李進(jìn)柱,喻亦林,楊文棟,閆俊丞

云南省輻射環(huán)境監(jiān)督站,云南 昆明 650034

土壤放射性核素來(lái)源包括天然放射性核素和人工放射性核素,天然放射性核素分陸生和宇生放射性核素。 陸生放射性核素自地球形成以來(lái)就有,主要是40K,232Th、235U、238U 及其衰變產(chǎn)物等;宇生放射性核素主要是3H、7Be、14C 等,在土壤中含量極微;土壤中人工放射性核素主要是早期核爆試驗(yàn)、核事故在北半球通過(guò)平流層擴(kuò)散沉降到地表,如90Sr、137Cs 等[1]。

環(huán)境土壤放射性物質(zhì)對(duì)人體健康危害包括直接受到γ 輻射照射,吸入土壤釋放出來(lái)的氡形成的內(nèi)照射和飲用水含有微量放射性核素的食入,土壤、水體中放射性物質(zhì)轉(zhuǎn)移到農(nóng)作物,經(jīng)食物鏈途徑轉(zhuǎn)移到牲畜對(duì)人體造成內(nèi)照射,因此,持續(xù)性定點(diǎn)開(kāi)展環(huán)境土壤國(guó)省控點(diǎn)放射性水平監(jiān)測(cè)是輻射環(huán)境質(zhì)量變化判斷之基礎(chǔ),也是輻射環(huán)境質(zhì)量管理之必然。

云南是全國(guó)礦產(chǎn)資源大省,伴生放射性礦產(chǎn)利用企業(yè)數(shù)位居全國(guó)第五[2-3]。 云南省生態(tài)環(huán)境廳2020 年首批公開(kāi)的伴生放射性礦的采選冶企業(yè)數(shù)達(dá)27 家,云南已成為伴生放射性礦產(chǎn)資源利用大省[4]。 2017—2019 年云南省第二次全國(guó)污染源普查伴生放射性礦普查涉及稀土、鈮/鉭、鋯石和氧化鋯、錫、鉛/鋅、銅、鎳、鐵、釩、磷酸鹽、煤、鋁、鉬、金、鍺/鈦共15 類(lèi)礦產(chǎn)企業(yè),其中,鍺、煤、鐵、錫、銅、鉛/鋅、稀土等7 種礦產(chǎn)企業(yè)生產(chǎn)的原料或產(chǎn)出的物料的單一天然核素活度濃度達(dá)1 Bq/g。 這些企業(yè)的生產(chǎn)活動(dòng)如果管理不當(dāng)將對(duì)周?chē)h(huán)境構(gòu)成潛在影響[3]。

云南也是鈾礦資源豐富的省份[2-3]。 通過(guò)開(kāi)展輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)與調(diào)查分析,可以了解鈾礦采冶設(shè)施或伴生放射性礦產(chǎn)企業(yè)生產(chǎn)過(guò)程對(duì)放射性物質(zhì)包容和流出物控制的有效性,評(píng)價(jià)公眾受照劑量,驗(yàn)證其是否滿足向環(huán)境排放放射性物質(zhì)限值的規(guī)定和要求[5]。 本文以既往開(kāi)展的環(huán)境土壤放射性背景水平監(jiān)測(cè),研究輻射環(huán)境質(zhì)量與區(qū)域地質(zhì)土壤背景關(guān)系,分析環(huán)境土壤放射性附加來(lái)源及變化趨勢(shì),為輻射環(huán)境質(zhì)量管理提供參考。

1 云南地質(zhì)背景

云南位于我國(guó)西南,總面積39.41×104km2,設(shè)16 個(gè)地級(jí)州市,是高原山區(qū)省份,地勢(shì)總體上西北高,東南低,海拔高度為76.4 ～6 740 m。 滇西為橫斷山脈縱谷區(qū),屬青藏高原南延部分;滇東系云貴高原的組成部分[2]。

云南地處歐亞大陸與崗?fù)呒{大陸的交接部位,地質(zhì)構(gòu)造較為復(fù)雜。 在漫長(zhǎng)的地史發(fā)展過(guò)程中,沉積作用、巖漿作用、變質(zhì)作用、構(gòu)造作用、成礦作用長(zhǎng)期活動(dòng),形式多樣。 一系列斷裂將云南地殼分為大小不等、性質(zhì)各異的構(gòu)造單元,各構(gòu)造單元的地層發(fā)育情況和區(qū)域變質(zhì)作用差別明顯[2]。 新生界第四紀(jì)地層主要分布于近代河流、湖泊及盆地中[6]。

