花瑞陽,倪長健,李 蔚,葉成志,石蕎語

1.成都信息工程大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院,四川 成都 610225

2.長春市氣象臺,吉林 長春 130051

3.湖南省氣象臺,湖南 長沙 410000

4.中國氣象局成都高原氣象研究所,四川 成都 610072

自我國實施《打贏藍(lán)天保衛(wèi)戰(zhàn)三年行動計劃》和《大氣污染防治行動計劃》以來,以PM2.5為代表的顆粒物質(zhì)量濃度在顯著降低的同時,臭氧(O3)濃度卻呈現(xiàn)出上升的趨勢[1-3]。 近地面高濃度的O3不僅干擾生態(tài)系統(tǒng)的穩(wěn)定,嚴(yán)重影響人體健康,而且還加劇了大氣復(fù)合污染的復(fù)雜性和不確定性,這已經(jīng)成為當(dāng)前大氣環(huán)境管理的焦點和難點[4-5]。

近地面O3是由氮氧化物(NOx)和揮發(fā)性有機物(VOCs)在太陽輻射下發(fā)生一系列復(fù)雜的光化學(xué)反應(yīng)生成的二次污染物[6-7]。 基于對前體物的敏感類型識別,可將O3濃度的管控分為VOCs控制區(qū)、NOx控制區(qū)、VOCs 和NOx協(xié)同控制區(qū)[8]。 此外,由于O3和PM2.5之間有相同的前體物,二者之間還可通過輻射效應(yīng)、光化學(xué)反應(yīng)和非均相反應(yīng)相互影響,這種化學(xué)偶聯(lián)關(guān)系增大了O3和PM2.5協(xié)同治理的難度[9-10]。 在O3前體物(NOx和VOCs)排放相對固定的情況下,氣象因子是驅(qū)動O3濃度演化的關(guān)鍵因素,也是造成O3濃度出現(xiàn)季節(jié)變化和晝夜循環(huán)的主要原因[11]。DING 等[12]研究表明,太陽輻射、相對濕度、風(fēng)速和溫度等氣象因素與O3濃度變化密切相關(guān),錢悅等[13]進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn),O3濃度總體與氣溫、日照時數(shù)呈正相關(guān),與相對濕度呈負(fù)相關(guān)。 王玫等[14]針對2014—2017 年京津冀O3與氣象要素關(guān)系研究結(jié)果表明,春、夏、秋季氣溫是影響O3濃度變化的主要因素,而在冬季相對濕度和風(fēng)速則是影響O3濃度變化的主要因素。 由此可見,不同季節(jié)氣象因子對O3濃度的影響存在差異性[15]。

目前,O3濃度預(yù)報方法主要分為數(shù)值預(yù)報和統(tǒng)計預(yù)報兩大類[16]。 數(shù)值預(yù)報方法以大氣動力學(xué)和大氣光化學(xué)理論為基礎(chǔ),模擬大氣中一系列復(fù)雜的物理化學(xué)過程[17-18]。 相比而言,決策樹、神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和多元線性回歸等統(tǒng)計預(yù)報方法僅需要將污染潛勢作為輸入數(shù)據(jù),具有模型簡單和適用性強等特點[19-20]。 進(jìn)一步研究指出[18-21],上述統(tǒng)計方法也存在過擬合、機理分析不清晰以及非線性表征能力弱等不足。 廣義可加模型(GAMs)作為一種非參數(shù)統(tǒng)計模型,可用于處理解釋變量與響應(yīng)變量間非線性和非單調(diào)的數(shù)據(jù)關(guān)系,是復(fù)雜多因素耦合分析的重要工具[22-23];張瑩等[22]運用GAMs 模型分析成都市2014—2019 年氣象因子交互作用對O3濃度變化的影響;任至涵等[24]利用GAMs 模型分別構(gòu)建了O3日最大8 h 滑動平均質(zhì)量濃度(O3-8 h)與4 個時段(全天時段、日間時段、O3超標(biāo)時段、O3峰值時段)氣象因子間的函數(shù)關(guān)系,揭示了O3逐日污染潛勢對不同時間尺度的依存關(guān)系;史之浩[25]研究指出,O3濃度對氣象參數(shù)變化的響應(yīng)存在顯著的地區(qū)和季節(jié)特征。綜上,O3對氣象要素及其交互作用非常敏感,這必然會導(dǎo)致O3污染潛勢GAMs 模型表征能力和表征形式的季節(jié)差異性,而這方面的認(rèn)知尚不清晰。

