陳慕白,刀 谞,葉春霞,王曉彥,王 帥,孟曉艷

1.暨南大學,質譜儀器與大氣環(huán)境研究所,廣東 廣州 510632

2.中國環(huán)境監(jiān)測總站,國家環(huán)境保護環(huán)境監(jiān)測質量控制重點實驗室,北京 100012

3.山東裕龍石化產業(yè)園生態(tài)環(huán)境監(jiān)控中心,山東 龍口 370681

元宵節(jié)是中國最重要的傳統(tǒng)節(jié)日之一,燃放煙花爆竹是重要的年俗。 煙花爆竹燃放不僅會產生噪聲污染,也會造成嚴重的空氣質量污染,對人體健康產生危害[1-3]。 國內在煙花爆竹燃放對空氣質量的影響(特別是對顆粒物濃度、化學成分和元素組成的影響)方面均開展了大量研究[4-6]。研究表明,煙花爆竹燃放可以造成污染物濃度急劇增加并累積,對SO2、PM10和PM2.5濃度的短期影響極大,PM2.5水溶性離子中的K+、Cl-和等離子濃度會明顯上升[7-9]。 煙花爆竹燃放造成PM10和PM2.5短時驟增,若遇到高濕靜穩(wěn)等不利氣象條件,污染物將不斷累積,甚至出現區(qū)域性重污染過程[10-11]。

為有效控制煙花爆竹燃放對空氣質量造成的影響,部分重點城市實施了元宵節(jié)期間煙花爆竹禁放限放政策,煙花爆竹禁放限放措施可以顯著降低污染峰值濃度[12]。 2022 年全國多地(特別是京津冀及周邊)執(zhí)行嚴格的煙花爆竹禁放限放措施,監(jiān)測數據顯示,2022 年元宵節(jié)期間,全國地級及以上城市PM2.5最大小時平均濃度同比下降了11.8%,較2019—2021 年平均下降了18.9%。2023 年春節(jié)期間(包括元宵節(jié)),河南省多地調整煙花爆竹燃放政策,從2022 年的城市全域禁售禁放煙花爆竹調整為重污染天氣期間和特定時間段禁止燃放煙花爆竹。

《深入打好重污染天氣消除、臭氧污染防治和柴油貨車污染治理攻堅戰(zhàn)行動方案》明確要求“到2025 年,全國重度及以上污染天氣基本消除”。 定量評估煙花爆竹燃放對空氣質量,特別是對重度及以上污染天的影響至關重要。 為此,本文對2017—2023 年元宵節(jié)期間(指正月十五至正月十六)河南省污染物濃度進行分析,定量開展煙花爆竹燃放對河南省空氣質量的影響研究。

1 數據來源和方法

1.1 數據來源

本文使用的2017—2023 年河南省常規(guī)污染物監(jiān)測數據來源于國控城市空氣質量監(jiān)測網,監(jiān)測指標包括SO2、NO2、PM10、PM2.5、O3和CO;PM2.5中的水溶性離子數據來自國家顆粒物組分監(jiān)測網自動監(jiān)測數據,包括、Cl-、F-、Na+、、K+、Mg2+、Ca2+等;氣象數據來自中國氣象局國家級地面氣象站。

為確保數據統(tǒng)計的準確和有效性,參照《環(huán)境空氣質量標準》(GB 3095—2012)及修改單、《環(huán)境空氣質量評價技術規(guī)范(試行)》(HJ 663—2013)等標準開展數據統(tǒng)計。 常規(guī)污染物監(jiān)測設備運行期間,依據《環(huán)境空氣顆粒物(PM10和PM2.5)連續(xù)自動監(jiān)測系統(tǒng)運行和質控技術規(guī)范》(HJ 817—2018)、《環(huán)境空氣氣態(tài)污染物(SO2、NO2、O3、CO)連續(xù)自動監(jiān)測系統(tǒng)運行和質控技術規(guī)范》(HJ 818—2018)進行運行維護和質量控制;水溶性離子監(jiān)測設備運維質控按照《大氣顆粒物組分自動監(jiān)測質量保證與質量控制技術規(guī)定(第一版)》 (總站氣字〔2019〕424 號) 的要求執(zhí)行。

