摘要： 通過系統(tǒng)改變階層式多孔薄膜大孔和小孔的孔徑及孔隙率等幾何參數(shù)， 用有限元模擬方法研究薄膜通量與相關幾何參數(shù)之間線性或

非線性的定量關系. 模擬結果表明， 在彎曲孔道基體中添加球形空穴形成階層式多孔結構后， 可使薄膜水通量提升約為原來的171%. 對于彎曲孔道， 單純增加其數(shù)量可使水通量線性提升， 單

純增大其孔徑可使水通量以指數(shù)函數(shù)形式提升. 對于球形空穴， 單純增加其數(shù)量或單純增大其孔徑， 水通量均以指數(shù)函數(shù)形式提升. 此外， 球形空穴的水通量提

升作用還依賴于它與彎曲孔道基體網格的相對尺寸， 通過調節(jié)制備條件可提升分離膜材料的性能.

關鍵詞： 階層式多孔膜； 膜通量； 有限元模擬

中圖分類號： O484" 文獻標志碼： A" 文章編號： 1671-5489（2024）03-0721-07

Study of Influence of Geometric Parameters of Hierarchically Porous Membranes on Water Flux by Using Finite Element Simulation Method

LU Wan1， YANG Yongbiao2， DING Mingming1

（1. School of Chemical Engineering and Light Industry， Guangdong University of Technology， Guangzhou 510006， China；2. School of Chemistry and Chemical Engin

eering， Liaoning Normal University， Dalian 116029， Liaoning Province， China）

收稿日期： 2023-11-13." 網絡首發(fā)日期： 2024＼|02＼|28.

第一作者簡介：" 盧" 婉（1998—）， 女， 漢族， 碩士研究生， 從事理論計算化學的研究， E-mail： wannelu@163.com.

通信作者簡介： 楊永彪（1980—）， 男， 漢族， 博士， 講師， 從事理論計算化學的研究， E-mail：" yongbiao@lnnu.edu.cn;

丁明明（1986—）， 男， 漢族， 博士， 教授， 從事理論計算化學的研究， E-mail： mmding@gdut.edu.cn.

基金項目： 國家自然科學基金（批準號： 22373025）.

網絡首發(fā)地址： https：//link.cnki.net/urlid/22.1340.O.20240228.0956.001.

Abstract： By systematically changing the geometric parameters such as pore size and porosity of large and small pores in hierarchically porous membranes， we used

finite element simulation method to study the linear or nonlinear quantitative relationships between membrane flux and related geometric parameters. The simulation result

s show that after addition spherical cavities to the curved channel matrix to form a hierarchical porous structure， the water flux of the film can be increased by about 1

71% of the original. For the curved channels， simply increasing their number can lead to a linear increase in water flux， and simply increasing their pore size can

lead to an exponential function increase in water flux. For spherical cavities，" simply increasing their number or simply increasing their pore size results in

an exponential function increase in water flux. In addition， the water flux enhancement effect of spherical cavities also depends on their relative size with the matrix grid of curved channels. Th

e performance of separation membrane materials can be improved by adjusting the preparation conditions.

Keywords： hierarchically porous membrane; membrane flux; finite element simulation

多孔膜具有尺寸篩分效應， 即僅允許特定尺寸的物質穿透其孔隙， 在廢水處理和混合物分離等領域應用廣泛［1-3］. 多孔膜的性能與孔徑大小密切

相關， 孔徑大小是決定多孔膜性能的關鍵因素. 高質量的多孔膜具有優(yōu)異的滲透性和選擇性， 其屬性可通過通量和截留率評估［4-11］

. 通常增大孔徑可提高通量， 但同時會降低截留率； 而縮小孔徑則會導致相反結果， 即分離膜“trade-off”效應［12-18］. 為克服該效應

， 人們提出了各種解決方案， 包括化學表面改性、 界面聚合、 各向異性形狀孔和階層式多孔膜等［19-22］， 其中階層式多孔膜被認為是最

有潛力的解決方案. 該多孔結構至少包括兩個長度級別， 其對應功能分別為提升滲透性（較大孔徑）和控制選擇性（較小孔徑）［23-27］. 文獻［28］

利用聚偏二氟乙烯/聚甲基丙烯酸甲酯/聚左旋乳酸（即PVDF/PMMA/PLLA）的三元共混物制備了階層式多孔膜， 在PVDF結晶過程中， 由于組分之間的

不相容性， 因此PMMA和PLLA被排擠出晶區(qū)， 二者被氯仿洗掉后分別形成了貫穿整個PVDF膜的彎曲孔道和孤島狀球形空穴. 由于在較窄的彎曲孔道基體中存在孔徑較大的孤立球

