董 昊,王 歡,吳明胤,張付海

安徽省生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)中心,安徽 合肥 230071

20 世紀(jì)初,隨著我國(guó)經(jīng)濟(jì)的高速發(fā)展,環(huán)境空氣污染形勢(shì)較為嚴(yán)峻,以霧霾天為代表的污染天在京津冀、長(zhǎng)三角以及汾渭平原等區(qū)域時(shí)有發(fā)生。 細(xì)顆粒物PM2.5作為霧霾天的主要影響因子一方面會(huì)降低能見(jiàn)度,影響交通安全,另一方面則會(huì)通過(guò)呼吸道進(jìn)入人體肺部,危害人體健康[1]?！吨泄仓醒腙P(guān)于制定國(guó)民經(jīng)濟(jì)和社會(huì)發(fā)展第十四個(gè)五年規(guī)劃和二○三五年遠(yuǎn)景目標(biāo)的建議》要求基本消除重污染天氣,因而為進(jìn)一步治理PM2.5,對(duì)已采取的管控措施效果進(jìn)行評(píng)估顯得尤為重要。

國(guó)內(nèi)外學(xué)者研究表明,污染源排放與PM2.5濃度的變化息息相關(guān),是造 成PM2.5污染的根本原因,但氣象條件對(duì)大氣環(huán)境中PM2.5物理傳輸和化學(xué)轉(zhuǎn)化也有著重要影響,其中風(fēng)速、風(fēng)向、溫度、相對(duì)濕度以及混合層厚度等氣象因素對(duì)PM2.5濃度有著顯著影響[2-3]。 因而要量化管控措施效果,對(duì)氣象因素的扣除尤為重要。 目前,對(duì)環(huán)境空氣短期治理中管控效果評(píng)估主要采用數(shù)值模型進(jìn)行定量分析,許艷玲等[4]采用WRF-CMAQ模型系統(tǒng)定量分析了2016 年氣象和排放因素變化導(dǎo)致全國(guó)PM2.5年均濃度下降幅度分別為4%和3%,王文丁等[5]使用基于嵌套網(wǎng)格空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)模式(NAQPMS)分析區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控應(yīng)急減排對(duì)成渝地區(qū)PM2.5濃度降低率為5%～11%。 但受限于空氣質(zhì)量數(shù)值模式的性能、排放清單的不準(zhǔn)確、化學(xué)動(dòng)力學(xué)機(jī)理的復(fù)雜以及其他的不穩(wěn)定因素,不同模式間的評(píng)估結(jié)果存在一定的差異性,對(duì)污染物濃度長(zhǎng)時(shí)間序列變化趨勢(shì)分析存在局限性[6]。 因此,對(duì)長(zhǎng)期污染物濃度變化趨勢(shì)分析采用Kolmogorov-Zurbenko(KZ)濾波法被更廣泛使用,其原理是利用污染物濃度變化的頻域特性對(duì)其時(shí)間序列進(jìn)行不同時(shí)間尺度分離,并通過(guò)逐步回歸的方法得到氣象條件對(duì)污染物濃度變化的影響。

安徽省位于長(zhǎng)江三角洲地區(qū),有八百里的沿江城市群和皖江經(jīng)濟(jì)帶,尤其是江淮之間及沿江區(qū)域近年來(lái)經(jīng)濟(jì)高速發(fā)展,城市化、工業(yè)化程度進(jìn)展較快。 本文以沿江地區(qū)的合肥、蕪湖和馬鞍山3 個(gè)城市為研究對(duì)象,分析2018—2020 年各城市PM2.5和氣象參數(shù)日數(shù)據(jù),從而量化“十三五”期間氣象條件對(duì)沿江地區(qū)的PM2.5濃度長(zhǎng)期變化的影響,以期有助于探討經(jīng)濟(jì)高速發(fā)展下城市減排措施的實(shí)施效果。

1 研究方法

1.1 觀測(cè)數(shù)據(jù)

本研究選取2018 年1 月1 日—2020 年12 月31 日合肥、蕪湖和馬鞍山3 個(gè)城市共計(jì)10 個(gè)國(guó)控站點(diǎn)的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)(具體監(jiān)測(cè)站點(diǎn)信息見(jiàn)表1),根據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)技術(shù)規(guī)范(試行)》(HJ 663—2013)[7]和《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》 (GB 3095—2012)[8]評(píng)價(jià)各城市PM2.5日均濃度,進(jìn)行KZ 濾波統(tǒng)計(jì)分析。 同時(shí),為保證PM2.5監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)與氣象數(shù)據(jù)相匹配,選取同站點(diǎn)監(jiān)測(cè)的氣象參數(shù),包括日平均氣壓(P)、日平均氣溫(T)、日平均相對(duì)濕度(RH) 和日平均風(fēng)速(v),并進(jìn)行數(shù)據(jù)整理。

