聶 鵬 魯 謹 郭亞平 任 韌 張立軍

（中國原子能科學(xué)研究院 北京 102413）

根據(jù)國家放射性廢物管理有關(guān)規(guī)定，放射性廢物最終送至廢物處置場貯存，為了運輸和處置需要，對產(chǎn)生的中低放廢物必須用標(biāo)準(zhǔn)的包裝體（鋼桶或鋼箱等）進行包裝，并給出包裝體內(nèi)的放射性核素種類及活度濃度［1］。101重水研究堆是我國第一座研究堆，1958年第一次達到臨界，2007年12月永久性關(guān)閉，運行了近50年［2］，目前正在實施重水研究堆退役第一階段內(nèi)容。退役過程中產(chǎn)生大量放射性廢物需要考慮到廢物最小化，要根據(jù)放射性活度進行分類處理處置。FA-Ⅳ鋼箱在退役過程應(yīng)用非常廣泛，可直接裝不可壓縮廢物，也可裝載超壓后的廢物桶，為解決鋼箱內(nèi)廢物的放射性核素種類及活度濃度的測量問題，引入了現(xiàn)場物體計數(shù)系統(tǒng)（In Situ Objects Counting System，ISOCS）［3］。

采用無損測量技術(shù)［4］，利用輻射場“單掃描”高分辨率γ譜儀對廢物鋼箱進行精確測量，采用衰減技術(shù)以校正廢物基體對測量的影響，是目前廢物鋼箱測量的主流技術(shù)，已成為許多國家快速檢測放射性廢物鋼箱的標(biāo)準(zhǔn)方法。國內(nèi)也有無源效率刻度在核電廢物分揀中的應(yīng)用［5］，用的是溴化鑭探測器，相比較ISOCS系統(tǒng)有配套的無源效率刻度軟件［6］及更好分辨率的HPGe γ譜儀，可以應(yīng)用于鋼箱廢物的測量。

國內(nèi)還沒有直接進行廢物鋼箱測量的相關(guān)研究，本文介紹了ISOCS系統(tǒng)測量鋼箱的研究工作，是ISOCS系統(tǒng)在國內(nèi)應(yīng)用的一次推廣。

1 ISOCS測量系統(tǒng)

現(xiàn)場物體計數(shù)系統(tǒng)如圖1所示，將HPGe γ譜儀測量、屏蔽、準(zhǔn)直等技術(shù)集于一身，能在一個系統(tǒng)內(nèi)實現(xiàn)多種功能，解決實際工作中的一些復(fù)雜的測量問題。系統(tǒng)配備無源效率刻度軟件，預(yù)置多種幾何模型，有簡單箱體、復(fù)雜箱體、簡單圓柱、復(fù)雜圓柱、馬林杯、簡單管道、復(fù)雜管道、圓形平面和矩形平面等22種，是退役實施過程中不可或缺的測量工具。

圖1 現(xiàn)場物體計數(shù)系統(tǒng)Fig.1 In situ objects counting system

ISOCS帶有環(huán)狀準(zhǔn)直器，如圖2所示。環(huán)狀準(zhǔn)直器通過兩根不銹鋼棒插入底部固定孔內(nèi)進行組裝、固定，與探測器連接成一個整體，再用兩根不銹鋼棒將探測系統(tǒng)固定在檢測平臺上。

圖2 環(huán)狀準(zhǔn)直器Fig.2 Ring collimator

ISOCS測量系統(tǒng)的準(zhǔn)直器帶有45°和60°的張角，通過調(diào)節(jié)探測器與測量物體的距離來確定測量范圍［6］。用于廢物鋼箱測量時，應(yīng)用45°張角的準(zhǔn)直器，將探測器與鋼箱的距離調(diào)節(jié)為1 m，測量示意圖如圖3所示。

圖3 ISOCS系統(tǒng)測量廢物鋼箱示意圖Fig.3 Diagram showing steel box measurement using ISOCS

根據(jù)源項調(diào)查結(jié)果，101堆退役廢物檢測主要是測量廢物中的γ核素，ISOCS系統(tǒng)配備的探頭是用于測量γ核素的HPGe γ探測器，能滿足廢物中γ射線探測的要求；ISOCS系統(tǒng)的無源效率刻度曲線擬合只需要探測器參數(shù)、幾何模型以及一些樣品的物理參數(shù)［8］，無需使用標(biāo)準(zhǔn)源，減少了標(biāo)準(zhǔn)源制作過程的輻射照射，節(jié)省了制作不同標(biāo)準(zhǔn)源所需的時間和費用，更是解決了一些復(fù)雜樣品難于制備的問題。在鋼箱測量過程中，ISOCS系統(tǒng)的屏蔽模塊可以屏蔽周圍射線，探測到的都是鋼箱范圍內(nèi)γ射線，再根據(jù)ISOCS系統(tǒng)自帶的無源效率刻度軟件進行幾何體積和自吸收的修正。

