康婷婷,王 亮,何洋洋,孫法遷,吳偉祥*

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亞硝酸型反硝化除磷工藝特性及其應用

康婷婷1,王 亮2,何洋洋1,孫法遷1,吳偉祥1*

(1.浙江大學環(huán)境與資源學院,浙江 杭州 310058；2.東華工程科技股份有限公司,安徽 合肥 230000)

以亞硝酸鹽作為電子受體進行反硝化除磷污泥的馴化,并探究了工藝運行條件、性能及實際應用情況.研究表明:厭氧-缺氧-好氧馴化方式可快速富集以亞硝酸鹽為電子受體的反硝化聚磷菌,通過逐步提高底物濃度可以馴化富集耐受高NO2--N濃度的DNPAOs.實際廢水運行實驗表明,反硝化除磷法處理豬場廢水UASB-SFSBR尾水是可行的,當缺氧進水NO3--N、NO2--N和PO43--P濃度分別為5,70,30mg/L時,出水NO3--N和NO2--N濃度基本為0,PO43--P濃度在1.0mg/L以下.

反硝化除磷；亞硝酸鹽；碳源；投加方式；實際廢水

對于低C/N廢水,碳源不足往往成為脫氮與除磷的限制因素.反硝化除磷菌(DPAOs)能夠利用NO3-或NO2-代替O2作為電子受體[1-3],與傳統(tǒng)生物除磷相比,反硝化除磷工藝能夠實現氮磷同時去除[1,4]及實現“一碳兩用”,不但節(jié)約了碳源、曝氣量,同時減少了剩余污泥產量[5-6],因此成為近年來的研究熱點.而以NO2-作電子受體,則可通過將硝化反應控制在亞硝化階段,進一步節(jié)省需氧量,降低能耗[5].因此有關NO2-反硝化除磷技術的研究日益受到關注[7-13].

厭氧-缺氧-好氧SBR馴化模式由于有了后續(xù)的好氧段,可以提高除磷效果,及污泥的絮凝沉降性[12],成為當前主要的DPAOs馴化富集方式.目前,反硝化除磷工藝以NO3-作為電子受體,效果較為理想[15-16],而對于NO2-作為電子受體的除磷效果及其抑制濃度尚不統(tǒng)一.王愛杰等[12]通過厭氧/缺氧間歇試驗研究了亞硝酸鹽濃度、進水COD濃度和進水pH值對反硝化除磷工藝的影響,認為控制NO2--N的質量濃度為(35±5)mg/L,厭氧段進水pH值為8.0±0.1,缺氧段進水pH值為7.2±0.1, COD為400mg/L時,反硝化除磷效果最佳.Hu等[3]人通過試驗得出,作為代替氧和硝酸鹽作為電子受體的亞硝酸鹽的上限濃度值很高,可以高達115mg/L.同時,當前反硝化除磷的研究多集中于模擬廢水以及低濃度城市污水的研究[15-16],而將反硝化除磷工藝應用于高濃度含實際廢水研究的文章鮮有報道.

本研究馴化富集出可耐受較高NO2--N濃度的DPAOs,并通過SBR批次試驗和靜態(tài)實驗探究了基質投加方式對反應過程的影響,DPAOs對NO2--N的耐受程度與馴化時間的關系以及以NO2--N 為電子受體的反硝化除磷過程用于處理實際廢水的可行性,旨在為反硝化除磷工藝的實際應用提供參考.

1 材料與方法

1.1 實驗裝置

反硝化除磷裝置采用常規(guī)SBR反應器,主體由有機玻璃制成,呈圓柱狀,內徑19cm,總高60cm,有效高度50cm,有效容積14.17L.

靜態(tài)實驗裝置主要由2臺HJ-6A型六聯數顯控溫磁力攪拌器、12只250mL高型燒杯以及其他相關配件組成.

1.2 接種污泥

接種污泥取自杭州七格市政污水處理廠二沉池,污泥呈黃褐色, TSS為15.95g/L, VSS為11.33g/L, VSS/TSS值為0.71.

