董赫，翟哲，李奪，李偉凱

（1.黑龍江八一農(nóng)墾大學(xué)信息技術(shù)學(xué)院，大慶 163319；2.黑龍江八一農(nóng)墾大學(xué)工程學(xué)院）

隨著國民經(jīng)濟飛速發(fā)展和城市化進程的日益加快，我國已有1/4的國土面積相繼出現(xiàn)因大氣細粒子污染增多而導(dǎo)致的霧霾天氣，影響近6億人的工作和生活。2012年2月29日，我國環(huán)境保護部公布了新修訂的《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》（GB3095—2012）[1]，增設(shè)顆粒物（粒徑小于等于2.5 μm）濃度限值和臭氧8小時平均濃度限值。與《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)（AQI）技術(shù)規(guī)定（試行）》（HJ633—2012）的新標準同步實施。AQI分項監(jiān)測指標為6個基本監(jiān)測指標（二氧化硫SO2、二氧化氮NO2、可吸入顆粒物PM10、細顆粒物PM2.5、臭氧O3和一氧化碳CO）。新標準中，首次將產(chǎn)生霧霾的主要因素PM2.5濃度指標作為空氣質(zhì)量監(jiān)測指標[2]。利用高斯煙雨擴散模型、多元線性回歸等數(shù)學(xué)手段對空氣中PM2.5的成因、擴散過程與氣象因素之間的相關(guān)性進行深入分析，以西安市和武漢市氣象局2013年1月至8月的空氣污染物監(jiān)測數(shù)據(jù)為依托，通過試驗分析和仿真驗證等方法，探索PM2.5與各污染物和風(fēng)速之間的相關(guān)性；找到西安市高新西區(qū)空氣中PM2.5濃度驟增并持續(xù)2 h時，空氣中PM2.5濃度的分布與演變過程及相應(yīng)的處理預(yù)案，為進一步研究空氣中PM2.5的成因、監(jiān)測和治理提供了一定的理論指導(dǎo)與科學(xué)依據(jù)。

1 空氣中PM2.5與各污染物及氣象因素的相關(guān)性分析

1.1 PM2.5與各污染物之間的相關(guān)性分析

選取武漢市某個監(jiān)測站2013年1月至8月的AQI監(jiān)測數(shù)據(jù)作為研究對象，首先從相關(guān)性和獨立性方面入手，定量分析武漢市空氣中6個基本監(jiān)測值，得到各污染物之間的關(guān)聯(lián)性。然后通過PM2.5與各監(jiān)測指標的相關(guān)性推斷這些污染物是否是PM2.5形成的主要氣態(tài)物體，若與PM2.5的相關(guān)性顯著，說明可能性較大，否則形成PM2.5污染源可能不止一個[3]。最后對PM2.5和幾種強相關(guān)氣態(tài)污染物做偏相關(guān)分析，驗證分析結(jié)果的正確性。

采用積差法來計算各監(jiān)測指標之間的相關(guān)系數(shù)。積差法就是用兩個變量的協(xié)方差與兩個變量的標準差的乘積之比，借助SPSS軟件對PM2.5與各污染物之間進行相關(guān)性分析，得到結(jié)果如表1所示。

積差法數(shù)學(xué)模型：

表1 各監(jiān)測指標相關(guān)系數(shù)Table 1 Correlation coefficient of the monitoring indicators

表1中N表示相關(guān)系數(shù)。由表1數(shù)據(jù)可知：（1）二氧化氮與二氧化硫相關(guān)性最強，與臭氧相關(guān)性最弱，與可吸入顆粒物線性相關(guān)最好，與一氧化碳線性相關(guān)最差。（2）可吸入顆粒物PM10與PM2.5相關(guān)性最強，與臭氧相關(guān)性最弱，與二氧化氮、PM2.5線性相關(guān)最好，與一氧化碳線性相關(guān)最差。（3）一氧化碳與PM2.5相關(guān)性最強，與臭氧相關(guān)性最弱，與臭氧線性相關(guān)最好，與二氧化氮線性相關(guān)最差。（4）臭氧與其他各項指標均為負相關(guān)，與一氧化碳線性相關(guān)最好，與其他指標線性相關(guān)均較差。（5）PM2.5與一氧化碳相關(guān)性最強，與臭氧相關(guān)性最弱，與二氧化氮線性相關(guān)最好，與二氧化硫存在一定的線性關(guān)聯(lián)。