土壤指連續(xù)覆被于地球陸地表面具有肥力的疏松物質(zhì),主要是巖石風(fēng)化物及地表動(dòng)植物腐殖質(zhì)混合體,并隨地表向地下土壤層出現(xiàn)不同分層特性。 云南土壤分高山草甸土、暗棕壤、棕壤、黃棕壤、黃壤、紅壤、赤紅壤、磚紅壤、燥紅壤、石灰?guī)r壤、紫色壤、火山灰土和稻田土13 類(lèi)。 云南土壤分布不僅在水平方向上有一定的規(guī)律,垂直分布更具顯著特點(diǎn)。 在水平方向上,大致北緯26°以北為棕壤、黃壤區(qū),中低山地偶有紅壤分布;24°～26°為紅壤、紫色土區(qū);23°～24°為紅壤及赤紅壤區(qū);23°以南為赤紅壤、磚紅壤區(qū),燥紅壤則分布于干熱河谷地帶。 高原草甸土主要分布于滇西北和滇東北海拔3 800 m 以上雪線以下的高山地帶;暗棕壤主要分布于滇西北、滇東北高山區(qū)和滇中的山頂部分,海拔一般在2 900 ～3 800 m 之間;棕壤分布很廣,海拔一般在2 500 ～3 200 m 之間;黃棕壤一般分布在海拔2 700 m 以下的冷濕地區(qū),而黃壤則分布于溫帶及亞熱帶濕潤(rùn)地區(qū);紅壤是亞熱帶的代表性土壤,赤紅壤則主要分布于南亞熱帶;在南亞熱帶、北熱帶的低山丘陵及河谷階地上分布著磚紅壤,燥紅壤則多見(jiàn)于干熱河谷地帶;紫色土在滇中出現(xiàn)于海拔1 500 ～2 000 m,滇南多在海拔1 000 ～1 600 m 的地方;石灰?guī)r土主要分布于滇東南;火山灰土見(jiàn)于騰沖火山分布區(qū)。 由于地形和氣候復(fù)雜,土壤分布雖有一定的規(guī)律,但實(shí)際上多呈現(xiàn)出錯(cuò)綜復(fù)雜的狀況,總體來(lái)看,云南屬南方紅壤區(qū),土壤以紅壤為主,各類(lèi)紅壤占土壤總面積的50%以上,黃壤次之,占20%左右[6]。

成土母質(zhì)是土壤形成的基礎(chǔ),土壤中的天然放射性核素絕大部分來(lái)自巖石,大多數(shù)情況下,其含量與母巖的含量有著密切的關(guān)系。 在云南13類(lèi)土壤中,核素238U、232Th 活度濃度均值最高的是火山灰土,最低的是高山草甸土;核素226Ra 活度濃度均值以黃棕壤最高,燥紅壤最低[6]。

2 監(jiān)測(cè)方案

《云南省輻射環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)方案》是云南省輻射環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)的重要依據(jù),每年均根據(jù)當(dāng)年《國(guó)家生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)方案》《全國(guó)輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)方案》《全國(guó)輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)(云南省)任務(wù)合同書(shū)》,結(jié)合《云南省生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)工作方案》和《輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》進(jìn)行編制。 其中,云南土壤環(huán)境放射性水平監(jiān)測(cè)點(diǎn)位包括國(guó)控和省控點(diǎn),均屬全國(guó)輻射環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)網(wǎng)的重要組成部分。 2020 年全國(guó)輻射環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)網(wǎng)共設(shè)置362 個(gè)土壤監(jiān)測(cè)國(guó)控點(diǎn)[7],其中,在云南境內(nèi)共有16 個(gè)國(guó)控點(diǎn),此外還有13 個(gè)云南省控土壤環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)點(diǎn)位。

2.1 監(jiān)測(cè)點(diǎn)位布置

1984—1990 年,云南省環(huán)境天然放射性水平調(diào)查項(xiàng)目,在50×50 km2網(wǎng)格按土壤類(lèi)型、成土母質(zhì)均勻抽樣153 個(gè),另有網(wǎng)格加密點(diǎn)和城鎮(zhèn)點(diǎn),共計(jì)436 個(gè)[6]。

云南輻射環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)土壤國(guó)控點(diǎn),按16 個(gè)州市政府所在地設(shè)置;2015 年以前,土壤國(guó)控點(diǎn)基本都在各地氣象站觀測(cè)坪;2015 年以后,土壤國(guó)控點(diǎn)基本調(diào)整至當(dāng)?shù)氐厥屑?jí)主城區(qū)周邊森林公園邊緣。 土壤省控點(diǎn)13 個(gè),均分布在昆明市13個(gè)縣級(jí)行政區(qū)所在地周邊森林或公園。

