馬微　程麗　單藝　王海波　魏書娟　楊春雨

摘 要：食品安全問題日益引起人們的關(guān)注，而常規(guī)的分析技術(shù)存在操作過程復(fù)雜、檢測時間長、污染環(huán)境等缺點，因此迫切需要開發(fā)操作簡便、檢測時間短、可以實施現(xiàn)場檢驗的無損檢測技術(shù)來完成食品質(zhì)量安全檢測。太赫茲光譜技術(shù)提供了一種新型的食品安全檢測手段。本文簡要概述了太赫茲波的特點，詳細(xì)介紹了太赫茲輻射技術(shù)在食品安全領(lǐng)域的最新應(yīng)用進展，并探討了太赫茲光譜技術(shù)在食品安全領(lǐng)域應(yīng)用存在的問題。

關(guān)鍵詞：太赫茲技術(shù)；食品質(zhì)量；食品安全；應(yīng)用

Abstract： The problem of food safety has aroused peoples attention increasingly. The conventional analytical techniques have such disadvantages as complex operation process， long detection time and environmental pollution. Therefore， it is urgently needed to develop simple and time-saving methods that enable on-site nondestructive detection for food safety. Terahertz （THz） science and technology provides a new solution to the problem. In the present paper， a brief overview of the features of THz science and technology is given. In addition， the latest progress in the application of THz technology in food quality and safety detection is summarized. Problems encountered in its application in the field of food safety are also discussed.

Key words： terahertz technology； food quality； food safety； application

中圖分類號：TS207.3 文獻標(biāo)志碼：A 文章編號：1001-8123（2015）11-0039-05

doi： 10.15922/j.cnki.rlyj.2015.11.009

太赫茲（terahertz，THz）輻射通常是指頻率在0.1～10 THz（波長在30 ?m～3 mm）之間的電磁輻射，其波段介于微波與紅外光之間，在電磁波譜中占有很特殊的位置，處于電子學(xué)向光子學(xué)的過渡區(qū)域，具有非常重要的學(xué)術(shù)價值和應(yīng)用前景。

THz波具有非破壞性、穿透性、低能性、指紋特性、寬帶性等主要特性，這些特性決定了THz技術(shù)在材料科學(xué)、生物醫(yī)學(xué)、無損檢測、食品安全、通信以及軍事領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用潛能[1-3]。由于許多生物分子的振動和轉(zhuǎn)動能級對應(yīng)太赫茲波段，因此使用太赫茲光譜技術(shù)能夠更好地探究這些生物分子（糖類、氨基酸、蛋白質(zhì)等）的振動情況[4-6]，在食品安全檢測方面起到重要作用。

1 太赫茲光譜在食品成分檢測的應(yīng)用

1.1 太赫茲光譜在蛋白質(zhì)檢測的應(yīng)用

自2000年Markelz等[7]首次將太赫茲時域光譜應(yīng)用于蛋白質(zhì)研究以來，太赫茲技術(shù)已經(jīng)在檢測蛋白質(zhì)構(gòu)象變化、分子間相互作用以及對蛋白含量的定量等方面得到了廣泛應(yīng)用。Castro-Camus等[8]研究了對藍光敏感的光敏黃色蛋白（photoactive yellow protein，PYP）對太赫茲波的吸收情況，結(jié)果表明，在0.25～2.0 THz范圍內(nèi)，穩(wěn)定態(tài)蛋白的太赫茲波吸收明顯高于中間態(tài)蛋白狀態(tài)，且吸收缺乏特征峰。Yoneyama等[9]研究了牛血清蛋白（bovine serum albumin，BSA）的天然構(gòu)象與熱變性構(gòu)象的不同。研究者又通過檢測分子集體振動模式的變化發(fā)現(xiàn)，太赫茲技術(shù)可以進行分子構(gòu)象變化的研究，并對溶液中蛋白質(zhì)的集體振動模式、水化性質(zhì)以及介電性質(zhì)等方面做了許多研究[10-12]。Jones等[13]研究了抗原抗體復(fù)合物與純抗體的太赫茲光譜，這種載體兼具高度的結(jié)合力與太赫茲透明度，兩者之間的太赫茲波吸收存在明顯差異，這說明太赫茲技術(shù)可以用于無標(biāo)記的蛋白質(zhì)復(fù)合物檢驗。近些年來，人們嘗試使用太赫茲技術(shù)對蛋白質(zhì)含量進行檢測。滕學(xué)明等[14]利用太赫茲時域光譜對3 種奶粉、1 種杏仁粉樣品進行了分析，結(jié)果表明，蛋白質(zhì)含量較高的樣品吸收率和折射率均較高。由于奶粉的重要成分是蛋白質(zhì)，蛋白質(zhì)由于其肽鍵、分子間氫鍵的作用更容易受到電磁場影響，因而在THz波段吸收更強烈，并且與含量相關(guān)。由此可見，利用太赫茲技術(shù)進行蛋白質(zhì)定量測定是可行的。

