卿云花

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相對比較法分析放射性核素研究

卿云花

福建省職業(yè)病與化學中毒預防控制中心

該文描述了采用HPGeγ譜儀通過相對比較法處理受干擾放射性核素時，放射性核素在消除干擾前后的異?；疃榷l(fā)對干擾校正的研究。結果表明，若刻度源為混合源，且含受干擾不可忽略的待分析核素，無論是否對樣品中待分析核素進行校正，則都要對刻度源中待分析受干擾核素進行校正。

HPGeγ譜儀 放射性核素 干擾校正 相對比較法

1 概述

為了提高放射衛(wèi)生技術機構 γ 能譜實驗室放射性核素檢測水平，保證放射性核素γ 能譜測量的質(zhì)量，2015年，由中國疾病預防控制中心輻射防護與核安全醫(yī)學所（以下簡稱組織機構）組織開展放射性核素 γ 能譜分析能力考核。本實驗室于2015年8月上旬收到代號為2015- BD004，基質(zhì)為土壤的樣品，要求分析樣品中232Th、40K和137Cs三種放射性核素比活度。綜合實驗室條件和比對樣品特性，我們在此次比對過程中采用相對比較法來分析樣品中各放射性核素比活度。由于本實驗室使用的土壤體標準源為混合源，該標準源中含232Th、40K、137Cs等放射性核素。232Th的 1459.2 keV γ射線會對40K的 1460.8 keV γ射線產(chǎn)生干擾[1]，特別是在232Th活度相對較大時，對分析結果會產(chǎn)生嚴重影響。又由于40K只有1460.8 keV這一種能量γ射線[2]可用于分析，因此消除1459.2 keVγ射線的干擾很有必要。在比對過程中，本文采用王崇杰等[3]在消除γ能譜中232Th對40K的干擾中的方法對刻度系數(shù)進行校正,得到40K特征能能量為1460.8 keV的校正后比活度為577Bq/kg，而校正前未對40K做干擾峰校正的比活度卻為562Bq/kg。校正前比活度小于修正后比活度的異常結果使人深思，為探究異常結果的因素，本文在利用原比對結果的基礎上，采用兩個經(jīng)中國計量院校準的土壤標準體源進行驗證。

2 實驗裝置和標準源

2.1實驗裝置

本實驗采用了ORTEC公司的HPGeγ譜儀，3個用于能量刻度的點源和2個土壤混合體源（其中一個體源借用于中國疾病預防控制中心輻射防護與核安全醫(yī)學所）均經(jīng)中國計量科學研究院校準，HPGeγ譜儀和標準源的相關參數(shù)如表1所示。

表1 測量儀器和標準源相關參數(shù)

本實驗室用于能量刻度的三個點源活度在103Bq量級，兩個土壤標準源都由規(guī)格型號為75mm×H70mm的樣品盒封裝。編號為CZHH-1305的土壤源含232Th，而編號為14NTR/70-080503的土壤源不含232Th，兩個體標準源都含有241Am、60Co、137Cs、40K的三種放射性核素，針對本文研究內(nèi)容，兩個體標準源的部分核素活度信息如表2所示。

表2 土壤源中放射性核素活度信息

注：相對擴展不確定度的包含因子K為2

2.2 實驗方法

本文主要研究采用相對比較法分析樣品中受干擾核素在校正前后的核素活度，為探討2015年比對過程中受干擾核素校正前后異常結果的原因，也對未受干擾核素137Cs的放射性比活度進行分析。

為驗證探討結果，本文提供兩個都含有放射性核素40K和137Cs土壤標準源，編號為CZHH-1305土壤源中的40K受232Th干擾，而編號為14NTR/70-080503土壤源中的40K未受232Th干擾，以編號為CZHH-1305的土壤源為刻度源，編號為14NTR/70-080503的土壤源為樣品進行驗證實驗。當刻度源中含有待分析核素可利用的條件下，可通過直接計算待分析核素特征能量點的刻度系數(shù)來分析待測核素活度[4-5]。因文中兩個體標準源中都含有137Cs和40K兩種放射性核素，從而選擇相對比較法來分析編號為14NTR/70-080503的土壤源中137Cs和40K的活度。

