王 倩 毛東森方珍妮 俞 俊 楊志強

(上海應用技術學院化學與環(huán)境工程學院，上海 200235)

鋁摻雜對銅鈰復合氧化物催化一氧化碳氧化性能的影響

王 倩 毛東森＊方珍妮 俞 俊 楊志強

(上海應用技術學院化學與環(huán)境工程學院，上海 200235)

以金屬硝酸鹽為原料、碳酸鈉為沉淀劑，采用共沉淀法制備了一系列Cu0.1Ce0.9-xAlxOy復合氧化物催化劑，并用低溫氮氣吸附/脫附、X-射線衍射(XRD)和氫-程序升溫還原(H2-TPR)等對樣品進行了表征，利用微反-色譜評價裝置考察了催化劑對CO低溫氧化反應的活性，研究了 Al含量(x=0～0.3)和催化劑焙燒溫度(350、500 和 650 ℃)對 Cu0.1Ce0.9-xAxOy催化活性的影響。結果表明，隨著催化劑中Al含量(x)的增加，Cu0.1Ce0.9-xAlxOy的催化活性先提高，至x=0.1時達到最大，之后又逐漸降低；當催化劑的焙燒溫度為 500 ℃時，Cu0.1Ce0.8Al0.1Oy的催化活性最大。Cu0.1Ce0.9-xAlxOy的催化活性與其 CuO 的還原性之間有較好的對應關系。

鋁；CuO-CeO2催化劑；CO低溫氧化；共沉淀

CO消除在許多方面都有重要的使用價值，隨著人們對環(huán)境污染問題關注程度的不斷提高，如何高效、低成本地消除CO更具有實際意義。因此，實現(xiàn)CO在較低溫度下氧化轉化已經(jīng)成為催化研究的熱點問題之一[1]。

用于CO低溫氧化反應的催化劑主要有貴金屬和非貴金屬兩大類。貴金屬催化劑如Pt、Pd和Au等具有很高的催化活性，但由于貴金屬的資源有限、價格高昂，限制了其在工業(yè)中的廣泛應用。因此，人們對非貴金屬催化劑如Cu、Co和Mn等進行了大量的研究。其中，CuO-CeO2復合氧化物因具有較高的活性而被認為是最有希望替代貴金屬的一類非貴金屬催化體系[2-3]。

CuO-CeO2復合氧化物對CO低溫氧化反應具有高的催化活性表明，CuO和CeO2之間存在著協(xié)同效應，且兩者之間的相互作用對其催化活性有顯著的影響[4-8]。研究表明，在CuO-CeO2催化劑中添加一些助劑可改善CuO和CeO2之間的相互作用，從而提高其催化活性[9-13]。Wang等[9]的結果表明，添加一定量稀土釤(Sm)的CuO/CeO2-SmO2催化劑，其 CO氧化活性高于CuO-CeO2。Lin等[11]發(fā)現(xiàn)添加錫(Sn)的CuO/Ce0.7Sn0.3O2催化劑的活性要高于CuO/CeO2，其催化CO完全氧化的反應溫度分別為90和100℃。Zhang 等[12]也發(fā)現(xiàn)添加一定量的 Sn(nCe∶nSn=8∶2)可大大提高CuO-CeO2的催化活性，CO完全轉化所需的反應溫度從120℃顯著降低至75℃。最近，Zou等[13]的工作表明，在CuO-CeO2中添加少量的Ti(nTi∶nCe=1∶9和3∶7)可提高CuO-CeO2的催化活性，而添加過量的 Ti(nTi∶nCe=5∶5)則降低 CuO-CeO2的催化活性。另外，雖然在CuO/Al2O3催化劑中添加CeO2以提高其催化活性的研究已不少[14-18]，但有關添加Al對CuOCeO2復合氧化物催化CO低溫氧化性能影響的研究尚未見報道。