1.3 實驗過程與水質

1.3.1 DNPAOs馴化及負荷提升過程 向SBR反應器中投加經過淘洗的污泥5.5L,污泥添加比為40%,反應器初始污泥TSS 6.19g/L.反應器運行周期12h,運行方式為厭氧(3.75h)-靜置排水(2h)-缺氧(4h)-好氧(0.25h)-靜置排水排泥(2h),曝氣量5.2L/min.厭氧和缺氧進水量均為8.67L,充水比0.61,采用蠕動泵精密投加,投加時間均為100min,進水的同時開啟攪拌機進行反應.厭氧進水只含COD,缺氧進水含NH4+-N、NO3--N、NO2--N、PO43--P、Ca2+、Mg2+以及微量元素等.SRT控制在15~20d,該運行方式下共富集培養(yǎng)21d.在污泥反硝化除磷性能穩(wěn)定的情況下提升反應器負荷,通過逐步提高厭氧進水COD,缺氧進水PO43--P和NO2--N濃度,減小缺氧進水NO3--N濃度,實現DNPAOs完全以NO2--N為電子受體進行缺氧吸磷.配水中COD、NO3--N、NO2--N、PO43--P分別以NaAc、KNO3、NaNO2和KH2PO4形式提供,按需配制.富集馴化初期DNPAOs厭氧進水COD 150mg/L, 缺氧進水NO2--N 5mg/L, NO3--N 15mg/L, PO43--P 10mg/L.底物濃度提升過程進水水質見表1.

表1 底物濃度提升段進水水質(mg/L)Table 1 Composition of synthetic wastewater used in enhanced DNPAOs cultivation process (mg/L)

1.3.2 DNPAOs過程碳源利用效率 采用靜態(tài)實驗裝置完成,研究不同COD負荷下PO43--P的釋放情況,從而考察DNPAOs的碳源利用效率.采用12個高型燒杯進行6組實驗,編號為1#~6#,每組設定2個平行.分別向6組實驗的高型燒杯中加入50mL從穩(wěn)定在第7階段的SBR反應器中取出的活性污泥,分別加入200mL濃度分別為25,50,75,100,150,200mg/L的NaAc溶液.實驗溫度控制在27℃,攪拌速率150r/min,實驗時間240min.實驗結束后取上清液過濾,測定其CODcr和PO43--P濃度.靜態(tài)實驗初期各燒杯內NO2--N濃度0.02mg/L,NO3--N未檢出,故實驗過程中可忽略可能存在的反硝化干擾.

1.3.3 DNPAOs對NO2--N的耐受能力 該實驗主要由兩部分組成,分別向6組實驗用高型燒杯中加入從第4階段(編號1)和第7階段(編號2)的SBR反應器中取出的活性污泥50mL,再分別加入200mL不同濃度的進水,污泥濃度約為5.5gVSS/L.實驗溫度控制在27℃,攪拌速率均控制在150r/min,實驗時間設定為180min,每20min取樣測定其PO43--P濃度,考察DNPAOs對NO2--N耐受能力與進水底物濃度之間的關系,水質成分見表2.

1.3.4 UASB-SFSBR尾水反硝化除磷SBR處理 采用成功馴化富集DNPAOs的SBR反應器進行連續(xù)運行實驗,進水采用豬場廢水UASB- SFSBR處理尾水,尾水CODcr、NH4+-N、NO3--N、NO2--N、TP濃度分別為(162.27± 20.78)mg/L、(48.96±5.15) mg/L、(4.76±0.43) mg/L、(49.93±9.83) mg/L、(39.64±4.84) mg/L.反應器運行周期為8h,每天運行3個周期,運行方式為厭氧(3.75h)-缺氧(3h)-曝氣(0.25h)-靜置排水排泥(1h).進水均采用蠕動泵精密投加,投加時間50min,厭氧進水量為1.05L,缺氧進水量為7.62L,反應器充水比0.61,進水同時開啟攪拌機進行反應.整套裝置置于(26±1)℃的溫室中,反應器連續(xù)運行15d.

表2 NO2--N對DNPAOs抑制實驗水質(mg/L)Table 2 Composition of the synthetic wastewater used for the inhibition test of DNPAOs (mg/L)

1.4 分析方法

pH值用雷磁pH計測定;CODcr用哈?？焖僭噭┖袦y定; NH4+-N、NO2--N、NO3--N、PO43--P、MLSS采用國標法測定[17].