1.2 煙花爆竹燃放影響評估方法

煙花爆竹燃放期間,PM2.5、PM10及SO2濃度在煙花爆竹燃放時段會快速增長且趨勢基本一致,CO 濃度變化相對較小[10,13]。 考慮到煙花爆竹燃放排放出的SO2和NO2通過均相和非均相反應生成等二次離子,而CO 濃度相對穩(wěn)定,受煙花爆竹的影響較小。 所以將 CO 作為參照氣體,基于ρ(PM2.5)/ρ(CO)(質量濃度比,下同)比例關系分析煙花爆竹燃放對PM2.5的貢獻量和貢獻率[14]

:

式中: M 為集中燃放時段逐時煙花爆竹燃放對PM2.5的貢獻量,μg/m3; ρ(PM) 為逐時PM2.5質量濃度,μg/m3; ρ(PMa) 為非集中燃放時段PM2.5質量濃度,μg/m3; ρ(CO) 集中燃放時段逐時CO 質量濃度,mg/m3; ρ(COa) 為非集中燃放時段CO 質量濃度,mg/m3; η 為煙花爆竹燃放對PM2.5的貢獻率,%。

2 結果與討論

2.1 空氣質量基本特征

2023 年元宵節(jié)期間,河南省PM2.5質量濃度為152 μg/m3,陰歷同比上升105.4%(74 μg/m3);累計出現34 d 空氣質量超標,其中包括15 d 重度及以上污染,2022 年元宵節(jié)期間河南省煙花爆竹燃放管控嚴格,僅出現12 d 超標天,未出現重度及以上污染。 從全國各省份空氣質量超標天數對比來看,河南省空氣質量超標天數、重度及以上污染天數均居全國榜首。 從圖1 可以看出,其他省份空氣質量超標時間為0 ～28 d,重度及以上污染天數為0 ～7 d,均明顯低于河南省。

圖1 2023 年元宵節(jié)期間全國各省份空氣質量超標級別分布Fig.1 Distribution of air quality exceedance days by p rovince du ring the Lantern Festival in 2023

2023 年元宵節(jié)期間,河南省正月十五、十六PM2.5日均質量濃度分別為 125 μg/m3和180 μg/m3,較前一日PM2.5質量濃度分別增加34 μg/m3和55 μg/m3。 從表1 可見:2023 年正月十五PM2.5濃度為近7 年最高;正月十六PM2.5濃度為近7 年次高,僅低于2019 年的211 μg/m3;正月十五、十六PM2.5較前一日PM2.5濃度增量均為近7 年同期次高,僅低于2019 年;正月十四PM2.5濃度和較前一日的濃度增量均為近7 年最高。 從2017—2023 年元宵節(jié)期間空氣質量對比情況(圖2)來看,2018 年及2020—2022 年元宵節(jié)期間未發(fā)生重度及以上污染,2023 年正月十六城市重度及以上污染時間達15 d,達到歷史同期單日最高重污染天數,正月十六城市重度及以上污染時間較前一日增加15 d,也是歷史最高。

表1 2017—2023 年元宵節(jié)前后河南省PM 2.5 日均值及變化Table 1 Daily average PM 2.5 values and changes in Henan Province around the Lantern Festival from 2017 to 2023

圖2 2017—2023 年河南省元宵節(jié)期間逐日污染時間和PM 2.5 日濃度峰值變化Fig.2 Changes of the number of polluted days and peak daily PM 2.5 concentration during the Lantern Festival in Henan Province from 2017 to 2023