表1 空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站點(diǎn)信息及分布Table 1 Information and distribution of air quality monitoring stations

1.2 研究方法

濾波統(tǒng)計(jì)是一種時(shí)間序列分析方法,其原理是利用原始參數(shù)變化的頻域特性對(duì)其時(shí)間序列進(jìn)行不同時(shí)間尺度的分離。 對(duì)某一原始參數(shù)的時(shí)間序列A(t),其模型可表示為

式中:W(t)是參數(shù)短期分量;S(t)是參數(shù)季節(jié)分量;e(t)是參數(shù)長(zhǎng)期分量。 其中,針對(duì)大氣環(huán)境中PM2.5濃度的時(shí)間序列變化,其短期分量主要受短時(shí)天氣系統(tǒng)影響,而排放源除了在特定節(jié)假日或其他特殊事件會(huì)顯著影響濃度變化外,其余時(shí)段變化總體較小。 季節(jié)分量則是地球公轉(zhuǎn)導(dǎo)致太陽(yáng)角度的變化,使得氣象條件的影響出現(xiàn)季節(jié)性變化,例如降水、季風(fēng)以及氣溫的變化,同時(shí)因季節(jié)變化導(dǎo)致的污染排放也是影響之一。 長(zhǎng)期分量變化的影響因素較多,主要包括區(qū)域內(nèi)氣候變化趨勢(shì)、污染物的排放總量、經(jīng)濟(jì)發(fā)展?fàn)顩r以及當(dāng)?shù)叵嚓P(guān)政策[9]。

KZ 濾波是一種低通濾波,是m 個(gè)點(diǎn)的滑動(dòng)平均濾波器的p 次迭代。 其計(jì)算公式:

式中:Yi為經(jīng)KZ 濾波后的時(shí)間序列;m 為滑動(dòng)窗口長(zhǎng)度(m=2k+1);i 為序列的時(shí)間間隔;j 為滑動(dòng)窗口變量;k 為Ai在濾波時(shí)其兩端的滑動(dòng)窗口長(zhǎng)度。 將濾波后的時(shí)間序列作為下一次濾波的原始時(shí)間序列進(jìn)行計(jì)算,根據(jù)計(jì)算需求,重復(fù)執(zhí)行p次,得到最終的濾波結(jié)果用KZ(m,p)表示。 不同尺度的濾波是通過(guò)調(diào)整參數(shù)m 和p 來(lái)控制的,其中參數(shù)m 和p 與有效濾波寬度N 滿足如下公式[10]:

根據(jù)RAO 等[11]和吳宜航等[12]的研究結(jié)果,選取KZ(365,3)和KZ(15,5)進(jìn)行濾波處理,有效濾波分別為33 d 和632 d。 其中,通過(guò)KZ(365,3)濾波可以提取時(shí)間序列的長(zhǎng)期分量,而經(jīng)過(guò)KZ(15,5)濾波后的時(shí)間序列可定義為基線分量XB(t),代表季節(jié)分量和長(zhǎng)期分量的總和,具體公式:

根據(jù)式(1)、式(4)和式(5)可以得到季節(jié)分量和短期分量的計(jì)算公式:

為進(jìn)一步消除氣象因素對(duì)PM2.5濃度的影響,本研究通過(guò)以氣象參數(shù)為自變量的多元線性回歸,分別就短期分量和基線分量構(gòu)建氣象要素與PM2.5的關(guān)系模型,并計(jì)算各分量回歸模型的解釋方差:

式中:VE 代表解釋方差;varA(t)表示污染物原始序列方差;varε(t)表示殘差序列方差。 解釋方差越大,氣象要素對(duì)原始序列的影響越大,解釋能力越強(qiáng)。

各分量與回歸模型預(yù)測(cè)值的殘差序列即為剔除了氣象參數(shù)影響的PM2.5濃度序列,即由污染排放導(dǎo)致的PM2.5濃度變化。 其中,原始序列的總殘差序列ε(t)是短期分量回歸殘差εM(t) 與基線分量回歸殘差εB(t) 之和,計(jì)算公式:

