趙勇，周月明

（華中科技大學(xué) 物理學(xué)院，武漢 430074）

0 引言

超快超強(qiáng)激光技術(shù)最近幾十年發(fā)展迅速。目前已得到的最短激光脈寬已經(jīng)在50 阿秒（Attosecond， as，10-18s）以下［1］，得到的激光聚焦后峰值強(qiáng)度能達(dá)到1022W/cm2以上［2］。在微觀世界中，分子的轉(zhuǎn)動(dòng)在皮秒（Picosecond， ps， 10-12s）量級(jí)，原子核的振動(dòng)在飛秒（Femtosecond， fs， 10?15s）量級(jí)，而電子的運(yùn)動(dòng)在阿秒量級(jí)。超快超強(qiáng)激光技術(shù)為探索原子分子微觀結(jié)構(gòu)乃至內(nèi)部電子的運(yùn)動(dòng)規(guī)律、操控電子行為提供了一種重要手段。在強(qiáng)激光的作用下，原子分子會(huì)被電離，進(jìn)而誘導(dǎo)許多有趣的非線性物理過(guò)程，比如閾上電離（Above Threshold Ionization， ATI）［3-9］、非次序雙電離（Non-sequential Double Ionization， NSDI）［10-12］和高次諧波產(chǎn)生（High-order Harmonic Generation，HHG）［13-16］等。在過(guò)去幾十年中，這些強(qiáng)場(chǎng)過(guò)程引起了人們的廣泛關(guān)注。

強(qiáng)激光場(chǎng)驅(qū)動(dòng)的原子分子電離是強(qiáng)場(chǎng)物理中的許多超快現(xiàn)象的第一步，也是許多研究關(guān)注的重點(diǎn)。隨著激光強(qiáng)度和激光波長(zhǎng)的變化，原子發(fā)生電離的機(jī)制也各不相同。如圖1 所示，原子在激光場(chǎng)中的電離機(jī)制大致可分為單光子電離（Single-Photon Ionization， SPI）、多光子電離（Multi-Photon Ionization， MPI）、隧穿電離（Tunneling Ionization， TI）和越壘電離（Over-Barrier Ionization， OBI）［17］。在強(qiáng)場(chǎng)電離中，人們通常使用Keldysh 參數(shù)［18］（也叫絕熱參數(shù)）來(lái)區(qū)分占主導(dǎo)的電離機(jī)制，其中，Ip表示電離勢(shì)，Up=F2/4ω2表示電子在激光場(chǎng)中的有質(zhì)動(dòng)能，ω和F分別表示激光的頻率和電場(chǎng)振幅。當(dāng)γ?1 時(shí)，原子主要發(fā)生多光子電離，此時(shí)激光強(qiáng)度較小，電子通過(guò)吸收多個(gè)光子躍遷到連續(xù)態(tài)而電離。當(dāng)γ?1 時(shí)，隧穿電離占主導(dǎo)，此時(shí)激光強(qiáng)度較大且激光頻率較小，被激光場(chǎng)壓低的勢(shì)壘相對(duì)靜止，電子主要通過(guò)隧穿到連續(xù)態(tài)而發(fā)生電離。而當(dāng)γ～1 時(shí)，電子處于多光子電離和隧穿電離的過(guò)渡區(qū)，兩種電離機(jī)制同時(shí)存在，目前實(shí)驗(yàn)室的激光條件大多處于這個(gè)區(qū)域。特別地，當(dāng)激光強(qiáng)度大于越壘電離的電離閾值，且激光頻率足夠小時(shí)，原子將主要發(fā)生越壘電離。Keldysh 參數(shù)只是區(qū)分主導(dǎo)的電離機(jī)制的一個(gè)大致參考參數(shù)，在實(shí)際情況中，上述的電離機(jī)制之間并沒(méi)有絕對(duì)明確的界限。

圖1 原子在強(qiáng)場(chǎng)中的電離機(jī)制示意圖Fig.1 Schematic diagram of the ionization mechanisms of atom in strong laser field

原子與強(qiáng)激光場(chǎng)作用，除了發(fā)生上述電離，實(shí)驗(yàn)還觀測(cè)到相當(dāng)大一部分電子布居到激發(fā)態(tài)上，形成中性里德堡態(tài)原子［19-23］。里德堡態(tài)原子具有諸多特殊性質(zhì)，比如極大的軌道半徑和超長(zhǎng)的壽命等，因此，里德堡態(tài)原子在物理學(xué)和信息學(xué)上的很多方面有著廣泛的應(yīng)用，例如超快精密測(cè)量［24］、量子非線性動(dòng)力學(xué)［25］、長(zhǎng)程多體相互作用［26-27］和量子信息操縱［28-29］等等；除此之外，被強(qiáng)激光場(chǎng)驅(qū)動(dòng)的里德堡態(tài)原子還能被人們用來(lái)研究中性粒子加速［30-34］、探究多光子拉比振蕩（Rabi oscillation）［35-38］、理解光電子譜特征［39-40］和產(chǎn)生近閾值諧波［41-42］等等。但是，里德堡態(tài)原子在強(qiáng)場(chǎng)中的激發(fā)和電離過(guò)程中還存在許多尚未解決的問(wèn)題，例如里德堡態(tài)激發(fā)機(jī)制及其對(duì)激光參數(shù)的依賴，里德堡態(tài)上的電子波包的干涉，里德堡態(tài)原子在圓偏光中電離的圓二色性等。人們對(duì)此展開(kāi)了大量研究，對(duì)這些問(wèn)題都有了較深刻的認(rèn)識(shí)。本文將介紹這些方面的最新研究進(jìn)展。

如無(wú)特別說(shuō)明，全文均使用原子單位制（Atomic units， a.u.）。該單位制下，電子質(zhì)量和電荷量me=|e|=1，普朗克常數(shù)h=2π。

1 里德堡態(tài)原子的強(qiáng)場(chǎng)激發(fā)機(jī)制

與強(qiáng)場(chǎng)中的電離機(jī)制相似，在強(qiáng)場(chǎng)里德堡態(tài)激發(fā)中，人們也提出了兩種完全不同的激發(fā)機(jī)制。如圖2所示是兩種不同激發(fā)機(jī)制的示意圖。圖2（a）是多光子共振激發(fā)［43-50］，基態(tài)能級(jí)和能移后的高激發(fā)態(tài)能級(jí)的能量相差整數(shù)倍光子能量，基態(tài)電子通過(guò)能級(jí)間的Freeman 共振［51-53］躍遷到里德堡態(tài)上；圖2（b）是相干重捕獲激發(fā)，也被稱為受挫隧穿電離（Frustrated Tunneling Ionization， FTI）［54-55］。在隧穿區(qū)域，一部分隧穿電子在電場(chǎng)中未獲得足夠大的能量，在返回原子或者分子核附近時(shí)被核的庫(kù)侖勢(shì)捕獲到里德堡態(tài)軌道上，形成里德堡態(tài)原子［56-65］或者分子［66-72］。雖然這兩種強(qiáng)場(chǎng)激發(fā)機(jī)制提供的物理圖像和相關(guān)推論已經(jīng)各自在理論和實(shí)驗(yàn)上得到了驗(yàn)證，但是里德堡態(tài)激發(fā)究竟是通過(guò)多光子共振還是FTI 機(jī)制，仍然是一個(gè)充滿爭(zhēng)議的問(wèn)題。

圖2 里德堡態(tài)原子的兩種強(qiáng)場(chǎng)激發(fā)機(jī)制示意圖Fig.2 Schematic diagram of two strong-field Rydberg state excitation mechanisms

1.1 多光子共振激發(fā)

在多光子共振激發(fā)的研究中，早在1992 年，DE BOER M P 和MULLER H G 在實(shí)驗(yàn)上觀測(cè)到大量電子在激光結(jié)束后存活在里德堡態(tài)上［19］，與之前研究看法不同，他們認(rèn)為，多光子電離中激發(fā)和電離是分兩步進(jìn)行的，基態(tài)電子首先通過(guò)Freeman 共振躍遷到能移后的里德堡態(tài)上，然后在接下來(lái)的脈沖時(shí)間內(nèi)，里德堡態(tài)電子被持續(xù)電離到連續(xù)態(tài)。因?yàn)楦呃锏卤B(tài)對(duì)電離具有很強(qiáng)的穩(wěn)定性，不容易被電離，因此，在脈沖結(jié)束后，仍有大量的電子留在里德堡態(tài)上，實(shí)驗(yàn)上對(duì)光電子譜共振峰的測(cè)量也證實(shí)了這一點(diǎn)。

