魏旭 張兵兵 孫大睿 陶冶 余燦 汪皓

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北京同步輻射高重頻超快X射線衍射實(shí)驗(yàn)方法發(fā)展

魏旭1,2張兵兵1孫大睿1陶冶1余燦1,2汪皓1,2

1（中國(guó)科學(xué)院高能物理研究所 北京 100049） 2（中國(guó)科學(xué)院大學(xué) 北京 100049）

基于北京同步輻射裝置(Beijing Synchrotron Radiation Facility, BSRF)發(fā)展了具有皮秒分辨率的高重復(fù)頻率超快X射線衍射(Ultrafast X-ray Diffraction, UXRD)技術(shù)。在重復(fù)頻率310 kHz下開展了SrRuO3(SRO)/SrTiO3(STO)薄膜樣品的超快X射線衍射實(shí)驗(yàn)，獲得了高質(zhì)量實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，與重復(fù)頻率為1 kHz的實(shí)驗(yàn)相比，信噪比(Signal to Noise Ratio, SNR)有了明顯的提高。但是，高重復(fù)頻率泵浦激光也導(dǎo)致了靜態(tài)加熱問題更加明顯，對(duì)此進(jìn)行了分析，給出了實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)指導(dǎo)意見。

超快X射線衍射，高重復(fù)頻率，SRO/STO，結(jié)構(gòu)動(dòng)力學(xué)

時(shí)間分辨方法利用一個(gè)激光脈沖激發(fā)樣品，經(jīng)過特定時(shí)間延遲后，一個(gè)探測(cè)光脈沖探測(cè)該時(shí)刻樣品的細(xì)微變化，又稱作泵浦探測(cè)技術(shù)。由于X射線具有原子尺度的空間分辨率，超快X射線衍射技術(shù)為研究原子尺度物質(zhì)結(jié)構(gòu)動(dòng)力學(xué)提供了有力的工具和方法[1?4]。隨著同步輻射技術(shù)的發(fā)展，超快X射線衍射技術(shù)被廣泛應(yīng)用于研究材料的動(dòng)力學(xué)結(jié)構(gòu)。受到激光技術(shù)的限制，早期基于同步輻射的超快X射線衍射實(shí)驗(yàn)重復(fù)頻率都在1?10 kHz[5?7]。通常，同步輻射X射線脈沖的重復(fù)頻率高達(dá)兆赫茲，激光重復(fù)頻率和X射線脈沖重復(fù)頻率的差異導(dǎo)致了X射線脈沖無(wú)法被高效利用，實(shí)驗(yàn)資源嚴(yán)重浪費(fèi)。近幾年來，激光技術(shù)有了突飛猛進(jìn)的發(fā)展，高重復(fù)頻率激光系統(tǒng)的問世也給基于同步輻射的超快X射線探測(cè)技術(shù)帶來了曙光，國(guó)際上多個(gè)同步輻射光源都利用了高重復(fù)頻率激光開展時(shí)間分辨研究[8?12]，提高了實(shí)驗(yàn)效率以及信號(hào)的信噪比。

在北京同步輻射裝置(Beijing Synchrotron Radiation Facility, BSRF)上發(fā)展了基于1 kHz激光系統(tǒng)的超快X射線衍射實(shí)驗(yàn)裝置[13]，開拓了國(guó)內(nèi)同步輻射超快X射線技術(shù)的先河，然而該裝置一直受到X射線計(jì)數(shù)低這一問題的困擾。為此，本文利用一臺(tái)高重復(fù)頻率高功率飛秒光纖激光系統(tǒng)，在北京同步輻射裝置1W2B實(shí)驗(yàn)站建立了高重復(fù)頻率超快X射線衍射實(shí)驗(yàn)裝置，并開展了SrRuO3(SRO)薄膜樣品的研究。實(shí)驗(yàn)的重復(fù)頻率為310 kHz，X射線計(jì)數(shù)率提高了兩個(gè)數(shù)量級(jí)，實(shí)驗(yàn)的信噪比、角分辨率及實(shí)驗(yàn)效率均顯著提高。此外，針對(duì)高重復(fù)頻率泵浦激光引起的穩(wěn)態(tài)溫度平臺(tái)效應(yīng)，本文也對(duì)各種影響因素進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)和分析。

