劉保獻,王莉華,張 章,王 欣,郝吉明,王書肖

1.清華大學環(huán)境學院,北京 100084

2.北京市生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心,北京 100048

據(jù)WHO 統(tǒng)計報告,室外大氣污染造成全球約370 萬人死亡[1],世界上約90%的人口生活在大氣污染水平高于世界衛(wèi)生組織規(guī)定限值的地區(qū)[2],全球都在努力解決這個問題[3],其中,PM2.5是需要重點關(guān)注的大氣污染物[4]。 同時,PM2.5對能見度、直接和間接輻射強迫、氣候和生態(tài)系統(tǒng)等方面也有重要影響,通過對太陽輻射的吸收和散射、作為云凝結(jié)核而影響全球氣候[5-7]。

針對PM2.5的監(jiān)測,傳統(tǒng)的自動監(jiān)測方法主要有β 射線方法及振蕩天平方法,這些方法所使用的設(shè)備一般都比較昂貴且需要一定的基礎(chǔ)條件支撐才能運轉(zhuǎn),點位布設(shè)數(shù)量有限,在提供精細的污染物空間分布或識別污染熱點等方面存在不足[8]。 盡管污染物擴散模型可以解決這個問題,但其準確性非常有限[9-10]。 傳感器、數(shù)字電子、無線通信以及大數(shù)據(jù)等技術(shù)的逐漸成熟,使基于傳感器技術(shù)的監(jiān)測新模式成為環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測的重要成員[11-14],用于彌補傳統(tǒng)監(jiān)測的不足。

為更好地開展基于傳感器的大氣PM2.5高密度網(wǎng)格化監(jiān)測工作,本研究將PM Sensor、low-costsensor、PM2.5傳感器、網(wǎng)格化監(jiān)測等作為檢索關(guān)鍵詞,查閱了近20 年國內(nèi)外科學文獻、企業(yè)產(chǎn)品技術(shù)資料、政府或研究機構(gòu)發(fā)布的研究報告或技術(shù)指南等,從傳感器類PM2.5設(shè)備研發(fā)相關(guān)的原理、影響因素、性能指標,大氣PM2.5高密度網(wǎng)格化監(jiān)測技術(shù)發(fā)展相關(guān)的標準規(guī)范、質(zhì)控校準,以及項目建設(shè)與應(yīng)用情況等方面進行了國內(nèi)外資料調(diào)研及總結(jié)。

1 傳感器類PM2.5 監(jiān)測原理及設(shè)備

1.1 傳感器類PM 2.5 監(jiān)測原理

目前商業(yè)上可用的大氣PM2.5傳感器大多基于光散射原理,主要包括紅外和激光2 種類型[15-18]。 從結(jié)構(gòu)上講,大氣PM2.5傳感器主要由發(fā)光二極管(通常是紅外或紅色激光)、光電晶體管和聚焦透鏡3 個部件組成[19-20];一般使用風扇、泵或?qū)α骷訜崞鲗㈩w粒物引入測量腔,也有一些傳感器使用空氣擴散的原理開展監(jiān)測。 采用光散射原理開展大氣PM2.5的監(jiān)測研究已經(jīng)進行了幾十年[21],大氣顆粒物對光的散射落在瑞利、米、幾何光學散射區(qū),其中PM2.5對光的散射主要落在米散射區(qū)。 雖然米散射光強與粒子粒徑的函數(shù)關(guān)系較為復(fù)雜,但對于給定的光波長,單個粒子的散射光強度基本與粒子大小成正比[22]。

其中,基于紅外原理的PM2.5傳感器通常采用濁度法,即測量粒子群的總散射光強度,不考慮單個粒子的散射。 常用的散射光信號檢測方法是低脈沖占用法或前向散射法,光路中無顆粒物時光電晶體管輸出一個高電壓;當光路中有顆粒物時,由于散射作用使光強減弱,輸出低電壓調(diào)制脈沖,低脈沖占用或散射光強與粒子質(zhì)量濃度成正比[23-25]。 研究表明,紅外傳感器測量顆粒物只能知道其相對質(zhì)量濃度,同時不能區(qū)分顆粒物的粒徑,性能較差,不能滿足當前專業(yè)化監(jiān)測的需求[26]。 但因其價格非常便宜,也常用在民用方面,用作一定場景下的參考。

