張 強(qiáng)，曹茂啟，謝 陽(yáng)，李玉全，趙玉杰，單曉斌，劉付軼，盛六四，王振亞

（1.中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)國(guó)家同步輻射實(shí)驗(yàn)室核科學(xué)技術(shù)學(xué)院，合肥230029；2.中國(guó)科學(xué)院安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所環(huán)境光譜學(xué)實(shí)驗(yàn)室，合肥230031）

1 引 言

團(tuán)簇是由幾個(gè)乃至上千個(gè)原子、分子或離子通過(guò)物理或化學(xué)結(jié)合力組成的穩(wěn)定或近于穩(wěn)定的集合體.團(tuán)簇介于原子、分子和固體之間，其空間尺度在亞納米或納米量級(jí)，它的許多性質(zhì)既不同于單個(gè)原子分子，又不同于與液體或固體，具有自己獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和物理化學(xué)性質(zhì).研究團(tuán)簇的各種性質(zhì)，弄清團(tuán)簇的形成過(guò)程和尺度效應(yīng)對(duì)凝聚態(tài)物理、表面物理和原子分子物理等基礎(chǔ)學(xué)科的研究有重大意義.

氫分子作為宇宙中結(jié)構(gòu)最簡(jiǎn)單、數(shù)量最多的分子，是團(tuán)簇結(jié)構(gòu)、能量和動(dòng)力學(xué)的標(biāo)準(zhǔn)系統(tǒng)以及分子團(tuán)簇研究的原型［1-7］.氫分子團(tuán)簇產(chǎn)生的機(jī)理及生長(zhǎng)過(guò)程，團(tuán)簇尺寸與束源溫度﹑壓力的變化規(guī)律一直是人們的研究熱點(diǎn).同時(shí)，氫分子團(tuán)簇是潛在的超流體.由于氫的固化溫度是13K，而超流性需要低溫，這使得在大塊氫物質(zhì)上觀察超流現(xiàn)象幾乎不可能.然而2000年Grebenev等人報(bào)道了摻雜仲氫團(tuán)簇在0.15K 的超流性［5］，為研究量子現(xiàn)象和認(rèn)識(shí)微觀物質(zhì)世界提供了新途徑.更為重要的是，氫分子團(tuán)簇也有著極為廣闊的應(yīng)用前景［8-10］.化石能源是目前全球消耗的主要能源，但化石能源是有限的、不可再生能源.由于人類(lèi)活動(dòng)對(duì)能源的需求越來(lái)越大，能源短缺成為各國(guó)發(fā)展不可回避的問(wèn)題；同時(shí)，化石能源的使用排放大量的CO2和污染物，導(dǎo)致全球溫室效應(yīng)和環(huán)境惡化.這都促使人們尋找一種持久、高效、清潔的新能源.經(jīng)過(guò)多年的研究，人們認(rèn)為核聚變是解決人類(lèi)社會(huì)發(fā)展所遇到的能源瓶頸的有效途徑.目前可控的激光核聚變和托克馬克受控?zé)岷司圩儽徽J(rèn)為是最有希望的聚變方式.氫作為這兩種核聚變的原料，在注入過(guò)程中形成和生長(zhǎng)的氫分子團(tuán)簇對(duì)核聚變的效率有著極大的影響［11-14］.這都促使著人們對(duì)氫分子團(tuán)簇的產(chǎn)生、特性、以及激光與團(tuán)簇相互作用等進(jìn)行深入的研究.

2 氫分子團(tuán)簇的研究領(lǐng)域

氫分子團(tuán)簇在基礎(chǔ)科學(xué)領(lǐng)域和應(yīng)用中都有著廣泛的研究，下面簡(jiǎn)要介紹其在基礎(chǔ)研究、超流體研究、托克馬克研究和激光核聚變研究中的研究情況.