2 實驗測量

2.1 ISOCS測量結(jié)果修正方法

ISOCS系統(tǒng)通過自身的屏蔽及準(zhǔn)直單元將射線來源限制在鋼箱范圍內(nèi)，測量獲得數(shù)據(jù)，通過ISOCS系統(tǒng)自帶的無源效率校準(zhǔn)軟件對鋼箱的幾何因子和自吸收因子進行修正，軟件自動完成計算給出結(jié)果，計算步驟如下：

1）將測量對象進行小體積元分割，形成大量的小體積源當(dāng)成點源；

2）利用MCNP的MESH卡對鋼箱進行網(wǎng)格劃分［10］，MESH卡可以生成獨立于幾何建模的三維空間網(wǎng)格，每個網(wǎng)格是一個小體積源，根據(jù)小體積源距離探測器的遠近進行單個效率計算；

3）對點源（小體源）相對探測器的效率進行積分計算，考慮以下校正因素：

a．體源本身的吸收；

b．在射線路徑上的容器和其他材料上的吸收；

c．探測器準(zhǔn)直器的吸收。

4）γ射線穿過吸收物質(zhì)時的強度衰減［11］；

設(shè)一束準(zhǔn)直的能量為E的γ射線沿水平方向穿過吸收物質(zhì)，如圖4所示。在物質(zhì)表面（t=0）處，入射γ射線束的強度為I0；在物質(zhì)中深度t處的強度變?yōu)镮［12］，γ射線穿過物質(zhì)時其強度隨穿過的深度t的增加而呈指數(shù)衰減。

圖4 γ射線穿過吸收物質(zhì)時的強度衰減Fig.4 The decay of the γ ray through the absorber

式中：μ為線性衰減系數(shù)，又稱為線性吸收系數(shù)，cm-1；t單位為cm。

5）對體源進一步細分，并進行積分計算；

利用點源積分得到體源樣品的探測效率，即是對樣品空間中各位置點源探測效率進行積分［13］：

式中：εvol(E)為體源效率；εp(E，r)為體源樣品中位置處點源效率；f(r)為放射性分布因子（即活度分布因子）。

6）對所有能量，重復(fù)以上過程；

7）擬合以上數(shù)據(jù)獲取效率刻度曲線。

以上的效率刻度修正方法已融入ISOCS效率刻度軟件中，只要在無源效率刻度軟件界面輸入測量物項參數(shù)，就可以通過調(diào)用數(shù)據(jù)庫的參數(shù)擬合出效率刻度曲線。無源效率刻度軟件效率校準(zhǔn)曲線擬合界面見圖5。

圖5 無源效率刻度軟件效率刻度曲線擬合界面Fig.5 Simulation curve interface for the efficiency calibration without a radioactive source

軟件存儲了各種元素的反應(yīng)截面，可模擬10～7 000 keV能量范圍，使用時輸入材料元素種類及其原子比或質(zhì)量比即可定義材料，另外軟件預(yù)置了44種常用材料以便使用。

在幾何形狀內(nèi)輸入各參數(shù)［14］，鋼箱幾何參數(shù)信息編輯見圖6，圖6中①表示鋼箱外壁，可通過對話框編輯幾何尺寸和材料信息，圖6中②～?表示鋼箱內(nèi)部不同填充物，可通過對話框編輯幾何尺寸和相應(yīng)材料。參數(shù)設(shè)置完成后編輯成模型，進行幾何修正，自吸收修正后，自動生成效率刻度曲線，如圖7所示。

圖6 幾何參數(shù)信息編輯Fig.6 Geometry information for steel box

圖7 效率刻度曲線Fig.7 Using ISOCS for efficiency calibration

材料類型可根據(jù)箱裝廢物的重量除以鋼箱體積獲得的密度來選擇。

ISOCS系統(tǒng)完成鋼箱測量后，調(diào)出效率刻度曲線進行計算，獲得鋼箱內(nèi)廢物放射性核素種類及放射性總活度。

2.2 測量方法

大體積放射源探測效率模擬方法是將虛擬點源放置在圖8所示的各點，計算這些點的探測效率，找到各點的探測效率與中心位置的關(guān)系，然后進行積分，獲得體源的探測效率［15］。