形空穴， 因此薄膜滲透性因擴散路徑的縮短和擴散能壘的降低而得到顯著提升. 此外， 不同于相分離和聚合物結晶方法， Guo等［29］提出一種通過將熱誘導相分離和

氯化鈉浸出相結合的方法， 構建了具備可調控的雙峰多孔結構的超高分子量聚乙烯膜; Luo等

［30］通過熔融紡絲和拉伸制備了基于聚丙烯的中空纖維膜. 這些膜具有雙峰多孔結構， 可提高薄膜通量并保持截留性能不變.

盡管階層式多孔膜/雙峰多孔膜已在實驗中被證明可提升分離膜的性能， 但仍存在較多問題可能會阻礙人們了解與可調孔徑及其孔隙率相關的分離機制. 例如， 通過熔

融紡絲和拉伸， 孔徑不會一直隨拉伸比例的增加而線性增加， 而是隨多孔形狀的拉伸而呈先增加后減少的趨勢， 這將阻礙水分離效率的提高［30］，

由于存在孔隙坍塌和膜收縮效應， 因此孔隙率不會隨混合成分的調節(jié)而一直增加［29］. 此外， 膜表面的孔隙率通常與內部膜的孔隙率不同， 這是由于制備過程中的退火時間和淬火溫度不同所致［28］.

為更好地設計高性能多孔膜， 掌握分離性能與孔徑大小以及孔隙率之間的依賴關系， 本文在貫通的小孔（彎曲孔道）上嵌入孤立的大孔（球形空穴）制備階層式多孔膜， 若無特殊情

況， 其截留率保持不變. 基于Navier-Stokes方程和連續(xù)性方程， 采用有限元模擬方法考察大孔和小孔的孔隙率和直徑對階層式多孔膜水通量的影響.

1" 模型與方法

用文獻［28］的模擬方法， 建立6個模擬系統(tǒng)的模型如圖1所示， 其中灰色部分為允許水流經過的區(qū)域， 圖1（A）～圖1（G）和圖1（I）膜的厚度（橫向）為10 μ

m、 寬度（縱向）為20 μm， 圖1（H）膜的寬度為30 μm， 膜的寬度取決于孤立球的數(shù)量. 膜的左右兩側連接儲液器： 左側為入口， 右側為出

口； 兩側儲液器厚度均固定為3 μm， 其寬度與膜寬度相適應. 膜內部為彼此貫通直徑為d（即圖1中網格線的寬度）的孔道結構， 該結構的幾何形狀由正弦函數(shù)組成.

若包含孤立球形空穴， 則球形空穴直徑設置為D， 即圖1（E）～圖1（I）中包含的孤立圓形區(qū)域的直徑. 彎曲孔道（小孔）和孤立球形空穴（大孔）的孔隙率分別用k和K表示， 前者

為圖1中網格線的面積占薄膜區(qū)域面積的比例； 后者為圖1中孤立圓形區(qū)域的總面積占薄膜區(qū)域面積的比例.

為研究直徑和孔隙率的影響， d，D，k，K這4個參數(shù)的值將在模擬中按比例增減. 為便于比較， 設定常用的參考值為d=0.12 μm， D=

2 μm， k=K=30%（即在實驗中僅改變一兩個參數(shù)， 其他參數(shù)固定不變）. 在模擬中， k值可能有偏差， 這是由于模型中的孤立球形空穴是在孔道結構形

成后構造所致， 因此球形空穴導致的空隙會與孔道結構形成的空隙產生部分重疊（其影響可忽略）.

此外， 為實現(xiàn)水的流入和流出， 用于兩側儲液器的邊界條件設置為左側壓強為1 MPa， 右側壓強為0. 模型內部的水視為具有相同密度ρ=1 000 k

g/m3和黏度μ=0.005 Pa·s的不可壓縮牛頓流體. 流體力學方程為

ρ（u·）u=·（-pI+τ）+f，（1）

ρ·u=0，（2）τ=μ（u+（u）T），（3）

其中f為重力， τ為黏性應力張量， I為單位矩陣， p為壓強， 為（/x，/y）

T， u為流體的速度矢量.