通過假設(shè)檢驗對樣本來自的總體是否存在顯著的線性相關(guān)進行統(tǒng)計推斷，發(fā)現(xiàn)PM2.5、二氧化硫SO2、二氧化氮NO2和一氧化碳CO兩兩之間相關(guān)系數(shù)檢驗的概率P值都近似為零。因此，當(dāng)顯著性水平α=0.01時，認為他們兩兩之間存在較強的線性相關(guān)性。雖然臭氧和二氧化硫與可吸入顆粒物之間的相關(guān)系數(shù)檢驗概率分別為P=0.336和P=0.295，但是不能說明臭氧和二氧化硫與可吸入顆粒物之間存在線性相關(guān)性。

為了進一步探索PM2.5的成因，對上述結(jié)果進行偏相關(guān)分析。將臭氧作為控制一個偏相關(guān)變量控制，分析得到的各指標相互之間的相關(guān)性并沒有明顯影響，這說明臭氧對其他變量的相關(guān)性影響不大，這一結(jié)果也與前面所做的雙變量相關(guān)性分析結(jié)果一致。下面采用逐步回歸方法對PM2.5濃度與其他五項分指標之間的相關(guān)性系進行分析，借助SPSS軟件分析結(jié)果如表2、圖1所示：

表2 系數(shù)Table 2 Coefficient

通過對武漢市某監(jiān)測站AQI監(jiān)測數(shù)據(jù)中PM2.5與其他5種污染物指標的相關(guān)性分析，可以發(fā)現(xiàn)空氣中PM2.5與二氧化硫SO2、二氧化氮NO2、一氧化碳CO及PM10的相關(guān)性顯著，與臭氧的相關(guān)性不顯著。因此得出的結(jié)論是：空氣中PM2.5可能是由二氧化硫SO2、二氧化氮NO2、一氧化碳CO和PM10在一定條件下形成的。

圖1 回歸標準化殘差的標準P-P圖（因變量：PM2.5）Fig.1 Standard PP Figure of regression standardized residuals（dependent variables：PM2.5）

表2中B表示相關(guān)系數(shù)，T表示回歸參數(shù)的顯著性檢驗值，Sig表示顯著性，因變量為PM2.5。由表2和圖1得到最終PM2.5濃度與各監(jiān)測指標的多元回歸模型為：

1.2 空氣中PM2.5濃度與風(fēng)速相關(guān)性分析

通過數(shù)據(jù)分析，2013年1月1日至31日武漢市空氣中PM2.5濃度與風(fēng)速之間的相關(guān)系數(shù)為-0.64，超過了0.01的相關(guān)信度檢驗。結(jié)合4月（春季）和7月（夏季）武漢市P空氣中M2.5濃度與風(fēng)速的相關(guān)性驗證發(fā)現(xiàn)：PM2.5濃度和風(fēng)速成負相關(guān)。（4月PM2.5濃度與風(fēng)速的相關(guān)系數(shù)為-0.178，7月PM2.5濃度與風(fēng)速的相關(guān)系數(shù)為-0.185，均超過0.01的相關(guān)信度檢驗。）由上述結(jié)果可以得出：PM2.5濃度與風(fēng)速呈顯著負相關(guān)，這主要是由于在高壓反氣旋的天氣條件下，有利于污染物擴散，不易造成污染物的堆積。這一結(jié)論與實際情況相符[4-5]。

2 高斯煙雨模型在空氣中PM2.5擴散過程中的應(yīng)用

2.1 西安市13個監(jiān)測子站空氣中PM2.5濃度的時空分布

選取西安市區(qū)內(nèi)13個監(jiān)測站2013年1月至8月的AQI日平均監(jiān)測數(shù)據(jù)為研究對象（表3），結(jié)合MATLAB軟件編程繪出13個監(jiān)測站所在地區(qū)空氣中PM2.5濃度時空分布圖，如圖2所示。

表3 西安市13個監(jiān)測站PM2.5日平均濃度與空氣質(zhì)量分指數(shù)Table 3 PM2.5 average concentration and air quality sub-indices of 13 monitoring stations in Xi′an

