陳 軍，李春娟，宋明哲，李 瑋，姚順和，刁立軍，姚艷玲，張紫竹，高集金，張瀷凡

(1.中國(guó)原子能科學(xué)研究院，北京 102413;2.北京凱佰特科技有限公司，北京 102413)

1 前言

自G.L.Locher提出中子俘獲治療(neutron capture therapy，NCT)的概念后[1]，其潛在的治療功效備受人們關(guān)注。硼中子俘獲治療(boron neutron capture therapy，BNCT)是基于10B(n，α)7Li反應(yīng)的二元療法，即將親腫瘤細(xì)胞的含硼藥物注射入病人血液中，含硼藥物在腫瘤細(xì)胞中聚集，利用熱中子或超熱中子轟擊病灶區(qū)，與同位素10B反應(yīng)產(chǎn)生具有較高能量的α粒子和反沖7Li核，從而有選擇性地殺死腫瘤細(xì)胞。目前，我國(guó)首個(gè)用于臨床治療的BNCT醫(yī)院中子照射器Ⅰ型(in-hospital neutron irradiator mark 1，IHNI-1)已建造完畢，但需開(kāi)展照射器輻射場(chǎng)特性參數(shù)測(cè)量，以驗(yàn)證照射器的設(shè)計(jì)效果并確定輻射源項(xiàng)，為進(jìn)一步開(kāi)展臨床生物劑量學(xué)試驗(yàn)研究奠定基礎(chǔ)。

2 照射器結(jié)構(gòu)與設(shè)計(jì)指標(biāo)

IHNI-Ⅰ主體為30 kW的微型反應(yīng)堆，對(duì)稱(chēng)方向設(shè)置熱中子和超熱中子兩個(gè)照射孔道，標(biāo)準(zhǔn)孔徑為φ12 cm，并由熱中子孔道切向引出一條實(shí)驗(yàn)孔道，孔徑為φ3 cm，用于血硼濃度分析，如圖1所示。

圖1 醫(yī)院中子照射器Ⅰ型結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Structure diagram of IHNI-1

該照射器中子通量密度設(shè)計(jì)指標(biāo):

1)熱中子孔道口中心處熱中子通量密度:≥1 ×109cm－2·s－1;

2)超熱中子孔道口中心處超熱中子通量密度:≥2.5 ×108cm－2·s－1;

3)實(shí)驗(yàn)孔道口中心處熱中子通量密度:≥1×106cm－2·s－1。

3 實(shí)驗(yàn)方案設(shè)計(jì)

國(guó)際上針對(duì)BNCT照射器輻射場(chǎng)特性參數(shù)測(cè)量未形成通用的標(biāo)準(zhǔn)測(cè)量方法，而是根據(jù)各自照射器的特點(diǎn)，研發(fā)適當(dāng)?shù)臏y(cè)量裝置，主要包括閾活化箔探測(cè)器[2]、多球譜儀[3，4]、氣泡探測(cè)器[5]、中子飛行時(shí)間測(cè) 量 系 統(tǒng)[6，7]、共 振 吸 收 過(guò) 濾 裝 置[8]、電 離室[9，10]、帶有中子轉(zhuǎn)換體的半導(dǎo)體或閃爍體探測(cè)器[11，12]、中子和 γ 成像裝置[13]、熱釋光劑量計(jì)(thermoluminescent dosimetry，TLD)[14]、組織等效正比計(jì)數(shù)器(tissue equivalent proportional counters，TEPC)[15，16]、電子自旋共振譜儀[17]、硫酸亞鐵劑量計(jì)[18]等。本著充分利用現(xiàn)有資源，自主研發(fā)的原則，根據(jù)IHNI-1的特點(diǎn)，開(kāi)展相關(guān)測(cè)量技術(shù)研究。

3.1 中子能譜測(cè)量

采用多球譜儀測(cè)量熱中子孔道和超熱中子孔道中子能譜。除已建常規(guī)多球譜儀(包括裸3He正比計(jì)數(shù)器及將其置于2.5～12 in聚乙烯球中共10個(gè)探測(cè)單元)外(1 in=25.4 mm)，為提高譜儀在超熱能區(qū)的分辨率，利用MCNP－4C程序優(yōu)化設(shè)計(jì)了4個(gè)包硼殼(1 mm鋁包裹天然B4C粉末)探測(cè)單元，分別為4 mm、10 mm、30 mm厚硼殼包裹3 in球和40 mm厚硼殼包裹4 in球，如圖2所示。計(jì)算了各探測(cè)單元的響應(yīng)函數(shù)，如圖3所示，并經(jīng)過(guò)252Cf中子源校準(zhǔn)和驗(yàn)證。

