反應(yīng)器R-101和R-102進行催化加氫精制反應(yīng)，最終得到加氫精制柴油。兩臺反應(yīng)器內(nèi)部各有3段床層，通過急冷氫控制各段床層的反應(yīng)溫度。

圖1 加氫反應(yīng)系統(tǒng)流程示意

該套裝置的原料由廠區(qū)直餾柴油、焦化柴油和催化裂化柴油混合而來，2018年1月2日開車運行，開始生產(chǎn)符合國Ⅴ標(biāo)準(zhǔn)的柴油。收集2018年1月5日至5月31日生產(chǎn)工藝數(shù)據(jù)，篩選出生產(chǎn)過程中對加氫脫硫反應(yīng)影響較大的工藝參數(shù)，最終確定了140組生產(chǎn)數(shù)據(jù)。產(chǎn)品柴油的硫含量不僅與原料柴油的性質(zhì)有關(guān)，還與加氫反應(yīng)工藝條件有關(guān)。部分原料柴油的性質(zhì)如表1所示。不同工藝條件下的加氫精制柴油產(chǎn)品性質(zhì)如表2所示。根據(jù)文獻[4-6]的研究結(jié)果和模型本身的性能優(yōu)勢，動量BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)、LMBP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)在化工過程中均有良好的預(yù)測效果。因此本研究應(yīng)用采集的數(shù)據(jù)，分別采用上述3種神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)技術(shù)對柴油加氫反應(yīng)系統(tǒng)進行建模，考察用于預(yù)測柴油加氫產(chǎn)品硫含量的最佳模型。

表1 部分原料柴油的性質(zhì)

表2 不同工藝條件下精制柴油的性質(zhì)

2 模型的建立

人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)通常由輸入層、隱層和輸出層3層構(gòu)成，能否采用人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建立準(zhǔn)確的用于預(yù)測柴油產(chǎn)品硫含量的模型，模型輸入層的確立至關(guān)重要。柴油產(chǎn)品硫含量主要受原料柴油性質(zhì)和加氫反應(yīng)工藝條件決定。實際生產(chǎn)中，原料柴油硫含量、95%餾出溫度、密度、進料量、循環(huán)氫量、R-101一段上層溫度、R-101二段上層溫度、R-101三段上層溫度、R-102一段上層溫度、R-102二段上層溫度、R-102三段上層溫度、R101塔頂壓力共12個變量對柴油加氫脫硫影響較大。因此選擇這12個變量作為輸入層，同時，使用產(chǎn)品柴油硫含量這一單一變量作為輸出層建立模型。

MATLAB軟件中含有神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)工具箱系統(tǒng)，它為神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的應(yīng)用設(shè)計、分析、計算等提供了極大的方便。因此，本研究選擇使用MATLAB2016a編程建立預(yù)測柴油產(chǎn)品硫含量的人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型。

2.1 動量BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的建立

BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)通常采用啟發(fā)式學(xué)習(xí)算法進行改進，以克服收斂速度慢、局部極值難以確定的問題[7-10]。動量BP算法作為一種啟發(fā)式學(xué)習(xí)算法，對表現(xiàn)函數(shù)梯度加以分析，從而改進了算法。

2.1.1網(wǎng)絡(luò)隱層神經(jīng)元數(shù)的確定動量BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的結(jié)構(gòu)方面關(guān)鍵是確定隱層神經(jīng)元數(shù)，通過設(shè)定相同訓(xùn)練次數(shù)(8 000次)和學(xué)習(xí)速率(0.4)，改變隱層神經(jīng)元數(shù)，進行訓(xùn)練，不同隱層神經(jīng)元數(shù)的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的訓(xùn)練誤差結(jié)果見表3。可以確定最佳隱層神經(jīng)元數(shù)為7，因此建立用于預(yù)測柴油產(chǎn)品硫含量的12×7×1單隱層動量BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)。

表3 不同隱層神經(jīng)元數(shù)的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的訓(xùn)練誤差

2.1.2網(wǎng)絡(luò)的訓(xùn)練將篩選出的140組生產(chǎn)數(shù)據(jù)分為兩組，隨機選出120組數(shù)據(jù)作為訓(xùn)練集，其余20組數(shù)據(jù)作為預(yù)測集。采用MTALAB2016a進行編程，調(diào)用神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)工具箱中的newff函數(shù)建立網(wǎng)絡(luò)。對動量BP網(wǎng)絡(luò)的參數(shù)進行設(shè)置，學(xué)習(xí)速率設(shè)為0.4，動量因子設(shè)為0.8，最大迭代次數(shù)設(shè)為8 000，最大迭代誤差為0.001，輸入層與隱層以及隱層與輸出層之間的傳遞函數(shù)均選擇sigmoid型函數(shù)中的tansig。將訓(xùn)練集120組數(shù)據(jù)歸一化后，首先對動量BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進行訓(xùn)練，訓(xùn)練結(jié)果見圖2。由圖2可以看出，訓(xùn)練結(jié)果較好，模型的參數(shù)設(shè)置較為理想。