基于激光散射法原理的PM2.5傳感器又叫激光粒子計數(shù)器,與紅外PM2.5傳感器區(qū)別在于可以檢測單個粒子[27],檢測信號可以大致區(qū)分顆粒物粒徑,同時獲取大氣顆粒物粒徑與粒子數(shù)信息。與較為昂貴的傳統(tǒng)光學粒徑譜儀一樣,通過測量單個粒子散射光的強度,并將信號分配到一個粒徑段或使用跨多個粒徑段的概率分布來完成測量[28]。 光學顆粒物粒徑譜儀技術(shù)已經(jīng)非常成熟,研究和應(yīng)用了幾十年[27],其結(jié)果的準確度相對較高。 近年來,隨著技術(shù)的不斷進步,基于激光粒子計數(shù)器技術(shù)的設(shè)備逐步做到小型化,同時成本大幅降低,每臺傳感器的成本約幾千人民幣,且由于監(jiān)測精準度也相對較高,是目前大氣PM2.5高密度網(wǎng)格化監(jiān)測體系中應(yīng)用非常廣泛的方法。

1.2 傳感器類PM 2.5 設(shè)備主流產(chǎn)品

隨著近些年市場需求變化及傳感器技術(shù)的快速進步與發(fā)展,用于監(jiān)測環(huán)境空氣顆粒物的低成本傳感器種類日益繁多,主流廠家也隨之不斷更新。 雖然有數(shù)百家公司提供商用的PM2.5傳感器設(shè)備,但許多公司使用相同的傳感器或內(nèi)部組件,核心傳感器使用較多的有Plantower PMS 系列(濁度計)和Alphasense OPC- n 系列等[29-30]。 本文對國內(nèi)外近10 年具有代表性的PM2.5傳感器進行了歸納,以2015 年為時間節(jié)點,分別將2015年前后的國內(nèi)外典型傳感器廠家、型號、原理、粒度范圍、價格成本、與參考方法相比準確度等關(guān)鍵參數(shù)進行梳理(表1)。

表1 國內(nèi)外典型PM 2.5 傳感器列表Table 1 List of typical PM 2.5 sensors at home and abroad

1.3 傳感器類PM 2.5 監(jiān)測影響因素

任何影響顆粒物光學特性的環(huán)境條件以及與光學特性相關(guān)的顆粒物性質(zhì)都可能影響傳感器的檢測結(jié)果。 環(huán)境條件包括相對濕度、溫度等,其中相對濕度影響最大。 當相對濕度超過75%時,可使顆粒物濃度高估數(shù)十倍[27,43-47];溫度影響相對較小,常溫下的影響可忽略[48-50]。 顆粒物性質(zhì)包括顆粒物成分、粒徑分布、形態(tài)與吸濕性等,可使顆粒物濃度測量偏差達到數(shù)倍[48,51-54]。 此外,傳感器本身的狀態(tài)(如使用時長)也會對檢測結(jié)果產(chǎn)生數(shù)倍的影響[26,43,52,55-57]。

1.3.1 環(huán)境因素

相對濕度是PM2.5傳感器檢測結(jié)果最重要的影響因素,而絕大多數(shù)PM2.5傳感器沒有設(shè)計任何除濕裝置,這是PM2.5傳感器測量誤差的主要來源。 原因是如果一個粒子具有吸濕性,那么它在相對濕度較高的情況下會吸濕增長,散射更多的光,進而可能導致質(zhì)量濃度的高估[58]。 此外,這種水分吸收可以改變顆粒物的折射率和密度,使修正變得更加復(fù)雜,相對濕度帶來的誤差對顆粒物的親水性非常敏感,誤差甚至可以達到200%[27]。 多數(shù)研究表明,當相對濕度超過顆粒物的潮解點(通常在75%左右)時,PM2.5傳感器開始受到顯著影響,對濃度的高估可能達到數(shù)倍至數(shù)十倍[43-44];秦孝良[45]的研究表明,濕度越高,傳感器設(shè)備與標準設(shè)備差異越大;MAGI 等[46]的研究表明,Plantower PMS 5003 在相對濕度為65%～70% 時,就可能產(chǎn)生50% 左右的誤差;JAYARATNE 等[47]的研究表明,即使在相對濕度為50%時,Sharp GP2Y 和Shinyei PPD42NS 傳感器也會表現(xiàn)出測量偏差。