1 實(shí)驗(yàn)裝置介紹

1.1 X射線源和激光源簡(jiǎn)介

BSRF依托于北京正負(fù)電子對(duì)撞機(jī)，是第一代兼用型同步輻射光源?；匦l率為1.243 MHz，回旋周期804 ns。在混雜注入模式下，一個(gè)注入周期由一個(gè)單束團(tuán)和若干個(gè)束團(tuán)串構(gòu)成，單束團(tuán)電流為1.6 mA[13]。1W2B實(shí)驗(yàn)站可提供能量為5?15 keV的X射線，利用Si(111)雙晶單色儀進(jìn)行能量調(diào)節(jié)，能量分辨率為4×10?4。

高重復(fù)頻率高功率光纖飛秒激光器(Tangerine HP, Amplitude Systems)作為泵浦激光，激光脈沖能量最高可達(dá)200 μJ，最高平均功率35 W，重復(fù)頻率單脈沖到20 MHz可調(diào)，脈沖寬度300 fs?10 ps可調(diào)，基頻波長(zhǎng)1030 nm。另外，激光器配有倍頻器，可以輸出波長(zhǎng)為515 nm的二倍頻和波長(zhǎng)為343 nm的三倍頻激光脈沖。

在基于同步輻射的激光泵浦-X射線探測(cè)實(shí)驗(yàn)中，激光脈沖與X射線脈沖的重復(fù)頻率成倍數(shù)關(guān)系，通常，同步輻射X射線脈沖頻率較高，激光脈沖重復(fù)頻率決定了實(shí)驗(yàn)的計(jì)數(shù)率。因此利用高重復(fù)頻率激光器可以提高超快X射線衍射(Ultrafast X-ray Diffraction, UXRD)實(shí)驗(yàn)中X射線的計(jì)數(shù)率，提高實(shí)驗(yàn)的角度分辨率。

1.2 實(shí)驗(yàn)裝置

圖1給出了UXRD實(shí)驗(yàn)裝置的示意圖。圖1(a)為實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)構(gòu)成圖。高重復(fù)頻率高功率激光器與同步輻射射頻信號(hào)同步[13]，可編程延遲器(Programmable Delay Line, PDL)用于調(diào)節(jié)激光脈沖與X射線脈沖之間的時(shí)間延遲。激光經(jīng)透鏡聚焦，樣品處光斑大小約350 μm (Full Width at Half Maximum, FWHM)。X射線通過毛細(xì)管透鏡聚焦，樣品處光斑大小約為70 μm (FWHM)。利用二維X射線探測(cè)器的門控功能探測(cè)單束團(tuán)X射線脈沖的衍射信號(hào)。圖1(b)是超快X射線衍射裝置示意圖，包括毛細(xì)管聚焦透鏡、樣品、Ce:YAG晶體、低溫液氮噴槍、CCD (Charge-coupled Device)、激光光束和X射線光束。其中Ce:YAG晶體和樣品安裝在同一個(gè)樣品架上，用于調(diào)節(jié)激光和X射線的空間重合。圖1中兩條實(shí)線代表了激光和X射線的傳播光路。

圖1 基于BSRF的UXRD實(shí)驗(yàn)裝置的系統(tǒng)構(gòu)成示意圖(a)和UXRD實(shí)驗(yàn)裝置系統(tǒng)模擬圖(b)

1.3 時(shí)間和空間重合

在開展超快X射線衍射實(shí)驗(yàn)之前，首先要完成時(shí)間重合和空間重合。時(shí)間重合利用了一個(gè)對(duì)X射線和激光都響應(yīng)的快速光電二極管，在樣品所在位置分別接收X射線脈沖信號(hào)和激光信號(hào)，將光信號(hào)轉(zhuǎn)換為電信號(hào)輸出，采用高分辨率示波器觀測(cè)。圖2曲線中，黑色實(shí)心點(diǎn)線曲線為激光脈沖，多周期空心點(diǎn)線曲線為X射線脈沖，通過PDL和定時(shí)系統(tǒng)，調(diào)節(jié)激光脈沖延遲，使得在示波器上觀測(cè)的激光脈沖上升沿和X射線脈沖上升沿中心重合，就完成了時(shí)間重合的調(diào)整，這種方法實(shí)現(xiàn)時(shí)間重合可以達(dá)到100 ps的精度。另外，為了采集經(jīng)過激光泵浦的單脈沖X射線衍射信號(hào)，需要定時(shí)系統(tǒng)提供給二維X射線陣列探測(cè)器一個(gè)門控觸發(fā)信號(hào)，見圖2中單周期實(shí)心棱線曲線。內(nèi)嵌圖為被門控信號(hào)包括的激光和X射線時(shí)間重合時(shí)的示意圖。