本工作以金屬硝酸鹽為原料、碳酸鈉為沉淀劑，采用共沉淀法制備了一系列 Cu0.1Ce0.9-xAlxOy復合氧化物催化劑，考察了Al含量和催化劑焙燒溫度對Cu0.1Ce0.9-xAlxOy催化CO低溫氧化反應性能的影響，并將催化劑的活性與物化表征結果進行了關聯(lián)。

1 實驗部分

1.1 催化劑的制備

催化劑采用共沉淀法制備：將準確稱量的Cu(NO3)2·3H2O、Ce(NO3)3·6H2O 和 Al(NO3)3·9H2O 用 適量的蒸餾水溶解，加熱至60℃，然后滴加質(zhì)量百分含量為10%的Na2CO3水溶液。磁力攪拌下使沉淀完全，沉淀終點時的pH值約為7，沉淀結束后再恒溫攪拌1 h。然后過濾并用50～60℃的蒸餾水反復洗滌以除去殘留的Na+。所得到的濾餅經(jīng)80℃烘干過夜，研磨后置于馬弗爐中于500℃焙燒4 h得到Cu0.1Ce0.9-xAlxOy催化劑。

Cu0.1Ce0.9-xAlxOy催化劑中 Cu的物質(zhì)的量的含量固定為 0.1，Al的物質(zhì)的量的含量為 0～0.3。為研究焙燒溫度對催化劑的影響，將Al含量為0.1的Cu0.1Ce0.8Al0.1Oy樣品分別在350、500 和 650 ℃下焙燒4 h。

為方便起見，上述催化劑以CCA-a-T表示，其中，a代表催化劑中Al的物質(zhì)的量，T代表催化劑的焙燒溫度，如CCA-0.10-500表示催化劑中Al的物質(zhì)的量為0.1，催化劑的焙燒溫度為500℃。

上述所用試劑均為分析純，由國藥集團上?；瘜W試劑有限公司經(jīng)銷。

1.2 催化劑的表征

催化劑的比表面積(SBET)在美國Micromeritics公司生產(chǎn)的ASAP 2020M+C型物理化學吸附儀上采用低溫N2吸/脫附法測定，測定前樣品先在真空下于200℃預處理2 h。

X-射線衍射(XRD)分析在Bruker D8 Focus型X射線衍射儀上進行，采用的輻射源為Cu Kα(λ＝0.154 18 nm)，石墨單色器，管電壓為 40 kV、管電流為 40 mA，掃描范圍為 10.0°～80.0°，掃描速度為 6°·min-1。根據(jù)X-射線衍射線寬法并利用Scherrer公式計算晶粒的平均粒徑。

催化劑的還原性采用氫-程序升溫還原(H2-TPR)表征：50 mg樣品放入石英管反應器中，從室溫以20℃·min-1的速率升溫至500℃，還原氣為10%H2和90%N2(體積比)的混合氣，還原過程所消耗的氫氣量由福立公司生產(chǎn)的GC 9750型氣相色譜儀的熱導池檢測器測定，檢測器的溫度為60℃。

CuO的分散度和晶粒大小采用文獻[19]的方法測定：將20 mg樣品裝入石英管中，先進行第一次H2-TPR測定，溫度由室溫以20℃·min-1的速率升溫至500℃，得到第一次TPR的信號峰面積為A1，在氮氣中冷卻樣品至60℃，然后將氣體切換成1%N2O和 99%He(體積比)的混合氣，流速為 25 mL·min-1，60℃恒溫保持10 min，使催化劑表面的銅全部被氧化，催化劑再用氮氣吹掃后進行第二次H2-TPR實驗，得到第二次TPR的信號峰面積為A2。CuO的分散度為D=2A2/A1，氧化銅顆粒大小為d(nm)=1/D。