繼續(xù)對(duì)總殘差序列做KZ(365,3)濾波處理,消除其他未參與擬合的氣象因子的影響,獲得受排放變化影響的PM2.5濃度長(zhǎng)期變化分量εL(t) 。將變化分量與原始序列的長(zhǎng)期分量均值相疊加,得到僅由污染源排放影響的PM2.5濃度長(zhǎng)期分量時(shí)間序列eadj(t):

基于排放源和氣象條件對(duì)PM2.5濃度影響的區(qū)分,計(jì)算2018—2020 年合肥、蕪湖和馬鞍山扣除氣象條件后PM2.5濃度,對(duì)比分析濃度變化,從而評(píng)估分析時(shí)段氣象條件和污染源減排措施對(duì)PM2.5濃度趨勢(shì)變化的貢獻(xiàn)。

2 結(jié)果與討論

2.1 KZ 濾波后PM 2.5 的時(shí)間序列特征

根據(jù)《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)和《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定(試行)》(HJ 633—2012)中的規(guī)定,PM2.5的日均二級(jí)質(zhì)量濃度限值為 75 μg/m3, 日均濃度超過(guò)150 μg/m3即為重污染。 圖1 為PM2.5日濃度原始序列,由圖1 可知:合肥、蕪湖和馬鞍山PM2.5的日變化趨勢(shì)較為一致,日超標(biāo)天主要集中在冬季,其中PM2.5日均濃度超過(guò)150 μg/m3的重污染天占總天數(shù)的比例分別為0.6%、1.1% 和0.7%。 統(tǒng)計(jì)分析2018—2020 年3 個(gè)城市的重污染天數(shù)變化情況,發(fā)現(xiàn)3 個(gè)城市重污染天數(shù)均呈現(xiàn)逐年減少趨勢(shì);對(duì)比城市間日均變化,合肥和蕪湖PM2.5的日超標(biāo)天數(shù)相對(duì)較多,超標(biāo)率分別為10.3%和10.6%,馬鞍山PM2.5污染程度相對(duì)較輕,日超標(biāo)率為8.6%。

圖1 合肥、蕪湖和馬鞍山PM 2.5 的原始時(shí)間序列A(t)Fig.1 The original time series A(t) of PM 2.5 in Hefei,Wuhu and Ma'anshan City

圖2 ～圖4 為合肥、蕪湖和馬鞍山3 個(gè)城市代表站點(diǎn)的PM2.5日濃度經(jīng)KZ 濾波法處理后得到的時(shí)間序列。 短期分量變化如圖2 所示,合肥、蕪湖和馬鞍山的高頻變化較為一致,振幅范圍分別為-65 ～+101、-76 ～+135 和-76 ～+122,反映了周期小于33 d 的PM2.5濃度波動(dòng)情況,考慮污染排放量在短期內(nèi)總體較為穩(wěn)定,因而短期分量的波動(dòng)主要是受本地天氣變化影響。 同時(shí),3 個(gè)城市在冬春季(11 月至次年3 月)波動(dòng)明顯強(qiáng)于其余時(shí)段,說(shuō)明不同季節(jié)的天氣影響存在差異,冬春季受本地天氣變化影響更為顯著。 因而在冬春季進(jìn)行人影等氣象作業(yè),能更易達(dá)到本地PM2.5濃度削減的目的。

圖2 合肥、蕪湖和馬鞍山PM 2.5 經(jīng)KZ 濾波分解后的短期分量序列W(t)Fig.2 The short-term component W(t) of PM 2.5 by the KZ filter in Hefei,Wuhu and Ma'anshan City