圖2 動量BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對柴油產(chǎn)品硫含量的訓(xùn)練結(jié)果●—預(yù)測值； ▲—實際值。圖3、圖4同

2.1.3網(wǎng)絡(luò)的預(yù)測通過調(diào)用sim函數(shù)對預(yù)測集20組數(shù)據(jù)進行仿真預(yù)測，然后應(yīng)用postmnmx函數(shù)完成對數(shù)據(jù)的反歸一化，得到預(yù)測結(jié)果。預(yù)測結(jié)果與實際值的偏差見表4。由表4可以看出，20組數(shù)據(jù)中預(yù)測值與實際值的最大相對偏差為6.67%，最小相對偏差為0.95%，平均相對偏差為3.50%，表明所建立的動量BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對柴油產(chǎn)品硫含量的預(yù)測性能較好。

表4 動量BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對柴油產(chǎn)品硫含量的預(yù)測結(jié)果

2.2 LMBP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的建立

LM算法是應(yīng)用Levenberg-Marquardt方法對BP算法進行的改進。該方法的引入能使BP算法在以近似二階的訓(xùn)練速率進行修正時，避免計算Hessian矩陣，使過程避免復(fù)雜化，從而加快BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的訓(xùn)練速度，提高訓(xùn)練精度[11-12]。

2.2.1網(wǎng)絡(luò)隱層神經(jīng)元數(shù)的確定通過設(shè)定相同訓(xùn)練次數(shù)(500次)，改變隱層神經(jīng)元數(shù)，進行訓(xùn)練，不同隱層神經(jīng)元數(shù)的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的訓(xùn)練誤差結(jié)果見表5?？梢源_定最佳隱層神經(jīng)元數(shù)為8，因此建立用于預(yù)測柴油產(chǎn)品硫含量的12×8×1單隱層動量BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)。

表5 不同隱層神經(jīng)元數(shù)的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的訓(xùn)練誤差

2.2.2網(wǎng)絡(luò)的訓(xùn)練與動量BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建立時相同，將隨機選出的120組數(shù)據(jù)作為訓(xùn)練集，其余20組數(shù)據(jù)作為預(yù)測集。采用MTALAB2016a神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)工具箱中的newff函數(shù)建立網(wǎng)絡(luò)，調(diào)用trainlm函數(shù)建立LMBP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)。對網(wǎng)絡(luò)的參數(shù)進行設(shè)置，最大迭代次數(shù)設(shè)為500，最大迭代誤差為0.001，輸入層與隱層之間的傳遞函數(shù)選為tansig，隱層與輸出層之間的傳遞函數(shù)選為purelin。將訓(xùn)練集120組數(shù)據(jù)歸一化后，首先對LMBP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進行訓(xùn)練，訓(xùn)練結(jié)果見圖3。由圖3可以看出，訓(xùn)練結(jié)果較好，模型的參數(shù)設(shè)置較為理想。

圖3 LMBP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對柴油產(chǎn)品硫含量的訓(xùn)練結(jié)果

2.2.3網(wǎng)絡(luò)的預(yù)測調(diào)用sim函數(shù)對預(yù)測集20組數(shù)據(jù)進行仿真預(yù)測，然后應(yīng)用postmnmx函數(shù)完成對數(shù)據(jù)的反歸一化，得到預(yù)測結(jié)果。預(yù)測結(jié)果與實際值的偏差見表6。由表6可以看出，20組數(shù)據(jù)中預(yù)測值與實際值的最大相對偏差為4.32%，最小相對偏差為-0.51%，平均相對偏差為2.30%。表明所建立的LMBP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對柴油產(chǎn)品硫含量的預(yù)測精度較高。

表6 LMBP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對柴油產(chǎn)品硫含量的預(yù)測結(jié)果

2.3 RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的建立

RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)即徑向基函數(shù)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，它是在高維空間進行差值的一種技術(shù)，RBF作為一種局部逼近的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，在逼近能力、分類能力和學(xué)習(xí)速度等方面更具優(yōu)勢[13-14]。

2.3.1網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的確定在RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的建立過程中，最重要的是徑向基函數(shù)的分布常數(shù)spread的選取，spread值的選取決定了模型的運算性能和預(yù)測精度。因此，選取不同的spread值，對訓(xùn)練誤差進行考察，結(jié)果見表7。由表7可以看出，當(dāng)spread為1.80時，網(wǎng)絡(luò)的均方誤差最小，所以spread值選定為1.80。

表7 不同spread值對應(yīng)的均方誤差

2.3.2網(wǎng)絡(luò)的訓(xùn)練與前兩種神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)建立時相同，將隨機選出的120組數(shù)據(jù)作為訓(xùn)練集，其余20組數(shù)據(jù)作為預(yù)測集。通過調(diào)用newrb函數(shù)建立RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型。對各項參數(shù)進行設(shè)定，spread值為1.80，訓(xùn)練精度設(shè)為0.001，隱層最大神經(jīng)元數(shù)為100，每次訓(xùn)練增加的神經(jīng)元數(shù)為1。對預(yù)測集的120組數(shù)據(jù)進行訓(xùn)練。前120組數(shù)據(jù)訓(xùn)練結(jié)果如圖4所示。由圖4可以看出，訓(xùn)練結(jié)果較好，參數(shù)設(shè)置理想。