從地面形勢場來看,對比2019 年和2023 年元宵節(jié)期間氣象條件,同期河南省基本處于均壓區(qū)控制,靜穩(wěn)不利,近地面以弱南風為主。 從具體氣象參數統(tǒng)計(表2)來看,2023 年元宵節(jié)期間河南省平均風速為2.3 m/s,高于2019 年同期,北部城市偏南風風速略大;2019 年正月十四,河南省大部分有降水影響,導致河南省元宵節(jié)期間相對濕度明顯高于2023 年同期。 總體上,2023 年元宵節(jié)期間氣象條件較2019 年陰歷同期接近甚至略好,但PM2.5日均濃度峰值和日增量與2019 年相當,在一定程度上反映出2023 年河南省元宵節(jié)期間煙花爆竹燃放對空氣質量影響明顯。

表2 2017—2023 年元宵節(jié)期間河南省氣象數據統(tǒng)計Table 2 Meteorological data of Henan Province during the Lantern Festival from 2017 to 2023

2.2 小時變化特征

從圖3 可以看出,2023 年元宵節(jié)期間各項污染物濃度均明顯高于2022 年同期,PM2.5、PM10小時峰值濃度陰歷同比分別上升162.8% 和133.1%。 正月十五17:00 起PM2.5小時質量濃度開始快速上升,至正月十六00:00,PM2.5小時質量濃度達到226 μg/m3,平均每小時增加18.7 μg/m3,相比17:00 上升57.8%,同時段PM10、SO2、NO2、CO小時峰值濃度分別相比17:00 上升54.9%、59.2%、53.9%和29.6%,O3小時質量濃度逐步降低,從113 μg/m3降至44 μg/m3,監(jiān)測數據表明煙花爆竹燃放對CO 濃度的影響相對較小。

圖3 2022 年和2023 年河南省元宵節(jié)期間常規(guī)6 項污染物對比變化Fig.3 Comparative changes of six conventional pollutants during the Lantern Festival in Henan Province in 2022 and 2023

從2017—2023 年河南省元宵節(jié)期間小時變化特征看(圖3 ～圖4),正月十五17:00 起,受煙花燃放影響,河南省PM2.5濃度和重污染城市數量迅速上升,正月十六00:00 左右達到峰值。2023 年元宵節(jié)期間,河南省PM2.5質量濃度小時峰值(226 μg/m3)僅次于2019 年陰歷同期的239 μg/m3;PM2.5小時重污染城市數量最高為14 個,與2019 年的15 個基本持平。 從圖4、圖5 也可以看到,除2019 年外,2023 年元宵節(jié)期間PM2.5濃度小時峰值和重污染城市數量均顯著高于其他年份,特別是2022 年河南PM2.5質量濃度小時峰值僅為86 μg/m3,PM2.5小時重污染城市數量僅為1 個,主要原因之一是2022 年元宵節(jié)期間,河南省各地級及以上城市全域全時段禁售禁放煙花爆竹,空氣質量達到歷史同期最優(yōu)水平。

圖4 2017—2023 年元宵節(jié)期間河南省逐小時PM 2.5 平均濃度變化Fig.4 Change of hourly average PM 2.5 concentration in Henan Province during the Lantern Festival from 2017 to 2023

圖5 2017—2023 年元宵節(jié)期間河南省逐小時重污染城市數量變化Fig.5 Change of the num ber of hourly heavily polluted cities in Henan Province during the Lantern Festival from 2017 to 2023

2.3 河南省春節(jié)期間顆粒物組分特征分析

河南省共有14 個城市開展了顆粒物組分監(jiān)測,結果表明,元宵節(jié)期間河南省PM2.5組分中煙花爆竹燃放的典型示蹤組分K+、、Cl-質量濃度在正月十五17:00 開始顯著上升(圖6),分別由1.48、10.60、3.15 μg/m3上升至峰值40.90、35.49、24.40 μg/m3,分別上升了26.6、2.3、6.7倍,表明煙花爆竹燃放對PM2.5濃度影響顯著。

圖6 河南省元宵節(jié)期間K+、、C l-組分濃度變化Fig.6 Changes of K+,and Cl-concentrations during the Lantern Festival in Henan Province