此外,針對溫度的研究也較多,大多數(shù)研究都表明溫度對PM2.5傳感器的影響很小[48-50],溫度效應(yīng)通?？梢员缓雎?。 也有研究認為溫度效應(yīng)不可忽略,如MAGI 等[46]的研究表明,雖然溫度對PM2.5傳感器的影響小于相對濕度,但高溫(35 ℃左右)時的均方根誤差仍較低溫(0 ℃左右)時高45%左右。

1.3.2 顆粒物性質(zhì)

顆粒物性質(zhì)包括成分、密度、光學性質(zhì)以及粒徑等,其中成分決定了顆粒物的密度與光學性質(zhì)。不考慮其他因素時,密度越大顆粒物質(zhì)量越大。LIU 等[48]的研究表明,亞甲基藍、熒光素鈉和氯化鈉3 種顆粒物中,折射率最高的氯化鈉顆粒物得到的PM2.5傳感器響應(yīng)最低。 不同粒徑顆粒物可以產(chǎn)生不同強度的散射光,大多數(shù)PM2.5傳感器對顆粒物的粒徑分布非常敏感;一些成本略高的PM2.5傳感器可以提供3 ～6 個粒徑段的濃度數(shù)據(jù)[51-52]。 LIU 等[48]的實驗室內(nèi)研究表明,受散射原理與光源波長影響,當測試顆粒物粒徑為亞微米級時,隨著顆粒物粒徑增加,傳感器響應(yīng)增加;當測試顆粒物粒徑達到2.5 μm 以上時,隨著顆粒物粒徑增加,傳感器響應(yīng)降低。 KOSMOPOULOS等[53]對PurpleAir 傳感器的實際大氣環(huán)境研究表明,受到不同粒徑組成的污染來源影響(如沙塵影響)時,傳感器對PM2.5的濃度檢測會產(chǎn)生很大偏差。 此外,由于不同傳感器的光源、光路以及氣路設(shè)計不同,不同傳感器對同一顆粒物源的響應(yīng)差異可達到50%[54],對相同質(zhì)量濃度但不同組成的顆粒物的響應(yīng)差別可達2 ～3 倍[48]。

1.3.3 影響因素

傳感器的使用時長也可能影響它們的性能[55-56]。 隨著使用時長的增加,傳感器會逐漸老化,老化主要包括傳感器內(nèi)光室與氣路等位置的顆粒物沉積以及風扇等元器件的老化或損壞[57]。使用環(huán)境對傳感器的使用壽命影響較大,環(huán)境中的顆粒物濃度越高,顆粒物沉積越明顯;溫度以及相對濕度越高,對元器件的銹蝕等作用越大。TRYNER 等[52]的研究表明,將傳感器在實驗室中暴露于高濃度顆粒物(PM2.5與PM 質(zhì)量濃度分別為133、604 mg/m3)僅18 h 后,傳感器開始報錯。部分研究認為傳感器在實際大氣環(huán)境中使用壽命為一年左右,如DEVITO 等[55]的研究表明,對于具有現(xiàn)場校準的大規(guī)模傳感器監(jiān)測網(wǎng)絡(luò),在對傳感器信號進行長期穩(wěn)定性研究基礎(chǔ)上,可以將傳感器設(shè)備連續(xù)運行一年左右。

1.4 傳感器類PM 2.5 設(shè)備性能與指標

環(huán)境監(jiān)測數(shù)據(jù)的精準度很大程度上依賴于監(jiān)測設(shè)備的精準度,特別是自動監(jiān)測方法,而大氣PM2.5高密度網(wǎng)格化監(jiān)測體系的數(shù)據(jù)質(zhì)量則主要取決于傳感器的性能。 為評價大氣PM2.5傳感器的性能,國內(nèi)外研究人員通過研究提出了一系列評價方法與指標。

1.4.1 評價方法

評價大氣PM2.5傳感器有2 種主流的方法:一是與標準監(jiān)測設(shè)備對比;二是實驗室內(nèi)評價。美國環(huán)保局(USEPA)將這2 種方法分別稱為基礎(chǔ)測試和加強測試[58]。 基礎(chǔ)測試,是將PM2.5傳感器設(shè)備與聯(lián)邦參考方法(FRM)或聯(lián)邦等效方法(FEM)監(jiān)測設(shè)備安裝于同一站點,同時進行采樣監(jiān)測;USEPA 規(guī)定,至少同時部署3 個傳感器,測試周期不少于30 d,數(shù)據(jù)有效率不低于75%,且至少有一天質(zhì)量濃度超過25 μg/m3。 加強測試是在實驗艙內(nèi),控制溫度和相對濕度,將PM2.5傳感器暴露在已知濃度的顆粒物環(huán)境中評價其性能,USEPA 規(guī)定收集至少20 對時間匹配的傳感器和FRM/FEM 數(shù)據(jù)點或連續(xù)3 h 的穩(wěn)定數(shù)據(jù)。