2 結果與討論

2.1 DNPAOs馴化及負荷提升過程

2.1.1 DNPAOs馴化過程反應器運行情況 由圖1可以看出,隨著馴化富集的進行,從第13d開始,厭氧段和缺氧段出水COD趨于穩(wěn)定.厭氧出水COD濃度低于25mg/L,殘留碳源量較少,從而限制了反硝化菌的生長.厭氧COD去除量在60mg/L以上,去除率在75%以上.馴化初期好氧出水NO3--N和NO2--N濃度略高于缺氧結束時,可能是接種污泥中的硝化菌在起作用,但是隨著馴化富集的進行,NO3--N和NO2--N濃度趨于相同,說明在短時間曝氣條件下硝化菌活性逐漸降低,反應器內已經不存在硝化作用.隨著馴化過程的進行,NO3--N和NO2--N去除率明顯上升,該階段結束時去除率已經接近100%(圖2).

馴化富集過程中PO43--P濃度變化情況如圖3所示,接種污泥初期吸收缺氧進水中的PO43--P,同時有部分污泥死亡,造成出水PO43--P濃度變化無規(guī)律.馴化富集到第14d,厭氧出水PO43--P濃度開始穩(wěn)定在11mg/L左右,當缺氧段結束時,反應器內PO43--P濃度低于2.0mg/L,經過15min的曝氣后,好氧出水PO43--P濃度低于0.8mg/L,平均總除磷率達到94%.

反應器內污泥濃度逐漸降低并穩(wěn)定在4.5~5.0gTSS/L,污泥VSS/TSS值在0.50左右(圖4).系統(tǒng)不僅表現出了穩(wěn)定的厭氧釋磷和缺氧吸磷能力,而且污泥量比較穩(wěn)定,說明該運行方式下DNPAOs的馴化富集是可行的.

2.1.2 DNPAOs負荷提升過程反應器的運行情況 經過64d共7個階段的持續(xù)運行,反應器成功實現完全以NO2--N為電子受體進行反硝化除磷.濃度提升過程PO43--P濃度變化如圖5所示,第1階段厭氧出水從10.8上升到15.50mg/L左右并保持穩(wěn)定,缺氧結束時,反應器內PO43--P在1.1mg/L以下,15min曝氣后, PO43--P濃度進一步降至0.75mg/L以下.第2階段適當提高NO2--N濃度,降低NO3--N濃度,該階段內厭氧出水濃度穩(wěn)定在16.8mg/L左右,缺氧結束時PO43--P濃度在1.96~3.59mg/L之間,明顯高于第1階段缺氧結束濃度,曝氣后出水PO43--P濃度在0.75mg/L以下.第3階段繼續(xù)提升進水濃度,由于底物濃度的升高,污泥在厭氧段釋放出更多的磷,出水平均濃度達到19.6mg/L,同時,污泥缺氧吸磷與好氧吸磷能力進一步提高.

第4、5階段,進水PO43--P和NO2--N濃度進一步升高,污泥釋磷與吸磷能力明顯提升,這2個階段內,單位體積的缺氧吸磷量已經超過厭氧釋磷量,更多的磷在缺氧段被DNPAOs吸收儲存于體內,通過排出富磷污泥的形式除去.第6、7階段,進水NO2--N濃度達到45mg/L,厭氧釋磷量出現較大幅度的下降,缺氧吸磷量也呈現一定的下降,原因可能有2個方面:一是NO2--N濃度過高對DNPAOs造成了抑制;二是NO2--N作為電子受體的效率不如NO3--N,造成DNPAOs缺氧吸磷能力降低,進一步影響厭氧釋磷能力.盡管厭氧釋磷量和缺氧吸磷量都呈現不同程度的下降,但是系統(tǒng)除磷率與好氧出水PO43--P濃度都沒有出現較大的波動,說明該系統(tǒng)穩(wěn)定性較好.