1.3 催化活性的評價

催化劑的CO低溫氧化活性測試在自建的微反-色譜裝置上進行[20]。將0.2 g顆粒大小為40～60目的催化劑與0.6 g相同粒度的石英砂均勻混合后裝入內(nèi)徑為6 mm的不銹鋼反應器中，原料氣為1%CO、10%O2和 89%N2(體積比)的混合氣，其流量為100 mL·min-1，采用Brooks公司生產(chǎn)的5850E型質(zhì)量流量控制器控制。反應原料氣和產(chǎn)物的組成采用福立公司生產(chǎn)的GC 9790型氣相色譜儀進行在線分析，氫氣為載氣，流速為60 mL·min-1，熱導池檢測器，進樣口和檢測器的溫度均為110℃，色譜柱為2 m×3 mm的TDX-01碳分子篩不銹鋼填充柱，柱溫采用一階程序升溫：初始溫度40℃，保持5 min后以30℃·min-1的速率升溫至130℃，然后保持5 min。

2 結果與討論

2.1 催化劑的活性

圖1為不同Al含量的Cu0.1Ce0.9-xAlxOy催化劑對CO氧化反應的催化性能。由此可見，添加Al的Cu0.1Ce0.9-xAlxOy(x＞0)催化劑的活性均高于 CuO-CeO2，而且隨著Al含量x值的增加，CO的轉化率先逐漸增大，至x=0.1時達到最大，之后又逐漸減小。上述結果表明，添加適量的Al可以提高CuO-CeO2催化CO氧化反應的活性，且當Al的物質(zhì)的量的含量為0.10時達到最佳。這與Wang等[9]所報道的情況相似，他們在用浸漬法制備的CuO/CeO2-SmO2催化劑時也發(fā)現(xiàn)，添加物質(zhì)的量的含量分別為2%，5%，8%的Sm可提高CuO-CeO2的催化活性且當Sm的含量為5%時達到最大。

圖2為不同焙燒溫度下所制備的Al含量x為0.1的Cu0.1Ce0.8Al0.1Oy催化CO氧化反應的結果。由此可見，當催化劑的焙燒溫度由350℃升高至500℃時，CO的轉化率顯著增大，CO完全轉化所需的反應溫度由185℃顯著降低至110℃。然而，當催化劑的焙燒溫度由500℃進一步升高至650℃時，CO的轉化率又明顯降低，CO完全轉化所需的反應溫度由110℃升高至160℃。

為了更好地了解Al摻雜對CuO-CeO2催化CO氧化反應性能的影響，將500℃焙燒所制備的Cu0.1Ce0.8Al0.1Oy和Cu0.1Ce0.9Oy催化劑的活性穩(wěn)定性進行了比較。結果表明，在原料氣空速相同(以CO計為 480 ml·g-1·h-1)的反應條件下，Cu0.1Ce0.9Oy催化劑維持CO完全轉化的反應時間僅為23 h，反應第30 h時的CO轉化率已下降至86%，而Cu0.1Ce0.8Al0.1Oy催化劑連續(xù)反應67 h的CO轉化率仍然維持100%。上述結果表明，適量的Al摻雜可同時提高CuOCeO2催化CO低溫氧化反應的活性和穩(wěn)定性。

2.2XRD分析

圖3和4分別為不同Al含量和不同焙燒溫度所制備的Cu0.1Ce0.9-xAlxOy和Cu0.1Ce0.8Al0.1Oy催化劑的XRD圖。由此可見，所有樣品的衍射峰基本與純CeO2的特征衍射峰(PDF：81-0792)一致，表明所制備催化劑中的CeO2都呈螢石結構立方相體系。另外，從圖3可以看出，添加Al使CuO-CeO2催化劑中CeO2的衍射峰的強度減弱而且峰形變寬，表明添加Al使CuO-CeO2催化劑中CeO2的晶粒變小，這與表1中CeO2晶粒大小的計算結果相一致。該結果表明添加Al對CuO-CeO2催化劑中CeO2晶粒的生長具有一定的抑制作用，而且這種抑制作用隨Al含量的增加而有所增大。