去除短期分量的影響后,季節(jié)分量(圖3)反映的是周期為33—632 d 的PM2.5濃度波動(dòng),主要是受本地排放源生產(chǎn)周期和氣象季節(jié)條件變化影響,合肥、蕪湖和馬鞍山的季節(jié)分量變化波動(dòng)基本一致,呈現(xiàn)明顯周期季節(jié)特征。 其中,各城市濃度峰值主要集中在12 月至次年1 月,主要原因一方面是氣溫偏低,大氣混合層較低,相對(duì)濕度較高,天氣系統(tǒng)以靜穩(wěn)為主,大氣水平和垂直擴(kuò)散能力差,有利于本地污染物的累積[13],另一方面江淮之間的冬季主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)槠憋L(fēng),京津冀及周邊地區(qū)冬季采暖導(dǎo)致的區(qū)域性污染輸送影響較為顯著[14]。 但在春季PM2.5濃度也會(huì)出現(xiàn)短時(shí)的上升,如2018 年5 月下旬,這是由于上游沙源地起沙后對(duì)江淮之間區(qū)域的輸送影響[15],其中受地理位置的影響,合肥受沙塵影響更為明顯,PM2.5濃度的波動(dòng)較蕪湖和馬鞍山更為顯著。 而在7—8月,受梅雨季影響疊加夏季有利的氣象條件,3 市降水多、溫度較高,大氣垂直對(duì)流較為活躍,有利于污染物的擴(kuò)散和沉降,故均在此時(shí)段出現(xiàn)PM2.5濃度波谷。 此外,不同城市間的波動(dòng)周期也存在一定的差異性,如合肥和蕪湖在2018 年11 月至2019 年1 月的峰值出現(xiàn)分叉,而馬鞍山未出現(xiàn);波谷出現(xiàn)先后順序?yàn)轳R鞍山＞蕪湖＞合肥。

圖3 合肥、蕪湖和馬鞍山PM 2.5 經(jīng)KZ濾波分解后的季節(jié)分量序列S(t)Fig.3 The seasonal component S(t) of PM 2.5 by the KZ filter in Hefei,Wuhu and Ma'anshan City

圖4 為濾波后的長(zhǎng)期分量序列e(t),其濾波周期是632 d,其濃度波動(dòng)反映的是區(qū)域污染物排放總量和氣候變化等因素影響結(jié)果。 各城市的變化趨勢(shì)總體較為一致,呈現(xiàn)下降趨勢(shì),其中合肥和蕪湖在2018 年11 月至2019 年3 月出現(xiàn)輕微波動(dòng),隨后下降趨勢(shì)趨于明顯,而這種變化趨勢(shì)是無(wú)法直接從原始序列中解讀的,進(jìn)一步說(shuō)明采用時(shí)間序列模型進(jìn)行分析的必要性[16]。 合肥、蕪湖和馬鞍山長(zhǎng)期分量下降速率分別為3.6、3.8 和2.6 μg/(m3·a),PM2.5年均值下降速率為3.3、4.3 和2.3 μg/(m3·a),對(duì)比二者發(fā)現(xiàn),氣象因素對(duì)合肥和蕪湖PM2.5濃度下降呈現(xiàn)抑制作用,而對(duì)馬鞍山則是促進(jìn)作用。 此外,2018—2019 年合肥和蕪湖PM2.5的長(zhǎng)期分量明顯高于馬鞍山,這一方面是合肥和蕪湖的本地污染源排放更為嚴(yán)重,包括工業(yè)企業(yè)廢氣、機(jī)動(dòng)車尾氣以及建筑工地?fù)P塵等[17];另一方面江淮之間區(qū)域在氣候上總體會(huì)受到北方PM2.5污染傳輸影響,相對(duì)于馬鞍山,合肥和蕪湖的地理位置更為偏北,受PM2.5污染傳輸影響更為顯著。 但隨著合肥和蕪湖的工業(yè)結(jié)構(gòu)的轉(zhuǎn)型,電廠等燃煤企業(yè)的超低排放,各市間的污染排放量逐漸接近,PM2.5的濃度水平在2020 年已經(jīng)與馬鞍山基本趨于一致。

圖4 合肥、蕪湖和馬鞍山PM 2.5 經(jīng)KZ濾波分解后的長(zhǎng)期分量序列e(t)Fig.4 The long trend com ponent e(t) of PM 2.5 by the KZ filter in Hefei,Wuhu and Ma'anshan City

為進(jìn)一步驗(yàn)證KZ 濾波的準(zhǔn)確性,選取各分量的協(xié)方差之對(duì)原始序列方差的貢獻(xiàn)來(lái)檢驗(yàn)時(shí)間序列分解效果,貢獻(xiàn)越小,說(shuō)明KZ 濾波分解效果越好,各分量越獨(dú)立。 由表2 可知,3 個(gè)城市的原始序列經(jīng)KZ 濾波后,協(xié)方差對(duì)總方差的貢獻(xiàn)均低于10%,說(shuō)明各城市分解后的分量之間相對(duì)較為獨(dú)立,相互間的干擾較小。 而分析各分量方差對(duì)總方差的貢獻(xiàn)情況,可以發(fā)現(xiàn)各市中短期分量的貢獻(xiàn)最大,均超過(guò)50%,其次是季節(jié)分量,貢獻(xiàn)率范圍為40.4%～41.6%,而長(zhǎng)期分量貢獻(xiàn)占比最少,其中,馬鞍山的貢獻(xiàn)率僅為0.9%,這說(shuō)明PM2.5濃度的變化主要受污染源排放和氣象條件的短期和季節(jié)性變化影響,這與秦人潔等對(duì)石家莊、保定和張家口PM2.5的分析結(jié)果較為一致[18]。