隨后，JONES R R 等研究Kr 和Xe 在強(qiáng)場(chǎng)中的多光子電離時(shí)［20］，也發(fā)現(xiàn)了大量的中性里德堡態(tài)原子，以及帶電的里德堡態(tài)離子，他們認(rèn)為這些里德堡態(tài)粒子來(lái)自于基態(tài)電子與ac-Stark 能移后的中間態(tài)的共振，研究發(fā)現(xiàn)，即使在飽和電離的光強(qiáng)下，這些高里德堡態(tài)粒子仍然很難被電離，證明里德堡態(tài)電子在強(qiáng)場(chǎng)中有很強(qiáng)的電離穩(wěn)定性。之后，大量的研究在實(shí)驗(yàn)和理論上進(jìn)一步探究了強(qiáng)場(chǎng)粒子的里德堡態(tài)激發(fā)過(guò)程［73-74］。

2014 年，LI Q 等通過(guò)數(shù)值求解含時(shí)薛定諤方程（Time-Dependent Schro?dinger Equation， TDSE），在理論上深入研究了氫原子的多光子電離與激發(fā)過(guò)程［44］。如圖3（a）所示，電離率和激發(fā)率隨光強(qiáng)的變化曲線呈現(xiàn)出周期性的振蕩，其振蕩周期的光強(qiáng)間隔為一個(gè)光子能量，這明顯是多光子電離通道關(guān)閉（channel closing）的特征，因此，他們認(rèn)為激發(fā)是由于能級(jí)間的多光子共振導(dǎo)致的。另一個(gè)證據(jù)是在光電子能譜上，隨著光強(qiáng)增大，ATI 峰會(huì)向能量更小的方向移動(dòng)，表現(xiàn)為圖3（b）所示的斜條紋，而斜條紋與水平軸的交點(diǎn)，正好是ac-Stark 能移效應(yīng)預(yù)測(cè)的多光子電離通道關(guān)閉的光強(qiáng)閾值，如圖中黑色箭頭標(biāo)記。當(dāng)ATI 峰被移動(dòng)到電離閾值之下時(shí)，基態(tài)與高里德堡態(tài)發(fā)生共振，激發(fā)率上出現(xiàn)峰值，同時(shí)，能譜上出現(xiàn)共振峰。此外，研究還發(fā)現(xiàn)，角量子數(shù)越大的里德堡態(tài)，在強(qiáng)場(chǎng)中越穩(wěn)定，越難被電離。隨后人們對(duì)強(qiáng)場(chǎng)多光子激發(fā)展開(kāi)了進(jìn)一步的研究［45-48，75-77］。ZHANG W 等2019 年在實(shí)驗(yàn)上證實(shí)了在400 nm 激光場(chǎng)中，H2分子強(qiáng)場(chǎng)電離中產(chǎn)生的里德堡態(tài)碎片是通過(guò)多光子共振路徑產(chǎn)生［47］。

圖3 電離率、激發(fā)率和光電子能譜隨激光強(qiáng)度的變化［44］Fig.3 The ionization， excitation probabilities and photoelectron energy spectrum as a function of the laser intensity［44］

2020 年，CHETTY D 等在實(shí)驗(yàn)上進(jìn)一步測(cè)量了Ar 原子在30 fs 和6 fs 激光脈沖下，電離率和里德堡態(tài)產(chǎn)率隨光強(qiáng)的變化［78］，如圖4 所示，結(jié)果顯示，里德堡態(tài)產(chǎn)率隨光強(qiáng)增大確實(shí)表現(xiàn)出周期為一個(gè)光子能量間隔的振蕩，但是產(chǎn)率增強(qiáng)并不是之前所說(shuō)的通道關(guān)閉效應(yīng)導(dǎo)致的，而是來(lái)自于基態(tài)和能移后的高激發(fā)態(tài)之間的Freeman 共振。因此，脈寬越大時(shí)，基態(tài)與高激發(fā)態(tài)的共振就越強(qiáng)，振蕩則越明顯，在6 fs 的短脈沖下，振蕩幾乎消失。多光子共振激發(fā)機(jī)制的研究中仍然存在一些問(wèn)題和謎團(tuán)，這有待人們更加深入地研究和探索［49-50］。

圖4 Ar 原子的單電離產(chǎn)率與里德堡態(tài)產(chǎn)率隨光強(qiáng)的變化［78］Fig.4 Yields of singly ionized and excited Ar atoms as a function of laser intensity ［78］

1.2 受挫隧穿電離激發(fā)

在相干再捕獲激發(fā)機(jī)制的研究中，WANG B B 等很早就意識(shí)到，在深隧穿區(qū)域的里德堡態(tài)激發(fā)，可能是由于隧穿電子被核的庫(kù)侖勢(shì)捕獲到里德堡態(tài)上導(dǎo)致的［54］。2008 年，NUBBEMEYER T 等在實(shí)驗(yàn)上測(cè)量到了800 nm 光驅(qū)作用下產(chǎn)生的氦原子里德堡態(tài)產(chǎn)率極其隨橢偏率的變化，并提出了受挫隧穿電離（FTI）機(jī)制［55］。該激發(fā)機(jī)制的物理圖像與重散射中的三步模型類(lèi)似，分別是：第一步，電子隧穿通過(guò)被電場(chǎng)壓低的勢(shì)壘，到達(dá)連續(xù)態(tài)形成自由電子；第二步，隧穿出去的一部分電子在激光場(chǎng)的作用下被拉回母核離子附近；第三步，返回母核離子附近的一部分電子被母核的庫(kù)侖勢(shì)捕獲到激發(fā)態(tài)的軌道上，形成中性里德堡態(tài)原子。NUBBEMEYER T 等利用改進(jìn)后的飛行時(shí)間質(zhì)譜儀，直接測(cè)量了里德堡態(tài)原子的產(chǎn)率，如圖5（a）所示，在隧穿區(qū)域，實(shí)驗(yàn)測(cè)量的里德堡態(tài)原子產(chǎn)率要比理論計(jì)算結(jié)果高幾個(gè)數(shù)量級(jí)，因此必然還存在額外的激發(fā)通道，也就是FTI 激發(fā)通道。為了證明該機(jī)制的正確性，他們?cè)趯?shí)驗(yàn)上測(cè)量了He+離子和He*里德堡態(tài)原子的產(chǎn)率隨激光橢偏率的變化，如圖5（b）所示，隨著橢偏率的增大，里德堡態(tài)原子的產(chǎn)率比單電離率更快下降到零，這正是重捕獲模型所預(yù)計(jì)的特征，實(shí)驗(yàn)結(jié)果強(qiáng)有力地支持了FTI模型。在理論計(jì)算中，利用FTI模型計(jì)算出的里德堡態(tài)原子主量子數(shù)n分布，也與量子模型的結(jié)果一致，峰值都在n=6～10附近，理論結(jié)果再次證明了FTI模型的正確性。

圖5 He 原子的電離率和里德堡態(tài)原子產(chǎn)率隨光強(qiáng)和橢偏率的變化［55］Fig.5 The yield of ionized and excited He atoms as a function of the laser intensity and ellipticity［55］

FTI 模型在重構(gòu)里德堡態(tài)原子的主量子數(shù)n分布等方面取得了巨大的成功，也吸引人們對(duì)里德堡態(tài)原子展開(kāi)了大量的研究［79-81］，例如中性里德堡態(tài)原子在激光場(chǎng)中的加速、電離穩(wěn)定化等。而且FTI 的經(jīng)典軌跡模型，在揭示和理解激發(fā)過(guò)程的動(dòng)力學(xué)細(xì)節(jié)上起到了很大的作用。2012 年，LIU Yunquan 等［40］發(fā)現(xiàn)FTI過(guò)程中的重散射步驟不再是必要的，電子可以直接發(fā)射到里德堡態(tài)軌道上，同時(shí)里德堡態(tài)原子具有很強(qiáng)的局部穩(wěn)定性；而且實(shí)驗(yàn)測(cè)量和理論計(jì)算都發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)TI通道的存在會(huì)導(dǎo)致光電子動(dòng)量譜上的低能電子部分產(chǎn)率降低。

里德堡態(tài)原子在強(qiáng)激光場(chǎng)中能夠表現(xiàn)出很強(qiáng)的電離穩(wěn)定性。2013 年，EICHMANN U 等對(duì)里德堡態(tài)原子的穩(wěn)定化進(jìn)行了進(jìn)一步的研究［57］，實(shí)驗(yàn)顯示，被第一束脈沖激發(fā)的里德堡態(tài)He 原子，在加入第二束脈沖激光后，仍然有大部分電子留在里德堡態(tài)上而未被電離，只有靠近核附近的、能量較小的一小部分里德堡態(tài)電子被電離，同時(shí)大量的里德堡態(tài)電子被重新布居到離核更遠(yuǎn)、能量和角動(dòng)量更大的激發(fā)態(tài)軌道上，而這部分里德堡態(tài)電子在強(qiáng)場(chǎng)中具有非常強(qiáng)的電離穩(wěn)定性。