2.2 采樣方法

輻射環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)土壤樣品采集,根據(jù)《輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》(HJ/T 61—2001)、《土壤環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》(HJ/T 166—2004)以梅花點(diǎn)法取混合土壤樣品。 采集表層5 ～15 cm 的原生土壤,并撿去石塊、去掉殘留的有機(jī)質(zhì),保留富含有機(jī)質(zhì)和礦物質(zhì)的深色混合層。 采樣監(jiān)測(cè)頻次1 次/a,在每年4—5 月開(kāi)展采樣工作。

2.3 儀器與方法

土壤γ 核素分析使用GMX40P4 型高純鍺γ能譜儀,參照《土壤中放射性核素γ 能譜分析方法》(GB/T 11743—2013)和《高純鍺γ 能譜分析通用方法》 (GB/T 11713—2015) 分析核素238U(234Th)、232Th(228Ac)、226Ra(214Bi)、40K 和137Cs 的活度濃度;土壤90Sr 分析使用MPC-9604 型流氣式低本底α、β 測(cè)量?jī)x,參照《土壤中鍶-90 的分析方法》(EJ/T 1035—2011)分析核素90Sr 活度濃度。

2.4 質(zhì)量控制

隨著全國(guó)輻射環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò)的建立,云南輻射環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)體系日趨完善。 云南輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò)電子圍欄智能監(jiān)測(cè)項(xiàng)目,對(duì)土壤采樣點(diǎn)的采樣過(guò)程進(jìn)行了電子化設(shè)計(jì)建造,實(shí)現(xiàn)了采樣點(diǎn)位定位、邊界定位、采樣點(diǎn)位周邊照片、樣品標(biāo)簽等的智能化管理,確保了采樣點(diǎn)位的相對(duì)固定。

實(shí)驗(yàn)室分析質(zhì)控按云南省輻射環(huán)境監(jiān)督站質(zhì)量管理體系及國(guó)家輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)中心要求,設(shè)備均通過(guò)國(guó)家認(rèn)可的檢定機(jī)構(gòu)檢定,開(kāi)展使用儀器本底的長(zhǎng)期穩(wěn)定性測(cè)量,制作各儀器質(zhì)控圖及泊松分布圖,每批次測(cè)量均有平行樣、加標(biāo)樣、空白樣進(jìn)行質(zhì)控,同時(shí)開(kāi)展人員比對(duì)、儀器比對(duì)、實(shí)驗(yàn)室間的比對(duì),并長(zhǎng)期接受?chē)?guó)家輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)中心的質(zhì)量控制考核,考核結(jié)果均為合格。

3 結(jié)果與討論

3.1 監(jiān)測(cè)結(jié)果

本文監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)均源自云南省輻射站2011—2020 年輻射環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)報(bào)告。 2016—2020 年云南輻射環(huán)境質(zhì)量土壤國(guó)控點(diǎn)放射性水平見(jiàn)表1;2016—2020 年云南輻射環(huán)境質(zhì)量土壤省控點(diǎn)放射性水平見(jiàn)表2。

表1 2016—2020 年土壤國(guó)控點(diǎn)放射性水平Table 1 Radioactivity level of soil national control points in 2016-2020

表2 2016—2020 年土壤省控點(diǎn)放射性水平Table 2 Radioactivity level of soil provincial control points in 2016-2020

3.2 不同時(shí)期土壤天然放射性水平對(duì)比分析

云南土壤天然放射性核素238U、232Th、226Ra、40K 活度濃度對(duì)照見(jiàn)表3,云南各州市土壤天然放射性核素238U、232Th、226Ra 活度濃度變化對(duì)比見(jiàn)圖1 ～圖3。

圖1 云南土壤238 U 活度濃度Fig.1 238 U activity concentration of soil in Yunnan Province

圖2 云南土壤232 Th 活度濃度Fig.2 232 Th activity concentration of soil in Yunnan Province

圖3 云南土壤226 Ra 活度濃度Fig.3 226 Ra activity concentration of soil in Yunnan Province

表3 土壤天然放射性核素活度濃度對(duì)照Table 3 Comparison of natural radionuclide activity concentration in soil