圖8 利用點源模擬體源效率刻度示意圖Fig.8 Schematic diagram of simulation volume source efficiency calibration with point source

基于上述體源探測效率模擬方法，本研究提出了用標(biāo)準(zhǔn)放射源進行體源效率刻度驗證的方法。

根據(jù)源項測量結(jié)果，鋼箱內(nèi)所裝物項主要γ核素為137Cs和60Co，使用137Cs和60Co的標(biāo)準(zhǔn)放射源進行實際測量，并用無源效率刻度對結(jié)果進行校正。

先用ISOCS系統(tǒng)測量箱裝廢物，獲得特征核素特征峰計數(shù)A。測量完成后，將鋼箱均勻分成6個體積元，每個體積元內(nèi)布置相應(yīng)核素和已知活度的標(biāo)準(zhǔn)點源，再次測量鋼箱（兩次測量時間相等），獲得帶標(biāo)準(zhǔn)源鋼箱特征核素的特征峰計數(shù)B，已知標(biāo)準(zhǔn)點源總活度為C，通過計算可得到鋼箱中相應(yīng)核素的放射性活度，計算公式如下：

式中：D為鋼箱中相應(yīng)核素的放射性活度水平，Bq；A為鋼箱測量核素的特征峰計數(shù)，s-1；B為帶放射源鋼箱測量相應(yīng)核素的特征峰計數(shù)，s-1；C為放射源活度，Bq。

實驗測量步驟如下：

1）調(diào)節(jié)ISOCS高度，使得HPGe探頭對準(zhǔn)鋼箱正中心位置，測量γ核素特征峰計數(shù)不小于10 000；

2）先測量本底；

3）本底測量完后，保存為本底γ譜；

4）然后在鋼箱內(nèi)6個位置依次放置標(biāo)準(zhǔn)放射源后測量特征γ射線的特征峰凈計數(shù)，測量過程中探測器位置固定；

5）測量完6個位置后，獲取γ譜，減去原有的本底譜后解譜，無源效率刻度校準(zhǔn)后獲得標(biāo)準(zhǔn)放射源在相應(yīng)位置的放射性活度的校準(zhǔn)值；

6）將在鋼箱不同6個位置測量獲得的標(biāo)準(zhǔn)放射源的活度相加后除以6，該活度是放置在鋼箱6個位置的放射源經(jīng)過校正后的活度；

7）該活度與標(biāo)準(zhǔn)源活度的偏差就是測量誤差；8）根據(jù)測量誤差來判斷測量結(jié)果的準(zhǔn)確性。

2.3 實驗測量結(jié)果

測量本底保存本底譜后，在鋼箱內(nèi)6個位置依次放置標(biāo)準(zhǔn)137Cs、60Co放射源后進行測量，測量時間2 h，137Cs、60Co放射源布置圖如圖9所示。

圖9 137Cs、60Co放射源在鋼箱內(nèi)的布置圖Fig.9 Diagram showing the distribution of the standard radioactive source

表1 137Cs、60Co放射源在鋼箱6個不同位置的平均測量值與標(biāo)準(zhǔn)值比較Table 1 Comparison between measured(average over 6 positions in a steel box)and standard values for a137Cs and a60Co source

通過基于標(biāo)準(zhǔn)137Cs、60Co放射源對鋼箱6個對稱位置的測量，測量過程及結(jié)果符合體源效率刻度過程中虛擬點源方法的計算規(guī)律和抽樣算法［16］，得到測量誤差≤30%的結(jié)論，該研究過程及結(jié)論將作為放射性廢物送儲是否滿足放射性評價要求的依據(jù)，對鋼箱廢物的直接測量具有重要指導(dǎo)意義。

3 結(jié)語

通過應(yīng)用ISOCS測量鋼箱廢物，用無源效率刻度軟件進行了鋼箱的自吸收校正和幾何體積校正，并用標(biāo)準(zhǔn)放射源對無源效率刻度的模擬結(jié)果進行了驗證，確定了該測量方法的誤差，初步確定了ISOCS系統(tǒng)對鋼箱進行直接測量誤差約為30%，該結(jié)論為ISOCS測量系統(tǒng)是否可以正確合理地確定鋼箱廢物的核素組成和活度濃度提供了基礎(chǔ)數(shù)據(jù)支撐。

作者貢獻聲明聶鵬：整體方案策劃，實施方案編制實施；魯謹：現(xiàn)場數(shù)據(jù)測量；郭亞平：測量數(shù)據(jù)處理；任韌：現(xiàn)場安全管理；張立軍：總體工作協(xié)調(diào)。