實(shí)驗(yàn)中，空間重合借助Ce:YAG晶體來實(shí)現(xiàn)。由于Ce:YAG晶體受到X射線激發(fā)后會(huì)產(chǎn)生可見光波段的熒光，因此可以利用CCD采集X射線和激光光斑位置圖像，見圖3(a)，由此調(diào)節(jié)二者的空間重合，見圖3(b)。為了保證空間重合的準(zhǔn)確性，將樣品和Ce:YAG晶體安裝在同一個(gè)樣品架上，并且利用CCD觀測(cè)確保二者上表面處于同一平面內(nèi)，完成空間重合調(diào)節(jié)后，利用電控平移臺(tái)將樣品平移到Ce:YAG晶體的位置。

圖2 4G示波器采集的快速光電二極管探測(cè)到的激光（底層窄單脈沖）和X射線脈沖（多脈沖波），以及提取單束團(tuán)X射線脈沖的門控信號(hào)（單脈沖波）

圖3 利用Ce:YAG晶體進(jìn)行空間重合的調(diào)節(jié) (a)和(b)分別為重合前后的監(jiān)測(cè)圖像，(c) 利用SRO超快衍射峰移信號(hào)對(duì)Ce:YAG空間重合方法準(zhǔn)確性的驗(yàn)證結(jié)果

為了證明這種方法的精度，利用SRO樣品超快X射線衍射實(shí)驗(yàn)對(duì)其進(jìn)行了驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)。利用Ce:YAG晶體完成空間重合，并將該位置記為零點(diǎn)，分別沿水平方向和垂直方向調(diào)節(jié)激光光斑位置，采集SRO樣品經(jīng)泵浦激光激發(fā)后200 ps的衍射信號(hào)，分析衍射信號(hào)峰移量，見圖3(c)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，無(wú)論是水平方向還是垂直方向，均為橫坐標(biāo)零點(diǎn)位置衍射信號(hào)峰移最大，也由此證明了此處是空間重合最佳位置。這種簡(jiǎn)便的方法可以實(shí)現(xiàn)10 μm空間重合調(diào)節(jié)精度，遠(yuǎn)小于激光光斑尺寸350 μm (FWHM)，因此可以滿足實(shí)驗(yàn)空間重合調(diào)節(jié)的需求。

2 高重頻超快X射線衍射實(shí)驗(yàn)

2.1 SRO薄膜的超快X射線衍射實(shí)驗(yàn)

為了驗(yàn)證超快裝置的性能，我們基于上述裝置開展了SrRuO3薄膜的超快X射線衍射實(shí)驗(yàn)，由于較高的激光損傷閾值和超快的電聲耦合時(shí)間，SrRuO3被廣泛應(yīng)用到超快X射線衍射的研究中[14?15]。在750 °C 和5 Pa的氧壓下，利用激光脈沖沉積的方法在0.5 mm厚的SrTiO3襯底上外延生長(zhǎng)了44 nm的SrRuO3薄膜。泵浦激光脈沖為Tangerine HP激光器的二倍頻輸出，波長(zhǎng)515 nm，脈寬為300 fs，重復(fù)頻率為155 kHz；并利用相對(duì)泵浦光有一定時(shí)間延遲的單束團(tuán)X射線脈沖來探測(cè)SRO薄膜在光激發(fā)后的瞬態(tài)變化。需要指出的是，由于STO襯底較大的帶隙寬度，所選取的泵浦激光的光子能量只會(huì)激發(fā)SRO薄膜信號(hào)，而不會(huì)對(duì)襯底產(chǎn)生影響。為了與泵浦激光的重復(fù)頻率相匹配，挑選單束團(tuán)X射線脈沖的門控信號(hào)也需要保證為155kHz，此時(shí)樣品處的平均X射線通量可達(dá)108光子數(shù)每秒，是低重頻(1 kHz)模式下計(jì)數(shù)的150多倍，與其重復(fù)頻率之比保持一致。