1.2 太赫茲光譜在糖類檢測的應(yīng)用

盡管糖類在太赫茲波段無明顯特征吸收峰存在，但結(jié)合量子化學(xué)理論糖類已成為開展研究蛋白質(zhì)之后的又一大生物分子。最初人們研究了單糖和二糖的太赫茲波段的光譜特性[15-16]。張同軍等[17]運用密度函數(shù)理論計算了孤立β-D-吡喃半乳糖分子的結(jié)構(gòu)及其在THz波段的振動頻率，并據(jù)此對半乳糖分子在THz波段的特征吸收峰進行了指認(rèn)。隨著THz時域光譜技術(shù)的進一步發(fā)展應(yīng)用，2011年梁承森等[18]利用太赫茲時域光譜技術(shù)對木糖醇和D-木糖進行了了光譜測量，結(jié)果表明，在0.3～2.6 THz波段內(nèi)，木糖醇在1.62、1.87、2.51 THz位置處出現(xiàn)吸收峰，而D-木糖的吸收峰位于1.67、1.96、2.46 THz。2015年Shiraga等[19]采用太赫茲時域光譜衰減全反射測量了單糖（葡萄糖和果糖）和雙糖（蔗糖和海藻糖），研究了氫鍵在水合狀態(tài)和解構(gòu)中的作用。但目前國際上對于糖類分子在THz波段的研究仍處于探索階段，尤其對于復(fù)雜基體中糖類的研究更是亟需開展的課題研究[20-21]。

1.3 太赫茲光譜在氨基酸檢測的應(yīng)用

人們最早采用太赫茲光譜在食品安全領(lǐng)域的研究，主要是針對氨基酸方向的應(yīng)用。Taday等[22]首次報道了室溫下L-谷氨酸的太赫茲吸收光譜及吸收譜隨溫度變化的特性。接著Yu等[23]報道了用THz技術(shù)研究室溫下色氨酸在0.2～2.0 THz波段的折射率、吸收系數(shù)及其扭曲振動模式的弛豫時間，并利用密度泛函理論（density functional theory，DFT）進行了模擬計算，認(rèn)為色氨酸分子的扭曲振動模式與其鏈狀和環(huán)狀結(jié)構(gòu)有關(guān)。以上研究都進行了理論峰值的比較，為THz光譜的實驗研究提供了科學(xué)依據(jù)。Yamaguchi等[24]又進一步研究了室溫下丙氨酸對映異構(gòu)體及其外消旋化合物在0.3～2.7 THz范圍內(nèi)的吸收譜，結(jié)果顯示對映異構(gòu)體和外消旋化合物之間存在明顯差異，得到了各自明顯的吸收峰，表明了THz時域光譜技術(shù)可以鑒別化合物的微小差別，因而可以用于物質(zhì)檢測與分析。Ueno等[25]又進一步研究了L-谷氨酸、L-谷氨酸酸鈉、谷氨酸鹽、L-半胱氨酸和組氨酸的太赫茲光譜吸收系數(shù)，它們的光學(xué)密度與其濃度成線性相關(guān)。這些結(jié)果為氨基酸分子的鑒別及認(rèn)識分子對THz波的吸收動力學(xué)特征提供了依據(jù)。

1.4 太赫茲光譜在食品中水分檢測的應(yīng)用

THz光譜無損檢測技術(shù)是建立在生物樣品THz波段獨特光譜性質(zhì)的基礎(chǔ)之上，特別是由于水對THz波段有非常高的吸收系數(shù)（1 THz約230 cm-1，為可見光的105倍）[26]，THz波對水分含量非常敏感。農(nóng)作物在成熟和貯藏階段，水分的蒸發(fā)對其新鮮度和表面光澤有很大影響，目前尚沒有合適的農(nóng)產(chǎn)品表面濕度變化檢測技術(shù)。由于THz電磁波對水分極其敏感，以及相對近紅外和可見光波段小的散射效應(yīng)，使得水分測量和基于微小水分差異的其他檢測在該波段成為可能。Chua等[27]利用THz波對水分的敏感性測量了小麥粉中的水分；對于碾碎的小麥粉，在0.1～2.0 THz范圍內(nèi)運用不同含水量（干燥、12%、14%、18%）的小麥粉引起的THz波的衰減建立預(yù)測模型，可以測量樣品的水分含量；但由于散射和樣品取向的影響，THz光譜無法預(yù)測整個麥粒的水分含量。Yokoyama等[28]在低頻THz波段（約0.3 THz）采用總?cè)芙庑怨腆w物質(zhì)（total dissolved solids，TDS）方法進行非接觸式精確測量脫水食品（速溶咖啡）的含水量，研究了水分的厚度和THz吸收光譜的關(guān)系，以及如何改進水分測定的靈敏度。劉歡等[29]選取表面平整的薄片餅干樣品，利用透射模式，通過對測得的時域譜、頻域譜以及菲涅爾公式計算得到的折射率和吸收譜，與餅干水分含量化學(xué)值建立線性關(guān)系及數(shù)學(xué)模型，進而對餅干中的水分含量進行了測定。