2015 年，ZIMMERMANN H 等通過(guò)改進(jìn)質(zhì)譜儀，在氣體束與激光相互作用區(qū)上下加入一對(duì)高壓銅極板，對(duì)里德堡態(tài)原子進(jìn)行逐步靜電場(chǎng)越壘電離和直接探測(cè)，在實(shí)驗(yàn)上測(cè)量并重構(gòu)出了He*原子的主量子數(shù)n分布，如圖6 所示［58］。此外，該實(shí)驗(yàn)對(duì)He 原子的自旋狀態(tài)高度敏感，在無(wú)外電場(chǎng)情況下（銅極板上的電壓在脈沖結(jié)束后打開(kāi)），高l激發(fā)態(tài)（l>2）的三重態(tài)和單重態(tài)互相混合，偶極近似和LS 耦合并不嚴(yán)格有效，因此，基態(tài)電子被激發(fā)到混合態(tài)上后，除了大部分通過(guò)自發(fā)輻射回到單重態(tài)的基態(tài)上（1s2），還有少部分電子會(huì)衰退到三重態(tài)的亞穩(wěn)態(tài)上（1s2s），該亞穩(wěn)態(tài)非常穩(wěn)定，其壽命大于毫秒量級(jí)，且激發(fā)能大于微通道板（Microchannel Plate， MCP）的功率閾值5 eV，因此這部分亞穩(wěn)態(tài)的He*（1s2s）原子可以直接被MCP 探測(cè)到，而且探測(cè)效率非常高。而在外電場(chǎng)一直存在時(shí)（銅極板上的電壓在脈沖前打開(kāi)），單重態(tài)和三重態(tài)會(huì)分離，單重態(tài)基態(tài)電子激發(fā)后不能衰退到三重態(tài)亞穩(wěn)態(tài)上，因此探測(cè)效率大大降低，大約只有1%。該工作為研究原子自旋耦合提供了新的思路。前文已經(jīng)提到，里德堡態(tài)原子在靜電場(chǎng)中的越壘電離閾值為FOBI=1/3n5，因此，通過(guò)在銅極板上逐步施加對(duì)應(yīng)n值的電壓，即可測(cè)量出剩余里德堡態(tài)原子的產(chǎn)率，然后重構(gòu)出主量子數(shù)n的分布，結(jié)果如圖6（b）所示，實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和理論計(jì)算的n分布的峰值都在n=9 附近，兩者符合得非常好，這再次證明了FTI模型的正確性。該研究為在實(shí)驗(yàn)上探測(cè)里德堡態(tài)原子的能量分布提供了新的方法和思路。

1.3 從多光子激發(fā)到FTI 的過(guò)渡

強(qiáng)場(chǎng)里德堡態(tài)激發(fā)的兩種機(jī)制各有實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)支持。2017 年，ZIMMERMANN H 等在實(shí)驗(yàn)上測(cè)量了Ar和Ne 原子的里德堡態(tài)產(chǎn)率隨光強(qiáng)的變化［82］，這是首次在實(shí)驗(yàn)上跨越如此大的光強(qiáng)范圍，光強(qiáng)從多光子電離區(qū)一直增強(qiáng)到隧穿電離區(qū)。如圖7 所示，分別展示了400 nm 和800 nm 激光脈沖下的結(jié)果，實(shí)驗(yàn)結(jié)果和TDSE 結(jié)果符合得很好。在400 nm 激光下，Ar 原子的激發(fā)率在6 光子電離通道關(guān)閉的光強(qiáng)附近出現(xiàn)一個(gè)明顯的臺(tái)階結(jié)構(gòu)，激發(fā)率迅速上升；在Ne 的多光子通道關(guān)閉光強(qiáng)附近也出現(xiàn)明顯的振蕩結(jié)構(gòu)，研究發(fā)現(xiàn)該激發(fā)增強(qiáng)現(xiàn)象是由于基態(tài)與高激發(fā)態(tài)之間的強(qiáng)共振導(dǎo)致的，而且該臺(tái)階狀結(jié)構(gòu)與激發(fā)模型無(wú)關(guān)，因此有望成為一種校準(zhǔn)光強(qiáng)的方法。隨著光強(qiáng)增大，激發(fā)過(guò)渡到隧穿區(qū)域，光強(qiáng)平均效應(yīng)導(dǎo)致產(chǎn)率振蕩消失。在800 nm激光下，由于聚焦空間平均效應(yīng)和脈沖能量的抖動(dòng)，產(chǎn)率的振蕩被抹去，激發(fā)態(tài)產(chǎn)率平滑上升。本工作首次研究了原子從多光子激發(fā)到FTI 激發(fā)的過(guò)渡。

圖7 Ar 和Ne 的里德堡態(tài)產(chǎn)率隨激光強(qiáng)度的變化，上軸是Keldysh 參數(shù)［82］Fig.7 Yield of strong-field excited Ar and Ne atoms as a function of the laser intensity. The Keldysh γ parameter for argon is shown on the upper x axis［82］

最近，XU S 等在前人的研究基礎(chǔ)上，實(shí)驗(yàn)上更加精密地測(cè)量了Ar 的里德堡態(tài)產(chǎn)率和電離率隨激光強(qiáng)度的變化［83］，如圖8 所示，分別展示了400 nm 和800 nm 激光脈沖下的結(jié)果。通過(guò)改進(jìn)實(shí)驗(yàn)技術(shù)，他們降低了測(cè)量光強(qiáng)的誤差，得到了光強(qiáng)間隔更小、更精確的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。在400 nm 激光下，里德堡態(tài)產(chǎn)率出現(xiàn)兩個(gè)臺(tái)階裝結(jié)構(gòu)，6 光子電離通道關(guān)閉處的里德堡態(tài)產(chǎn)率和電離率同時(shí)上升，在7 光子電離通道關(guān)閉處激發(fā)態(tài)產(chǎn)率的極大值卻對(duì)應(yīng)于電離率的極小值。在800 nm 激光下，里德堡態(tài)產(chǎn)率與電離率表現(xiàn)出相位相反的連續(xù)振蕩，電離率的極大值對(duì)應(yīng)激發(fā)率的極小值，通過(guò)一種帶相位的強(qiáng)場(chǎng)近似模型計(jì)算，表明該振蕩是由于不同激光周期隧穿的FTI 電子之間的干涉引起的，該計(jì)算表明反相位振蕩對(duì)應(yīng)FTI 激發(fā)機(jī)制，而400 nm 下的同時(shí)上升對(duì)應(yīng)于多光子共振激發(fā)機(jī)制。該研究揭示了強(qiáng)場(chǎng)激發(fā)機(jī)制從多光子共振激發(fā)到FTI 激發(fā)機(jī)制的過(guò)渡，提供了更加完整的強(qiáng)場(chǎng)激發(fā)圖像。

圖8 實(shí)驗(yàn)測(cè)得的Ar+離子和激發(fā)態(tài)原子Ar*的產(chǎn)率隨激光強(qiáng)度的變化，激光波長(zhǎng)分別為400 nm 和800 nm［83］Fig.8 The measured intensity dependence of the yields of ions Ar+ and excited atoms Ar?and the laser wavelengths are 400 nm and 800 nm， respectively［83］

2 激光脈沖對(duì)激發(fā)過(guò)程的調(diào)控

激發(fā)到里德堡態(tài)上的電子會(huì)布居到不同的激發(fā)態(tài)能級(jí)上，形成不同的產(chǎn)率分布和量子數(shù)分布，這些特征分布對(duì)理解激發(fā)過(guò)程、電離穩(wěn)定化、電離通道關(guān)閉和激光場(chǎng)的空間梯度影響都有著重要作用，而里德堡態(tài)原子的產(chǎn)率和量子數(shù)分布受到激光脈沖參數(shù)的顯著影響，最近幾年，大量研究探索了激光脈沖對(duì)激發(fā)過(guò)程的調(diào)控，并取得突出進(jìn)展。

2.1 里德堡態(tài)產(chǎn)率對(duì)激光橢偏率的依賴

在FTI 中，激發(fā)被描述為電子隧穿再捕獲的過(guò)程，因此，里德堡態(tài)產(chǎn)率對(duì)激光橢偏率有很強(qiáng)的依賴，即激發(fā)率會(huì)隨著橢偏率的增大而急劇下降。首次提出FTI 機(jī)制的NUBBEMEYER T 小組在實(shí)驗(yàn)上直接測(cè)量了He 原子的單電離率和激發(fā)率隨激光橢偏率的變化曲線［55］，如圖5（b）所示，隨著橢偏率的增大，He 的激發(fā)率比電離率更快地下降到零，該實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)說(shuō)明隧穿區(qū)的激發(fā)過(guò)程確實(shí)是一種重散射過(guò)程，從而證明了強(qiáng)場(chǎng)激發(fā)里德堡態(tài)的機(jī)制是FTI。