本文研究6種系統(tǒng)， 模型如下. 首先， 最基本的參考樣本如圖1（A）所示， 其中僅包含彎曲孔道， 其直徑d=0.12 μm. 固定d不變， 改變彎曲孔道的數(shù)量，

其孔隙率k隨之改變， 得到系統(tǒng)1（圖1（A），（B））. 固定彎曲孔道的數(shù)量不變， 改變彎曲孔道的孔徑d， 其孔隙率k隨之改變， 得到系統(tǒng)2（圖1（A

），（C））. 固定彎曲孔道的孔隙率k不變， 改變孔徑d和孔道數(shù)量， 得到系統(tǒng)3（圖1（A），（D））.

其次， 在彎曲孔道基體中嵌入孤立球形空穴的系統(tǒng). 參考樣本如圖1（E）所示， 其中球形空穴的直徑D=2 μm， 孔隙率K=30%. 通過調節(jié)球形空穴的數(shù)量成比例改變

K， 得到系統(tǒng)4（圖1（E），（F））. 通過調節(jié)球形空穴的直徑D成比例改變

K， 得到系統(tǒng)5（圖1（E），（G））. 固定球形空穴的孔隙率K不變， 改變孔徑D和空穴數(shù)量， 得到系統(tǒng)6（圖1（E），（H））.

采取不同的處理方式統(tǒng)計包含和不包含孤立球形空穴的計算結果. 若薄膜模型中僅有彎曲孔道基體， 則其結構簡單且確定. 若薄膜結構中包含球形空穴，

則其排列方式將產生不同結果. 為盡可能覆蓋所有排列方式， 將在x-y平面中以六邊形排列的球形空穴點陣以5°的間隔圍繞其幾何中心旋轉， 最后取計算結果的平

均值. 考慮到幾何對稱性， 旋轉角度從0°變化到30°即可， 由此得到7個樣本， 相關結果為這7個樣本的平均值. 圖1（I）展示了一個示例.

2" 結果與討論

2.1" 單純彎曲孔道孔隙率k的影響

孔隙率是影響多孔膜水通量的基本參數(shù)之一， 分別測試有球形空穴和無球形空穴的模型， 結果如圖2所示.

在該系列模型中， 保持彎曲孔道的孔徑不變， 通過改變孔道數(shù)量調整其孔隙率. 由圖2可見， 若膜中只有彎曲孔道， 則數(shù)據點可較好地擬合成直線， 該結果與預期結果相符. 這是由于改變孔道的數(shù)

量只會改變孔道的孔隙率， 孔道越多， 單位時間內穿過薄膜水的總量越大， 因此水通量的增加與彎曲孔道的孔隙率或彎曲孔道數(shù)量成正比.

當薄膜中包含球形空穴時， 水流速數(shù)據點也可較好地擬合成直線. 對于每個k值， 空穴將水流速提高約為原來的171%（167%～174%

）. 即均勻分布在膜中的孤立球形空穴可成比例地增加水通量.

2.2" 彎曲孔道直徑d的影響

若彎曲孔道的孔隙率隨孔徑發(fā)生變化， 即通道的數(shù)量保持不變， 但通道的直徑增加， 則水通量會得到非線性提升， 結果如圖3所示. 無論是否存在孤立球形空穴， 所有數(shù)據

點均可較好地擬合成一階指數(shù)函數(shù)， 函數(shù)形式為y=y0+A1×exp{-x/t1}， 其中A1和t1為常數(shù). 包含球形空穴會使水通量約增加到原來的168%（165%～173%）.

2.3" 彎曲孔道孔隙率不變的情況

若保持彎曲孔道的孔隙率不變， 僅改變其直徑和數(shù)量， 則膜中水流速度與通道直徑d的關系如圖4所示. 對于只有彎曲孔道基體的膜， 在固定k的條件下增大d會以非線性的方

式大幅度提升水通量. 這是由于均勻層流的速度分布遵循拋物線函數(shù)形式， 管道越寬則管壁的摩擦阻力相對越小所致.

由圖3和圖4可見， 在保持彎曲孔道孔隙率不變的條件下增大孔道直徑（孔道數(shù)量減少）與保持彎曲孔道數(shù)量不變的條件下增大孔道直徑（孔隙率增加）， 兩種情況下

的水通量均得到了指數(shù)級提升， 只是后者的提升幅度更大， 且在彎曲孔道基體中嵌入孤立球形空穴均會導致水通量變大. 通過擬合圖4中曲線可見，

水通量相對于僅有彎曲孔道基體的情況增加約為166%（163%～175%）. 因此對于彎曲孔道基體結構確定的薄膜體系， 引入孤立球形空穴會將水通量

提高至少163%. 此外， 引入球形空穴不會改變水通量相關擬合函數(shù)的形式.