表2 合肥、蕪湖和馬鞍山PM 2.5 各分量方差對(duì)總方差的貢獻(xiàn)率Table 2 Contribution of each component to the total variance of PM 2.5 in Hefei,Wuhu and Ma'anshan City

2.2 氣象因素對(duì)PM 2.5 不同分量的影響

多項(xiàng)研究表明,PM2.5的濃度變化受氣象因素影響較為顯著,為進(jìn)一步探究經(jīng)KZ 濾波后不同分量下PM2.5與各氣象因子的相關(guān)性,本研究使用Spearman 相關(guān)系數(shù)法進(jìn)行分析,結(jié)果見(jiàn)表3。相對(duì)于長(zhǎng)期分量中,PM2.5與氣壓呈現(xiàn)弱負(fù)相關(guān),在季節(jié)分量中則為顯著正相關(guān),這與王嫣然等在北京地區(qū)對(duì)不同季節(jié)PM2.5與氣象因素的分析結(jié)果一致[19];與氣溫的相關(guān)系數(shù)在季節(jié)和長(zhǎng)期分量中呈現(xiàn)負(fù)值,而在短期分量中為正值,這主要是氣溫上升會(huì)促進(jìn)大氣垂直運(yùn)動(dòng),有利于PM2.5的垂直擴(kuò)散和稀釋,但若在短期內(nèi)有逆溫層存在,隨著氣溫的升高,有利于大氣穩(wěn)定,大氣混合層高度偏低,從而使得近地面污染物聚集[20];相對(duì)濕度和風(fēng)速與PM2.5有著顯著相關(guān)性[21],其中相對(duì)濕度在長(zhǎng)期分量中與PM2.5呈現(xiàn)負(fù)相關(guān),但在合肥的短期和季節(jié)分量出現(xiàn)正相關(guān),這有可能是相對(duì)濕度較高導(dǎo)致PM2.5吸濕增長(zhǎng);風(fēng)速對(duì)PM2.5的影響主要是通過(guò)水平擴(kuò)散,隨著風(fēng)速增大,PM2.5的傳輸速率增加,污染物濃度下降,因而風(fēng)速在短期和季節(jié)分量上與PM2.5呈現(xiàn)負(fù)相關(guān),但城市的基礎(chǔ)設(shè)施建設(shè)作為顆粒物的重要排放源,在風(fēng)速增大的時(shí)候,會(huì)造成建筑工地?fù)P塵擴(kuò)散,使得空氣中顆粒物濃度上升,這可能是風(fēng)速與PM2.5長(zhǎng)期分量呈現(xiàn)正相關(guān)的原因[20]。 綜上,各氣象因子在不同時(shí)間尺度下對(duì)PM2.5的影響作用偏差較大,應(yīng)綜合考慮不同時(shí)間尺度下氣象條件對(duì)污染物的影響。

表3 合肥、蕪湖和馬鞍山PM 2.5 與氣象因子的Spearm an 相關(guān)系數(shù)Table 3 Spearm an's correlation coefficients between PM 2.5 and meteorological factors in Hefei,Wuhu and Ma'anshan City

2.3 基于氣象因素調(diào)整PM 2.5 的濃度變化

為進(jìn)一步消除氣象因素對(duì)PM2.5濃度變化的影響,根據(jù)上述氣象因子對(duì)經(jīng)KZ 濾波后PM2.5時(shí)間序列進(jìn)行多元線性回歸分析,并構(gòu)建統(tǒng)計(jì)模型。由表4 可知,各城市均呈現(xiàn)出長(zhǎng)期分量的解釋方差最高、季節(jié)分量次之、短期分量最低的變化趨勢(shì)。其中,各城市的長(zhǎng)期分量和季節(jié)分量解釋方差為87.9%～99.2%,可以認(rèn)為長(zhǎng)期分量和季節(jié)分量基本能通過(guò)選取的4 個(gè)氣象因子變量來(lái)解釋[20]。