圖2 西安市13個監(jiān)測站PM2.5日平均濃度Fig.2 PM2.5 average concentration of 13 monitoring stations in Xi′an

對西安市13個監(jiān)測站所在區(qū)進行污染評估。依據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)（AQI）技術(shù)規(guī)定（試行）》標準中對污染物濃度的限值和空氣質(zhì)量指數(shù)的級別，對比西安市區(qū)內(nèi)13個監(jiān)測站所在區(qū)域的空氣質(zhì)量指數(shù)。空氣質(zhì)量良好的區(qū)域為：小寨、長安區(qū)、曲江文化集團、市人民體育場、興慶小區(qū)監(jiān)測子站所在區(qū)域，其余為受污染區(qū)域。

2.2 高斯煙雨擴散模型在PM2.5實際問題中的應(yīng)用

假設(shè)2013年2月10日西安市高新西區(qū)監(jiān)測子站PM2.5濃度在最高點處驟增一倍并持續(xù)2 h，利用高斯煙羽擴散模型預(yù)測西安市13個監(jiān)測子站所在區(qū)重度污染和安全區(qū)域。通過查找氣象數(shù)據(jù)，西安市2013年2月10日高新西區(qū)監(jiān)測子站監(jiān)測到的PM2.5濃度為500 μg·m-3為全年最高，當(dāng)日西安市的天氣情況為：霾、東北風(fēng)～東風(fēng)、微風(fēng)、-1℃/5℃。針對上述問題，選取高斯煙雨擴散模型對其進行求解。高斯煙羽擴散模型是在大量實測資料分析的基礎(chǔ)上，應(yīng)用湍流統(tǒng)計理論得到的正態(tài)分布假設(shè)下的擴散模式，由于PM2.5屬于大氣中的懸浮污染物，因此可視污染源為高架點源[6-7]。

設(shè)u（x，y，z，h）是距離污染源位置的空間距離為h的點（x，y，z）處PM2.5的濃度[8]。任取一個閉曲面S，它所圍的區(qū)域是G，由于擴散，從h到h+△h這段距離內(nèi)，通過S流入G的質(zhì)量為：

由高斯公式得：

在擴散過程中由于土壤吸收、風(fēng)及地表徑流等造成PM2.5流失，使PM2.5的濃度有一定的衰減，G內(nèi)的濃度減少為：

其中K2是衰減系數(shù)。

由物質(zhì)不滅定律，PM2.5在G內(nèi)由于擴散與衰減的合作用，積存于G內(nèi)的濃度為Q=M1-M2，即：

PM2.5污染物的濃度計算公式為：

△h，H，G的具有任意性。

若要計算高架點源的地面濃度公式，可令Z=0，得：

依據(jù)上式，若進一步令Y=0，則可得到沿X軸線上的濃度分布公式：

式中：

C—空間點（x，y，z）的污染物濃度，mg·m-3；

Q—源強，單位時間污染物排放量，mg·m-3；

v—平均風(fēng)速，m·s-1；

σy，σz—污染物擴散系數(shù)，與大氣穩(wěn)定度和水平距離X有關(guān)，并隨X的增大而增加。

其中，a2，b2，c2分別是沿x，y，z方向的擴散系數(shù)，擴散系數(shù)是表示擴散范圍及速率大小的特征向量。為了較實際的確定這些擴散系數(shù)，采用帕斯奎爾（Pasquill）法（簡稱P-G法）。此方法是根據(jù)太陽輻射情況（云量、云狀和日照）和距地面10 m高的風(fēng)速將大氣的擴散稀釋能力劃分為A～F六個穩(wěn)定度等級[9]。

采用MATLAB軟件編寫高斯煙羽擴散模型（8）程序模塊。程序中的源強、風(fēng)速、大氣穩(wěn)定度參數(shù)和計算步長等可根據(jù)實際情況需要設(shè)置。經(jīng)查找西安市各個地區(qū)面積圖，得知高新西區(qū)檢測子站所在的高新區(qū)土地面積為107 km3，城鎮(zhèn)級別為屬于城區(qū)，因此大氣穩(wěn)定度為D類。鑒于當(dāng)日的天氣情況（風(fēng)速4.4 m·s-1），結(jié)合MATLAB軟件輔助對上述假設(shè)情況計算分析，得到PM2.5濃度擴散圖如圖3所示。