1984—1990 年云南省天然放射性水平調(diào)查課題的436 個(gè)土壤樣品按網(wǎng)格化布點(diǎn),各地土壤238U、232Th、226Ra 活度濃度測(cè)定值范圍較大,按點(diǎn)位平均分別為(48.2±33.4)、(64.2±27.7)、(50.9±40.0)Bq/kg,高于同期全國(guó)天然放射性水平調(diào)查給出的全國(guó)點(diǎn)位均值;土壤40K 活度濃度均值(517.9±259.9)Bq/kg,則與全國(guó)點(diǎn)位均值相當(dāng)[6-8]。

將2018 年全國(guó)土壤國(guó)控點(diǎn)放射性水平[9]與1983—1990 年全國(guó)環(huán)境天然放射性水平調(diào)查課題的調(diào)查結(jié)果相比[6],全國(guó)土壤238U、232Th 活度濃度均值有一定程度的上升,升幅分別為19.0%、56.2%;全國(guó)土壤226Ra 活度濃度均值有所下降,降幅為18.5%;全國(guó)土壤40K 活度濃度均值則基本相當(dāng)。

2016—2020 年云南土壤 16 個(gè)國(guó)控點(diǎn)238U、232Th、226Ra、40K 活度濃度均值分別為(43.4±22.2)、(52.2±26.5)、(36.25±19.2)、(454.1±271.3)Bq/kg,較1984—1990 年云南省環(huán)境天然放射性水平調(diào)查課題調(diào)查結(jié)果[6]分別有10.0%、18.7%、28.9%、12.3%的降幅,監(jiān)測(cè)值范圍也有所收窄。 2016—2020 年云南土壤國(guó)控點(diǎn)238U、232Th、226Ra、40K 活度濃度均值,與2018 年全國(guó)土壤國(guó)控點(diǎn)監(jiān)測(cè)結(jié)果基本相當(dāng),略為偏低[9];與2000 年UNSCEAR 報(bào)告公開(kāi)的世界土壤放射性水平均值相比,則明顯偏高[10]。

2016—2020 年昆明土壤13 個(gè)省控點(diǎn)65 個(gè)樣品238U、232Th、226Ra、40K 活度濃度均值分別為(55.2 ± 19.2)、(66.0 ± 27.1)、(47.9 ± 21.2)、(415.8±294.9)Bq/kg,明顯高于同期云南土壤國(guó)控點(diǎn)昆明代表點(diǎn)(西山區(qū)太華山氣象站);其樣品238U、232Th、226Ra 活度濃度整體高于同期云南土壤國(guó)控點(diǎn)平均水平,樣品40K 監(jiān)測(cè)結(jié)果與全省土壤國(guó)控點(diǎn)水平相當(dāng)。

3.3 不同行政區(qū)土壤天然放射性水平的對(duì)比分析

2016—2020 年云南各州市土壤238U、232Th、226Ra活度濃度見(jiàn)圖4,云南各州市土壤40K 活度濃度見(jiàn)圖5。 云南昆明各區(qū)縣市土壤238U、232Th、226Ra 活度濃度見(jiàn)圖6,云南昆明各區(qū)縣市土壤40K 活度濃度見(jiàn)圖7。

圖4 云南土壤238 U、232 Th、226 Ra 活度濃度Fig.4 238 U 232 Th and 226 Ra activity concentration of soil in Yunnan Province

圖5 云南土壤40 K 活度濃度Fig.5 40 K activity concentration of soil in Yunnan Province

圖6 昆明各區(qū)土壤238 U、232 Th、226 Ra 活度濃度Fig.6 238 U,232 Th and 226 Ra activity concentration of soil in all districts of Kunming

圖7 昆明各區(qū)土壤40 K 活度濃度Fig.7 40 K activity concentration of soil in all districts of Kunming

由表1、表2 和圖1 ～圖7 看,2016—2020 年云南土壤放射性核素238U 活度濃度較高的地區(qū)是臨滄、紅河、曲靖,較低的地區(qū)是麗江、文山、昆明、版納,與1984—1990 年云南省天然放射性水平調(diào)查給出的《云南省土壤238U 含量等值分布圖》基本吻合。 從區(qū)域大地構(gòu)造或板塊看,滇西地區(qū)的迪慶、怒江、保山、德宏、臨滄,由北至南,順怒江而下,區(qū)域土壤238U 活度濃度逐漸遞增;滇中地區(qū)的大理、楚雄、玉溪、紅河,沿哀牢山東北側(cè)順流而下,區(qū)域土壤238U 活度濃度逐漸遞增;2016—2020年云南土壤放射性核素232Th 活度濃度較高的地區(qū)是臨滄、紅河、保山、玉溪,較低的地區(qū)是麗江、西雙版納、文山,與《云南省土壤232Th 含量等值分布圖》基本吻合;云南土壤放射性核素226Ra 活度濃度較高的地區(qū)是臨滄、紅河、曲靖,較低的地區(qū)是麗江、西雙版納、大理、楚雄,與《云南省土壤226Ra 含量等值分布圖》基本吻合;云南土壤40K活度濃度較高的地區(qū)是臨滄、怒江、保山,較低的地區(qū)是昆明、文山、昭通,與《云南省土壤40K 含量等值分布圖》基本吻合[6]。