表4 合肥、蕪湖和馬鞍山PM 2.5 短期分量、季節(jié)分量和長(zhǎng)期分量的回歸模型分析Table 4 Regression model of PM 2.5 concerning the short-term component,seasonal component,and long-trend component by the stepw ise regression in Hefei,Wuhu and Ma'anshan City

圖5 是依據(jù)回歸模型和殘差分析后繪制的PM2.5濃度長(zhǎng)期分量變化趨勢(shì)圖。 由圖5 可見(jiàn):各城市消除氣象因素影響后長(zhǎng)期分量總體有所下降,尤其是2018—2019 年,說(shuō)明氣象條件整體不利于PM2.5的改善,這與梅梅等在京津冀采用城市大氣污染數(shù)值預(yù)報(bào)系統(tǒng)進(jìn)行分析得到2019 年氣象條件對(duì)PM2.5濃度上升貢獻(xiàn)9.96%的結(jié)果較為一致[22];而在2020 年下半年,氣象條件則對(duì)PM2.5的影響呈現(xiàn)改善作用。

圖5 合肥、蕪湖和馬鞍山經(jīng)氣象修正前后PM 2.5 濃度長(zhǎng)期分量變化趨勢(shì)Fig.5 Variations of long-trend component of PM 2.5 concentration before and after meteorological adjustm ent in Hefei,Wuhu and Ma'anshan City

對(duì)比各城市2018 年和2020 年長(zhǎng)期分量修正前后的PM2.5濃度均值,其中2018 年與2020 年長(zhǎng)期分量修正前PM2.5濃度均值的差值即為污染源與氣象條件的總貢獻(xiàn),而長(zhǎng)期分量修正后的差值為污染源的總貢獻(xiàn),具體結(jié)果見(jiàn)表5。 同2018年相比,2020 年合肥、蕪湖和馬鞍山PM2.5污染均顯著改善,污染源減排措施仍是PM2.5污染改善的主要因素,其中氣象條件對(duì)合肥、蕪湖和馬鞍山PM2.5改善的貢獻(xiàn)率分別為 1.0%、 7.2% 和17.3%。

表5 合肥、蕪湖和馬鞍山減排措施和氣象條件對(duì)PM 2.5 濃度改善的貢獻(xiàn)情況Table 5 Contribution of emission reduction measures and meteorological conditions to the improvement of PM 2.5 in Hefei,Wuhu and Ma'anshan City

本研究基于KZ 濾波法評(píng)估了氣象和污染源對(duì)3 個(gè)城市PM2.5的影響情況,但仍有其不確定性。 主要包括:①監(jiān)測(cè)站點(diǎn)對(duì)城市的代表性有限,不同區(qū)域的PM2.5監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)和氣象條件都存在差異,尤其是近地面氣象參數(shù),受各種條件的制約,本研究?jī)H選取10 個(gè)站點(diǎn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了均值處理;②基于多元線性模型進(jìn)行擬合時(shí),采用的擬合因子不夠全面,擬合方程僅考慮氣象因子與PM2.5濃度之間的關(guān)系,未考慮大氣環(huán)境中二次生成對(duì)PM2.5的貢獻(xiàn)。 ③貢獻(xiàn)分析采用的是長(zhǎng)期分量的計(jì)算結(jié)果,對(duì)于短期和季節(jié)分量中氣象條件影響未進(jìn)行剝離。

2.4 基于數(shù)值模式的情景分析

嵌套網(wǎng)格空氣質(zhì)量模式系統(tǒng)(NAQPMS)模式采用中尺度天氣預(yù)報(bào)模式(WRF)輸出的氣象要素場(chǎng)作為的動(dòng)力驅(qū)動(dòng),美國(guó)國(guó)家環(huán)境預(yù)報(bào)中心的NCEP 再分析數(shù)據(jù)為初始條件和邊界條件,基于清華大學(xué)MEIC 清單為污染排放源清單,設(shè)置模擬區(qū)域?yàn)槿貐^(qū)域嵌套,網(wǎng)格分辨率分別為27、9、3 km,第三層網(wǎng)格覆蓋安徽省全境。 本研究采用NAQPMS 模型進(jìn)行3 個(gè)城市的情景模擬,保持排放源清單不變,第1 組模擬方案采用2018 年的氣象場(chǎng),第2 組模擬方案采用2020 年的氣象場(chǎng),兩者模擬PM2.5濃度值為氣象條件帶來(lái)的濃度變化。