2.1 團(tuán)簇的產(chǎn)生條件和性質(zhì)研究

氫分子是分子量最小﹑結(jié)構(gòu)最簡(jiǎn)單的分子.1956年，Becker［15］等人通過(guò)改變束源壓力和溫度在超聲束中首次發(fā)現(xiàn)氫分子團(tuán)簇.此后，人們對(duì)氫團(tuán)簇的形成條件，團(tuán)簇尺寸與噴嘴中氣體的壓力、溫度、噴射束密度的關(guān)系以及團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)等方面開(kāi)展 了 大 量 的 實(shí) 驗(yàn) 和 理 論 研 究［16-25］.Hagena 和Obert首先用經(jīng)驗(yàn)參數(shù)Γ［26-28］來(lái)描述氣體噴流中團(tuán)簇尺寸與外界條件的關(guān)系：

式中d 為噴嘴直徑（單位為μm），α 為噴流膨脹半角，P0為氣體滯壓（單位為mbar），T0為初始?xì)怏w溫度（單位為K），k 為與鍵形成有關(guān)的常數(shù).然而此式并不能準(zhǔn)確表征團(tuán)簇的大小，只能對(duì)實(shí)驗(yàn)的設(shè)計(jì)提供參考數(shù)據(jù).對(duì)于氫氣而言，k=184.分子團(tuán)簇一般在Γ＞100～300時(shí)開(kāi)始產(chǎn)生［26-28］.由于氫的k值較小，氫分子團(tuán)簇的形成對(duì)實(shí)驗(yàn)條件的要求較高，即產(chǎn)生氫團(tuán)簇要求一個(gè)很好的團(tuán)簇源，它能提供產(chǎn)生氫分子團(tuán)簇的低溫及壓力.此外，由弱的范德華力結(jié)合形成的氫分子團(tuán)簇很不穩(wěn)定，容易碎裂，它對(duì)團(tuán)簇的檢測(cè)技術(shù)也提出了挑戰(zhàn).所有這些都為人們研究氫分子團(tuán)簇尺寸與生長(zhǎng)條件的關(guān)系以及超聲束中不同大小尺寸團(tuán)簇的分布信息帶來(lái)了困難.然而，新技術(shù)和實(shí)驗(yàn)方法的研究和發(fā)展，為人們深入認(rèn)識(shí)氫分子團(tuán)簇帶來(lái)了希望.

2006年和2008年，Toennies等人［29，30］采用一種新的檢測(cè)方法分別對(duì)氘和氫分子團(tuán)簇進(jìn)行了詳細(xì)的研究.氫分子通過(guò)液氦循環(huán)冷卻的噴嘴超聲膨脹形成分子團(tuán)簇，隨后通過(guò)光柵到電離區(qū)，用電子轟擊電離質(zhì)譜檢測(cè).利用光柵將不同尺寸的分子團(tuán)衍射到不同的角度上，在電離區(qū)，采用電離碰撞電離的方法使分子團(tuán)簇發(fā)生電離，再用探測(cè)器在相應(yīng)的角度上對(duì)特定尺寸大小的團(tuán)簇進(jìn)行研究，于是就排除了不同大小分子團(tuán)簇解離碎片間的相互干擾.通過(guò)對(duì)特定尺寸分子團(tuán)簇的電離解離碎片進(jìn)行分析，得到了碎片強(qiáng)度的泊松分布.他們還利用碎片的分布函數(shù)，詳細(xì)計(jì)算了中性團(tuán)簇的分布信息及其與實(shí)驗(yàn)條件的關(guān)系.這項(xiàng)研究使人們對(duì)噴射束中不同尺寸氫分子團(tuán)簇的分布以及氫分子團(tuán)簇的生長(zhǎng)條件有了更深的認(rèn)識(shí).