滇西臨滄擁有典型的鈾鍺煤共生礦,數(shù)十年的伴生放射性礦產(chǎn)采冶生產(chǎn),對(duì)礦區(qū)及原冶煉區(qū)周邊土壤已造成小區(qū)域土壤環(huán)境的放射性污染[12-14]。 2011—2015 年滇西臨翔旗山公園(下半山) 土壤238U、232Th、226Ra 活度濃度均值分別為(161.4±5.7)、(240.5±6.4)、(144.5±4.8)Bq/kg,2016—2020 年旗山公園( 上半山) 土壤238U、232Th、226Ra 活度濃度均值分別為(103.9±12.5)、(120.8±13.9)、(71.9±8.8)Bq/kg,旗山公園山腳受當(dāng)?shù)剽欐N煤生產(chǎn)活動(dòng)影響,土壤天然放射性水平明顯高于旗山半坡上原土的分析結(jié)果。

3.4 土壤238 U、232 Th、226 Ra 對(duì)比分析

2011—2020 年云南土壤國(guó)控點(diǎn)放射性核素238U、232Th、226Ra 活度濃度變化趨勢(shì)見(jiàn)圖8。

圖8 2011—2020 云南各州市土壤238 U、232 Th、226 Ra 活度濃度變化趨勢(shì)Fig.8 Change trend of 238 U,232 Th,226 Ra activity concentration of soil in states and cities of Yunnan Province in 2011-2020

從2011—2020 年 云 南 土 壤 國(guó) 控點(diǎn)238U、232Th、226Ra 活度濃度變化趨勢(shì)(圖8)看,由于昆明(2016)、紅河(2014)、大理(2017)、迪慶(2016)、臨滄(2016)原土壤國(guó)控點(diǎn)場(chǎng)地及周邊環(huán)境因客觀原因發(fā)生較大變化,云南省輻射站按《輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》(HJ/T 61—2001),并經(jīng)國(guó)家輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)中心認(rèn)可而進(jìn)行了點(diǎn)位優(yōu)化調(diào)整,調(diào)整后的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)與原點(diǎn)位監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)出現(xiàn)較大變化。 從2014—2017 年紅河、大理、迪慶、臨滄等土壤國(guó)控點(diǎn)調(diào)整前后監(jiān)測(cè)結(jié)果看,蒙自五里沖水庫(kù)水源林地土壤238U、232Th、226Ra、40K 活度濃度明顯高于蒙自小新寨水庫(kù)水源林地,大理蒼山地質(zhì)公園土壤238U 活度濃度明顯低于大理州氣象站觀測(cè)坪, 香格里拉舞鳳山公園土壤238U、232Th、40K 活度濃度明顯低于迪慶州氣象站觀 測(cè) 坪, 臨 翔 旗 山 公 園 上 半 山 土壤238U、232Th、226Ra 活度濃度明顯低于旗山公園下半山。 2011—2020 年未調(diào)整的11 個(gè)州市土壤國(guó)控點(diǎn)238U、232Th、226Ra、40K 監(jiān)測(cè)結(jié)果總體平穩(wěn);最大值出現(xiàn)在滇西南臨滄,最小值出現(xiàn)在滇北麗江;滇東南文山則受采樣點(diǎn)喀斯特地貌地表土壤層較薄的限制,采樣監(jiān)測(cè)結(jié)果逐年下滑。 對(duì)此,云南省輻射站于2021 年已按《輻射環(huán)境監(jiān)測(cè)技術(shù)規(guī)范》(HJ 61—2021)對(duì)文山土壤國(guó)控點(diǎn)調(diào)整至文山暮底河水庫(kù)。