由圖4可見，對于Al含量x為0.1的Cu0.1Ce0.8Al0.1Oy催化劑，隨焙燒溫度的升高，催化劑中CeO2的衍射峰強度增強，而且峰形變窄，表明其結晶度變高，CeO2的晶粒增大。尤其是當焙燒溫度由500℃升高至650℃時，其CeO2衍射峰的強度顯著增強，峰寬明顯變窄，表明其CeO2的晶粒顯著增大。表1中CeO2晶粒大小的計算結果證明了這一點。

此外，圖3和4中所有樣品均未出現(xiàn)晶相CuO的特征衍射峰，表明催化劑中的CuO一部分進入了CeO2的晶格形成了Cu-Ce-O固溶體，一部分以高分散的形式存在于CeO2的表面，還有一部分以微小的晶粒存在而無法被XRD所檢測到[17-18,21-22]。由于銅離子的價態(tài)和半徑均與鈰離子相差較遠，故銅離子難以進入CeO2的體相[23]。張繼軍等[24]采用電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜法(ICP-AES)和XRD相定量法分別測定催化劑中總的銅含量和晶相CuO的含量，發(fā)現(xiàn)由檸檬酸絡合法所制備的CuO-CeO2催化劑中進入CeO2晶格的CuO量很少，最多不超過6%(原子百分比)。

表1 Cu0.1Ce0.9-xAlxOy催化劑的比表面積和CeO2的晶粒大小Table 1 SBETand CeO2crystallite size of the Cu0.1Ce0.9-xAlxOycatalysts

2.3 CuO分散度及晶粒大小的測定

由于所制備的 Cu0.1Ce0.9-xAlxOy催化 劑 中 CuO 的分散度較高、CuO的晶粒較小，低于XRD的檢測限(4～5 nm)而無法被檢測到。為此，采用文獻[19]的方法測 定了 不同 Cu0.1Ce0.9-xAlxOy催化劑中 CuO的分散 度及表面CuO的晶粒大小，結果見表2。由此可見，所有樣品中CuO的晶粒大小均小于3 nm，這與上述XRD測定結果相一致。

表2 Cu0.1Ce0.9-xAlxOy催化劑中CuO的分散度和晶粒大小Table 2 Dispersion and crystallite size of CuO in the Cu0.1Ce0.9-xAlxOycatalysts

由表2可見，Al的添加使CuO-CeO2中CuO的分散度提高，而且隨著Al含量的增加而逐漸增大，至x=0.1時達到最大，之后基本不變。與此相對應，Al的添加使CuO-CeO2中CuO的晶粒減小，而且隨著Al含量的增加而逐漸減小，至x=0.1時達到最小，之后基本不變。

對于不同焙燒溫度下所制備的Al含量x為0.1的 Cu0.1Ce0.8Al0.1Oy催化劑，當焙燒溫度由 350 ℃升高至500℃時，CuO的分散度明顯提高，然而，當焙燒溫度由500℃進一步升高至650℃時，CuO的分散度又顯著降低。與此相對應，催化劑中CuO的晶粒先減小后又明顯增大。

2.4 N2吸/脫附表征

表1 列出了不同 Cu0.1Ce0.9-xAlxOy催化劑的 BET比表面積的測定結果。由此可見，對于在500℃焙燒的樣品，添加 Al的 Cu0.1Ce0.9-xAlxOy(x＞0)催化劑的比表面積均高于CuO-CeO2，而且隨著Al含量x值的增加，催化劑的比表面積逐漸增大。這與上述XRD的表征結果相一致，即Al的加入對CuO-CeO2催化劑中CeO2的燒結過程具有抑制作用，而且這種抑制作用隨Al含量的增加而不斷增大。

對于 Al含量 x為 0.1的Cu0.1Ce0.8Al0.1Oy樣品，隨著焙燒溫度的不斷升高，樣品的比表面積逐漸減小，尤其當焙燒溫度由500℃升高至650℃時，比表面積更是顯著降低，這主要是由催化劑中CeO2的高溫燒結所致(表 1)。