圖2 多球譜儀的探測(cè)單元Fig.2 Detection units of the multi-sphere spectrometer

圖3 多球譜儀響應(yīng)函數(shù)Fig.3 Response functions of the multi-sphere spectrometer

由于孔道口處中子束不能覆蓋所有探測(cè)單元，且多球譜儀探測(cè)效率高，無(wú)法選擇適當(dāng)?shù)姆磻?yīng)堆功率消除死時(shí)間過(guò)大的影響，為此設(shè)計(jì)的實(shí)驗(yàn)方案如下:

1)在孔道口處增加一個(gè)φ3 cm的小準(zhǔn)直器進(jìn)行限束，小準(zhǔn)直器結(jié)構(gòu)如圖4所示。探測(cè)單元距準(zhǔn)直器口110 cm處進(jìn)行測(cè)量，在反應(yīng)堆運(yùn)行于最小穩(wěn)定功率時(shí)(此時(shí)堆芯通量密度為1×109cm－2·s－1，反應(yīng)堆最大功率時(shí)堆芯通量密度為1×1012cm－2·s－1)，各探測(cè)單元計(jì)數(shù)率死時(shí)間影響均小于10%，同時(shí)，測(cè)量位置的中子束可覆蓋所有探測(cè)單元。

2)由于IHNI-1照射器孔道為錐形準(zhǔn)直，中子束呈發(fā)散狀分布，因而需利用蒙特卡洛方法將各探測(cè)單元的計(jì)數(shù)率從不均勻束修正到均勻束。

設(shè)計(jì)的小準(zhǔn)直器應(yīng)滿(mǎn)足以下條件:a.準(zhǔn)直器具有良好的限束效果;b.準(zhǔn)直器對(duì)中子能譜沒(méi)有較大改變。為此，利用MCNP－4C程序?qū)ζ溥M(jìn)行了模擬分析(源項(xiàng)為設(shè)計(jì)計(jì)算的中子能譜)，結(jié)果如圖5和圖6所示。對(duì)于熱中子束和超熱中子束，從準(zhǔn)直器屏蔽層透射的中子分別占總中子數(shù)的0.08%和0.15%，且對(duì)中子能譜未產(chǎn)生較大影響。

3.2 中子通量密度測(cè)量及其空間分布

利用197Au箔和235U裂變電離室測(cè)量中子通量密度及其空間分布。為實(shí)現(xiàn)不同能區(qū)中子通量密度的測(cè)量，利用裸197Au箔和包鎘(1 mm厚)197Au箔測(cè)量熱中子(0.5 eV以下)和超熱中子(0.5 eV～10 keV)通量密度，計(jì)算公式如式(1)和式(2)。利用30 mm厚硼殼(1 mm鎘包裹天然B4C粉末)包裹235U裂變電離室測(cè)量快中子(10 keV以上)通量密度，計(jì)算公式如式(3)。

圖4 φ3 cm孔徑小準(zhǔn)直器結(jié)構(gòu)示意圖(單位:mm)Fig.4 Structure diagram of the small collimator with a φ 3 cm aperture(unit:mm)

圖5 小準(zhǔn)直器的限束效果模擬計(jì)算Fig.5 Simulation of the limitation of neutron beams with the small collimator

圖6 小準(zhǔn)直器對(duì)中子能譜的影響模擬計(jì)算Fig.6 Simulation of the influence of neutron spectra with the small collimator

式(1)中，k為修正因子;A為歸一化輻照條件并按比活度扣除包鎘金箔活度后，裸金箔測(cè)量時(shí)刻的活度;λ為198Au的衰變常數(shù);NAu為裸金箔內(nèi)197Au的原子核數(shù)目;為197Au(n，γ)反應(yīng)在熱能區(qū)的譜平均截面;tr和tc分別為裸金箔的輻照時(shí)間和冷卻時(shí)間。