因為可以通過公開發(fā)布的環(huán)境監(jiān)測數(shù)據(jù)對傳感器設(shè)備進行基礎(chǔ)測試,所以基礎(chǔ)測試通常成本較低、容易開展。 而加強測試對實驗艙要求較高,通常測試成本較高、較難開展。 目前國際上已有一些實驗室提供免費或付費的傳感器加強測試,比較有代表性的實驗室有美國加州南海岸空氣質(zhì)量管理區(qū)空氣質(zhì)量傳感器性能評估中心(AQSPEC)[59-60]、USEPA Air Sensor Toolbox[29]以及歐洲EuNetAir[61]。

1.4.2 主要性能指標

評價傳感器性能的核心指標主要有準確度和精密度2 類。 表征準確度的指標主要有與FRM或FEM 監(jiān)測方法比對測試的相關(guān)系數(shù)(r)、斜率、截距、均方根誤差(RMSE)以及歸一化均方根誤差(NRMSE)。 表征精密度的指標主要有標準偏差(SD)和變異系數(shù)(CV)。 需要注意的是,一些指標(如均方根誤差)可能會受到高濃度事件(比如突發(fā)污染過程)影響而使指標偏高,可以考慮使用歸一化均方根誤差等指標為主[58]。 USEPA于2021 年對以上指標的測試、計算方法以及評價標準進行了規(guī)定[58],我國生態(tài)環(huán)境保護部門于2017 年12 月發(fā)布了《大氣PM2.5網(wǎng)格化監(jiān)測技術(shù)要求與檢測方法技術(shù)指南(試行)》等4 項技術(shù)指南[62],也對大氣PM2.5網(wǎng)格化監(jiān)測體系的檢測技術(shù)、方法和指標進行了規(guī)定。 兩者對比,USEPA規(guī)定的指標范圍整體較我國寬泛,但指標類型較我國全面(表2)。

表2 USEPA 與我國PM 2.5 傳感器主要性能指標規(guī)定Table 2 EPA and China's PM 2.5 sensor main performance indicators regulation

1.4.3 指標

評價傳感器整體性能的指標還有數(shù)據(jù)有效率、漂移、時間分辨率及噪聲等。 由于傳感器設(shè)備小型化,受數(shù)據(jù)傳輸方式、安裝位置通信信號強度等影響,數(shù)據(jù)有效率通常明顯低于傳統(tǒng)方法。USEPA 規(guī)定傳感器設(shè)備的數(shù)據(jù)有效率不應(yīng)低于75%。 PM2.5傳感器的漂移通常被認為是由傳感器內(nèi)電子元件的退化或傳感器內(nèi)的灰塵積累造成的[63],USEPA 規(guī)定對傳感器進行至少60 d 的漂移測試[58],我國技術(shù)指南規(guī)定傳感器類PM2.5設(shè)備的質(zhì)量濃度動態(tài)計算系統(tǒng)更新頻率不低于每月一次[62]。 大多數(shù)傳感器數(shù)據(jù)以1 h 或更快的時間分辨率使用,因此建議測試中使用1 h 的時間分辨率對傳感器進行評價[29]。 由于傳感器數(shù)據(jù)獲取的時間分辨率越高,數(shù)據(jù)噪聲越大,為降低數(shù)據(jù)噪聲、提高時間分辨率,通常采用滑動平均的方法。 W IKTORSKI 等[64]研究表明,對于原始數(shù)據(jù)分辨率為15 s 的傳感器,采用5 m in 的時間分辨率,可以獲得較低的數(shù)據(jù)噪聲,同時也能保證較高的分辨率。