2.5 H2-TPR分析

不同Al含量和不同焙燒溫度所制備的Cu0.1Ce0.9-xAlxOy和 Cu0.1Ce0.8Al0.1Oy催化劑的 H2-TPR表征結果分別見圖5和圖6。此外，作為比較，在圖5中還示出了純CuO的H2-TPR曲線。由圖5可見，純CuO在250～415℃出現(xiàn)1個很大的包峰，這與文獻[7]的結果相一致。500℃焙燒的不同Al含量的Cu0.1Ce0.9-xAlxOy催化劑均具有 2 個還原峰(α 和 β)，隨著催化劑中Al含量的增加，α峰和β峰的溫度先逐漸向低溫方向發(fā)生位移，至x=0.1時達到最低，之后又逐漸升高。

從圖6可以看出，對于350℃焙燒的Cu0.1Ce0.8Al0.1Oy催化劑，分別在約 265 和 250 ℃處出現(xiàn)一個主峰(β)和一個肩峰(α)；當焙燒溫度由 350 ℃升高至500℃時，2個峰發(fā)生了明顯的分裂，而且α峰的溫度明顯向低溫方向移動，峰頂溫度由250℃位移至230℃，β峰的溫度基本不變。當焙燒溫度進一步升高至650℃時，α峰又以肩峰的形式存在，峰形變得彌散，這可能是高溫焙燒后CuO的存在形式發(fā)生了變化所致。

有關CuO-CeO2-MOx催化劑中CuO的還原性研究已有不少報道，如羅金勇等[17]將CuO/CeO2/Al2O3催化劑中168和212℃處的還原峰分別歸屬于與CeO2強烈作用的高分散Cu物種和與CeO2作用的CuO微晶(這種微晶尺寸小，XRD無法檢測)。于一夫等[18]發(fā)現(xiàn)經(jīng)La(或Y)CeZr改性的Al2O3負載的CuO催化劑在200～270℃存在2個還原峰，低溫峰(200～230℃)為高分散CuO的還原，高溫峰(240～270℃)為孤立的CuO微晶的還原。洪慶紅等[19]報道了采用檸檬酸溶膠-凝膠法制備的 CuO-Ce0.7Zr0.3O2催化劑存在2個還原峰，190～200℃處的低溫峰為高分散CuO的還原，250℃處的高溫峰為存在于CeO2晶格中CuO的還原。根據(jù)這些文獻并結合前述的XRD測試結果，我們認為本文Cu0.1Ce0.9-xAlxOy催化劑中的α還原峰可歸屬于與CeO2強相互作用的高分散CuO、β還原峰可歸屬于進入CeO2晶格或與CeO2弱相互作用且XRD無法檢測到的顆粒較大的CuO的還原。

2.6 影響催化活性的因素

大量的研究表明，CuO-CeO2催化CO氧化反應的活性與其CuO的還原性密切相關，催化劑中的CuO越容易還原，則CuO越容易和CO反應生成CO2，催化劑的活性也就越高[6,25-28]。

在本文中，Al的添加可抑制CuO-CeO2催化劑中CeO2的燒結，使其比表面積增大(表1)，有利于CuO的分散，CuO的晶粒減小(表2)，從而使CuO更容易還原(圖5)，這與催化活性的提高相一致(圖1)。然而，當x≥0.1時，隨著x值的進一步增大，Cu0.1Ce0.9-xAlxOy催化劑的比表面增大不明顯(表1)，CuO的分散度和晶粒大小基本相同(表2)。此外，催化劑中會有一部分CuO與Al2O3相接觸發(fā)生相互作用，而與Al2O3相互作用的CuO比與CeO2相互作用的CuO難還原[17]，從而使CuO的還原溫度逐漸升高，故催化劑的活性也相應地降低。鐘依均等[29]的研究結果表明，CuO/CeO2的催化活性明顯大于CuO/Al2O3。由此可見，Al的添加對CuO-CeO2催化劑具有雙重作用：一方面，可提高CuO-CeO2催化劑的比表面積，有利于CuO的分散，從而提高CO的氧化活性；另一方面，Al會與CuO發(fā)生相互作用，減少與CeO2相互作用的CuO數(shù)量，從而使催化劑的活性降低。在本文中，當Al含量x≤0.1時，前者起主要作用，故隨x值的不斷增大，Cu0.1Ce0.9-xAlxOy催化劑的活性逐漸提高；而當x≥0.1時，后者起主要作用，故隨x值的進一步增大，Cu0.1Ce0.9-xAlxOy催化劑的活性反而降低(圖 1)。