圖3 PM2.5濃度擴散圖Fig.3 Diffusion figure of PM2.5 concentration

圖3清晰直觀地反映了PM2.5污染源隨時間向外衰減擴散的過程。中心點PM2.5濃度值為1 000 μg·m-3，模型近似為橢圓形，其X軸距離為900 m，縱軸距離為120 m，污染模型的面積為170 000 m2，結(jié)合當(dāng)日風(fēng)速（4.4 m·s-1）兩小時后，橢圓形污染云向東北方向移動了30.4 km。此時西安市重度污染區(qū)域為高新西區(qū)、小寨區(qū)、曲江文化集團區(qū)、市人民體育場區(qū)、興慶小區(qū)、經(jīng)開區(qū)、草灘區(qū)、廣運潭和紡織城。相對安全的區(qū)域為閻良區(qū)、臨潼區(qū)、高壓開關(guān)廠和長安區(qū)。

2.3 對高斯煙羽擴散模型的檢驗

對基于高斯煙羽擴散模型的空氣中PM2.5濃度的發(fā)生和演變（擴散與衰減）模型進行擬合優(yōu)度檢驗。結(jié)合SPSS軟件的分析計算結(jié)果為R2=0.998，修正后的可決系數(shù)為0.992，這說明建立的模型對樣本的擬合度良好。

3 高斯煙雨模型在實際問題應(yīng)用中的分析和評價

3.1 高斯煙羽擴散模型

模型優(yōu)點：基于高斯煙羽模式的高斯煙雨擴散模型的前提假設(shè)較符合實際情況，能充分反應(yīng)了擴散的隨機性，數(shù)學(xué)運算也較為簡單。

模型缺點：建立擴散模型時忽略了其他氣象因素間影響，在一定程度上增加了空氣中PM2.5擴散過程的單一性和不確定性。

3.2 模型的改進

模型在保證指標盡量完整的基礎(chǔ)上對評價系統(tǒng)進行了優(yōu)化，使得問題的數(shù)學(xué)描述更為簡單直觀。但實際上還有部分監(jiān)測指標與PM2.5的形成密切相關(guān)，而且是應(yīng)該加以考慮的。在進行PM2.5濃度和各項監(jiān)測指標間的相關(guān)性分析時，應(yīng)盡可能的保持數(shù)據(jù)的完整性，只是分析了具有代表性的主要監(jiān)測指標，應(yīng)盡可能多的選取監(jiān)測指標，提高各監(jiān)測指標間相關(guān)性分析的完整度、精確度。

4 結(jié)論

通過建立高斯煙雨擴散模型，進一步探索產(chǎn)生霧霾的主要因素PM2.5的形成、擴散過程以及與風(fēng)速之間的關(guān)系。以武漢市和西安市2013年AQI監(jiān)測數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，分析空氣中PM2.5與其他污染物之間的相關(guān)性。預(yù)測了西安市高新西區(qū)監(jiān)測子站PM2.5濃度驟增并持續(xù)數(shù)2 h時，污染嚴重和相對安全的區(qū)域。為研究空氣中PM2.5成因、監(jiān)測以及治理提供了一定的理論基礎(chǔ)和科學(xué)依據(jù)。

［1］ GB 3095-2012.環(huán)境空氣質(zhì)量標準［S］.北京：中華人民共和國環(huán)境保護部，2012.

［2］ HJ 633-2012.環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)（AQI）技術(shù)規(guī)定（試行）［S］.北京：中華人民共和國環(huán)境保護部，2012.

［3］ 李芳.西安市大氣顆粒物PM2.5污染特征及其與降水關(guān)系研究［D］.西安：西安建筑科技大學(xué)，2012.

［4］ 楊洪斌，鄒旭東，汪宏宇，等.大氣環(huán)境中PM2.5的研究進展與展望［J］.氣象與環(huán)境學(xué)，2012，28（3）：77-82.

［5］ 吳國平，胡偉，滕恩江，等.我國城市空氣中PM2.5和PM10的污染水平［J］.中國環(huán)境科學(xué)，1999，19（2）：133-137.

［6］ 陳祖爵，陳瀟君，何鴻.基于改進的混合高斯模型的運動目標檢測［J］.中國圖象圖形學(xué)報，2007，12（9）：1586-1589.

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