在氫分子團(tuán)簇的生長(zhǎng)過(guò)程、以及分子團(tuán)簇結(jié)構(gòu)等方面的研究也同樣有進(jìn)展.2004 年Tejeda 等人［31-33］的研究表明，可以在不破壞團(tuán)簇的情況下觀測(cè)氫分子團(tuán)簇尺寸的時(shí)間和空間分布，并研究了氫分子團(tuán)簇在初始時(shí)刻的生長(zhǎng)過(guò)程.人們首次把拉曼光譜技術(shù)用于氫分子團(tuán)簇的觀測(cè).純的仲氫分子通過(guò)液氦冷卻的直徑50微米小孔的噴嘴超聲絕熱膨脹生成分子團(tuán)簇，隨后用激光激發(fā)氫分子束，用CCD 探測(cè)器接受拉曼散射光.他們利用實(shí)驗(yàn)得到的拉曼位移和蒙特卡洛的計(jì)算結(jié)果，確定了N=2，…，8個(gè)尺寸大小的團(tuán)簇，證實(shí)了這種方法研究氫分子團(tuán)簇的可行性.在隨后的一系列實(shí)驗(yàn)中，Tejeda等人又對(duì)氫分子團(tuán)簇的生長(zhǎng)過(guò)程進(jìn)行了詳細(xì)的研究，提出了大尺寸團(tuán)簇形成的三體碰撞理論，為團(tuán)簇生長(zhǎng)過(guò)程中的碰撞反應(yīng)速率積累了數(shù)據(jù).

原則上講，把實(shí)驗(yàn)得到的氫分子團(tuán)簇的電離能和出現(xiàn)勢(shì)與量子化學(xué)計(jì)算相結(jié)合可以確定團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)和碎片產(chǎn)生的路徑.然而，這些方面的研究并不多.1980年，Anderson等人［34］采用光電離技術(shù)得到H3+的出現(xiàn)勢(shì)（14.09eV），其他尺寸團(tuán)簇的出現(xiàn)能量信息卻并不知曉.最近Fiegele等人［35］采用電子轟擊電離的方式，得到了氫和氘尺寸大小為11個(gè)原子及以下的奇數(shù)團(tuán)簇離子出現(xiàn)能.令人驚訝的是，這些結(jié)果與理論值相差太大，需要人們對(duì)此進(jìn)行更深入的研究.

2.2 氫超流體的研究

1938年，蘇聯(lián)物理學(xué)家彼得·卡皮查等人在低溫物理研究中發(fā)現(xiàn)，當(dāng)溫度低于2.2K 時(shí)，液氦的流動(dòng)沒(méi)有粘滯性，呈現(xiàn)出超流體性質(zhì).這種奇異的性質(zhì)引起人們極大的興趣.隨后London［36］提出：低溫下液氦的超流現(xiàn)象可能是氦原子玻色-愛(ài)因斯坦凝聚（BEC），它為人們尋找其他超流體物質(zhì)提供了依據(jù).

1972年，Ginzburg和Sobyanin計(jì)算得到了仲氫分子的BEC 臨界溫度（6K）［37］.理論計(jì)算同時(shí)表明，塊狀體的仲氫（pH2）向超流體轉(zhuǎn)變的溫度約為1.1K［38，39］，而在小團(tuán)簇中約為2K［40-42］.然而，氫的凝結(jié)溫度T≈13K，它是觀察氫的超流體的重大障礙.在還沒(méi)有達(dá)到氫的超流體轉(zhuǎn)變溫度之前，氫就已經(jīng)凝結(jié)了，這導(dǎo)致人們?cè)谙喈?dāng)長(zhǎng)的時(shí)間內(nèi)對(duì)觀測(cè)到氫的超流性持悲觀態(tài)度.1991 年，Sindzingre［40］等人預(yù)言了氫分子團(tuán)簇的超流性，在分子數(shù)低于20時(shí)，氫分子團(tuán)簇卻表現(xiàn)出液相，這使得利用氫分子團(tuán)簇研究氫的超流體成為可能.在此理論的激勵(lì)下，2000年，Grebenev等人［5］成功觀察了摻雜仲氫團(tuán)簇在0.15K 的超流動(dòng)性.在正常情況下，線形的（硫化羰基）OCS分子振動(dòng)光譜在相同轉(zhuǎn)動(dòng)量子態(tài)間的躍遷是不存在Q 支的.當(dāng)形成硫化羰基-氫團(tuán)簇后，由于硫化羰基和氫分子的相互作用，OCS分子的軸向上存在角動(dòng)量分量，導(dǎo)致Q 支的存在.硫化羰基-氫分子團(tuán)簇中的氫分子團(tuán)簇變?yōu)槌黧w后，氫分子團(tuán)簇與硫化羰基的相互作用便消失.Grebenev等人正是通過(guò)觀察硫化羰基-氫分子團(tuán)簇中Q 支振動(dòng)光譜的消失從而確定了氫分子團(tuán)簇的超流化.這一實(shí)驗(yàn)結(jié)果隨后在Kwon和Paesani的等人的計(jì)算中再次得到了證實(shí)［43，44］.