FTI 圖像描述的是隧穿電子主要在電場(chǎng)力作用下的運(yùn)動(dòng)過(guò)程，因此，F(xiàn)TI 過(guò)程非常適合用經(jīng)典軌跡模型來(lái)進(jìn)行描述。忽略庫(kù)侖勢(shì)的作用，LANDSMAN A S 小組基于SFA 模型推導(dǎo)出了強(qiáng)場(chǎng)里德堡態(tài)的產(chǎn)率公式［84］，公式顯示，激發(fā)率只與激光的光強(qiáng)、波長(zhǎng)以及粒子的電離勢(shì)有關(guān)。如圖9 所示，根據(jù)公式畫(huà)出的里德堡態(tài)產(chǎn)率隨橢偏率的變化和實(shí)驗(yàn)結(jié)果符合得很好。因?yàn)樵谕茖?dǎo)過(guò)程中，忽略了庫(kù)侖勢(shì)都對(duì)電子運(yùn)動(dòng)軌跡的影響， 因此結(jié)果只適用光強(qiáng)遠(yuǎn)大于庫(kù)侖勢(shì)的情況。

圖9 解析曲線（紅色曲線）、模擬計(jì)算結(jié)果（藍(lán)色圓）和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)（黑色三角）得到的氦原子里德堡態(tài)產(chǎn)率隨橢偏率的變化，藍(lán)色曲線表示He+的總電離率［84］Fig.9 Analytic curve（red line）， simulations（●） and experimental data（△）for the Rydberg yield of Ar as a function of the ellipticity， and total ion yield of He+ is shown on the same plot （blue line）［84］

對(duì)于低光強(qiáng)下的情況，庫(kù)侖勢(shì)的作用將不可忽略。FU Libin 小組通過(guò)求解三維經(jīng)典方程，并考慮到庫(kù)侖勢(shì)的作用，模擬計(jì)算了不同激光參數(shù)和目標(biāo)氣體的FTI 過(guò)程［85］。計(jì)算發(fā)現(xiàn)，Mg 原子在光強(qiáng)為I=0.04 PW/cm2時(shí)，里德堡態(tài)產(chǎn)率隨橢偏率的變化曲線不再是之前的單峰高斯分布，而是變?yōu)殡p峰分布，即激發(fā)率在小橢偏率下出現(xiàn)一個(gè)極大值，如圖10（a）所示。而且，F(xiàn)TI 電子在初始隧穿時(shí)間和初始橫向速度窗口中的分布形狀對(duì)初始條件十分敏感，比如初始位置r0，會(huì)顯著影響里德堡態(tài)產(chǎn)率對(duì)激光橢偏率的依賴關(guān)系，如圖10（e）所示，當(dāng)電子的初始位置在離核更近的地方時(shí)，里德堡態(tài)產(chǎn)率曲線上的雙峰現(xiàn)象更加明顯。

圖10 Mg*產(chǎn)率隨橢偏率的變化曲線，及其在初始條件平面內(nèi)的分布［85］Fig.10 The dependence of Mg* yield on ellipticity， and the distribution in initial tunneling coordinates［85］

FTI 電子在初始條件坐標(biāo)系內(nèi)的分布形狀決定了里德堡態(tài)產(chǎn)率隨橢偏率的變化趨勢(shì)，因此，可以通過(guò)控制激光參數(shù)，改變FTI 電子在初始條件平面內(nèi)的分布形狀，進(jìn)而調(diào)控里德堡態(tài)原子的產(chǎn)率。如圖11 所示，利用經(jīng)典軌跡蒙特卡洛系宗模型，計(jì)算了不同激光強(qiáng)度與波長(zhǎng)下，Ar 原子FTI 過(guò)程中里德堡態(tài)產(chǎn)率隨橢偏率的變化曲線［86］。計(jì)算結(jié)果表明，當(dāng)波長(zhǎng)為800 nm，光強(qiáng)為8×1013W/cm2時(shí)（曲線a），Ar 原子的里德堡態(tài)產(chǎn)率對(duì)橢偏率表現(xiàn)出反常依賴，即在橢偏率為0.2 附近出現(xiàn)一個(gè)極大值，而不是以往研究中的單調(diào)下降，反而和FU Libin 小組發(fā)現(xiàn)的Mg 原子激發(fā)率對(duì)橢偏率的依賴關(guān)系比較相似，這種產(chǎn)率的反常增強(qiáng)現(xiàn)象在其他兩組激光條件下卻沒(méi)有出現(xiàn)。對(duì)FTI 電子軌跡的追蹤發(fā)現(xiàn)，正是因?yàn)镕TI 電子在初始條件坐標(biāo)系內(nèi)的半圓環(huán)狀分布導(dǎo)致了其產(chǎn)率對(duì)激光橢偏率的反常依賴。進(jìn)一步的計(jì)算表明，F(xiàn)TI 電子的分布形狀與激光脈沖的波長(zhǎng)、光強(qiáng)和脈寬均有關(guān)系。因此，通過(guò)改變上述激光參數(shù)，可以實(shí)現(xiàn)對(duì)里德堡態(tài)原子產(chǎn)率的調(diào)控。

圖11 里德堡態(tài)原子的產(chǎn)率隨著橢偏率的變化［86］Fig.11 The yields of excited atoms as a function of the ellipticity of the laser pulses［86］

人們通常認(rèn)為，里德堡態(tài)原子的產(chǎn)量對(duì)激光橢偏率的依賴關(guān)系是判斷里德堡態(tài)原子的產(chǎn)生機(jī)制是多光子共振激發(fā)還是受挫隧穿電離的依據(jù)。但是，這種判斷并不可靠。對(duì)于多光子共振激發(fā)，里德堡態(tài)原子的產(chǎn)率也會(huì)隨著橢偏率的增加而迅速減少。而在非絕熱隧穿電離區(qū)域，受挫隧穿電離得到的里德堡態(tài)原子產(chǎn)量，隨著橢偏率的增加，并不一定迅速下降，反而可能出現(xiàn)反常的產(chǎn)率增加現(xiàn)象。這兩種機(jī)制并沒(méi)有明顯的界限。

經(jīng)典軌跡方法總是存在一定的局限性，它在某些激光參數(shù)范圍內(nèi)的結(jié)果將不再準(zhǔn)確。PAULY T 小組隨后使用了單電子近似（Single Electron Approximation，SAE）的含時(shí)薛定諤方程（Time-Dependent Schr?dinger Equation，TDSE）方法和含時(shí)R矩陣全電子重頭算方法（RMT）來(lái)驗(yàn)證和比較以前研究中的里德堡態(tài)產(chǎn)率隨橢偏率的變化曲線，結(jié)果如圖12 所示，SAE 的結(jié)果介于LANDSMAN A S 的結(jié)果和ZHAO Y 的結(jié)果之間，但并沒(méi)有發(fā)現(xiàn)ZHAO Y 等預(yù)測(cè)的在橢偏率為0.2 附近的極大值；但同時(shí)發(fā)現(xiàn)，4 s 態(tài)的產(chǎn)率在橢偏率為0.1 附近出現(xiàn)了極大值。上述結(jié)果說(shuō)明，不同近似方法和模型計(jì)算出的里德堡態(tài)產(chǎn)率存在差異，在某些激光參數(shù)范圍，某些模型將不再適用。但是，目前還沒(méi)有實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，Ar 原子的激發(fā)率不存在對(duì)橢偏率的反常依賴，這有待進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)來(lái)驗(yàn)證。

圖12 不同理論方法計(jì)算得到的激發(fā)率隨橢偏率的變化曲線［63］Fig.12 Variation curves of the excitation yield with ellipticity calculated by different theoretical methods［63］