1.5 太赫茲光譜在脂肪檢測的應(yīng)用

研究者利用瘦肉與脂肪對THz波的不同吸收特性對肉制品進行了一系列品質(zhì)檢測[30-32]。康旭升等[33]利用THz時域光譜技術(shù)研究了反式油酸THz波段的光學(xué)特性，在此波段內(nèi)存在多個特征吸收峰，樣品的平均折射率為1.43，主要是由于分子內(nèi)振動和分子間振動共同引起的吸收。2010年Li等[34-35]又對植物油品質(zhì)進行了THz光譜分析研究。隨著這種無損檢測技術(shù)的快速發(fā)展，此技術(shù)將越來越多地被應(yīng)用到摻假檢驗中。廉飛宇等[36]利用太赫茲波譜技術(shù)測量了大豆油及一種地溝油在0～3.0 THz范圍內(nèi)的時域譜和頻域吸收譜，并通過實驗得到兩種油的折射率、吸收系數(shù)等重要光學(xué)參數(shù)，結(jié)果表明，兩種油在此波段的特性顯著不同，并且會隨著頻率的增加而變化。由此可見，太赫茲光譜技術(shù)應(yīng)用到脂肪檢測中指日可待。

1.6 太赫茲光譜在維生素檢測的應(yīng)用

各種維生素分子對太赫茲輻射的響應(yīng)主要來自于分子的低頻集體振動模式，其位置和強度不僅與分子結(jié)構(gòu)有關(guān)，而且還對分子構(gòu)象、所處環(huán)境及分子間的相互作用等因素非常敏感。于斌等[37]研究了室溫條件下結(jié)構(gòu)相似的煙酸和煙酰胺以及煙堿的太赫茲光譜，測定了3 種物質(zhì)的時間分辨率，得到了頻率響應(yīng)和折射率色散關(guān)系。顏志剛等[38]又進一步利用以飛秒激光為基礎(chǔ)的太赫茲時域光譜技術(shù)（THz time-domain spectroscopy，THz-TDS）研究了室溫下核黃素和煙酸在0.2～2.0 THz范圍內(nèi)的光學(xué)特性，結(jié)果表明，核黃素和煙酸在此波段有明顯的特征吸收峰且吸收譜存在顯著差異。兩種樣品的平均折射率分別為1.70和1.65。目前，更多的學(xué)者正在探討L-抗壞血酸的太赫茲光譜吸收特性以及溫度變化所帶來的影響，試圖通過溫度補償校正來建立適用模型[39-41]。

2 太赫茲光譜在食品安全檢測的應(yīng)用研究

2.1 太赫茲光譜在添加劑檢測的應(yīng)用

太赫茲光譜在添加劑檢測領(lǐng)域的應(yīng)用是近幾年來研究的熱點。Zhao等[42]研究了對羥基苯甲酸甲酯的太赫茲透射光譜，對羥基苯甲酸丁酯在7.8 K時能觀察到明顯的THz吸收峰，并根據(jù)密度函數(shù)理論模擬太赫茲光譜振動。張曼等[43]針對麥當(dāng)勞“麥樂雞”添加劑中含有的一種化學(xué)成分——特丁基對苯二酚（tert-butyl hydroquinone，TBHQ）含量超標(biāo)，應(yīng)用太赫茲無損檢測技術(shù)對其作定性識別。測得該種化學(xué)成分在0.2～2.2 THz的吸收譜和折射率曲線，并將其以不同比例與面粉均勻混合，測得混合物和面粉在0.2～2.2 THz的吸收譜，同時對TBHQ進行理論模擬作為對比。結(jié)果表明，通過太赫茲波段吸收曲線的特征差異檢測TBHQ是可行的，為無損食品添加劑的檢測提供一種新型的方法。夏燚等[44]利用THz-TDS技術(shù)在室溫下分別對吊白塊（甲醛次硫酸氫鈉）、增白劑（過氧化苯甲酰）及其混合物進行了光譜測量，并獲得三者在0.2～1.5 THz波段的吸收譜和折射率譜。結(jié)果表明，增白劑在太赫茲波段存在明顯的特征吸收峰，這可以作為其在太赫茲波段的指紋特征用于物質(zhì)識別；另外，混合物中吊白塊含量越高，吸收系數(shù)越小，折射率越大；采用偏最小二乘（partial least squares，PLS）法對增白劑中摻雜吊白塊的含量進行了定量分析。這些研究結(jié)果都表明太赫茲技術(shù)在食品添加劑檢測中的應(yīng)用會越來越廣泛。