顆粒物組分重構結果(圖7 ～圖8)顯示,煙花爆竹燃放影響的時段主要集中在正月十五夜間至正月十六夜間,PM2.5中特征組分貢獻比例較前期顯著上升。 未受燃放影響階段(正月十五01:00—17:00),微量元素、及Cl-占比分別為3.4%、10.2%、4.6%,燃放影響最顯著的時段(正月十五18:00 至正月十六06:00),占比分別為17.1%、15.1%、9.0%,占比貢獻分別上升了13.7、4.9、4.4 個百分點。

圖7 河南省元宵節(jié)期間顆粒物組分重構濃度變化Fig.7 Changes in the reconstructed concentrations of particulate matter components during the Lantern Festival in Henan Province

圖8 河南省元宵節(jié)期間顆粒物組分占比統(tǒng)計圖Fig.8 Statistics of the percentage of particulate matter components during the Lantern Festival in Henan Province

河南省14 個城市元宵節(jié)期間K+、、Cl-濃度統(tǒng)計見表3。 從表3 可以看出,3 種組分濃度在煙花爆竹集中燃放階段均顯著上升。 K+從0.44 ～2.25 μg/m3上升至峰值 9.90 ～175.57 μg/m3,從6.50 ～21.10 μg/m3上升至峰值21.46～135.90 μg/m3,Cl-從1.92 ～5.08 μg/m3上升至峰值7.66 ～94.32 μg/m3,分別上升10.3 ～86.1、1.1 ～9.4、3.0 ～33.1 倍,其中信陽市、焦作市、三門峽市等城市上升幅度較為顯著。

表3 河南省各市元宵節(jié)期間K+、Cl-、濃度峰值Table 3 Peak concentrations of K+,?and Cl-during the Lantern Festival in Henan Province

表3 河南省各市元宵節(jié)期間K+、Cl-、濃度峰值Table 3 Peak concentrations of K+,?and Cl-during the Lantern Festival in Henan Province

城市SO2-K+質量濃度/(μg/m3)4 質量濃度/(μg/m3)Cl-質量濃度/(μg/m3)基準峰值上升倍數基準峰值上升倍數基準峰值上升倍數鄭州1.08 19.63 17.2 9.75 27.33 1.8 3.16 14.33 3.5開封1.4818.32 4.1洛陽1.8242.34 22.314.0138.96 1.83.8427.16 6.1 22.54 14.2 10.05 32.99 2.3 3.57安陽1.3614.58 3.3鶴壁0.889.90 10.39.8021.46 1.21.927.66 3.0 16.15 10.9 11.30 24.19 1.1 3.36新鄉(xiāng)1.6526.64 6.4焦作2.25175.57 77.021.10135.90 5.45.0858.69 10.6 45.81 26.8 9.40 36.82 2.9 3.60濮陽1.9239.02 15.9漯河1.9950.56 24.48.1335.46 3.43.5826.94 6.5 52.95 26.6 11.81 53.31 3.5 2.31三門峽0.4418.94 7.7商丘1.0223.05 21.66.5042.58 5.61.9613.64 6.0 18.70 41.5 8.94 30.21 2.4 2.17信陽1.7094.32 33.1周口1.6250.59 30.27.4437.56 4.02.9629.90 9.1 148.02 86.1 8.76 91.25 9.4 2.77駐馬店1.50 42.71 27.5 11.42 40.12 2.5 3.74 27.12 6.3

為進一步研究煙花爆竹集中燃放對城市PM2.5濃度的影響,選取焦作市作為典型城市開展研究,結果見圖9。 焦作市顆粒物組分監(jiān)測結果表明,元宵節(jié)期間煙花爆竹典型示蹤組分K+、、Cl-質量濃度從正月十五19:00 起明顯上升,分別為3.79、18.65、5.35 μg/m3,至正月十六00:00 峰值分別為175.57、135.90、58.69 μg/m3,離子濃度分別上升了45.3、6.3、10.0 倍,明顯高于河南省的平均濃度上升水平。

圖9 焦作市元宵節(jié)期間K+、、C l-組分濃度變化時序圖Fig.9 Changes of K+,and Cl-concentrations during the Lantern Festival in Jiaozuo City