盡管人們?cè)跉浞肿映黧w上做了大量的實(shí)驗(yàn)以及理論工作，但是在對(duì)氫分子超流體的認(rèn)識(shí)仍然不夠透徹.由于氫分子超流體的實(shí)現(xiàn)對(duì)實(shí)驗(yàn)條件有極高的要求，主要表現(xiàn)在氫超流體的轉(zhuǎn)變溫度極低，同時(shí)需要克服極低溫下氫的凝結(jié)，氫分子超流體的實(shí)現(xiàn)確實(shí)有難度.另外，鑒別氫分子超流體也有困難.雖然利用分子的超流性［45］可以鑒別，但是必須要有探針?lè)肿尤缌蚧驶?而對(duì)于純氫分子超流體的鑒別則難度更大，需要對(duì)超流體的特性進(jìn)行深入的理論研究.

2.3 氫分子團(tuán)簇在托克馬克中的研究

托卡馬克是當(dāng)前開(kāi)發(fā)核聚變能最具競(jìng)爭(zhēng)力的磁約束裝置，在裝置運(yùn)行期間需要不斷地為受約束的高溫等離子體補(bǔ)充燃料，并要求盡可能將燃料送到等離子體的中心，實(shí)現(xiàn)等離子體密度峰化和約束改善，而密度峰化又取決于加料方法［46，47］.故燃料的注入方式和效率成為人們研究的熱點(diǎn)之一.托克馬克試驗(yàn)裝置的燃料注入方法主要有三種［48］：1）常規(guī)噴氣，2）冰彈丸注入，3）高能中性粒子束注入.常規(guī)噴氣注入效率低，彈丸注入和中性束注入所需技術(shù)和設(shè)備復(fù)雜，造價(jià)昂貴.因此尋找一種簡(jiǎn)單，經(jīng)濟(jì)，可靠的注入方法就顯得很迫切.

1992年超聲分子束注入作為一種新的加料方法由中國(guó)科學(xué)家首次提出并于當(dāng)年在中國(guó)環(huán)流器一號(hào)（HL-1）裝置演示成功，由于這種加料技術(shù)具有結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、成本低、加料效果好等優(yōu)點(diǎn)，隨后相繼應(yīng)用于中國(guó)環(huán)流器新一號(hào)（HL-1M）和中國(guó)科學(xué)院超導(dǎo)托卡馬克HT-7 裝置以及國(guó)外著名的聚變裝置如ASDEX2U［49］，W72AS［50］等.超聲分子束采用Laval脈沖噴嘴，通過(guò)高壓射流產(chǎn)生超聲分子束流，提供比較強(qiáng)的粒子源，可以穿透到比較深的等離子體區(qū)域.研究表明，超聲分子束注入可以很好的提高等離子體性能，如形成密度峰化，電子溫度中空分布，提高能量約束時(shí)間等［46，51，52］.同 時(shí)超聲分子束注入明顯改善等離子體的性能，它可能與分子束中團(tuán)簇的形成有關(guān)系.由于超聲分子束中團(tuán)簇的出現(xiàn)，注入粒子的“消融”和電離過(guò)程需要消耗更多的等離子體電子能量，從而延伸了注入深度，改善注入效果［11］.由此，超聲分子束注入中團(tuán)簇的研究引起人們極大的興趣.