2.2 激光脈寬對(duì)主量子數(shù)的調(diào)控

之前的研究表明，增大激光脈沖的脈寬，激光與原子相互作用時(shí)間變長(zhǎng)，電離率自然會(huì)上升，導(dǎo)致里德堡態(tài)原子的產(chǎn)率下降。在隧穿區(qū)域，利用激光脈寬可以實(shí)現(xiàn)對(duì)里德堡態(tài)產(chǎn)率和主量子分布的調(diào)控。ORTMANN L 小組利用CTMC 模型研究了激光脈寬對(duì)FTI 的影響［87］，結(jié)果表明，隨著激光脈寬的增大，里德堡態(tài)原子的總產(chǎn)率急劇減小，同時(shí)，主量子數(shù)n分布的峰值將向能量增大的方向移動(dòng)。圖13 是FTI 電子在初始條件坐標(biāo)系內(nèi)的主量子數(shù)n分布隨激光脈寬的變化，可以看到，n分布呈環(huán)狀分布，隨著脈沖周期數(shù)的增加，F(xiàn)TI 電子從內(nèi)環(huán)開(kāi)始消失，也就是從n較小的區(qū)域開(kāi)始減少。通過(guò)對(duì)FTI 電子軌跡的分析發(fā)現(xiàn)，不同n值電子的軌道周期不同，因此繞核一圈返回核附近的時(shí)間不同，n值較大的電子軌道周期時(shí)間更長(zhǎng)；如果電子在返回核附近時(shí)激光脈沖還未結(jié)束，那么電子將在庫(kù)侖勢(shì)和激光場(chǎng)的共同作用下電離，因此，隨著激光脈寬的增加，里德堡態(tài)電子將從n值較小的部分開(kāi)始電離。因此，利用激光脈沖的脈寬，可以對(duì)里德堡態(tài)原子的主量子數(shù)n分布進(jìn)行調(diào)控。

圖13 FTI 電子的主量子數(shù)n 分布對(duì)電離時(shí)間t0和初始橫向動(dòng)量P⊥的依賴關(guān)系，N 表示激光脈沖包含的光周期數(shù)Fig.13 Map of the principal quantum number n depending on the ionization time t0 and the initial transverse momentum P⊥ which the pulse duration is given by the number of cycles N

2.3 激光光強(qiáng)、波長(zhǎng)以及相位的影響

在強(qiáng)場(chǎng)實(shí)驗(yàn)中，光強(qiáng)是一個(gè)相對(duì)容易控制的參數(shù)，光強(qiáng)對(duì)激發(fā)與電離調(diào)控的研究比較豐富。根據(jù)ac-Stark 能移效應(yīng)，在激光電場(chǎng)中，原子的電離閾值和能級(jí)將隨著激光包絡(luò)一起移動(dòng)，因此，隨著光強(qiáng)增大，多光子電離通道將周期性的被移動(dòng)到電離閾值之下，導(dǎo)致電離率隨光強(qiáng)出現(xiàn)周期性振蕩，這就是眾所周知的channel-closing 效應(yīng)，據(jù)此可以在實(shí)驗(yàn)上校準(zhǔn)光強(qiáng)。同時(shí)，激發(fā)態(tài)能級(jí)由于能移，也會(huì)與基態(tài)周期性產(chǎn)生共振，隨著光強(qiáng)增大，能級(jí)上移，更低的能級(jí)被移動(dòng)到共振位置，因此，隨著光強(qiáng)增大，里德堡態(tài)原子的主量子數(shù)分布的峰值將會(huì)向低能方向移動(dòng)，如圖14 所示，里德堡態(tài)原子的n分布隨光強(qiáng)增大表現(xiàn)出斜向下的條紋。利用光強(qiáng)，可以實(shí)現(xiàn)對(duì)里德堡態(tài)原子產(chǎn)率和能量分布的調(diào)控。

圖14 氫原子激發(fā)率、電離率和n 分布隨光強(qiáng)的變化；垂直虛線表示多光子通道關(guān)閉的光強(qiáng)，旁邊的數(shù)字表示電離所需的最少光子數(shù)Fig.14 The ionization yield， excitation yield and n distribution as a function of the laser intensity. The vertical dashed lines indicate the intensities at which the ionization channel closes. The numbers near the vertical dashed lines indicate the minimum photon number required for multiphoton ionization of H

同理，激光頻率決定了光子的能量，改變激光頻率將影響能級(jí)間的共振，共振能級(jí)上的布居將被增強(qiáng)，因此，通過(guò)改變波長(zhǎng)可以調(diào)控里德堡態(tài)原子的主量子數(shù)分布。同時(shí)，利用特殊頻率的兩種正交場(chǎng)，可以控制電子波包的干涉，進(jìn)而提取出電離過(guò)程的一些高精度信息，為探測(cè)原子內(nèi)部結(jié)構(gòu)及電子運(yùn)動(dòng)提供工具。

3 里德堡態(tài)中的干涉

干涉現(xiàn)象在量子力學(xué)主導(dǎo)世界中，是普遍存在的。在強(qiáng)激光場(chǎng)與原子分子相互作用過(guò)程中，電子波包之間的干涉是探測(cè)電離動(dòng)力學(xué)過(guò)程的重要方法，人們通過(guò)各種各樣的干涉圖案來(lái)提取電離動(dòng)態(tài)過(guò)程。人們?cè)趶?qiáng)場(chǎng)電離的研究中發(fā)現(xiàn)，干涉除了廣泛存在于電離電子的動(dòng)量譜中，在原子的里德堡態(tài)上也存在大量的干涉現(xiàn)象。這些干涉現(xiàn)象通常表現(xiàn)為產(chǎn)率隨激光強(qiáng)度產(chǎn)生周期性振蕩。根據(jù)振蕩周期的光強(qiáng)間隔對(duì)應(yīng)的能移大小，我們將干涉分為三類(lèi)。

3.1 振蕩周期ΔUp=?ω 的干涉

在很早以前，人們就在強(qiáng)場(chǎng)多光子電離中發(fā)現(xiàn)，電離率會(huì)隨著激光強(qiáng)度的增加發(fā)生周期性振蕩，其振蕩周期的光強(qiáng)間隔對(duì)應(yīng)的能移正好為一個(gè)光子能量（ΔUp=?ω），根據(jù)ac-Stark能移效應(yīng)，人們將該振蕩理解為電離閾值移動(dòng)引起的多光子電離通道關(guān)閉［82-83，88-89］。后來(lái)，人們?cè)诶锏卤B(tài)激發(fā)中也發(fā)現(xiàn)了這種振蕩。在多光子區(qū)域，人們一開(kāi)始認(rèn)為該激發(fā)率的振蕩是由于ATI峰隨光強(qiáng)增大，移動(dòng)到電離閾值之下導(dǎo)致的，如圖3（b）所示［44］。最近，CHETTY D 等在實(shí)驗(yàn)上證實(shí)了里德堡態(tài)產(chǎn)率上的振蕩峰不是由于channel closing 導(dǎo)致的，而是由于ac-Stark 能移導(dǎo)致的基態(tài)電子與高激發(fā)態(tài)的Freeman 共振導(dǎo)致的，周期性的共振導(dǎo)致了這種周期性的振蕩［78］。如圖5（b）所示，通過(guò)增大激光脈寬，可以使頻譜變窄，共振增強(qiáng)，里德堡態(tài)產(chǎn)率上的振蕩峰則更加明顯，如圖中脈寬為30 fs 的曲線所示。

但在隧穿電離區(qū)，F(xiàn)TI 半經(jīng)典模型并不能很好地解釋這種里德堡態(tài)產(chǎn)率隨光強(qiáng)的周期性振蕩，而TDSE量子模型雖然包含了所有的量子效應(yīng)，但不能很好地幫助人們理解激發(fā)過(guò)程的細(xì)節(jié)。2019 年，HU Shilin 等提出了一種基于強(qiáng)場(chǎng)近似的量子軌跡模型［90］，如圖15（a）所示，該模型很好地解釋了里德堡態(tài)產(chǎn)率隨光強(qiáng)振蕩的問(wèn)題。圖中灰色虛線表示激光電場(chǎng)，價(jià)電子在某一個(gè)光學(xué)半周期通過(guò)隧穿發(fā)射出去，被捕獲到里德堡態(tài)上的電子具有不同的相位差，它們之間相互干涉導(dǎo)致光強(qiáng)依賴的產(chǎn)率振蕩，同一方向的軌跡的干涉周期為ΔUp=?ω，不同方向的電子軌跡的干涉導(dǎo)致的振蕩峰間隔為ΔUp=2?ω。該量子模型很好地復(fù)現(xiàn)了TDSE 中的所有特征和結(jié)果。同時(shí)，其與實(shí)驗(yàn)上測(cè)得的Xe 原子里德堡態(tài)產(chǎn)率隨光強(qiáng)的振蕩也符合得很好。該模型在隧穿區(qū)域提出了帶相位的量子軌跡模型，同時(shí)具備經(jīng)典軌跡的激發(fā)細(xì)節(jié)和量子模型的干涉效應(yīng)。

圖15 基于強(qiáng)場(chǎng)近似的量子模型（QM）的示意圖，以及里德堡態(tài)原子產(chǎn)率隨激光強(qiáng)度的變化［90］Fig.15 The schematic picture of the Quantum Model （QM） and the Rydberg-state population as a function of the laser intensity［90］