2 大氣PM2.5 高密度網(wǎng)格化監(jiān)測技術(shù)發(fā)展

2.1 國內(nèi)外指導性文件或標準體系

美國與歐洲均較早開展大氣PM2.5傳感器的研究。 美國較早開展環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測氣體傳感器研究的政府機構(gòu)主要是南海岸空氣質(zhì)量管理區(qū)(SCAQMD)與USEPA。 SCAQMD 于2014 年創(chuàng)立了空氣質(zhì)量傳感器性能評估中心(AQ-SPEC),專門從事傳感器性能測試工作,并將所有測試數(shù)據(jù)公開發(fā)布。 USEPA 開展了傳感器設(shè)備的性能評價和有效使用傳感器的最佳操作等測試,并在其官方網(wǎng)站建立“Air Sensor Toolbox for Citizen Scientists”專題。 歐洲的英國、意大利、西班牙、法國等國家均早在2010 前后就發(fā)表了相關(guān)的研究成果,研究內(nèi)容涵蓋了傳感器基本性能、測試條件與方案以及應(yīng)用等眾多方面。

美國、歐盟以及我國均發(fā)布了關(guān)于大氣傳感器使用的指南。 USEPA 于2014 年6 月發(fā)布了《Air Sensor Guidebook》[65](以下簡稱“USEPA 指南”);2021 年2 月發(fā)布了針對PM2.5傳感器的《Performance Testing Protocols,Metrics,and Target Values for Fine Particulate Matter Air Sensors》[58](以下簡稱“USEPA 手冊”)。 歐盟于2013 年發(fā)布了《Protocol of Evaluation and Calibration of Low-Cost Gas Sensors for the Monitoring of Air Pollution》[66](下文簡稱“歐盟草案”)。 我國于2017 年12 月發(fā)布了《大氣PM2.5網(wǎng)格化監(jiān)測技術(shù)要求與檢測方法技術(shù)指南(試行)》等4 項技術(shù)指南[62]。

2.1.1 USEPA 指南及手冊

USEPA 指南對大氣傳感器監(jiān)測背景、選擇傳感器時需關(guān)注的內(nèi)容、如何采集有效的傳感器數(shù)據(jù)、傳感器應(yīng)用場景指南、傳感器設(shè)備維護以及需考慮的技術(shù)指標等內(nèi)容進行了詳細描述。 USEPA建議選擇傳感器設(shè)備時需考慮的技術(shù)指標有目標污染物、檢測范圍與檢測限、準確度與精密度、校準情況、響應(yīng)時間、設(shè)備結(jié)構(gòu)的質(zhì)量與耐用性、封裝、易用性、價格、數(shù)據(jù)傳輸?shù)取?采集有效傳感器數(shù)據(jù)方面,提供了5 個步驟的簡要建議:提出問題、建立方法、確定安裝位置、采集數(shù)據(jù)以及分析、解釋與交流結(jié)果。 傳感器設(shè)備維護需重點考慮的內(nèi)容包括校準、清潔、過濾器等耗材的更換、傳感器的更換、注意數(shù)據(jù)的異常變化等。 傳感器應(yīng)用方面,對不同應(yīng)用場景所需要的監(jiān)測物種、傳感器性能要求進行了規(guī)定。

USEPA 為解決傳感器數(shù)據(jù)質(zhì)量參差不齊的問題,提高數(shù)據(jù)可靠性,研究測試了不同PM2.5傳感器的主要性能指標情況,并于2021 年2 月發(fā)布了PM2.5傳感器性能指標測試手冊。 手冊的主要內(nèi)容有PM2.5傳感器測試環(huán)境與測試流程、主要性能指標及推薦的性能指標范圍幾個方面。

2.1.2 歐盟草案

歐盟草案要求識別傳感器、制造商和供應(yīng)商、型號、測試板、電源、數(shù)據(jù)采集和處理以及相關(guān)信息。 規(guī)定的測試內(nèi)容主要包括建立風洞、測試響應(yīng)時間、短期與長期漂移、顯著干擾的識別以及確定校準模型的實驗方案設(shè)計幾個方面。 測試內(nèi)容的要求非常詳細、精確,例如建立校準模型前,要求進行3 個溫度點(平均使用溫度,平均使用溫度±10 ℃)、3 個濕度點(平均相對濕度,平均相對濕度±20%)條件下2 個濃度點(零點,使用環(huán)境的平均濃度)的預(yù)校準,從而得到評價傳感器數(shù)據(jù)與參考設(shè)備數(shù)據(jù)間的差異以及實驗室測量的不確定度等信息。