2.4" 球形空穴單純孔隙率K的影響

膜中水流速度與球形空穴孔隙率K的關系如圖5所示， 其中曲線a為球形空穴直徑D=2 μm時球形空穴孔隙率隨數(shù)量的變化關系， 曲線b為球形空穴數(shù)量不變時球形空穴孔隙率隨直

徑D的變化關系. 彎曲孔道基體的孔隙率為30%， 孔徑為0.12 μm. 與圖2中薄膜水通量的線性增加不同， 其數(shù)據點可擬合成一階指數(shù)衰減函數(shù)，

兩種情況下的孔隙率增加均為彎曲孔道或球形空穴的數(shù)量增加所致. 其球形空穴孔隙率的增加對應實驗中PLLA組分的投料比增大.

2.5" 球形空穴直徑D的影響

若球形空穴孔隙率的增加是由其孔徑增加（球形空穴的數(shù)量不變）所致， 則其結果與球形空穴數(shù)量增加（孔徑不變）導致的孔隙率增加對薄膜水通量的影響非常接近， 但也有

所不同. 如圖5中曲線b的數(shù)據點及其擬合曲線所示， 當球形空穴孔隙率小于0.5時， 薄膜水通量并無顯著不同. 隨著孔隙率的增加， 球形空穴直徑增加導致孔隙率變大更

利于薄膜水通量的增加. 這是由于Poiseuille流中不同流層速度的拋物線分布特征所致. 膜中水流速度與球形空穴直徑D的關系如圖6所示. 由圖6可見：

當Dlt;1.5 μm時， 水流速度隨球形空穴直徑的增大而迅速增大； 當Dgt;1.5 μm時， 水流速度隨空穴直徑的增大而逐漸趨于漸近值. 即當球形空穴的

直徑大于臨界值時， 空穴直徑的增大對水通量影響較小.

diameter D of spherical cavity

2.6" 球形空穴孔隙率固定不變的情況

球形空穴孔隙率固定不變時不同孔徑D的薄膜局部結構如圖7所示， 其球形空穴是嵌入到彎曲孔道基體中分布的， 其中顏色越淺越偏淺綠色表示水流越快， 顏色越深越偏深藍色表示水流越慢.

當球形空穴直徑較小時（圖7（A））， 其存在未使擴散路徑縮短. 當球形空穴直徑增大到接近彎曲孔道基體的網格尺度時（圖7（B）），

擴散路徑縮短. 當球形空穴直徑大于網格尺度時（圖7（D））， 進一步縮短了擴散路徑. 繼續(xù)增加球形空穴直徑（圖7（C））， 其效果相當于足夠大的球形空穴合并， 已不能進一步縮短擴散路徑.

綜上， 本文利用有限元模擬研究了兩種情況下階層式多孔膜的幾何參數(shù)對其水通量的影響. 一種是通過改變彎曲孔道或

球形空穴的數(shù)量和孔徑的方式改變孔隙率， 另一種是保持孔隙率不變， 改變彎曲孔道或球形空穴的數(shù)量和孔徑. 在實驗制備中可通過改變

投料比或添加表面活性劑實現(xiàn)改變. 模擬結果表明： 在彎曲孔道基體中添加球形空穴形成階層式多孔結構后， 可使薄膜水通量提升約為原來的171%； 對于彎曲孔道， 單純增加

其數(shù)量可使水通量線性提升， 單純增大其孔徑可使水通量以指數(shù)函數(shù)形式提升； 對于球形空穴， 單純增加其數(shù)量或單純增大其孔徑， 水通量均以指數(shù)函數(shù)形式

提升; 在孔隙率固定不變的條件下， 增大彎曲孔道直徑的同時減少其數(shù)量仍會提升水通量， 對于球形空穴， 固定孔隙率不變的條件下改變

孔徑及其數(shù)量對水通量的影響則依賴于球徑與彎曲孔道網絡尺度的相對大小. 這些結論有助于在實驗制備中更好地調控多孔薄膜的分離性能.

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（責任編輯： 王" ?。?/p>