3.2 振蕩周期ΔUp ??ω 的干涉

在2017 年，PIRAUX B 等在研究H 原子的強(qiáng)場(chǎng)電離與激發(fā)動(dòng)力學(xué)過(guò)程時(shí)，發(fā)現(xiàn)在長(zhǎng)波長(zhǎng)激光脈沖下（1 800 nm），H 原子里德堡態(tài)產(chǎn)率隨激光強(qiáng)度出現(xiàn)一種明顯的周期性振蕩［91］，如圖16 所示，其振蕩周期的光強(qiáng)間隔為ΔI=50 TW/cm2，這遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于channel closing 效應(yīng)預(yù)測(cè)的一個(gè)光子能量的間隔ΔI=2.2 TW/cm2，顯然不是channel closing 效應(yīng)引起的，他們推測(cè)這是一種拉曼過(guò)程，但遺憾的是，TDSE 并不能幫助他們得到清晰的物理圖像和細(xì)節(jié)。同時(shí)，半經(jīng)典FTI 軌跡模型不能復(fù)現(xiàn)這種振蕩結(jié)構(gòu)，激發(fā)率只會(huì)隨著光強(qiáng)平滑地變化，這說(shuō)明該現(xiàn)象明顯超出了半經(jīng)典圖像的理解范圍。因此，一種考慮到電子與核之間的庫(kù)侖相互作用的量子軌跡模型，對(duì)于在長(zhǎng)波長(zhǎng)條件下理解這種振蕩背后的物理機(jī)制是十分必要的。

圖16 H 原子電離率和里德堡態(tài)產(chǎn)率隨激光強(qiáng)度的變化［91］Fig.16 Total probability of ionization and excitation of atomic hydrogen as a function of the peak intensity［91］

最近，LIU Mingqing 等在2019 年提出的量子軌跡模型基礎(chǔ)上，加入重散射項(xiàng)來(lái)描述電子與核之間的庫(kù)侖相互作用，將強(qiáng)場(chǎng)里德堡態(tài)激發(fā)理解為一個(gè)相干散射重捕獲的過(guò)程［92］。如圖17 所示，計(jì)算結(jié)果很好的復(fù)現(xiàn)了TDSE 的結(jié)果，里德堡態(tài)的產(chǎn)率隨激光強(qiáng)度出現(xiàn)一個(gè)周期為ΔI=50 TW/cm2的振蕩結(jié)構(gòu)，并且進(jìn)行聚焦光強(qiáng)平均處理后的結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)也符合的非常好。該模型描述了這樣一種物理圖像，當(dāng)隧穿電子在不同時(shí)刻返回核附近時(shí)，在核庫(kù)侖作用下發(fā)生前向散射，從而改變電子的運(yùn)動(dòng)軌跡，同時(shí)導(dǎo)致光電子譜上的低能結(jié)構(gòu)（Low-Energy Structure， LES）。此外，部分散射電子會(huì)被重新捕獲到里德堡態(tài)上，這些不同返回時(shí)刻的電子軌跡之間的干涉，導(dǎo)致里德堡態(tài)產(chǎn)率隨光強(qiáng)出現(xiàn)振蕩，其振蕩周期遠(yuǎn)大于一個(gè)光子能量。進(jìn)一步地，他們還推導(dǎo)了干涉振蕩周期與波長(zhǎng)的關(guān)系，振蕩周期與λ-1.2成正比。對(duì)于800 nm 波長(zhǎng)，因?yàn)檎袷幹芷谔蠖黄渌袷幩谏w，所以在實(shí)驗(yàn)上無(wú)法測(cè)量。

圖17 考慮散射的量子軌跡模型的計(jì)算結(jié)果［92］Fig.17 Calculated results of the quantum trajectory model considering scattering ［92］

3.3 振蕩周期ΔUp

除了上述兩種干涉，人們還在強(qiáng)場(chǎng)激發(fā)和電離中發(fā)現(xiàn)了一種新的時(shí)域雙縫干涉，被稱為動(dòng)態(tài)干涉［93-106］，具體表現(xiàn)為電離率或者里德堡態(tài)產(chǎn)率隨光強(qiáng)增大出現(xiàn)的周期遠(yuǎn)小于一個(gè)光子能量（ΔUp

圖18 動(dòng)態(tài)干涉過(guò)程示意圖［97］以及H 原子2d 態(tài)的電離能譜［102］Fig.18 Schematic diagram of the dynamic interference process［97］， and the photoelectron spectrum for H（2p） state［102］

1995 年，JONES R R 等首次在實(shí)驗(yàn)上觀測(cè)到電離信號(hào)上的動(dòng)態(tài)干涉振蕩現(xiàn)象［115］，他們利用未聚焦的激光脈沖電離Na 原子束，在不同光強(qiáng)位置探測(cè)離子產(chǎn)率，從而避免了光強(qiáng)平均效應(yīng)的影響。如果考慮光強(qiáng)平均效應(yīng)，電離信號(hào)上的振蕩將被抹平。JONES R R 等測(cè)量多光子共振的電離信號(hào)，間接證明了里德堡態(tài)上也存在動(dòng)態(tài)干涉。

隨著XUV 激光技術(shù)的發(fā)展，人們發(fā)現(xiàn)，在單光子電離的能譜上也存在動(dòng)態(tài)干涉現(xiàn)象［93-94，97］，如圖18 所示，傳統(tǒng)ATI 能譜上的單峰被多峰結(jié)構(gòu)所代替。DEMEKHIN P V 等在2012 年首次提出動(dòng)態(tài)干涉的名稱和概念［97］，但他們的推導(dǎo)并沒(méi)有考慮到初態(tài)的電離耗盡效應(yīng)。如果光強(qiáng)過(guò)大，初態(tài)將在脈沖達(dá)到峰值前被電離耗盡，下降沿上的電離通道將會(huì)被關(guān)閉，動(dòng)態(tài)干涉也就不會(huì)出現(xiàn)。BAGHERY M 等2017 年推導(dǎo)了動(dòng)態(tài)干涉的必要條件［102］，加入了電離耗盡效應(yīng)的影響，并預(yù)測(cè)H 的2p 激發(fā)態(tài)將出現(xiàn)動(dòng)態(tài)干涉，如圖18（b）所示。與此同時(shí)，原子的穩(wěn)定化會(huì)阻礙初態(tài)的電離耗盡，使得基態(tài)原子在高光強(qiáng)下出現(xiàn)動(dòng)態(tài)干涉成為可能［116］。在過(guò)去十幾年，動(dòng)態(tài)干涉引起了人們的廣泛研究［103-106，117-126］，但在實(shí)驗(yàn)上的直接測(cè)量仍未實(shí)現(xiàn)。

直到2022 年，BENGS U 等通過(guò)一種全光測(cè)量的方法，在實(shí)驗(yàn)上直接觀測(cè)到Ar 原子里德堡態(tài)上的動(dòng)態(tài)干涉現(xiàn)象，如圖19 所示，被激發(fā)到里德堡態(tài)上的電子會(huì)發(fā)生自發(fā)輻射放出熒光，通過(guò)測(cè)量熒光的光譜和對(duì)應(yīng)的光強(qiáng)，便可以得到相應(yīng)里德堡態(tài)上的產(chǎn)率，圖19（a）是三個(gè)里德堡態(tài)衰變放出的熒光強(qiáng)度隨激光強(qiáng)度的變化，可以看到其隨光強(qiáng)出現(xiàn)明顯的振蕩結(jié)構(gòu)，實(shí)驗(yàn)結(jié)果與TDSE 和雙能級(jí)模型的計(jì)算結(jié)果完全吻合，證明了該全光測(cè)量方法的可行性，但是該方法受到衍射光柵和通光孔徑的限制。該工作表明，動(dòng)態(tài)干涉振蕩可以作為一種靈敏的測(cè)量工具來(lái)觀測(cè)里德堡態(tài)上的動(dòng)力學(xué)過(guò)程。

圖19 實(shí)驗(yàn)測(cè)得的里德堡態(tài)產(chǎn)率和熒光光譜［127］Fig.19 Intensity of radiation emitted from FID as function of laser intensity obtained in experiment ［127］

在長(zhǎng)波長(zhǎng)區(qū)域，高光強(qiáng)引起的巨大ac-Stark 能移允許激光脈沖包絡(luò)的上升沿上能存在多條激發(fā)通道。通過(guò)數(shù)值求解三維含時(shí)薛定諤方程，我們研究了氫原子強(qiáng)場(chǎng)多光子激發(fā)中里德堡態(tài)的動(dòng)態(tài)干涉。在400 nm激光脈沖下，計(jì)算發(fā)現(xiàn)，當(dāng)光強(qiáng)增大到八光子電離區(qū)域時(shí)，干涉振蕩周期突然變大。經(jīng)分析，由于電離耗盡效應(yīng)，高光強(qiáng)下初態(tài)會(huì)在脈沖達(dá)到峰值前就被電離完全耗盡，脈沖下降沿上的激發(fā)通道被關(guān)閉；但巨大的ac-Stark 能移使上升沿上能容納更多的激發(fā)通道，它們之間仍能產(chǎn)生干涉。干涉通道的改變導(dǎo)致了振蕩周期突然變大；同時(shí)，奇偶宇稱通道的同時(shí)存在將導(dǎo)致光電子動(dòng)量譜沿激光偏振方向表現(xiàn)出明顯的上下不對(duì)稱性。利用里德堡態(tài)的動(dòng)態(tài)干涉，觀測(cè)到光強(qiáng)增大時(shí)初態(tài)的耗盡以及激發(fā)通道的變化。