圖4 SRO薄膜(002)衍射峰以及襯底峰的時(shí)間分辨搖擺曲線(a)；由(a)提取得來的SRO(002)衍射峰峰移和展寬的變化曲線以及指數(shù)衰減擬合(b)

圖4記錄了SRO薄膜以及STO襯底在脈沖激光的激發(fā)下所產(chǎn)生的超快晶格響應(yīng)，我們選取了(002)布拉格衍射峰作為研究對(duì)象，觀測(cè)其衍射峰的峰移和展寬隨著時(shí)間延遲的變化趨勢(shì)，延遲范圍從?1 ? 12 ns。利用毛細(xì)管聚焦方式所帶來的較大發(fā)散角，以及面探測(cè)器較大的探測(cè)面積，使得同時(shí)記錄襯底和薄膜的信號(hào)成為可能，圖4(a)給出了薄膜和襯底衍射峰的時(shí)間分辨搖擺曲線，可見襯底峰在激光泵浦下并未發(fā)生明顯變化，而SRO薄膜峰在激發(fā)初始時(shí)刻向小角度方向發(fā)生劇烈偏移，并伴隨著隨之而來的弛豫過程，由布拉格公式2sin=可知，(002)衍射峰向小角方向的偏移意味著晶格結(jié)構(gòu)向沿著面外方向的膨脹。隨后對(duì)每一個(gè)延遲時(shí)間點(diǎn)的衍射峰進(jìn)行高斯擬合，在扣除負(fù)延遲的結(jié)果之后，得到各自的衍射峰重心(Δ)和半高寬(Δ)隨延遲時(shí)間的演變趨勢(shì)，如圖4(b)所示，在4 mJ?cm?2的激光能量密度下，SRO薄膜在光激發(fā)200 ps后就產(chǎn)生了0.012°的角度偏移；此外，伴隨著衍射峰的偏移，衍射峰的半高寬也發(fā)生了顯著的增加，意味著初始激發(fā)所引起的應(yīng)變梯度是不均勻的，即沿著軸的方向，不同深度的晶面所發(fā)生的晶格常數(shù)的改變并不相同。每一個(gè)延遲時(shí)間點(diǎn)的曝光時(shí)間為10 s，重復(fù)采集5組數(shù)據(jù)以得到其誤差分布，良好的信噪比再次證明了高重頻時(shí)間分辨衍射采集的優(yōu)越性能，顯著提高了超快衍射實(shí)驗(yàn)的角度分辨率（Δ/可達(dá)10?6，相比1 kHz的實(shí)驗(yàn)裝置，提高了一個(gè)量級(jí)）。

此外，由圖4(b)所示，衍射峰展寬的恢復(fù)速度要明顯快于其峰移的變化，選取弛豫過程進(jìn)行指數(shù)衰減擬合得到SRO(002)衍射峰的峰移和展寬變化的衰減常數(shù)分別為shift=3.94 ns、width=2.03 ns。展寬的變化可近似取決于由光激發(fā)引起的瞬時(shí)溫升的空間梯度，其快速弛豫主要受到薄膜的厚度影響，熱擴(kuò)散出44 nm2的區(qū)域并隨之消除溫度分布的非均勻性所需要的時(shí)間尺度，快于平均溫度的回復(fù)時(shí)間尺度，而后者則決定了衍射峰的峰移。

2.2 高重頻實(shí)驗(yàn)的溫度平臺(tái)效應(yīng)