由圖6(a)可以看出,兩段出水NO3--N濃度波動范圍較小,一般在0.5mg/L以下,最高不超過2.5mg/L.由圖6(b)可以看出,兩段出水NO2--N濃度與NO3--N濃度呈現相似的規(guī)律,波動范圍不超過0.5mg/L.反應器內NO3--N和NO2--N去除率接近100%,結合PO43--P濃度變化,可以推斷反應器內DNPAOs已經成功富集,并且能夠耐受較高濃度的NO2--N.

2.1.3 反應過程P/C與P/N (1)污泥碳源利用效率:研究發(fā)現,碳源利用效率(P/C)可以很好的指示系統(tǒng)中除磷菌的活性[18-19],P/C越高,說明DNPAOs在系統(tǒng)中的含量越高.因此,P/C可以作為表征污泥反硝化除磷性能的一個重要指標.

由圖7所示,當供給COD量較少(32~ 96mgCOD/gVSS/d)時,污泥不釋磷或少量釋磷,COD可能被污泥同化吸收;當供給COD量增加(128~256mgCOD/gVSS/d),隨著供給COD量的增加,反硝化聚磷污泥釋放出更多的PO43--P,意味著有更多的COD被DNPAOs吸收合成為PHB,缺氧段可利用的碳源和能源更多,將能夠攝取更足量的PO43--P.5#與6#批次實驗的COD負荷較高,P/C穩(wěn)定在0.25~0.3之間,具體情況如圖8所示.

蔣軼峰[20]的研究表明,隨著馴化富集的進行,P/C會不斷升高,從第1d的0.15升高至第60d的0.35,第60d的P/C略高于本文的實驗結果.這說明污泥中的有效DNPAOs含量仍然可以通過富集馴化進一步提升.

(2)穩(wěn)定運行期P/N:如果進水NO2--N/ PO43--P過小,則缺氧吸磷不完全,造成出水磷濃度過高,而且缺氧吸磷不完全會造成DNPAOs菌體內糖原得不到恢復[21-22],從而影響下一階段的厭氧釋磷,最后造成系統(tǒng)除磷率下降;如果進水NO2--N/PO43--P過高,則會造成NO2--N殘留,對污泥造成不利影響,另外,厭氧段存在NO2--N會優(yōu)先進行反硝化,從而影響厭氧釋磷.因此,確定DNPAOs的NO2--N/PO43--P非常重要.

由表3可見,穩(wěn)定期缺氧段NO2--N消耗量與PO43--P吸收量較為穩(wěn)定,兩者比值在0.75~0.97之間,平均值為0.90±0.08.DNPAOs馴化富集過程中,厭氧結束后潷去上清液,排除了殘留碳源對缺氧吸磷的干擾,該條件下的比值較準確地反應了NO2--N與PO43--P的去除比.

黃毅[23]通過實驗得出,亞硝酸鹽消耗量與磷酸鹽的吸收量之比為0.72.本研究中氮磷去除比值略高于以上研究,這是因為反硝化產能與Poly-P合成之間的能量傳遞存在限制,當系統(tǒng)中DNPAOs占優(yōu)勢地位,大部分反硝化過程與缺氧吸磷耦合,減少ATP的無謂消耗,導致磷酸鹽吸收量增加,NO2--N與PO43--P去除比降低,而當DNPAOs比例下降時,一部分ATP用于與缺氧吸磷無關的過程,導致去除比升高.這說明本研究中DNPAOs比例相對偏低,仍有進一步提升的潛力.

表3 第7階段缺氧段NO2--N與PO43--P去除量Table 3 The removal of NO2--N and PO43--P in anoxic phase

2.2 基質投加方式對DNPAOs過程的影響

采用馴化富集污泥的SBR反應器進行實驗,分別在100, 50, 35min以及瞬時投加等量的COD進行厭氧釋磷或NO2--N進行缺氧吸磷.進水完成后,每20min采樣一次,過濾后測定其基質濃度,考察基質投加方式對DNPAOs過程的影響.

2.2.1 碳源投加方式對DNPAOs過程的影響 與傳統(tǒng)生物除磷相似,反硝化除磷在厭氧段吸收COD合成儲能化合物并釋磷,盡管COD沖擊負荷過大對DNPAOs是否產生不利影響還鮮有報道,但是沖擊負荷過大對傳統(tǒng)生物除磷工藝的不利影響已經有很多研究[24-26],而且殘留的碳源也會對缺氧段吸磷起到抑制作用.因此,可以推斷COD投加方式會對反硝化除磷污泥的除磷性能產生影響.