長沙市是湖南省經(jīng)濟(jì)發(fā)展的核心增長極,是我國典型的季風(fēng)區(qū),也是全國復(fù)合型污染最嚴(yán)重的地區(qū)之一[26]。 本文利用長沙市2016—2019 年O3濃度逐時觀測資料,結(jié)合該時段同時次的環(huán)境氣象監(jiān)測數(shù)據(jù),基于GAMs 模型探討 O3污染潛勢多因子非線性作用的季節(jié)分異特征,以期為該地區(qū)O3預(yù)報模型指標(biāo)體系的構(gòu)建提供技術(shù)支持。

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

本文采用資料包括長沙市2016—2019 年9個環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測站(高開區(qū)環(huán)保局站、湖南中醫(yī)藥大學(xué)站、經(jīng)開區(qū)環(huán)保局站、天心區(qū)環(huán)保局站、雨花區(qū)環(huán)保局站、湖南師范大學(xué)站、伍家?guī)X站、馬坡嶺站、火車新站)所提供的O3逐時監(jiān)測數(shù)據(jù)和長沙氣象觀測站提供的常規(guī)地面觀測氣象資料以及地面輻射觀測資料,主要包括相對濕度、氣溫、風(fēng)速、氣壓、太陽輻射等。 O3數(shù)據(jù)嚴(yán)格參照《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)[25]進(jìn)行質(zhì)量控制,同時剔除部分時段由于停電、儀器校準(zhǔn)等原因出現(xiàn)的缺測值。 氣象數(shù)據(jù)集原始數(shù)據(jù)文件也已經(jīng)過嚴(yán)格的質(zhì)量控制。 本文O3濃度為O3日最大8 h 滑動平均質(zhì)量濃度(O3-8 h),8 h 滑動時段內(nèi)連續(xù)6 h 有數(shù)據(jù),則認(rèn)為該數(shù)據(jù)有效。 結(jié)合國家《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB 3095—2012)確定一級限值100 μg/m3,二級限值160 μg/m3。

1.2 分析方法

廣義可加模型(GAMs),將每個預(yù)測變量分割成多個部分,通過核函數(shù)、光滑樣條函數(shù)或者局部回歸光滑函數(shù),對每個部分進(jìn)行擬合。 GAMs模型具有解決相應(yīng)變量與預(yù)測因子之間非線性關(guān)系的能力,其基本形式:

式中:i 為觀測的天數(shù);j 為氣象因子的數(shù)目; μi為O3濃度的期望值; g(μi) 是連接函數(shù);xji為解釋變量,本研究解釋變量為氣象因子,主要包括相對濕度、太陽射輻、氣溫、風(fēng)速和氣壓,fj是氣象因子xji的光滑函數(shù),代表O3濃度和氣象因子間的復(fù)雜關(guān)系; β0為截距;εi表示殘差。 在利用GAMs模型進(jìn)行分析的時候,對于平滑函數(shù)fj使用懲罰3 次回歸樣條,以允許O3濃度與所選取的每個氣象因子之間形成非線性響應(yīng)。 GAMs 模型的分析結(jié)果通過F 統(tǒng)計值、P、調(diào)整判定系數(shù)(R2)和方差解釋率(IRV)來表征,其中F 統(tǒng)計值越大,表明該氣象因子相對重要性越大;P 是用來判斷假設(shè)檢驗結(jié)果的另一參數(shù),P 越小表明結(jié)果越顯著;調(diào)整判定系數(shù)(R2)為回歸平方和與總離差平方和的比值,取值范圍為0 ～1,且R2越接近1表明擬合效果越優(yōu),方差解釋率(IRV)表示模型對總體變化的解釋能力,值越高表明模型越精確。