采用標(biāo)準(zhǔn)化分?jǐn)?shù)偏差(MFB)對(duì)NAQPMS 模型模擬結(jié)果進(jìn)行評(píng)估[式(11)]。

式中:Cm為模型模擬值;Co為實(shí)際監(jiān)測(cè)值。

數(shù)字模型模擬結(jié)果顯示,2018 年合肥、蕪湖和馬鞍山的PM2.5模擬值與實(shí)測(cè)值的平均偏差分別為11.9,13.6 和7.8,MFB 分別為23.1%,14.9%和28.2%,模擬結(jié)果在理想范圍內(nèi)[23],而造成模擬值偏高的原因可能是源清單的不確定性和模型本身化學(xué)機(jī)理的不完善。

為縮小模式模擬的差異,根據(jù)2018 年數(shù)據(jù)對(duì)3 個(gè)城市采用最小二乘法,構(gòu)建PM2.5濃度模擬值與實(shí)測(cè)值的線性擬合關(guān)系(圖6)。 基于擬合方程對(duì)2020 年3 個(gè)城市模擬值進(jìn)行調(diào)整,調(diào)整后的PM2.5濃度為排放強(qiáng)度與2018 年一致污染物能達(dá)到的濃度水平。

圖6 2018 年合肥、蕪湖和馬鞍山PM 2.5 濃度模擬值和實(shí)測(cè)值線性擬合Fig.6 Linear regression of simulated and observed PM 2.5 concentrations in Hefei,Wuhu and Ma'anshan City in 2018

圖7 為NAQPMS 模式模擬的氣象和污染源變化對(duì)2020 年3 個(gè)城市PM2.5濃度的影響。 結(jié)果顯示,相比于2018 年,2020 年合肥和馬鞍山PM2.5濃度下降的主要貢獻(xiàn)來(lái)自于減排措施,與KZ 濾波的結(jié)論較為一致;蕪湖PM2.5濃度下降貢獻(xiàn)中,減排措施和氣象條件分別占比42.5%和57.5%,較KZ 濾波統(tǒng)計(jì)算法結(jié)果有所偏差,其原因可能是實(shí)際減排控制措施的執(zhí)行效果好于減排預(yù)期效果,致使數(shù)值模型對(duì)減排措施存在低估。

圖7 基于NAQPMS 模式合肥、蕪湖和馬鞍山減排措施和氣象條件對(duì)PM 2.5 濃度改善的貢獻(xiàn)情況Fig.7 Contribution of emission reduction measures and meteorological conditions to the improvement of PM 2.5 in Hefei,W uhu and M a'anshan City based on NAQPM S

3 結(jié)論

1)江淮之間3 個(gè)城市PM2.5濃度各分量對(duì)原始序列總方差的貢獻(xiàn)和均超過(guò)90%,KZ 濾波的分離尺度較為合理,能較為科學(xué)構(gòu)建區(qū)域內(nèi)PM2.5濃度時(shí)間序列模型,其中各分量中,短期分量對(duì)總方差的貢獻(xiàn)最大,季節(jié)分量次之,長(zhǎng)期分量貢獻(xiàn)最少,說(shuō)明PM2.5濃度時(shí)間序列的波動(dòng)主要是受污染源和氣象條件的短期和季節(jié)影響。

2)PM2.5濃度與氣壓、溫度、相對(duì)濕度和風(fēng)速均呈現(xiàn)一定相關(guān)性。 其中,在不同時(shí)間尺度下,氣象因子對(duì)PM2.5的影響存在顯著差異。

3)依據(jù)回歸模型和殘差分析后,修正氣象條件對(duì)長(zhǎng)期分量的影響,KZ 濾波統(tǒng)計(jì)結(jié)果顯示2018—2020 年氣象條件對(duì)江淮之間區(qū)域PM2.5污染改善影響存在波動(dòng),同2018 年相比,2020 年江淮之間PM2.5污染均顯著改善,減排措施的貢獻(xiàn)率為82.7%～99.0%;數(shù)值模式情景分析結(jié)果顯示減排措施的貢獻(xiàn)率為42.5% ～104.8%;因而,污染源減排措施是江淮之間PM2.5污染改善的主要因素。