2016—2020 年云南土壤國(guó)控點(diǎn)238U 與232Th活度濃度比(238U/232Th)為0.83,與2018 年全國(guó)土壤國(guó)控點(diǎn)238U/232Th 0.82 一致[9]; 低于UNSCEAR2000 報(bào)告給出的世界均值0.94[10]。云南土壤鈾釷比具有顯著偏釷、比值變化大、受區(qū)域地質(zhì)控制的特點(diǎn),與《云南省土壤238U 含量等值分布圖》和《云南省土壤232Th 含量等值分布圖》的變化趨勢(shì)基本對(duì)應(yīng)。

2016—2020 年云南土壤國(guó)控點(diǎn)樣品238U與226Ra 活度濃度比(238U/226Ra)均值為1.26,明顯高于1984—1990 年云南全省436 個(gè)土壤調(diào)查樣品238U/226Ra 均值0.95[6]。 滇東地區(qū)(昆明、昭通、曲靖、玉溪、紅河、文山)土壤238U/226Ra 均值1.06(0.93 ～1.24),鈾鐳基本平衡;滇西地區(qū)(迪慶、怒江、麗江、大理、楚雄、保山、德宏、臨滄、普洱、版納) 土壤238U/226Ra 均值 1.37 (1.00 ～1.84),波動(dòng)較大,滇西土壤鈾鐳偏鈾。 鈾是變價(jià)元素,遷移能力強(qiáng);鐳是堿土族元素,遷移能力弱[12]。 滇西部分地區(qū)土壤238U/226Ra 較高,表明受新生代地殼演變的影響,在成土后期存在鈾元素的富集。 云南土壤鈾鐳比受區(qū)域大地構(gòu)造或土壤類(lèi)型分布影響,與《云南省土壤238U 含量等值分布圖》和《云南省土壤226Ra 含量等值分布圖》基本對(duì)應(yīng)。

全省土壤國(guó)控點(diǎn)238U/232Th 為0.83,238U/232Th大于1.0 的州市有西雙版納、楚雄、曲靖、麗江,238U/232Th 較小的是保山、玉溪、普洱。 云南土壤238U/232Th 與全國(guó)土壤238U/232Th(0.80)相當(dāng),明顯低于世界土壤238U/232Th(1.10)[14]。 表明全省土壤中放射性核素238U 的活度濃度低于232Th的活度濃度,受區(qū)域性斷裂及造山運(yùn)動(dòng)的影響,滇西及哀牢山沿線土壤富集232Th 的現(xiàn)象更為明顯。

全省土壤國(guó)控點(diǎn)238U/226Ra 為1.26,238U/226Ra小于 1.0 的州市有文山、 紅河、 昆明、 玉溪,238U/226Ra 較大的是楚雄、大理、臨滄。 云南土壤238U/226Ra 與全國(guó)土壤238U/226Ra(1.08)相當(dāng),明顯高于世界土壤238U/226Ra(0.94)[14]。 表明全省土壤中放射性核素238U 較為活躍,受區(qū)域性斷裂及造山運(yùn)動(dòng)的影響,滇西及哀牢山沿線土壤238U 遷移能力較強(qiáng)。

3.5 土壤40 K 對(duì)比分析

2011—2020 年云南土壤國(guó)控點(diǎn)40K 較高的是臨滄、怒江、保山,較低的是昆明、文山、昭通,變化趨勢(shì)線見(jiàn)圖9。

圖9 云南部分土壤國(guó)控點(diǎn)40 K 活度濃度變化趨勢(shì)Fig.9 Change trend of 40 K activity concentration in som e soil national control points in Yunnan Province

從云南土壤40K 監(jiān)測(cè)結(jié)果及變化趨勢(shì)看,各點(diǎn)監(jiān)測(cè)結(jié)果總體相對(duì)平穩(wěn),個(gè)別測(cè)值存在跳躍。云南土壤40K 活度濃度較高的臨滄、怒江、保山,均位于滇西;40K 活度濃度相對(duì)較低的有文山、昭通、麗江。 從區(qū)域地質(zhì)背景上看,滇西怒江、保山、臨滄所處的“三江”地區(qū)在大地構(gòu)造位置上屬東特提斯構(gòu)造域,區(qū)域富鈾花崗巖體具有富硅、富鉀、強(qiáng)過(guò)鋁質(zhì)特征,屬高鉀鈣堿性系列,由此,導(dǎo)致滇西臨滄、怒江、保山土壤40K 活度濃度偏高。[15]此結(jié)果與1984—1990 年云南省環(huán)境天然放射性水平調(diào)查給出滇西橫斷山區(qū)土壤40K活度濃度(544.8 Bq/kg)高于滇東云南高原土壤40K 活度濃度(492.0 Bq/kg) 的結(jié)論相吻合[6]。