由圖9(a)可以看出,一旦有COD進入系統(tǒng),污泥即開始吸碳釋磷,瞬時一次性投加COD的方式下,由于碳源供給充分,初始厭氧釋磷速率較大,但是40min之后,其厭氧釋磷速率開始低于其他3個實驗,最終厭氧出水PO43--P濃度最低,各進水方式下厭氧釋磷量大小依次為:100min> 50min>35min>0min.由圖9(b)可以看出,100,50, 35min進水方式下,厭氧出水COD均低于50mg/L,而瞬時投加進水方式下,厭氧出水COD為(100.68±14.78) mg/L,碳源殘留量較高,不利于后續(xù)缺氧吸磷.可見,較長的碳源投加時間對厭氧釋磷是有利的.

2.2.2 NO2--N投加方式對DNPAOs過程的影響 圖10所示是以NO2--N為電子受體時,不同投加時間對DNPAOs缺氧吸磷效果的影響.由圖10(a)、(b)和(c)可以看出,當投加時間為100,50, 35min時,隨著進水結束,NO2--N濃度下降至0.5mg/L以下并保持穩(wěn)定,缺氧進水結束時,反應器內PO43--P濃度分別為(1.89±0.21), (1.24±0.14), (0.75±1.00)mg/L,此時系統(tǒng)處于缺乏碳源和電子受體的狀態(tài),PO43--P濃度也較低.隨著攪拌的繼續(xù),反應器內PO43--P濃度逐漸升高,240min時PO43--P濃度分別為(9.51±0.35), (10.41±0.21), (8.50±0.2)mg/L,三者二次釋磷量沒有顯著差異,最后15min的曝氣使反應器內的PO43--P濃度再次降低到較低水平.

反應器內初始NO2--N濃度達到27.56mg/L,此時DNPAOs受到抑制,PO43--P濃度下降緩慢,待缺氧段結束,PO43--P的去除量約為10mg·L-1,說明在該NO2--N濃度下,DNPAOs活性沒有完全受到抑制.反應進行120min后,NO2--N濃度從初始的27.56mg/L降至0.05mg/L,大部分NO2--N被污泥內碳源反硝化除去.因此當采用NO2--N作為電子受體時,連續(xù)投加方式優(yōu)于一次投加方式.

2.3 DNPAOs對NO2--N的耐受能力

過高的NO2--N濃度會抑制DNPAOs活性,但是具體抑制濃度是多少,至今尚無定論. Meinhold等[27]的靜態(tài)實驗結果表明,當NO2--N濃度低于5mg/L時,對DNPAOs沒有抑制作用,反而可以用作DNPAOs的電子受體;當NO2--N濃度高于8mg/L時,將會對缺氧吸磷產生完全抑制.Lee等[28]對(AO)2-SBR單污泥系統(tǒng)反硝化除磷現象進行考察發(fā)現,當硝化段NO2--N累積量達到10mg/L時,反硝化除磷依然進行,NO2--N也可以用作DNPAOs的電子受體.可以推斷, DNPAOs對NO2--N的耐受及利用能力是可以通過馴化來提高的[29-30],而且與采用的馴化工藝有關.

由圖11可以看出,當NO2--N濃度為0時,隨著攪拌的進行,PO43--P濃度略有上升,這可能是由于部分污泥水解釋磷所致.當初始NO2--N濃度分別為2.5,5,7.5mg/L時,污泥呈現不同程度的缺氧吸磷,在此范圍內,NO2--N濃度越高,缺氧吸磷量越大,反應結束時水中殘留PO43--P濃度越低.當初始NO2--N濃度為10,15mg/L時,污泥吸磷量降低,反應結束時水中殘留的PO43--P濃度遠高于NO2--N為7.5mg/L時,第4階段穩(wěn)定期的DNPAOs在初始NO2--N濃度為10mg/L時即表現出強烈的受抑制現象.