基于高重頻激光系統(tǒng)的超快X射線技術(shù)，極大地提高了用于泵浦-探測(cè)的單脈沖X射線光子的計(jì)數(shù)率，但同時(shí)高重頻激光較高的平均功率也給實(shí)驗(yàn)的開展帶來不利影響，如引起樣品平均溫度的大幅升高，帶來如圖5所示的溫度平臺(tái)；使得在高重頻UXRD實(shí)驗(yàn)中所獲取的瞬態(tài)晶格響應(yīng)均疊加在樣品平均溫度升高所導(dǎo)致的穩(wěn)態(tài)膨脹的基礎(chǔ)上。圖5(a)中的laser-off信號(hào)為不打激光時(shí)的衍射峰位，而對(duì)比Δ的時(shí)間分辨信號(hào)，我們發(fā)現(xiàn)在負(fù)延遲時(shí)間分辨信號(hào)和laser-off信號(hào)之間存在明顯的峰位差，即所謂的溫度平臺(tái)。而在圖5(b)所示衍射峰的展寬之所以沒有表現(xiàn)出溫度平臺(tái)效應(yīng)，是因?yàn)槠骄鶞囟鹊纳邔?duì)溫度梯度不產(chǎn)生影響。圖5(c)明確給出了SRO(002)衍射峰在未泵浦(laser-off)、負(fù)延遲(<0)和正延遲(=200 ps)下的對(duì)比，其中l(wèi)aser-off和<0之間的差值即為溫度平臺(tái)。與由特定激光脈沖所引起的瞬時(shí)晶格膨脹不同，溫度平臺(tái)所引起的穩(wěn)態(tài)熱效應(yīng)是一個(gè)均勻膨脹，并不伴隨衍射峰的展寬變化。值得注意的是，這種穩(wěn)態(tài)的溫度平臺(tái)效應(yīng)在STO襯底峰上也有所體現(xiàn)。

過高的溫度平臺(tái)會(huì)使樣品發(fā)生強(qiáng)烈的扭曲甚至帶來?yè)p傷，對(duì)于特定的樣品，平均溫度的上升也會(huì)導(dǎo)致樣品理化性質(zhì)的非線性變化，給瞬態(tài)信號(hào)的解析帶來困擾，因此必須采取必要的措施來降低溫度平臺(tái)。其中最為直接的方法便是降低泵浦激光的功率，但與此同時(shí)，也將不可避免地降低瞬態(tài)信號(hào)的幅度，如圖6(a)所示，在平均功率降至0.2 W時(shí)，溫度平臺(tái)消失，但瞬態(tài)信號(hào)的幅度也降至2.5×10?3(°) ，為超快實(shí)驗(yàn)的開展帶來不利影響。瞬態(tài)信號(hào)的產(chǎn)生由泵浦激光的脈沖能量密度決定，與平均功率的關(guān)系如下：

圖5 包含溫度平臺(tái)效應(yīng)的布拉格衍射峰峰移Δθ (a)和展寬Δω (b)的時(shí)間分辨演變趨勢(shì)；不同泵浦條件下的SRO(002)衍射峰對(duì)比(c)

=/(1)

式中：為激光重復(fù)頻率；為激光面積。由此可見，降低平均功率并非改進(jìn)實(shí)驗(yàn)的有效方法。而由式(1)可知，在保證和一定的情況下，較小的激光光斑面積會(huì)獲得更高的脈沖能量密度，即瞬態(tài)晶格響應(yīng)。反之，如果光斑尺寸減小1/2，平均功率降至原先的1/4的情況下，仍能保證獲得同等的超快信號(hào)，足以可見減小激光光斑是降低溫度平臺(tái)的有效辦法。此外，降低激光重復(fù)頻率也提供了一種有效的途徑，為樣品爭(zhēng)取更長(zhǎng)的時(shí)間周期來進(jìn)行熱弛豫。如圖6(b)所示，隨著重頻降低至38 kHz，溫度平臺(tái)引起的晶格膨脹消失，但這也將不可避免地大幅降低X射線計(jì)數(shù)率，進(jìn)而降低數(shù)據(jù)信噪比，如圖6(c)所示。因此，在進(jìn)行以高重頻激光系統(tǒng)為基礎(chǔ)的超快X射線衍射實(shí)驗(yàn)中，針對(duì)不同的樣品體系和結(jié)晶質(zhì)量，需要綜合考量并謹(jǐn)慎選取恰當(dāng)?shù)募す庵仡l和泵浦光斑大小，在保證獲取較高信號(hào)質(zhì)量的同時(shí)，盡可能地降低激光的溫度平臺(tái)對(duì)超快信號(hào)的影響。