式(2)中，ACd為包鎘金箔測(cè)量時(shí)刻的活度;為包鎘 金 箔 內(nèi)197Au 的 原 子 核 數(shù) 目;為197Au(n，γ)反應(yīng)在超熱能區(qū)的譜平均截面;trCd和tcCd分別為包鎘金箔的輻照時(shí)間和冷卻時(shí)間。

式(3)中，F(xiàn)為經(jīng)閾下?lián)p失修正后的裂變碎片計(jì)數(shù)率;Rf為包硼盒后裂變電離室的注量響應(yīng)。

計(jì)算了197Au箔在不同能區(qū)的譜平均截面(見(jiàn)表1)和電離室包硼殼后235U的有效群平均截面(見(jiàn)圖7)。計(jì)算結(jié)果表明，通過(guò)以上設(shè)計(jì)，快中子對(duì)197Au箔以及熱中子和超熱中子對(duì)235U裂變電離室的測(cè)量影響得到有效控制。利用235U裂變電離室掃描測(cè)量孔道外中子通量密度空間分布，利用197Au箔測(cè)量孔道內(nèi)中子通量密度空間分布。

表1 197Au在不同能區(qū)的譜平均截面Table 1 Spectrum-averaged cross sections of197Au in different energy ranges

圖7 235U裂變電離室包30 mm厚硼殼后235U的有效群平均截面Fig.7 Effective group-averaged cross sections of235U while the235U fission chamber covered by a 30 mm thick boron shell

3.3 中子和γ射線吸收劑量率及其空間分布測(cè)量

利用TLD－600和TLD－700(美國(guó)Harshaw公司)和TEPC(美國(guó)Far West公司的LET－1/2型)測(cè)量中子及γ射線的吸收劑量率及其空間分布。其中，利用TLD(裸和包鎘)測(cè)量熱中子、超熱中子和γ射線劑量率，利用包40 mm厚硼殼(1 mm鋁包裹天然B4C粉末)的TEPC測(cè)量快中子劑量率。并利用熱中子參考輻射場(chǎng)、137Cs γ源和252Cf中子源對(duì)TLD和TEPC進(jìn)行校準(zhǔn)和線能刻度。

利用MCNP－4C程序優(yōu)化設(shè)計(jì)TEPC探測(cè)系統(tǒng)結(jié)構(gòu)。計(jì)算不同厚度硼殼對(duì)中子通量密度的衰減情況，如圖8所示，結(jié)果表明，40 mm厚的硼殼對(duì)熱中子孔道和超熱中子孔道10 keV以下中子通量密度分別衰減了180倍和10倍，而對(duì)10 keV以上中子只衰減了20%。

4 初步測(cè)量結(jié)果

對(duì)各照射孔道中子通量密度及其空間分布和鎘比進(jìn)行了測(cè)量，結(jié)果見(jiàn)表2和圖9～圖12。

圖8 模擬計(jì)算的不同厚度硼殼對(duì)中子通量密度的衰減情況Fig.8 Simulation of the attenuation of neutron flux densities resulted from boron shells with different thickness

表2 中子通量密度及其空間分布和鎘比的初步測(cè)量結(jié)果Table 2 Preliminary results of neutron flux densities and their spatial distributions and cadmium-ratio

圖9 孔道口處中子通量密度徑向空間分布Fig.9 Radial spatial distributions of neutron flux densities at the exit of neutron beam

圖10 孔道口外中子通量密度軸向空間分布Fig.10 Axial spatial distributions of neutron flux densities outside the exit of neutron beam

圖11 孔道口內(nèi)中子通量密度軸向空間分布Fig.11 Axial spatial distributions of neutron flux densities inside the exit of neutron beam

圖12 實(shí)驗(yàn)孔道口外中子通量密度軸向空間分布Fig.12 Axial spatial distributions of neutron flux density outside the exit of neutron beam for the analysis of blood-boron concentration

5 結(jié)語(yǔ)

針對(duì)BNCT醫(yī)院中子照射器開(kāi)展了輻射場(chǎng)特性參數(shù)測(cè)量方法研究，建立了相關(guān)測(cè)量裝置，初步獲得了各照射孔道的中子通量密度及其空間分布。結(jié)果表明，該BNCT照射器的中子通量密度達(dá)到了預(yù)期設(shè)計(jì)指標(biāo)，為進(jìn)一步開(kāi)展臨床研究奠定了基礎(chǔ)。

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