2.2 太赫茲光譜在農(nóng)藥檢測的應(yīng)用

太赫茲光譜技術(shù)在國內(nèi)食品安全和化學(xué)分析領(lǐng)域被廣泛研究，有許多學(xué)者都將其應(yīng)用于農(nóng)藥檢測領(lǐng)域。Hua等[45]采用太赫茲時域光譜儀，在0.5～1.6 THz頻率范圍檢測了吡蟲啉等4種農(nóng)藥，這只是純品藥物的檢測。還有學(xué)者采用THz-TDS技術(shù)定量分析米粉樣品中吡蟲啉，得到的樣品吸收系數(shù)在0.3～1.7 THz，并通過PLS法、支持向量回歸（support vector regression，SVR）、間隔偏最小二乘（interval partial least square，IPLS），和反向區(qū)間偏最小二乘法（backward interval partial least square，BiPLS）建立與預(yù)測該定量模型[46]。又有一些學(xué)者將太赫茲光譜技術(shù)應(yīng)用到其他種類農(nóng)藥的檢測上，例如丁草胺和異丙甲草胺[47]、滅多威和乙氧氟草醚[48]、高效氯氰菊酯、高效氯氟氰菊酯及溴氰菊酯[49]、噻苯咪唑[50]、順式氯菊酯[51]等。2012年馬冶浩等[52]提出一種新的針對殺菌劑類農(nóng)藥太赫茲光譜的分類方法，即用小波變換來對殺菌劑太赫茲光譜進行特征提取，并把能量譜作為聚類分析的特征向量，然后用歐式距離法對福美鐵、多菌靈、克菌丹、噻菌靈進行了分類?，F(xiàn)今有學(xué)者嘗試了太赫茲光譜技術(shù)在液體農(nóng)藥中的檢測[45]。李健等[53]以THz-TDS系統(tǒng)為手段，以常見農(nóng)藥氟氯氰菊酯為研究對象，探討了利用液體農(nóng)藥在太赫茲波段的光譜特征對其進行定量檢測的方法。該方法能夠檢測出質(zhì)量濃度為0.20 μg/mL的氟氯氰菊酯溶液，滿足國家標(biāo)準(zhǔn)檢測要求。

2.3 太赫茲光譜在化學(xué)添加物及毒素檢測的應(yīng)用

因許多化合物分子的低頻集體振動和轉(zhuǎn)動模式（如分子間振動、晶格振動、氫鍵作用以及分子內(nèi)振動等）處于太赫茲波段，開展太赫茲波段特征吸收峰的化合物研究也就越來越多。純品化合物方面，2009年周小柳等[54]

采用太赫茲時域光譜技術(shù)研究了純品三聚氰胺和三聚氰酸在0.3～2.5 THz的吸收譜和折射率譜。對于混合樣品中目標(biāo)物的檢測，李建蕊等[55]采用THz-TDS技術(shù)測量了乳粉中三聚氰胺在0.2～1.8 THz頻段的吸收譜和折射率譜，同時運用密度泛函理論計算了三聚氰胺在太赫茲波段的振動頻率，并據(jù)此對實驗光譜吸收峰進行了指認(rèn)。許多針對蘇丹紅Ⅰ號[56]、黃曲霉毒素B1[57]、黃曲霉毒素M1[58]的太赫茲光學(xué)特性也被進行詳細(xì)研究，這些都為建立太赫茲譜庫和快速食品檢測化學(xué)添加物和毒素提供了理論依據(jù)。