3 結果與討論

3.1 結果

在2015年比對過程中，以編號為CZHH-1305的土壤源為刻度源通過相對比較法對編號為2015-BD004的比對樣品進行分析，經(jīng)干擾校正前后獲得的137Cs和40K兩種放射性核素的比活度及刻度系數(shù)如表3所示。

由表3可知，40K校正前的測量值小于校正后的測量值。137Cs的測量值與參考值相對偏差為3%，由此可見，未考慮受干擾因素時，采用土壤中放射性核素的能譜分析方法的分析過程出現(xiàn)的錯誤概率很小。通過干擾校正后，40K的測量值與參考值的相對偏差為3.8%，由此可見，采用王崇杰等在消除γ能譜中232Th對40K的干擾的方法分析受干擾40K放射性活度過程出現(xiàn)誤差的概率也很小，因而應考慮受干擾核素40K在進行干擾校正前的分析過程。

表3 刻度系數(shù)和137Cs、40K比活度

由于除2015-BD004的比對樣品中的40K受干擾核素232Th的影響外，編號為CZHH-1305的土壤刻度源中的40K也受干擾核素232Th的影響，因此，如果既不對比對樣品中的40K進行干擾校正，也不對刻度源中的40K進行干擾校正時，就開始分析受干擾放射性核素的比活度，那么所得結果并不是能量峰為1459.2 keV和1460.8 keV在多道中累計計數(shù)所得比活度，其結果小于40K的假比活度[3]。只有在未對樣品中的40K進行干擾校正前，對刻度源中的40K進行干擾校正后，其結果為能量峰1459.2 keV和1460.8 keV在多道中的累計計數(shù)所得比活度，該結果即為因232Th能量峰1459.2 keV對能量峰1460.8 keV的干擾所致的40K假比活度。因此在分析2015-BD004土壤樣的40K活度前，應先對土壤刻度源中的40K進行干擾校正，校正后的刻度系數(shù)見表4，在刻度源校正的前提下，2015-BD004土壤樣中40K校正前后的比活度如表4所示。

表4 刻度系數(shù)和137Cs、40K比活度

由表4可以看出，在對刻度源進行校正的前提下，樣品中受干擾核素40K的校正前的參考值大于校正后的參考值，且校正前的參考值為能量峰為1459.2 keV和1460.8 keV在多道中累計計數(shù)所得的40K假比活度。

為驗證上述探討，通過相對比較法以編號為CZHH-1305的土壤源為刻度源，以編號為14NTR/70-080503的土壤源為樣品。首先對刻度源進行干擾校正，所得校正前后的刻度系數(shù)見表5。相對樣品中40K活度，樣品中所含的232Th可忽略不計，因此樣品中的40K不需要進行干擾校正。對刻度源進行干擾校正前和校正后，樣品中待分析核素137Cs和40K的活度如表5所示。由表5可知，137Cs的測量值與參考值的相對偏差為2.2%。若未對刻度源進行干擾修正，樣品中40K的參考值為1401±66 Bq，該值小于經(jīng)對刻度源校正后的參考值1470±69 Bq，且經(jīng)對刻度源進行干擾校正后，樣品中40K的測量值與參考值的相對偏差為1.4%。

表5 刻度系數(shù)和137Cs、40K活度

3.2 結論

不論是應用相對比較法還是效率曲線法，若樣品中待分析核素受其它干擾核素的影響，且刻度源為混合源，并含受干擾不可忽略的待分析核素，那么在未對待分析核素進行干擾校正前，只有對刻度源中待分析的受干擾核素進行干擾校正后，所得核素活度才為待分析核素假活度。

[1] 朱傳新, 陳淵, 郭海萍, 等. 高純鍺探測器探測效率研究[J].核電子學與探測技術,2006，26(2)：191-194.

[2] 朱文凱, 陳軍, 熊建平, 等. 兩套 HPGe γ 譜儀對土壤樣品的測量結果比對分析[J]. 核電子學與探測技術, 2005，25(2): 150-152.

[3] Zapata F. Handbook for the assessment of soil erosion andsedimentation using environmental radionuclides[M]. Kluwer Academic Publishers,2002.

[4]土壤中放射性核素的能譜分析方法: GB 11743-2013[S].2013.

[5] 高純鍺γ能譜分析通用方法: GB 11713-2015[S]. 2015.