2 結(jié)果與討論

2.1 O 3 濃度的季節(jié)變化

研究表明[27],不同城市由于氣候氣象條件不同,影響O3的主導(dǎo)氣象因子也有所差異,通過氣象因子與O3濃度相關(guān)性關(guān)系分析進(jìn)一步證實,同一氣象因子在不同季節(jié)與O3相關(guān)系數(shù)并不相同,因此推斷同一氣象因子不同季節(jié)對O3濃度的貢獻(xiàn)率也會有所不同。 另外,O3濃度與其前體物以及氣象因子構(gòu)成了非常復(fù)雜的非線性系統(tǒng),氣象因子逐月變化是該動力系統(tǒng)最重要驅(qū)動因子之一,并誘發(fā)了O3濃度序列的顯著季節(jié)變化特征[28]。 為此繪制了研究時段內(nèi)O3月均濃度及O3高濃度天數(shù)逐月變化特征圖,見圖1。 圖1 將O3濃度高于100 μg/m3的值作為高濃度值。 由圖1 可見,O3濃度月變化呈現(xiàn)顯著的單峰形態(tài)特征,峰值出現(xiàn)在9 月,為128.8 μg/m3,這一結(jié)果與文獻(xiàn)[29]的研究結(jié)果基本一致。 2016—2018 年O3高濃度時間也呈現(xiàn)明顯的單峰形態(tài)特征,峰值在8 月。

圖1 2016—2018 年長沙市O 3 月均濃度及高濃度時間Fig.1 Monthly average concentration and high concentration days of ozone in Changsha from 2016 to 2018

為更清晰看出O3高濃度時間的季節(jié)分異特征,據(jù)此統(tǒng)計了2016—2018 年逐季O3高濃度的時空分布,見圖2。 2016—2018 年O3高濃度時間最大值均在夏季,分別為51、49、70 d,這主要是由于夏季大氣不穩(wěn)定條件,太陽輻射增強且大氣對流層與平流層交換頻繁,光化學(xué)反應(yīng)導(dǎo)致O3濃度升高。 顯然不同季節(jié)O3濃度和高濃度天數(shù)都存在明顯的季節(jié)性特征。 本文將探究不同季節(jié)O3濃度與氣象因子非線性擬合結(jié)果是否也存在季節(jié)分異特征,為更準(zhǔn)確預(yù)測O3污染潛勢,分季節(jié)制定前體物控制方案,進(jìn)一步改善我國環(huán)境空氣質(zhì)量提供支持。

圖2 2016—2018 年長沙市四季O 3 高濃度時間Fig.2 The number of days with high ozone concentration in four seasons in Changsha from 2016 to 2018