由圖12可以看出,當初始NO2--N濃度為5,10,15mg/L時, NO2--N濃度越高,缺氧吸磷量越大.當初始NO2--N濃度升高到20,25mg/L時,污泥吸磷量降低,反應結束時水中殘留的PO43--P濃度遠高于NO2--N為15mg/L時,第7階段穩(wěn)定期的DNPAOs在初始NO2--N濃度為20mg/L時即表現出強烈的受抑制現象.該抑制濃度是第4階段抑制濃度的2倍,而且明顯高于Meinhold[27]和Lee等[28]的研究.這可能是因為馴化富集過程中,污泥逐漸適應了高濃度NO2--N對生物的毒性作用,同時DNPAOs對NO2--N利用能力不斷增強,間接降低了微生物細胞外的NO2--N濃度,使污泥具備更高的NO2--N抑制濃度.因此可通過逐步提高底物濃度的方式馴化富集耐受高NO2--N濃度的DNPAOs.

2.4 UASB-SFSBR尾水反硝化除磷SBR處理

以NO2--N和PO43--P濃度較高的豬場廢水UASB-SFSBR處理尾水為研究對象,開展了DPAOs工藝應用于實際廢水處理的可行性研究.出水水質如圖13所示.整個連續(xù)運行過程中NH4+-N沒有發(fā)生轉化,COD沒有出現累積.

由圖13可以看出,反硝化除磷SBR反應器連續(xù)運行后,DNPAOs迅速適應該運行條件,出水NO3--N和NO2--N一直保持較低濃度,PO43--P濃度也逐漸穩(wěn)定在1.0mg/L以下.說明UASB- SFSBR處理尾水采用反硝化除磷SBR處理是可行的.

3 結論

3.1 厭氧-缺氧-好氧運行方式下DNPAOs的馴化富集是可行的,通過逐步提高NO2--N濃度,降低NO3--N濃度可以成功富集耐受較高NO2--N濃度的DNPAOs.穩(wěn)定運行期P/C在0.25~0.3之間,P/N在0.75~0.97之間.

3.2 較長的碳源投加時間有利于厭氧段碳源消耗較徹底,連續(xù)式NO2--N投加方式有利于緩解其對反應過程的抑制作用.第4階段和第7階段DNPAOs的受抑制濃度分別為10mg/L和20mg/L,即可通過逐步提高底物濃度的方式提高DNPAOs對NO2--N的耐受性.

3.3 當缺氧進水NO3--N、NO2--N和PO43--P濃度分別為5, 70, 30mg/L時,出水NO3--N和NO2--N濃度基本為0,PO43--P濃度在1.0mg/L以下,說明采用反硝化除磷法處理UASB-SFSBR尾水是可行的.

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* 責任作者, 教授, weixiang@zju.edu.cn

The performance of DPAO using nitrite as electron acceptor and its practical application

KANG Ting-ting1, WANG Liang2, HE Yang-yang1, SUN Fa-qian1, WU Wei-xiang1*

(1.College of Environmental and Resource Sciences, Zhejiang University, Hangzhou 310058, China；2.East China engineering science and technology Ltd, Hefei 230000, China)., 2016,36(6)：1705~1714

In this study, the effects of the operational parameters on the performance and practical application of the acclimated DPAO sludge using nitrite as electron acceptor were investigated. The results showed that anaerobic-anoxic-aerobic process was highly effective for the enrichment of nitrite-based DPAOs. Besides, a step increase of nitrite concentration in the feed was beneficial to improve the nitrite tolerance of DNPAOs. Practical application suggested that DPAO process was feasible for the post-treatment of UASB-SFSBR effluent during the piggery tail wastewater treatment. When the influent concentration of NO3--N、NO2--N and PO43--P were 5,70 ,30mg/L, respectively, the effluent could reach down to nearly 0of NO3--N and NO2--N, and less than 1.0mg/L of PO43--P.

denitrifying phosphorus removal；nitrite；carbon source；dosing method；real wastewater

X703

A

1000-6923(2016)06-1705-10

康婷婷(1991-),女,山東聊城人,浙江大學碩士研究生,主要從事畜禽廢水生物處理研究.

2015-11-07

國家水體污染與治理重大專項(2014ZX07101-012);浙江省重大科技專項(2012C03001)