圖6 泵浦激光平均功率從0.1?1 W時(shí)，瞬態(tài)信號(hào)和溫度平臺(tái)的變化圖(a)；泵浦激光重復(fù)頻率從9?310 kHz過程中，探測(cè)器接收的光子計(jì)數(shù)和靜態(tài)的峰移信號(hào)也隨之改變(b)；4種不同重復(fù)頻率的激光泵浦下，探測(cè)器接收的衍射信號(hào)的搖擺曲線的差異(c)

3 結(jié)語(yǔ)

綜上所述，本文介紹了BSRF的1W2B束線站新近發(fā)展的基于高重頻激光系統(tǒng)的時(shí)間分辨X射線衍射實(shí)驗(yàn)裝置。依托于此所開展的SRO薄膜超快晶格響應(yīng)的UXRD研究，驗(yàn)證了該裝置的可靠性能，探測(cè)單脈沖X射線的計(jì)數(shù)率提高兩個(gè)數(shù)量級(jí)以上，角度分辨率提高一個(gè)量級(jí)，顯著地改善了實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)采集的信噪比。此外，討論了由于高重頻激光過高的平均功率所帶來的穩(wěn)態(tài)溫度平臺(tái)效應(yīng)及其影響因素，對(duì)高重頻下超快實(shí)驗(yàn)的開展有廣泛的指導(dǎo)意義。

致謝 感謝南京大學(xué)吳小山教授提供的SRO/STO樣品；感謝中國(guó)科學(xué)院高能物理研究所高振華、譚映雷老師提供的軟件和硬件方面的技術(shù)支持；同時(shí)感謝中國(guó)科學(xué)院高能物理研究所徐廣磊老師提供的激光和X射線同步方面的幫助。

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14 Navirian H A, Herzog M, Goldshteyn J,. Synchrotron-based ultrafast X-ray diffraction at high repetition rates[J]. Review of Scientific Instruments, 2012, 83: 063303. DOI: 10.1063/1.4727872.

15 Herzog M, Leitenberger W, Shayduk R,. Ultrafast manipulation of hard X-rays by efficient Bragg switches[J]. Applied Physics Letters, 2010, 96: 161906. DOI: 10.1063/1.3402773.

Ultrafast X-ray diffraction development at high repetition rate in Beijing Synchrotron Radiation Facility

WEI Xu1,2ZHANG Bingbing1SUN Darui1TAO Ye1YU Can1,2WANG Hao1,2

1(Institute of High Energy Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China) 2(University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China)

Time-resolved experiments could provide a dynamical insight into the structure of materials. The ultrafast X-ray diffraction (UXRD) technique is a common way in time-resolved experiment with the laser pump and the X-ray probe method.This study aims to perform the UXRD experiments with the high repetition rate pump laser.A picosecond resolution UXRD setup on high repetition rate laser pump at Beijing Synchrotron Radiation Facility (BSRF) was built and a test with the sample SrRuO3(SRO) grown on the substrate SrTiO3(STO) was performed at the repetition rate of 310 kHz. Some exploratory experiments on the static heating problem accompanied by high repetition rate photoexcitation were discussed briefly.Compared with the previous 1-kHz repetition rate measurement, the signal to noise ratio (SNR) of those at 310 kHz was improved dramatically. And a cooling system was necessary for the overheating problem.Those UXRD experiments at BSRF were performed at high repetition rate, which laid a foundation for the future work.

UXRD, High repetition rates, SRO/STO, Structural dynamics

WEI Xu, male, born in1991, graduated from Zhejiang University of Technology in 2014, master student, focusing on ultrafast time-resolution

ZHANG Bingbing, E-mail: zhangbb@ihep.ac.cn

2017-05-03, accepted date: 2017-06-13

O434.19，O436.1，TL594，O722

10.11889/j.0253-3219.2017.hjs.40.100101

魏旭，男，1991年出生，2014年畢業(yè)于浙江工業(yè)大學(xué)，現(xiàn)為碩士研究生，研究領(lǐng)域?yàn)槌鞎r(shí)間分辨

張兵兵，E-mail: zhangbb@ihep.ac.cn

2017-05-03，

2017-06-13

Supported by the High Energy Photon Source-Test Facility Program and National Natural Science Foundation of China (No.U1332205)

高能光源測(cè)試項(xiàng)目和國(guó)家自然科學(xué)基金(No.U1332205)資助