2.1.3 我國技術(shù)指南

我國生態(tài)環(huán)境保護部門于2017 年12 月發(fā)布的《大氣PM2.5網(wǎng)格化監(jiān)測技術(shù)要求與檢測方法技術(shù)指南(試行)》等4 項技術(shù)指南對大氣PM2.5網(wǎng)格化監(jiān)測系統(tǒng)全流程的關(guān)鍵技術(shù)進行了規(guī)范與指導,包括點位布設(shè)、監(jiān)測技術(shù)要求和檢測方法、質(zhì)保質(zhì)控與運行、安裝和驗收4 個方面。 此外,部分省市生態(tài)環(huán)境部門也發(fā)布了地方標準,如河北省與山西省分別于2017 年和2020 年發(fā)布了網(wǎng)格化監(jiān)測相關(guān)技術(shù)指南[67-70]。

2.2 網(wǎng)格化監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)校準體系

2.2.1 校準體系研究進展

由于PM2.5傳感器的檢測結(jié)果易受到環(huán)境、顆粒物性質(zhì)等影響,為提高傳感器以及整個網(wǎng)格化監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)的數(shù)據(jù)可靠性,需要對單個傳感器或整個監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)進行校準。 文獻提供的證據(jù)表明,檢測結(jié)果影響因素多數(shù)是可修正的,通過校準使低成本的大氣PM2.5傳感器達到符合應(yīng)用的數(shù)據(jù)是可能的[71]。 對PM2.5傳感器的校準分為實驗室校準與現(xiàn)場校準[72-74],研究人員們對校準相關(guān)問題進行了大量研究,在一些問題上仍有不同結(jié)論[75-78]。

現(xiàn)有的研究結(jié)論大多支持實驗室校準與現(xiàn)場校準兩者都需要進行,而實際大氣環(huán)境比實驗室模擬環(huán)境更為復(fù)雜,在進行實驗室校準后,仍需要對傳感器進行現(xiàn)場校準。 普遍認為在實驗室條件之外,PM2.5傳感器對氣象和條件的響應(yīng)會顯著提高檢測限。 例如,KELLY 等[79]對Plantower PMS1003/3003 傳感器的檢測結(jié)果顯示,其實驗室檢測限為1 ～3.22 μg/m3,而在實際大氣環(huán)境中檢測限提高至10.5 μg/m3。

校準因子方面,對傳感器檢測結(jié)果有影響的因素都可以列為校準因子[80-85]。 其中環(huán)境條件包括相對濕度、溫度、露點等;顆粒物性質(zhì)方面主要體現(xiàn)在大氣顆粒物組成隨時間的變化;傳感器的衰減主要通過傳感器使用時長以及使用環(huán)境來實現(xiàn)校準。

校準模型方面,對PM2.5傳感器的校準模型,從簡單到復(fù)雜,主要有線性/多項式擬合、統(tǒng)計方法以及機器學習。 線性/多項式擬合最容易實現(xiàn),但難以同時考慮多種影響因素,通常只能掩蓋多種影響因素的復(fù)雜作用[86-87]。 統(tǒng)計方法的應(yīng)用需要更高的統(tǒng)計、數(shù)學和計算能力,貝葉斯優(yōu)化已成為實現(xiàn)這一目標的常用方法[88-89],比機器學習算法更透明。 機器學習是最為復(fù)雜的校準擬合算法,許多研究已將神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)[90]以及隨機森林等[44]應(yīng)用于傳感器校準。 通常認為校準模型從簡單到復(fù)雜,其校準效果逐漸改善,但也有研究得出不同結(jié)論,如線性擬合校準相對濕度的效果與非線性擬合一樣甚至更好[91],機器學習算法不一定比簡單和完全透明的校準方法更好[90]等。

校準持續(xù)時長以及校準間隔方面,研究表明傳感器與標準監(jiān)測設(shè)備比對校準時間越長,相關(guān)性系數(shù)越大,誤差越小[79]。 校準最好能覆蓋一個完整年,包含整個環(huán)境氣象條件與顆粒物濃度范圍,為減少工作量,使操作更可行,可以定期(如季節(jié)性)開展校準活動。 例如城市背景或路邊,每年至少在每個季節(jié)分別進行為期一周的校準,這種定期校準使傳感器的平均絕對誤差降低了50%[92]。