2.2 GAM s 模型的構(gòu)建

基于廣義可加模型(GAMs)分別構(gòu)建了長沙市2016—2018 年O3日最大8 h 滑動平均質(zhì)量濃度與不同季節(jié)氣象要素之間的函數(shù)關(guān)系,其中氣象要素包括相對濕度、太陽輻射、氣溫、風(fēng)速和氣壓。 首先利用相關(guān)性分析和方差膨脹因子相結(jié)合的方法排除了相對濕度、太陽輻射、氣溫、風(fēng)速和氣壓之間存在多重共線性問題,進(jìn)而基于GAMs模型對5 個氣象因子先逐個進(jìn)行單因子分析,O3濃度作為響應(yīng)變量,每次選取一個氣象因子作為解釋變量,并分析每個解釋變量對響應(yīng)變量影響的顯著性和模型的擬合程度。 如表1 所示,氣象因子P 在0.05 以下,則代表該氣象因子通過了0.05 顯著性檢驗,P 越小則顯著性越強,夏季和冬季氣壓未通過0.05 顯著性檢驗。當(dāng)分子自由度為1 時,說明函數(shù)為線性方程,表明解釋變量與響應(yīng)變量O3濃度之間存在線性關(guān)系。 結(jié)果顯示,春季的氣溫和風(fēng)速、夏季的氣壓以及秋季的太陽輻射、風(fēng)速和氣壓等因子分子自由度均為1,說明該6 個函數(shù)呈線性關(guān)系,其余函數(shù)均是非線性曲線方程,且自由度越大,非線性關(guān)系越顯著。 另外,R2和方差解釋率越大,表明該因子與O3濃度相關(guān)性越強。 由表1可見,相對濕度、氣溫、太陽輻射3 個氣象因子在4 個季節(jié)中均是主要的影響因子,且太陽輻射影響最大,相對濕度次之,氣溫最后。 從同一氣象因子在不同季節(jié)里與O3濃度擬合結(jié)果來看,太陽輻射在春季影響最強(R2為0.719,方差解釋率為72.4%),秋季次之(R2為0.719,方差解釋率為72.0%),冬季影響排第三(R2為0.710,方差解釋率為71.4%),夏季最小(R2為0.409,方差解釋率為41.3%)。 相對濕度在冬季影響最強(R2為 0.576, 方差解釋率為58.3%),秋季次之(R2為0.556,方差解釋率為56.1%),夏季最小(R2為0.394,方差解釋率為40.8%)。 氣溫的季節(jié)重要性排序與前2 個因子皆不相同,氣溫在秋季影響最強(R2為0.442,方差解釋率為45.9%),春季次之(R2為0.283,方差解釋率為28.5%),但影響最小的季節(jié)是冬季(R2為0.117,方差解釋率為12.7%)。在秋季,氣壓影響的重要性大于風(fēng)速,春、冬、夏季則相反,風(fēng)速重要性大于氣壓。 因此,O3濃度季節(jié)變化是非常復(fù)雜的非線性時間變化序列,不同季節(jié)氣象因子(解釋變量)與O3濃度(響應(yīng)變量)的關(guān)系有顯著差異。 這一結(jié)論也得到了劉明花[30]研究成果的支持。

表1 4 個季節(jié)O 3 濃度與單個氣象因子的GAM s 模型擬合結(jié)果Table 1 Fitting results of O 3-8 h concentration in four seasons with GAM s model of single meteorological factor

利用GAMs 模型進(jìn)行多要素影響分析,以了解氣象因素在不同季節(jié)對O3的綜合影響。 將5個氣象因子共同作為解釋變量,O3濃度作為響應(yīng)變量,構(gòu)建GAMs 模型進(jìn)行多要素擬合。 從表2可知:①四季O3濃度變化多要素GAMs 模型R2和方差解釋率都高于對應(yīng)季節(jié)單因子GAMs 模型擬合結(jié)果,多因素GAMs 模型的擬合效果優(yōu)于單因子GAMs 模型。 ②秋季多要素GAMs 模型R2為0.819,方差解釋率為83.0%,高于其他季節(jié)多要素擬合的GAMs 模型。 ③夏季多要素GAMs 模型R2為0.564,方差解釋率為60.2%,顯著低于其他季節(jié)多要素GAMs 模型。 可見,不同季節(jié)氣象因子對O3污染潛勢貢獻(xiàn)率存在差異。 夏季O3濃度與氣象因子擬合度明顯低于其他季節(jié),主要是由于夏季高溫、強輻射使得光化學(xué)反應(yīng)愈加復(fù)雜,同時O3的另一主要前體物VOCs 在高溫下反應(yīng)更為活躍,使O3濃度變化的作用機制更加繁雜[31]。 因此,導(dǎo)致影響O3濃度的氣溫、太陽輻射、相對濕度等主控因子權(quán)重下降,GAMs 模型擬合效果較差。

表2 4 個季節(jié)O 3 濃度與5 個氣象因子的GAM s 模型擬合結(jié)果Table 2 Fitting results of GAM s m odel between O 3-8 h concentration in four seasons and five m eteorological factors

夏季的氣壓與冬季的風(fēng)速和氣壓均未通過0.05 的顯著性檢驗,因此,為進(jìn)一步分析O3污染潛勢的非線性季節(jié)分異特征,以太陽輻射、相對濕度、氣溫3 個氣象因子共同為自變量,逐個季節(jié)進(jìn)一步構(gòu)建與O3濃度的GAMs 模型。