圖20 里德堡態(tài)氫原子的主量子數(shù)n 分布、激發(fā)率和電離率隨光強(qiáng)的變化 ［128］Fig.20 The distribution of the principle quantum number n， excitation yield and ionization yield as a function of the laser peak intensity［128］

4 里德堡態(tài)原子強(qiáng)場(chǎng)電離的圓二色性

里德堡態(tài)原子在強(qiáng)激光場(chǎng)中表現(xiàn)出很強(qiáng)的電離穩(wěn)定性［129-130］，因此，被激發(fā)到高能級(jí)的電子在后續(xù)激光脈沖中很難被電離，在激光脈沖結(jié)束后能存活在里德堡態(tài)上，從而被觀測(cè)到。里德堡態(tài)原子的電離穩(wěn)定化在過(guò)去十幾年引起了人們的廣泛關(guān)注［57，131］，研究發(fā)現(xiàn)，能量越大、能級(jí)越高、角動(dòng)量越大的里德堡態(tài)原子越容易出現(xiàn)電離穩(wěn)定化，越難被激光脈沖電離。

圓偏光存在手性，其中一個(gè)特征就是其在與物質(zhì)相互作用時(shí)會(huì)導(dǎo)致鏡像對(duì)稱性破缺，這種有趣的現(xiàn)象也被稱為圓二色性（Circular Dichroism， CD），它的表現(xiàn)之一是在定向排列的雙原子分子甚至是基態(tài)原子的單光子電離中，吸收相反螺旋性的光子導(dǎo)致的光電子角分布（Photoelectron Angular Distributions， PADs）的差異。然而，對(duì)于非手性目標(biāo)粒子，吸收相反螺旋性的光子僅僅會(huì)導(dǎo)致它們是彼此的鏡像（忽略宇稱破壞效應(yīng)）。因此，只有當(dāng)目標(biāo)粒子也擁有手性時(shí)，這種鏡像對(duì)稱性才會(huì)被破壞。手性分子，即不能與它們自己的鏡像重疊的分子，是一種典型的不對(duì)稱目標(biāo)粒子；即使是隨機(jī)取向的分子，它們?cè)趶?qiáng)場(chǎng)中吸收單光子或多光子的電離過(guò)程也可以表現(xiàn)出明顯的圓二色不對(duì)稱性。這種不對(duì)稱的光反應(yīng)具有深遠(yuǎn)的意義，有助于解決長(zhǎng)期以來(lái)與地球生命相關(guān)的氨基酸和糖類(lèi)分子的同手性之謎。

原子并不具有嚴(yán)格意義上的手性，但當(dāng)其軌道角動(dòng)量的沿光束傳播方向極化時(shí)，也就是說(shuō)磁量子數(shù)m≠0，結(jié)合外部的圓偏激光場(chǎng)和光子的自旋，整個(gè)系統(tǒng)也能表現(xiàn)出手性，這種系統(tǒng)手性也被稱為“外部手性”。原子結(jié)合圓偏光作為最簡(jiǎn)單的手性系統(tǒng)，非常適合用來(lái)理解手性光與手性物質(zhì)相互作用的不對(duì)稱性。對(duì)于偶極躍遷，吸收一個(gè)左旋或者右旋的光子，會(huì)使磁量子數(shù)增大1 或者減小1，因此，極化原子電離的手性依賴可以理解為末態(tài)不同分波的疊加和干涉，從而導(dǎo)致最終電離率和PADs 的不對(duì)稱性。盡管光電子能譜上的圓二色性移動(dòng)非常小，但它對(duì)理解綴飾態(tài)原子的內(nèi)部結(jié)構(gòu)、提取原子環(huán)流態(tài)的特征具有重要意義。

近年來(lái)大量研究報(bào)道了圓里德堡態(tài)原子在圓偏激光中電離的圓二色性，圓里德堡態(tài)指m取最大值的激發(fā)態(tài)，為了方便描述，本文把價(jià)電子環(huán)流方向與圓偏光電場(chǎng)旋轉(zhuǎn)方向相同的情況叫做同向旋轉(zhuǎn)，反之則叫做反向旋轉(zhuǎn)，本章節(jié)研究的正是同向與反向旋轉(zhuǎn)情況下里德堡態(tài)原子電離的圓二色性，也叫做電離對(duì)磁量子數(shù)符號(hào)依賴的研究。

眾所周知，在多光子電離區(qū)域，同向旋轉(zhuǎn)的電子比反向旋轉(zhuǎn)的電子電離得更快，這在很多教材上都被提及，對(duì)于圓里德堡態(tài)在圓偏微波場(chǎng)中的電離，情況也類(lèi)似，同向旋轉(zhuǎn)的情況下電離率更大，特別是當(dāng)電子軌道的角速度與激光場(chǎng)的角速度大小相同時(shí)，電離率達(dá)到最大值。但是，在非絕熱隧穿區(qū)域，情況則完全相反，與電場(chǎng)反向旋轉(zhuǎn)的電子更容易發(fā)生隧穿，從而被圓偏光更有效地電離，如圖21 所示，展示了Kr 原子p±軌道上的電子在右旋圓偏光中發(fā)生非絕熱隧穿電離的情況，可以看到，在非絕熱隧穿區(qū)域，相當(dāng)大光強(qiáng)范圍內(nèi)，p-軌道電子的電離率更大，變化激光頻率，參數(shù)越靠近非絕熱隧穿條件，兩者的電離率差異越大，圓二色性越明顯；在光電子能譜上，p-軌道電子的電離峰更高，而且電離峰更靠近低能方向。該工作首次在理論上證明了非絕熱隧穿電離過(guò)程中的圓二色性。

圖21 Kr 的p±軌道在右旋圓偏光下的電離率［132］Fig.21 Ionization rate for p± orbitals in right circular polarization laser field［132］

2012 年，HERATH T 等首次在實(shí)驗(yàn)上觀測(cè)到隧穿區(qū)域同向與反向旋轉(zhuǎn)電子的電離率存在差異［133］，但是無(wú)法區(qū)分到底是哪種情況下的電子電離率更大。之后，大量關(guān)于強(qiáng)場(chǎng)電離的圓二色性的實(shí)驗(yàn)與理論研究被報(bào)道。直到2018 年，ECKART S 等通過(guò)泵浦探測(cè)技術(shù)與高分辨動(dòng)量測(cè)量，在飛秒尺度上制備了單原子環(huán)流態(tài)，并測(cè)量了環(huán)流態(tài)在非絕熱隧穿電離過(guò)程中的圓二色性［134］。環(huán)流態(tài)的電離率和光電子動(dòng)量譜對(duì)磁量子數(shù)m的符號(hào)表現(xiàn)出明顯的依賴性，其能譜和PADs 表現(xiàn)出明顯的不對(duì)稱性，實(shí)驗(yàn)結(jié)果與理論計(jì)算結(jié)果一致。

在MPI 區(qū)域，大量的研究顯示圓二色性與光強(qiáng)有很大關(guān)系，同時(shí)ac-Stark 能移引起的Freeman 共振會(huì)導(dǎo)致電離被選擇性增強(qiáng)，這使得MPI 區(qū)域的圓二色性特征更加復(fù)雜。ILCHEN M 等在2017 年用近紅外光（Near-Infrared， NIR）加極紫外光（Extreme Ultra-Violet， XUV）的雙色光實(shí)驗(yàn)證明［135］，He+(3p)在MPI 中同向旋轉(zhuǎn)電子的電離率更大，如圖22（a）所示，此外，圓二色性（表征為CD=(P+-P-)/(P++P-)，P+表示同向旋轉(zhuǎn)電離率，P-表示反向旋轉(zhuǎn)電離率）會(huì)隨著NIR 光強(qiáng)的增大而逐漸減小并變號(hào)，他們將CD 的下降解釋為NIR 光強(qiáng)增大引起的旋向依賴的He+(3p)態(tài)的ac-Stark 能移，從而導(dǎo)致同向旋轉(zhuǎn)的電離率P+的下降，但是這種解釋并不完全正確。2019 年，GRUM-GRZHIMAILO A N 等通過(guò)求解TDSE，在理論上重新研究了這種圓二色性的變化［136］，他們發(fā)現(xiàn)，同向旋轉(zhuǎn)情況下增強(qiáng)的NIR 光破壞了XUV 光對(duì)He+(3p)態(tài)的泵浦激發(fā)，從而導(dǎo)致電離率迅速下降，于是圓二色性在小光強(qiáng)范圍內(nèi)迅速變化，共振在多光子電離過(guò)程中扮演了十分重要的角色。