近年來(lái)，中國(guó)科學(xué)院等離子體物理研究所和核工業(yè)西南物理研究院對(duì)超聲分子束流注入過(guò)程中的團(tuán)簇現(xiàn)象已進(jìn)行了詳細(xì)的研究，如分子束的絕熱膨脹，束的靜電屏蔽效應(yīng)和冷通道效應(yīng)等［11，46，47，51，52］.這些研究結(jié) 果 不 僅 為 分 子 束 加 料 實(shí)驗(yàn)提供指導(dǎo)，而且還有助于分子束加料技術(shù)的發(fā)展.然而目前仍然需要對(duì)一些重要的基礎(chǔ)研究和應(yīng)用基礎(chǔ)研究開(kāi)展深入研究，例如，分子束注入角度和擴(kuò)散過(guò)程；粒子的注入深度和加料效率；脈沖超聲分子束產(chǎn)生氫團(tuán)簇的大小和它們?cè)谑髦兴嫉谋壤?另外，在現(xiàn)有的托克馬克裝置的超聲分子束注入研究中，也需要知道超聲分子束產(chǎn)生的氫團(tuán)簇的質(zhì)譜，以及它的團(tuán)簇尺度與束源溫度和氣壓的關(guān)系等.這些研究對(duì)于了解氫分子團(tuán)簇的形成過(guò)程，提高超聲分子束注入的性能十分重要.

2.4 氫分子團(tuán)簇在激光核聚變中的研究

激光核聚變是利用激光照射核燃料使之發(fā)生核聚變反應(yīng).其基本原理是利用強(qiáng)激光脈沖照射內(nèi)含氘、氚燃料的靶粒表面.利用表面產(chǎn)生的高溫等離子體向外膨脹而產(chǎn)生向內(nèi)聚心的反沖力，將靶丸內(nèi)的燃料以極高速度均勻?qū)ΨQ(chēng)地壓縮至高密度和熱核燃燒所需的高溫，并在一定的慣性約束時(shí)間內(nèi)，完成核聚變反應(yīng)，釋放出大量的聚變能.激光核聚變主要在以下幾個(gè)方面有著重要應(yīng)用：一是為人類(lèi)找到一種高效，持久的清潔能源.激光照射下的氘核發(fā)生聚變時(shí)會(huì)放出大量的能量，是人類(lèi)可持續(xù)發(fā)展的最理想的新能源；二是激光核聚變的產(chǎn)物聚變中子可以作為一種新的中子源供科研和生產(chǎn)之用；三是可以研制真正的“干凈”的核武器，特別是研制新型氫彈.因?yàn)橄啾仍訌椬鳛闅鋸楛c(diǎn)火裝置實(shí)現(xiàn)的核聚變反應(yīng)，高能激光點(diǎn)火的核聚變反應(yīng)不會(huì)產(chǎn)生放射性污染.四是通過(guò)激光核聚變可以部分代替核試驗(yàn).在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)模擬核武器爆炸的物理過(guò)程、爆炸效應(yīng)及內(nèi)爆動(dòng)力學(xué)等，為研究核武器物理規(guī)律提供依據(jù).因此，激光核聚變?cè)谀茉础⒖萍?、軍事上都具有十分重大的意義.