R2與方差解釋率可共同判定模型的擬合效果,兩者數(shù)值越大則表明擬合效果越好。 由表3可知:①4 個季節(jié),太陽輻射、相對濕度和氣溫與O3呈顯著的非線性相關(guān)性(通過了0.05 的顯著性檢驗且分子自由度均大于1)。 ②春季、秋季和冬季GAMs 模型調(diào)整判定系數(shù)R2為0.758 ～0.818,方差解釋率為76.8%～82.8%,模型擬合度較高,說明GAMs 模型可以很好地擬合春季、秋季和冬季氣象因子與O3濃度的非線性關(guān)系,這3 個季節(jié)氣象因子對當(dāng)季O3污染潛勢具有較好指示意義。 ③夏季GAMs 模型R2為0.486,方差解釋率為51.2%,氣象因子與O3擬合度較差,說明夏季氣象因子對O3污染潛勢指示意義較差。

表3 4 個季節(jié)O 3 濃度與3 個主要氣象因子的GAM s 模型分析結(jié)果Table 3 Fitting results of GAM s model between O 3-8h concentration in four seasons and five meteorological factors

在環(huán)境數(shù)值模擬及環(huán)境監(jiān)測研究中,當(dāng)模擬和觀測數(shù)據(jù)不是固定變量而是隨機變量時,不能忽視自變量的離散性。 所以,在選取回歸分析方法時,不應(yīng)只偏重優(yōu)化因變量的擬合效果,還應(yīng)同時兼顧因變量和自變量的擬合偏差。 壓軸回歸法(RMA)的優(yōu)化準(zhǔn)則是數(shù)據(jù)點與回歸趨勢線構(gòu)成的三角形面積最小,注重變量間的數(shù)值變化關(guān)系,更適用于環(huán)境監(jiān)測類隨機數(shù)據(jù)樣本的線性回歸分析[32]。 因此,選用2019 年資料應(yīng)用壓軸回歸法對4 個季節(jié)GAMs 模型的擬合效果進(jìn)行檢驗,得到了4 個季節(jié)模擬值和觀測值的散點圖(圖3)。從圖3 可見,散點均勻分布在RMA 回歸直線y=1.115 9×10-6+x(春季)、y=-7.853 81+1.055 61x(秋季)、y=0.924 7+0.992 3x(冬季)的兩側(cè),春季、秋季及冬季壓軸回歸系數(shù)r 為0.735 ～0.874,表明模型能夠解釋O3濃度73.5%～87.4%的變化,即認(rèn)為O3的預(yù)測值具有顯著參考價值。 夏季壓軸回歸系數(shù)r 為0.436,即模型解釋O3濃度的變化的能力明顯小于其他3 個季節(jié)。 由此可見,夏季3 個重要氣象影響因子對O3的影響明顯小于其他季節(jié),該結(jié)果進(jìn)一步論證了夏季氣象因子對O3污染潛勢指示意義較差。 因此,找到夏季O3濃度和O3超標(biāo)時間增多的主導(dǎo)因子,或?qū)3光化學(xué)反應(yīng)非線性動力系統(tǒng)和基于氣象因子的O3污染潛勢協(xié)同研究,才能更準(zhǔn)確地預(yù)測夏季O3污染潛勢,進(jìn)而為改善我國環(huán)境空氣質(zhì)量提供針對性方案。

圖3 4 個季節(jié)壓軸回歸(RAM)檢驗結(jié)果Fig.3 The test result of reduced major axis regression (RAM) in four seasons

3 結(jié)論

1)春、夏、秋、冬四季相對濕度、太陽輻射、氣溫、風(fēng)速、氣壓間不存在顯著的共線性問題,各因子對O3濃度的影響都呈現(xiàn)出非線性關(guān)系,不同季節(jié)氣象因子(解釋變量)與O3(響應(yīng)變量)的關(guān)系有顯著差異。

2)太陽輻射、相對濕度和氣溫均是決定春、夏、秋、冬四季O3污染潛勢最重要的氣象要素,但三者在O3濃度變化GAMs 模型中的重要性排序會因季節(jié)的變化存在差異。

3)春季、秋季和冬季氣象因子對O3污染潛勢都有較佳的指示意義,GAMs 模型擬合效果較好。 夏季受各種因素影響,氣象因子對O3污染潛勢指示意義較差,夏季GAMs 模型擬合度低于其他季節(jié)。