圖4 RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對柴油產(chǎn)品硫含量的訓(xùn)練結(jié)果

2.3.3網(wǎng)絡(luò)的預(yù)測調(diào)用MATLAB2016a中的sim函數(shù)對預(yù)測集20組數(shù)據(jù)進行仿真預(yù)測，應(yīng)用postmnmx函數(shù)完成模擬數(shù)據(jù)的反歸一化，得到預(yù)測結(jié)果。預(yù)測結(jié)果與實際值的對比見表8。20組數(shù)據(jù)中預(yù)測值與實際值的最大相對偏差為5.00%，最小相對偏差為0.17%，平均相對偏差為2.18%。表明所建立的RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對柴油產(chǎn)品硫含量的預(yù)測精度較高。

表8 RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對柴油產(chǎn)品硫含量的預(yù)測結(jié)果

2.4 3種神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的對比

通過以上對3種模型的分析可以看出，使用動量BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)、LMBP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)均能夠成功地建立起預(yù)測柴油加氫產(chǎn)品硫含量的模型。3種人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對產(chǎn)品柴油硫含量預(yù)測的平均相對誤差分別為3.50%，2.30%，2.18%，均小于5%，預(yù)測效果較好，能夠達到工業(yè)預(yù)測的要求。但是通過對比可以看出，RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對產(chǎn)品柴油硫含量預(yù)測的平均相對誤差最小，其預(yù)測性能是3種人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)中最佳的，因此，最終選用RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)作為該套柴油加氫精制裝置的預(yù)測模型。

3 模型泛化能力的確定

泛化能力體現(xiàn)了人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)用于對未知數(shù)據(jù)預(yù)測的性能。已建立的神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型是基于已收集的生產(chǎn)操作數(shù)據(jù)，但是實際生產(chǎn)過程中再現(xiàn)已有的生產(chǎn)數(shù)據(jù)是不可能的，而且未來的生產(chǎn)數(shù)據(jù)還可能超出已有數(shù)據(jù)所覆蓋的范圍。因此，為了使用人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)更準(zhǔn)確地指導(dǎo)生產(chǎn)操作，必須對人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的泛化能力進行檢驗。

原料柴油的硫含量高低直接決定了油品中硫的脫除難易程度，原料柴油硫含量越高，脫硫難度相對越大。因此，為了檢驗所建立RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的泛化能力，以原料柴油硫含量為例進行考察。

采集2018年6月3日至6月27日的生產(chǎn)數(shù)據(jù)，篩選出20組生產(chǎn)數(shù)據(jù)，該20組數(shù)據(jù)中原料柴油硫質(zhì)量分?jǐn)?shù)界于0.412%～0.430%之間，而原訓(xùn)練集生產(chǎn)數(shù)據(jù)中原料柴油硫質(zhì)量分?jǐn)?shù)介于0.291%～0.407%之間。同時，其他神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)輸入變量均在原訓(xùn)練集數(shù)據(jù)覆蓋范圍以內(nèi)。

將篩選出的20組生產(chǎn)數(shù)據(jù)代入原RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)中，通過RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進行仿真預(yù)測，得到預(yù)測數(shù)據(jù)與實際數(shù)據(jù)的對比結(jié)果，如表9所示。由表9可以看出，硫含量的預(yù)測值與實際值的相對誤差最大為-6.67%，平均相對誤差達到3.79%。預(yù)測值與實際值的平均相對誤差小于5%，在工業(yè)要求的誤差范圍內(nèi)，說明該模型對原料柴油產(chǎn)品硫含量具有較好的泛化能力。

表9 另取20組柴油產(chǎn)品的硫含量預(yù)測結(jié)果

4 結(jié) 論

(1)分別應(yīng)用動量BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)、LMBP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)為國內(nèi)某石化企業(yè)1.0 Mt/a柴油加氫精制裝置建立用于預(yù)測柴油加氫產(chǎn)品硫含量的模型，有利于優(yōu)化指導(dǎo)生產(chǎn)，保證柴油產(chǎn)品合格，達到國Ⅴ柴油標(biāo)準(zhǔn)。

(2)動量BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)、LMBP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對柴油加氫產(chǎn)品硫含量預(yù)測的平均相對誤差分別為3.50%，2.30%，2.18%，RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的預(yù)測性能最佳，最終選定RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)作為該套柴油加氫精制裝置的預(yù)測模型。

(3)通過原料柴油硫含量對所建RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的泛化能力進行了考察，結(jié)果表明模型的泛化能力較強，具有良好的適應(yīng)能力。

(4)所建RBF神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型對柴油產(chǎn)品硫含量具有較好的預(yù)測能力，可以對該套柴油加氫精制裝置反應(yīng)系統(tǒng)進行先進控制和在線優(yōu)化。