氫作為激光核聚變的原料主要以分子靶、固體靶、團(tuán)簇靶的形式出現(xiàn)，而團(tuán)簇靶由于其高效的中子產(chǎn)率更是引起人們的注意［53］.特別是近幾年來(lái)，超短脈沖激光與團(tuán)簇相互作用的研究已引起人們極大的重視.Ditmire等人［54］對(duì)超短脈沖強(qiáng)激光與團(tuán)簇相互作用理論進(jìn)行了較詳細(xì)的描述，這一相互作用過(guò)程大致分為三個(gè)過(guò)程：激光能量的吸收，原子的離化和團(tuán)簇的膨脹.當(dāng)激光打到團(tuán)簇上時(shí)，首先使它發(fā)生光電離，產(chǎn)生的電子在團(tuán)簇內(nèi)部會(huì)與其他粒子碰撞，又會(huì)產(chǎn)生電子碰撞電離.這兩種電離產(chǎn)生的電子在激光作用下得到加速向外膨脹從而推動(dòng)冷的重離子一起向外運(yùn)動(dòng).同時(shí)，失去電子的團(tuán)簇會(huì)沉積大量的庫(kù)侖能產(chǎn)生庫(kù)侖爆炸并發(fā)射高能離子，如果激光場(chǎng)中團(tuán)簇的尺寸和密度達(dá)到一定的值就可以獲得足夠能量的離子并實(shí)現(xiàn)核聚變反應(yīng).雖然激光團(tuán)簇聚變?cè)趯?shí)驗(yàn)上很早就已經(jīng)觀察到，但離實(shí)際應(yīng)用還有很大的距離，人們首先要解決的是提高團(tuán)簇的聚變效率.Ditmire等人［8］最近的研究向?qū)崿F(xiàn)小型激光核聚變邁進(jìn)了一大步.他們利用一臺(tái)功率密度約為2×1016W·cm-2的強(qiáng)激光輻照氘氣噴流的出射口處，出射的氘氣被低溫冷卻至-170 ℃產(chǎn)生直徑約為50? 的氘團(tuán)簇.利用中子探測(cè)器，在最佳的實(shí)驗(yàn)條件下，得到了每焦耳激光能量產(chǎn)生105個(gè)中子的效率，為實(shí)現(xiàn)小型激光核聚變奠定了基礎(chǔ).

超短脈沖激光與團(tuán)簇相互作用研究是最近十幾年的事，為了解釋實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象以及優(yōu)化實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)，人們同時(shí)開(kāi)展了大量激光與團(tuán)簇的理論研究.然而激光與團(tuán)簇相互作用過(guò)程與激光與氣體或固體的相互作用不同，大致說(shuō)來(lái)，團(tuán)簇中離子在激光場(chǎng)中的作用機(jī)制主要有庫(kù)侖爆炸理論和流體動(dòng)力學(xué)擴(kuò)張理論［13］.然而這些模型只能解釋實(shí)驗(yàn)中的部分現(xiàn)象，哪種機(jī)制在團(tuán)簇爆炸，加速離子中起主導(dǎo)作用仍然是爭(zhēng)議的焦點(diǎn)之一.對(duì)于激光與團(tuán)簇的相互作用機(jī)制，還有很多未知的領(lǐng)域有待開(kāi)拓，理論模型還需要不斷完善.理論及實(shí)驗(yàn)研究同時(shí)表明，團(tuán)簇的尺寸及分布信息對(duì)激光核聚變的效率同樣有著重要影響［55］，例如增大團(tuán)簇尺寸可以提高氘氘碰撞截面進(jìn)而提高聚變效率.這就需要對(duì)團(tuán)簇源本身的信息有著深入的了解.

3 結(jié) 論

氫分子團(tuán)簇的研究對(duì)于基礎(chǔ)理論研究有著重大意義，同時(shí)，在解決能源危機(jī)中有著重要作用.本文對(duì)氫團(tuán)簇在基礎(chǔ)研究、超流體研究、托克馬克研究和激光核聚變研究中的研究意義，研究?jī)?nèi)容和研究現(xiàn)狀進(jìn)行了簡(jiǎn)要介紹.這些研究中均需對(duì)氫分子團(tuán)簇源的特性、團(tuán)簇的生長(zhǎng)過(guò)程、團(tuán)簇尺寸及分布信息有著深刻的認(rèn)識(shí).然而目前，對(duì)這部分內(nèi)容的研究還不夠深入，對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果有著重大影響的電離源還有待改進(jìn).現(xiàn)在應(yīng)用最多的電子轟擊電離會(huì)對(duì)團(tuán)簇造成大的破壞，產(chǎn)生大量碎片，造成實(shí)驗(yàn)結(jié)果的復(fù)雜性與不確定性.未來(lái)如果采用同步輻射光作為電離源，利用同步輻射光的高亮度，連續(xù)可調(diào)，軟電離等優(yōu)勢(shì)，可以極大地減少碎片離子的產(chǎn)生，在氫分子團(tuán)簇的研究中或許大有作為.

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