2.2.2 典型項目的校準體系

國內(nèi)外研究人員對校準體系開展了積極嘗試,并在實際項目應(yīng)用中取得了較好效果。 秦孝良[45]在濟南市的大氣顆粒物網(wǎng)格化監(jiān)測項目中,以濟南市9 個環(huán)境空氣自動監(jiān)測標準站的數(shù)據(jù)為標準,結(jié)合固定傳感器網(wǎng)絡(luò)與移動傳感器平臺的數(shù)據(jù),設(shè)計兩步校準模型,使傳感器與標準監(jiān)測設(shè)備相關(guān)性系數(shù)從0.89 提升至0.98。 王春迎等[93]對當前基于大數(shù)據(jù)分析的大氣網(wǎng)格化監(jiān)測質(zhì)控技術(shù)開展研究,為解決傳感器應(yīng)用過程中零點漂移、溫度和濕度漂移、時間漂移等問題,利用大數(shù)據(jù)技術(shù)、基因算法開發(fā)了智能數(shù)據(jù)修正模型,從標物校準、馴化校準、自適應(yīng)校準到傳遞校準等質(zhì)控技術(shù)開展了一系列實驗。

3 大氣PM2.5 高密度的網(wǎng)格化監(jiān)測應(yīng)用

基于傳感器監(jiān)測設(shè)備的大氣PM2.5高密度網(wǎng)格化監(jiān)測項目,因其成本低、安裝靈活優(yōu)勢,可以獲得傳統(tǒng)固定空氣質(zhì)量監(jiān)測站點無法獲得的高時空分辨率、復(fù)雜地勢、高空等數(shù)據(jù),支撐了多種目的的應(yīng)用。

3.1 國內(nèi)外應(yīng)用進展

近年來,國內(nèi)外對PM2.5傳感器的研究應(yīng)用幾乎呈指數(shù)增長,從2012 年前后開始,中國、美國、英國、歐洲等均先后開展PM2.5傳感器的應(yīng)用項目[20],并逐漸形成大氣PM2.5高密度的網(wǎng)格化監(jiān)測體系。 從項目規(guī)?？?監(jiān)測點位數(shù)量從幾個逐漸增長至上千個。 從項目資金來源看,主要分為政府型和商業(yè)型,其中商業(yè)型資助的項目占比有增加趨勢,說明空氣質(zhì)量監(jiān)測目的從單一的政府機構(gòu)監(jiān)管逐漸向多維數(shù)據(jù)的綜合利用轉(zhuǎn)變。 從項目應(yīng)用產(chǎn)出情況看,主要應(yīng)用于空氣質(zhì)量監(jiān)測、人體健康暴露評估、污染源識別與管控以及空氣質(zhì)量預(yù)報預(yù)測等領(lǐng)域[75-76,94-99]。

3.2 典型網(wǎng)格化監(jiān)測項目

空氣質(zhì)量監(jiān)測與人體健康暴露評價方面,一些項目精準監(jiān)測了目標人群的PM2.5暴露情況,證明基于傳感器的空氣質(zhì)量監(jiān)測技術(shù)在補充現(xiàn)有空氣質(zhì)量監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)方面有效可行。 SUN 等[100]將PM2.5等多項污染物傳感器部署在2015 年中國香港馬拉松比賽中,形成馬拉松路線空氣質(zhì)量監(jiān)測網(wǎng)絡(luò),每小時向公眾發(fā)布路線的空氣質(zhì)量健康指數(shù)。 PARK 等[96]在首爾九老區(qū)利用24 個傳感器設(shè)備監(jiān)測并計算全體人口暴露濃度與暴露量等,得到研究區(qū)域內(nèi)31%的人口生活在超過韓國大氣環(huán)境標準24 h 平均濃度標準的環(huán)境中。

污染源識別與管控方面,已有研究證明PM2.5傳感器監(jiān)測網(wǎng)對熱點區(qū)域與潛在污染源的識別能起到重要作用。 GAO 等[75]將7 臺低成本華盛頓大學顆粒(PUWP)傳感器安裝在城市高污染物濃度環(huán)境中進行監(jiān)測,研究結(jié)果表明,PUWP傳感器能夠有效識別潛在的PM2.5熱點區(qū)域。USEPA 在田納西州孟菲斯地區(qū)開展的由17 個傳感器組成的PM2.5高密度網(wǎng)格化監(jiān)測項目[76],發(fā)現(xiàn)道格拉斯站點的PM2.5濃度相對更高,利用該站點時間分辨率為1 min 的傳感器與氣象數(shù)據(jù),研究該站點PM2.5的潛在污染來源,分析得到該站點約20%的PM2.5來自當?shù)亍?/p>