2.4 太赫茲光譜技術(shù)在轉(zhuǎn)基因樣品檢測的應(yīng)用

Liu等[59]將太赫茲光譜技術(shù)應(yīng)用到識別轉(zhuǎn)基因產(chǎn)品上，研究4 種轉(zhuǎn)基因食品在太赫茲波段的光學(xué)特性，得到了4 種轉(zhuǎn)基因食品的透射光譜和折射率。研究發(fā)現(xiàn)，轉(zhuǎn)基因玉米（transgenic corn，TGM）、轉(zhuǎn)基因水稻（transgenic rice，TGR）、轉(zhuǎn)基因大豆（transgenic soybean，TGS）和轉(zhuǎn)基因馬鈴薯（transgenic potato，TGP）都在0.2～2.5 THz頻率范圍內(nèi)有吸收。其中，TGM和TGR在1.08、1.82 THz處分別有明顯的吸收峰，TGS具有多個在該頻段的吸收峰，相比于其他3 個樣品峰形較緩慢。4 種轉(zhuǎn)基因食品獨特的吸收特性表明，太赫茲時間分辨光譜可以應(yīng)用于檢測和鑒定轉(zhuǎn)基因食品。Liu等[60]又進一步研究了通過太赫茲光譜和決策支持向量機（decision support vector machine，DSVM）分類識別轉(zhuǎn)基因產(chǎn)品。目的是構(gòu)建一個分類模型，可以準(zhǔn)確識別類和控制不平衡。一種新的自適應(yīng)DSVM提出了轉(zhuǎn)基因棉花種子基于太赫茲光譜的識別，并利用粒子群優(yōu)化（particle swarm optimization，PSO）的最優(yōu)參數(shù)進行選擇，結(jié)果表明該方法能有效地對不同的轉(zhuǎn)基因棉花種子進行分類，其識別率明顯優(yōu)于對照法[61]。

3 太赫茲光譜技術(shù)在食品質(zhì)量安全領(lǐng)域應(yīng)用目前存在的問題

THz光譜分析技術(shù)在近些年經(jīng)歷了迅猛的發(fā)展，在食品安全檢測領(lǐng)域，也取得了可喜的進步，已經(jīng)可以利用太赫茲特征光譜對許多食品中的多糖、氨基酸、蛋白質(zhì)以及脂肪等進行探測和識別，并且對一些乳品中的違禁添加物如三聚氰胺也獲得了太赫茲指紋信息。這說明太赫茲光譜技術(shù)在食品質(zhì)量安全檢測上的應(yīng)用是可行的，并且在食品安全的各個領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。但直到目前為止，THz光譜仍然是一個技術(shù)尚不成熟的領(lǐng)域，尤其是在實用技術(shù)方面存在不少問題尚待研究，還有很多方法需要研究開發(fā)。

1）目前太赫茲光譜技術(shù)應(yīng)用在食品質(zhì)量安全檢測上，對純品識別方面的研究較多，對混合物和液體樣品方面研究的還很少。

2）由于液體樣品中水分對THz波的吸收很大（水的吸收系數(shù)1THz為230 cm-1），特別是厚的樣品不能進行透射成像，無法獲得其他成分的THz指紋信息，大大降低了樣品的靈敏度，嚴(yán)重限制了含水量較多的樣品檢測。目前為解決水的高吸收也采取了一些如反射吸收、薄層透過式等方法，都沒有獲得理想的THz指紋圖譜，就需要我們進一步深入研究。

3）理論研究還不透徹。物質(zhì)在THz波段范圍內(nèi)的信號產(chǎn)生的原因比較復(fù)雜，目前人們尚未能從理論方面對其進行嚴(yán)格的推導(dǎo)或計算（利用一定的軟件如高斯對簡單的基團進行大致的估算）。因此，在今后的研究中，THz技術(shù)還需與量子化學(xué)等學(xué)科結(jié)合起來，從量子學(xué)的角度對其進行解釋和研究，對物質(zhì)的反應(yīng)機理及分子之間的相互作用還需更深的了解。

4）在數(shù)據(jù)處理方面，提取樣品參數(shù)的方法還不太成熟，不同實驗室的測試條件所得出的結(jié)果有時存在差異，還有待于進一步完善。

5）THz儀器設(shè)備還需進一步完善，目前的信息處理過程復(fù)雜，有待于進一步實用化。

4 結(jié) 語

太赫茲光譜技術(shù)尚屬新的光譜分析技術(shù)，大部分物質(zhì)在THz波段的特性還有待研究，在科學(xué)界還沒有形成一個完整的THz光譜數(shù)據(jù)庫以供參考，因此還需進行大量的研究工作。隨著太赫茲儀器技術(shù)的發(fā)展，太赫茲光譜技術(shù)在食品質(zhì)量控制方面的應(yīng)用已擴大，在性能方面也有了很大提高。太赫茲光譜技術(shù)將成為食品過程監(jiān)測和質(zhì)量控制的新興技術(shù)。

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