云南土壤國(guó)控點(diǎn)40K 活度濃度最低值出現(xiàn)在昆明太華山氣象站,2011—2019 年測(cè)量均值(64.1±6.8)Bq/kg,測(cè)值范圍(58.5 ～79.6)Bq/kg,測(cè)值相對(duì)穩(wěn)定;2016—2020 年昆明土壤省控點(diǎn)40K活度濃度均值(415.8±294.9)Bq/kg,測(cè)值范圍91.4 ～970.6 Bq/kg,測(cè)值波動(dòng)較大。 縱觀全省土壤40K 活度濃度測(cè)值與分布,昆明太華山氣象站土壤40K 活度濃度測(cè)值雖較穩(wěn)定,卻明顯低于全省土壤國(guó)控點(diǎn)均值,低于昆明土壤省控點(diǎn)均值,也低于1984—1990 年云南省環(huán)境天然放射性水平調(diào)查給出的全省或昆明市調(diào)查結(jié)果[6]。 由此,2016—2020 年云南土壤國(guó)控點(diǎn)40K 活度濃度整體均值存在受昆明代表點(diǎn)測(cè)值下拉影響而偏低的情況。

3.6 土壤137 Cs 對(duì)比分析

2016—2020 年云南土壤國(guó)控點(diǎn)人工核素137Cs 活度濃度分布見(jiàn)圖10,昆明土壤省控點(diǎn)人工核素137Cs 活度濃度分布見(jiàn)圖11。

圖10 云南土壤137 Cs 活度濃度Fig.10 137 Cs activity concentration of soil in Yunnan Province

圖11 昆明土壤137 Cs 活度濃度Fig.11 137 Cs activity concentration of soil in Kunming

2016—2020 年云南土壤國(guó)控點(diǎn)137Cs 活度濃度監(jiān)測(cè)結(jié)果在0.9 ～3.2 Bq/kg 之間,均值(2.0±0.7)Bq/kg;從分布地域看,高值集中分布在滇西北的迪慶、怒江、保山地區(qū),總體呈北高南低、西高東低的分布態(tài)勢(shì)。 與2011—2015 年監(jiān)測(cè)結(jié)果對(duì)比,漲跌互現(xiàn),存在一定幅度的波動(dòng)。

2016—2020 年昆明土壤省控點(diǎn)137Cs 活度濃度監(jiān)測(cè)結(jié)果在未檢出(＜0.38)～4.2 Bq/kg 之間,均值(0.71±0.90)Bq/kg;低值在盤(pán)龍區(qū)松華壩水庫(kù)、呈貢區(qū)云南山泉水源地,未檢出;最高值在五華區(qū)長(zhǎng)蟲(chóng)山生態(tài)公園4.16(2.64 ～7.49)Bq/kg,峰值出現(xiàn)于2020 年;次高值在東川區(qū)牯牛森林公園2.30 (1.90 ～2.60) Bq/kg; 昆明土壤省控點(diǎn)137Cs 活度濃度測(cè)值波幅較大。

云南土壤137Cs 為世界各地核爆、核電事故或核試驗(yàn)釋放并經(jīng)大氣載帶形成的落下灰所致。 在一個(gè)地區(qū)土壤137Cs 活度濃度的變化反映該區(qū)地表受擾動(dòng)程度。 1984—1990 年云南省環(huán)境天然放射性水平調(diào)查云南土壤137Cs 均值3.33 Bq/kg,高值出現(xiàn)在滇西北怒江、麗江,低值出現(xiàn)在滇東南版納、曲靖。 2016—2020 年云南土壤國(guó)控點(diǎn)137Cs活度濃度監(jiān)測(cè)結(jié)果比1984—1990 年云南土壤137Cs 活度濃度下降接近一半。

3.7 土壤90 Sr 對(duì)比分析

云南土壤90Sr 監(jiān)測(cè)頻次為1 次/(5 a)。2014 年昆明、玉溪、版納、大理、麗江、迪慶土壤國(guó)控點(diǎn)90Sr 活度濃度監(jiān)測(cè)范圍1.05 ～1.12 Bq/kg,均值(1.08±0.03)Bq/kg,測(cè)值相對(duì)穩(wěn)定,波幅不大;2014 年云南土壤90Sr 測(cè)值略高于同年全國(guó)131 個(gè)土壤國(guó)控點(diǎn)均值0.96(0.02 ～3.10)Bq/kg[16]。