圖22 原子少光子電離示意圖［137］Fig.22 Scheme for sequential ionization of few-photon ionization［137］

在2021 年，DE SILVA A H N C 等在實(shí)驗(yàn)上采用一種近共振的全光激光原子阱（All-optical laser atom trap， AOT）技術(shù)，避免了里德堡態(tài)制備被破壞，將Li 原子的泵浦激發(fā)效率提高到了93%［137］，而且泵浦光與探測(cè)光存在一定的時(shí)間延遲，這樣避免了以前工作中探測(cè)光對(duì)泵浦激發(fā)過(guò)程的破壞，從而大大提高了實(shí)驗(yàn)的信號(hào)強(qiáng)度與探測(cè)精度。如圖22（b）所示，除了測(cè)量到Li 原子的強(qiáng)圓二色性外，他們還發(fā)現(xiàn)，當(dāng)探測(cè)光頻率接近共振頻率時(shí)，共振導(dǎo)致的旋向依賴的AT 分裂（Autler-Townes splitting）也能在能譜上被分辨出來(lái)。該研究有助于在飛秒時(shí)間尺度和極小能量分辨率（meV）上利用可逆開(kāi)關(guān)產(chǎn)生自旋極化電子脈沖。

在研究氫原子在圓偏光中電離的圓二色性隨激光頻率的變化過(guò)程中，我們發(fā)現(xiàn)，對(duì)于圓里德堡態(tài)原子的單光子電離，當(dāng)激光頻率在初態(tài)能級(jí)與低能級(jí)共振附近時(shí)，同向旋轉(zhuǎn)情況下的電離率曲線上會(huì)出現(xiàn)新奇的電離增強(qiáng)和電離抑制現(xiàn)象［138-139］，如圖23 所示。分析表明，由于偶極選擇定則，同向旋轉(zhuǎn)電子和低能級(jí)發(fā)生近共振時(shí)導(dǎo)致電離增強(qiáng)；而在中心共振頻率，初態(tài)能級(jí)與低能級(jí)之間會(huì)產(chǎn)生拉比振蕩，抑制里德堡態(tài)原子的電離。因此，通過(guò)改變激光頻率，我們可以實(shí)現(xiàn)對(duì)里德堡態(tài)原子電離圓二色性的調(diào)控，但單單改變激光頻率對(duì)圓二色的調(diào)節(jié)范圍始終有限。進(jìn)一步，通過(guò)在共振頻率調(diào)節(jié)光強(qiáng)和脈寬，我們實(shí)現(xiàn)了對(duì)圓二色性的大范圍調(diào)控，如圖24 所示，隨著光強(qiáng)增大，CD 大幅下降并變號(hào)，該方法為制備自旋極化脈沖提供了一種思路。

圖23 兩種初態(tài)氫原子的電離率隨激光頻率的變化，垂直虛線和點(diǎn)劃線分別表示雙光子和單光子電離的電離閾值，激光強(qiáng)度均為8×1012 W/cm2［139］Fig.23 The ionization probabilities of two initial states of hydrogen atoms as a function of the laser frequency. The vertical dashed and dashed-dotted lines indicate the two- and one-photon ionization thresholds， respectively. The laser intensity is 8×1012 W/cm2 ［139］

圖24 里德堡態(tài)氫原子電離圓二色性隨光強(qiáng)的變化，激光脈沖處于共振頻率ω=0.066 a.u.Fig.24 The ionization probabilities of H Rydberg states as a function of laser intensity. The frequency of laser is ω=0.066 a.u.

5 結(jié)論

本文介紹了近年來(lái)超快超強(qiáng)激光脈沖驅(qū)動(dòng)的原子里德堡態(tài)激發(fā)及電離的最新研究進(jìn)展。強(qiáng)場(chǎng)里德堡態(tài)激發(fā)有兩種機(jī)制，一種是多光子共振激發(fā)，基態(tài)電子通過(guò)多光子共振被激發(fā)到里德堡態(tài)上；另一種是FTI激發(fā)，隧穿電離的電子在返回核附近時(shí)被庫(kù)侖勢(shì)捕獲，形成里德堡態(tài)原子。通常認(rèn)為里德堡態(tài)原子的產(chǎn)量對(duì)激光橢偏率的依賴關(guān)系是判斷里德堡態(tài)原子的產(chǎn)生機(jī)制是多光子共振激發(fā)還是受挫隧穿電離的重要依據(jù)。但是，這種判斷并不可靠。對(duì)于多光子共振激發(fā)，里德堡態(tài)原子的產(chǎn)率也會(huì)隨著橢偏率的增加而迅速減少。而在非絕熱隧穿電離區(qū)域，受挫隧穿電離得到的里德堡態(tài)原子產(chǎn)量，隨著橢偏率的增加，并不一定迅速下降，反而可能出現(xiàn)反常的產(chǎn)率增加現(xiàn)象。這兩種機(jī)制并沒(méi)有明顯的界限。最近的實(shí)驗(yàn)，通過(guò)測(cè)量里德堡態(tài)原子的產(chǎn)量和單電離的離子產(chǎn)量隨激光強(qiáng)度的變化，觀察到了激發(fā)機(jī)制從多光子到FTI 的過(guò)渡。

近期的實(shí)驗(yàn)觀察到了強(qiáng)場(chǎng)里德堡態(tài)原子產(chǎn)生中的干涉現(xiàn)象，表現(xiàn)為里德堡態(tài)原子產(chǎn)量隨著激光強(qiáng)度的振蕩。根據(jù)振蕩周期的光強(qiáng)間隔對(duì)應(yīng)的as-Stark 能移大小，這些干涉現(xiàn)象分為三類(lèi)。第一類(lèi)是周期為一個(gè)光子能量的干涉。在多光子共振激發(fā)圖像下，這種干涉可以被理解為通道關(guān)閉效應(yīng)。在隧穿圖像下，可解釋為不同半周期隧穿的電子波包產(chǎn)生的干涉。第二類(lèi)為周期遠(yuǎn)大于一個(gè)光子能量的干涉，該干涉通常出現(xiàn)在長(zhǎng)波長(zhǎng)區(qū)域，來(lái)自于不同時(shí)刻發(fā)生近前向散射（捕獲）的通道之間的干涉。第三類(lèi)為周期遠(yuǎn)小于一個(gè)光子能量的干涉，它是激光包絡(luò)導(dǎo)致的兩側(cè)激發(fā)通道引起的干涉。

具有較大軌道角動(dòng)量的里德堡態(tài)原子在圓偏光作用下的電離表現(xiàn)出了很強(qiáng)的圓二色性。因?yàn)檫@種圓二色性，可以把里德堡態(tài)作為最簡(jiǎn)單的手性系統(tǒng)，對(duì)人們探索分子的手性具有重要意義。此外，里德堡態(tài)原子的圓二色性對(duì)制備和探測(cè)超快時(shí)間尺度下的高純度單一環(huán)電流態(tài)、產(chǎn)生自旋極化電子脈沖等也具有重要意義。

在描述強(qiáng)激光與原子分子相互作用時(shí)，通常用到了電偶極近似。這是因?yàn)榧す獾牟ㄩL(zhǎng)比原子分子的電子分布空間尺度大很多，因此，電偶極近似能夠很好地描述強(qiáng)激光與原子分子相互作用的過(guò)程。這種近似對(duì)于人們理解強(qiáng)場(chǎng)中的原子分子超快動(dòng)態(tài)過(guò)程帶來(lái)了便利。但是，最近的原子分子強(qiáng)場(chǎng)電離實(shí)驗(yàn)，測(cè)量到了許多非偶極效應(yīng)導(dǎo)致的新現(xiàn)象，例如，光電子能量對(duì)發(fā)射角的依賴，光電子沿激光傳播方向的非零動(dòng)量等。這些新現(xiàn)象促使人們重新考慮強(qiáng)場(chǎng)電離中的非偶極效應(yīng)。對(duì)于里德堡原子，電子的分布尺寸很大，非偶極將更加重要，有很多問(wèn)題需要更加精確的理論模型去研究。例如，在強(qiáng)激光場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下，多光子共振激發(fā)及受挫隧穿電離中的非偶極效用、里德堡態(tài)原子光電離的非偶極效應(yīng)、里德堡態(tài)之間的非偶極躍遷等，都有待研究。