對于不同焙燒溫度下制備的Cu0.1Ce0.8Al0.1Oy催化劑，當焙燒溫度由350℃升高到500℃時，CuO與CeO2之間的相互作用增強[22-23]，CuO的分散度提高，CuO的晶粒減小(表2)，從而使CuO的還原溫度顯著降低(圖6)，表明其還原性明顯增強，故催化劑的活性也相應地大幅度提高(圖2)；當焙燒溫度進一步升高到650℃時，由于催化劑中CeO2的高溫燒結，使催化劑的比表面積減小(表1)，不利于CuO的分散；此外，高溫焙燒時CuO本身容易燒結，兩者共同作用的結果使CuO的晶粒增大(表2)，從而使CuO的還原性明顯變差，故催化劑的活性也相應地減弱(圖 2)。

3 結 論

適量的鋁摻雜可顯著提高CuO-CeO2催化CO低溫氧化反應的活性和穩(wěn)定性。鋁含量(x)和焙燒溫度對Cu0.1Ce0.9-xAlxOy催化劑的催化活性有顯著的影響，其最佳值分別為0.1和500℃。Cu0.1Ce0.9-xAlxOy的催化活性與其CuO的還原性密切相關：CuO越容易還原，則催化劑的活性越高。

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Effect of Aluminum Addition on Performance of CuO-CeO2Catalyst for Oxidation of CO

WANG Qian MAO Dong-Sen＊FANG Zhen-NiYU Jun YANG Zhi-Qiang
(School of Chemical and Environmental Engineering,Shanghai Institute of Technology,Shanghai 200235)

A series of Cu0.1Ce0.9-xAlxOycatalysts were prepared by co-precipitation using metal-nitrates and sodium carbonate as raw materials and precipitating agent,respectively.The obtained catalysts were characterized by low temperature N2adsorption/desorption,XRD and H2-temperature-programmed reduction (H2-TPR)techniques.Their catalytic activities for the low temperature oxidation of CO were evaluated by using a microreactor-GC system.The effects of Al content and catalyst calcination temperature on the activity of the Cu0.1Ce0.9-xAlxOycatalysts were investigated.The results show that the catalytic activity of the prepared Cu0.1Ce0.9-xAlxOyincreases firstly with Al content,reaches a maximum at x=0.1,and then decreases.On the other hand,the CO conversion reaches a maximum over the Cu0.1Ce0.8Al0.1Oycatalyst calcined at 500 ℃.The activity of the Cu0.1Ce0.9-xAlxOycatalyst for CO oxidation is well correlated with the reducibility of CuO.

aluminum;CuO-CeO2catalyst;low temperature CO oxidation;co-precipitation

O643.3

A

1001-4861(2010)09-1639-07

2010-04-12。收修改稿日期：2010-06-08。

上海市教委重點學科建設項目(No.J51503)、上海應用技術學院研究生創(chuàng)新能力培養(yǎng)專項資金項目(No.YC200906)和上海應用技術學院科技發(fā)展基金(No.KJ2008-01)資助。

＊通訊聯(lián)系人。E-mail：dsmao@sit.edu.cn，Tel/fax：(021)-64941386

王 倩，女，25歲，碩士生；研究方向：環(huán)境催化。