空氣質(zhì)量預(yù)報預(yù)測方面,CASTELL 等[97]及SCHNEIDER 等[98]利用數(shù)據(jù)融合技術(shù),將PM2.5網(wǎng)格化監(jiān)測數(shù)據(jù)與三維歐拉/拉格朗日彌散模型(EPISODE)提供的城市和區(qū)域尺度的大氣污染物空氣質(zhì)量預(yù)測數(shù)據(jù)相結(jié)合,對不同區(qū)域的PM2.5濃度水平、空間分布及演變趨勢進行預(yù)測預(yù)報。

部分項目在城市大氣PM2.5的精細化管控中成功應(yīng)用了PM2.5傳感器。 北京市自2015 年大規(guī)模部署PM2.5高密度傳感器監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)[18],是應(yīng)用較早且效果顯著的大規(guī)模案例;項目構(gòu)建了北京市“市-區(qū)-街道鄉(xiāng)鎮(zhèn)”三級管理體系,壓實了環(huán)境管理的“最后一公里”;通過PM2.5高密度監(jiān)測數(shù)據(jù)與氣象、衛(wèi)星遙感以及多元環(huán)境統(tǒng)計數(shù)據(jù)的融合同化,開展污染精準溯源,支撐散亂污企業(yè)的管控和環(huán)境精準執(zhí)法。 生態(tài)環(huán)境部于2018 年啟動“千里眼計劃”,在京津冀及周邊城市篩選3 600 個3 km×3 km 網(wǎng)格作為熱點網(wǎng)格進行重點監(jiān)管。 中國臺灣環(huán)保主管部門在臺灣布設(shè)了740個PM2.5傳感器設(shè)備,獲得高時空分辨率的PM2.5分布,通過可視化的應(yīng)用系統(tǒng)以實時地圖方式對外發(fā)布空氣質(zhì)量[101]。

4 結(jié)束語

在過去的十年中,通過基礎(chǔ)研究,對傳感器基本性能、影響因素等有了較為全面的認識,發(fā)現(xiàn)傳感器類PM2.5設(shè)備易受濕度、溫度、顆粒物組成等影響,需要建立包含指標、測試方法與測試環(huán)境等在內(nèi)的性能評價體系以及本地化的質(zhì)控校準方法,才能有效保障業(yè)務(wù)化應(yīng)用過程中的數(shù)據(jù)質(zhì)量。 在標準規(guī)范方面,我國、美國與歐盟均較早開展環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測氣體傳感器的研究,發(fā)布了相關(guān)技術(shù)指南與手冊,有效指導了基于傳感器的大氣PM2.5高密度網(wǎng)格化監(jiān)測體系建設(shè)與應(yīng)用。

基于傳感器的PM2.5監(jiān)測已經(jīng)逐步應(yīng)用于空氣質(zhì)量監(jiān)測、污染源識別、人體健康暴露評估等領(lǐng)域,部分應(yīng)用項目快速發(fā)展到基于物聯(lián)網(wǎng)技術(shù)、上千個點位的高密度監(jiān)測體系,支撐大氣污染精細化治理成效顯著。 研究發(fā)現(xiàn),雖然PM2.5傳感器較標準方法性能還有一定差距,但具有低成本、便攜靈活等優(yōu)點,在一定程度上可以彌補傳統(tǒng)監(jiān)測的不足。 由于精細化環(huán)境管理的需求推動,我國的大氣PM2.5高密度網(wǎng)格化監(jiān)測,無論是設(shè)備研發(fā)、建設(shè)規(guī)模還是應(yīng)用技術(shù)等方面都走在世界前列。

未來,數(shù)據(jù)更準確、體積更小、功耗更低仍將是PM2.5傳感器的發(fā)展方向。 數(shù)據(jù)準確性方面,需繼續(xù)完善傳感器硬件的性能與一致性,優(yōu)化針對檢測影響因素的硬件設(shè)計與校準算法,進一步規(guī)范應(yīng)用過程中的操作等。 體積與功耗方面,需逐漸解決安裝需要固定設(shè)施以及無法依靠電池或太陽能長期運行等問題。 將以更加便捷的安裝方式與運行模式,更加準確的數(shù)據(jù)輸出,實現(xiàn)更加高密度的監(jiān)測點位布設(shè),對環(huán)境空氣以及污染源等更加精準監(jiān)測,支撐新型環(huán)境管理模式。