從圖10 可以看出,焦作市煙花爆竹集中燃放時段,PM2.5中特征組分濃度微量元素、及Cl-貢獻較前期顯著上升。 未受影響時段(正月十五01:00—19:00),微量元素、及Cl-的占比分別為4.0%、17.3%、4.6%。 燃放影響最顯著的時段(正月十五20:00 至正月十六08:00),占比分別為29.7%、24.4%、10.8%,貢獻上升25.7、7.1、6.2 個百分點,比河南省平均貢獻分別高出12.0、2.2、1.8 個百分點,焦作市煙花爆竹燃放特征顯著。

圖10 焦作市元宵節(jié)期間顆粒物組分重構濃度變化Fig.10 Changes in the reconstructed concentrations of particulate matter components during the Lantern Festival in Jiaozuo City

圖11 焦作市元宵節(jié)期間顆粒物組分占比統(tǒng)計圖Fig.11 Statistics of the percentage of particulate matter components during the Lantern Festival in Jiaozuo City

2.4 煙花爆竹燃放對空氣質量影響分析

利用ρ( P M2.5) /ρ( CO) 計算河南省1 7個城市正月十五、 十六煙花爆竹燃放對P M2.5濃度的貢獻。 選取正月十五煙花未集中燃放的某一時刻或時間段為基準(基準時段根據城市P M2.5和組分濃度變化特征分別確定),對正月十五、十六具有煙花爆竹燃放特征時段逐小時開展對P M2.5濃度的貢獻計算。

從表4 可以看出,正月十五和十六煙花爆竹燃放對河南省PM2.5日均值貢獻分別為31.5%和31.8%,絕對值影響分別為39 μg/m3和57 μg/m3,元宵節(jié)期間煙花爆竹燃放可使河南省2023 年PM2.5年均質量濃度上升0.26 μg/m3。 其中,正月十五煙花爆竹燃放貢獻最大的城市為焦作市,可造成PM2.5日均值上升71 μg/m3,貢獻51.4%;正月十六煙花爆竹燃放貢獻最大的城市為濮陽市,可造成PM2.5日均值上升119 μg/m3,貢獻51.5%。 從煙花爆竹燃放對污染等級的影響來看,煙花爆竹燃放導致河南省12 個城市從中度及以下污染變?yōu)橹囟燃耙陨衔廴?5 個城市從優(yōu)良變?yōu)槌瑯恕?煙花爆竹燃放對城市PM2.5濃度和重度及以上天數影響明顯。

表4 元宵節(jié)期間煙花爆竹燃放對河南省PM 2.5 濃度和空氣質量級別影響Table 4 Impact of fireworks discharge on PM 2.5 concentration and air quality level in Henan Province during the Lantern Festival

3 結論

1)2023 年元宵節(jié)期間,河南省共計出現15 d重度及以上污染,達到歷史同期單日最高重污染天數,PM2.5質量濃度小時峰值為226 μg/m3,僅次于2019 年的239 μg/m3,明顯高于2022 年的86 μg/m3,正月十六重度及以上污染天數較前一日增量為歷史最高值。

2)煙花爆竹燃放對PM2.5和SO2濃度影響顯著,對CO 濃度影響相對較小;煙花爆竹燃放造成K+、、Cl-濃度快速上升,對K+濃度影響最為顯著,河南省各城市K+小時峰值濃度較基準時刻上升10.3 ～86.1 倍,平均上升26.6 倍。

3)正月十五和十六煙花爆竹燃放對河南省PM2.5日均值貢獻分別為31.5%和31.8%,正月十五、正月十六煙花爆竹燃放貢獻最大的城市分別為焦作市和濮陽市,分別造成PM2.5日均值上升71 μg/m3和119 μg/m3,貢獻達51.4% 和51.5%。 煙花爆竹燃放導致河南省共有12 個城市空氣質量跨級出現重度及以上污染,5 個城市從優(yōu)良變?yōu)槌瑯?煙花爆竹燃放對城市PM2.5濃度和重度及以上天數影響顯著。