2019 年云南16 個(gè)土壤國(guó)控點(diǎn)90Sr 活度濃度測(cè)值范圍為未檢出(＜0.16) ～0.91 Bq/kg,均值(0.39±0.21)Bq/kg,總體低于2014 年測(cè)值,波幅相對(duì)較大;2019 年云南土壤90Sr 測(cè)值均落于全國(guó)同期329 個(gè)土壤國(guó)控點(diǎn)主要分布區(qū)間0.14 ～1.50 Bq/kg[17]。

3.8 90 Sr 和137 Cs 的對(duì)比分析

2016—2020 年云南16 個(gè)土壤國(guó)控點(diǎn)137Cs、90Sr活度濃度測(cè)值見(jiàn)圖12。

圖12 云南土壤國(guó)控點(diǎn)137 Cs、90 Sr 活度濃度Fig.12 Activity concentration of 137 Cs and 90 Sr at Yunnan soil national control point

土壤放射性核素90Sr、137Cs 同為大氣平流層擴(kuò)散沉降所致,從圖12 看,2016—2020 年云南16個(gè)土壤國(guó)控點(diǎn)核素137Cs 活度濃度與核素90Sr 活度濃度變化趨勢(shì)基本相近。

4 結(jié)論

1)2016—2020 年云南輻射環(huán)境質(zhì)量土壤國(guó)控點(diǎn),主要天然放射性核素238U、232Th、226Ra、40K監(jiān)測(cè)結(jié)果總體平穩(wěn), 活度濃度均值分別為(43.4±22.2)、(52.2 ± 26.5)、(36.25 ± 19.2)、(454.1±271.3)Bq/kg,比1984—1990 年云南天然放射性水平調(diào)查結(jié)果略有下降,比2016—2020年全國(guó)輻射環(huán)境質(zhì)量環(huán)境土壤國(guó)控點(diǎn)放射性平均水平略低。 前者反映空間上的差異;后者反映區(qū)域地質(zhì)背景的差異。

2)2016—2020 年云南土壤國(guó)控點(diǎn)238U 活度濃度,較高的地區(qū)是臨滄、紅河、曲靖,較低的地區(qū)是麗江、文山、昆明、版納,與《云南省土壤238U 含量等值分布圖》基本吻合,反映了區(qū)域土壤238U 活度濃度的變化趨勢(shì)。

3)2016—2020 年云南土壤國(guó)控點(diǎn)232Th 活度濃度,較高的地區(qū)是臨滄、紅河、保山、玉溪,較低的地區(qū)是麗江、版納、文山;土壤226Ra 活度濃度,較高的地區(qū)是臨滄、紅河、曲靖,較低的地區(qū)是麗江、版納、大理、楚雄;土壤40K 活度濃度,較高的地區(qū)是臨滄、怒江、保山,較低的地區(qū)是昆明、文山、昭通。

4)2016—2020 年云南土壤國(guó)控點(diǎn)238U/232Th為0.83,與全國(guó)土壤238U/232Th 相當(dāng),明顯低于世界土壤238U/232Th 比;云南環(huán)境土壤238U/226Ra 為1.25,與全國(guó)土壤238U/226Ra 相當(dāng),明顯高于世界土壤238U/226Ra;滇東地區(qū)環(huán)境土壤238U/226Ra 在1.06 附近波動(dòng),土壤鈾鐳基本平衡;滇西地區(qū)環(huán)境土壤238U/226Ra 大于1,土壤鈾鐳明顯偏鈾。

5)2016—2020 年云南土壤國(guó)控點(diǎn)137Cs 活度濃度在0.9 ～3.2 Bq/kg 之間,平均2.0 Bq/kg,處于全國(guó)輻射環(huán)境質(zhì)量環(huán)境土壤國(guó)控點(diǎn)監(jiān)測(cè)主要分布區(qū)間;云南土壤137Cs 活度濃度總體呈現(xiàn)北高南低、西高東低的分布態(tài)勢(shì)。 2019 年云南土壤國(guó)控點(diǎn)90Sr 活度濃度小于1 Bq/kg,處于環(huán)境較低水平。 云南土壤人工核素137Cs、90Sr 測(cè)量值起伏基本同步,土壤137Cs、90Sr 來(lái)源國(guó)外核爆試驗(yàn)和核事故影響,以及國(guó)內(nèi)核爆試驗(yàn)的貢獻(xiàn)。

6)云南局部區(qū)域土壤天然放射性核素活度濃度較高,或受當(dāng)?shù)剽櫟V資源或伴生放射性礦產(chǎn)開(kāi)發(fā)利用活動(dòng)的影響明顯。