薛燕鵬，王效光，趙金乾，史振學(xué)，劉世忠，李嘉榮

(中國航發(fā)北京航空材料研究院 先進(jìn)高溫結(jié)構(gòu)材料重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100095)

DD9合金是我國研制的具有自主知識產(chǎn)權(quán)的第三代單晶高溫合金[1]。相較被廣泛應(yīng)用于航空發(fā)動機(jī)渦輪葉片的DD6合金[2-8]，DD9合金具有高于其30 ℃的承溫能力。單晶渦輪葉片凝固過程中形成的定向凝固組織會影響其性能[9-11]，因此為了獲得性能優(yōu)異的DD9單晶高溫合金鑄件，材料研究者們開展了大量的DD9單晶高溫合金組織和性能研究[12-16]。高溫度梯度定向凝固技術(shù)是獲得優(yōu)質(zhì)單晶渦輪葉片的關(guān)鍵制備技術(shù)，在單晶渦輪葉片制備過程中，型殼溫度、澆注溫度和抽拉速率直接決定了葉片固液界面前沿溫度梯度和枝晶生長速率，是影響葉片凝固組織的重要參數(shù)。例如，史振學(xué)等[17]研究表明，鑄型溫度升高，DD6單晶高溫合金葉片枝晶間距減小，元素偏析程度降低，γ′相尺寸減?。恍芾^春等[18]認(rèn)為，澆注溫度的降低，會使DD6合金的一次枝晶間距增加，γ′相和γ-γ′共晶相尺寸增加；劉維維等[19]研究表明，隨著抽拉速率增加，DD6合金的γ′相尺寸減小，γ-γ′共晶相尺寸增加；Wang等[20]認(rèn)為，隨著抽拉速率提高，CMSX-6單晶高溫合金葉片枝晶間距減小，γ′相和γ-γ′共晶相尺寸減小，主要合金元素偏析程度降低。以上研究是基于第一代和第二代單晶高溫合金開展的定向凝固工藝參數(shù)對單晶高溫合金凝固組織的影響分析。然而，基于第三代單晶高溫合金制備渦輪葉片的相關(guān)制備工藝參數(shù)及其對凝固組織的影響研究鮮有報(bào)道，因此，亟須開展相關(guān)研究工作，為第三代單晶高溫合金渦輪葉片研制提供技術(shù)支撐。

為優(yōu)化DD9單晶渦輪葉片凝固工藝，提高葉片晶體生長質(zhì)量，本工作采用了高溫度梯度真空感應(yīng)定向凝固爐制備了DD9單晶高溫合金渦輪葉片，研究了1500 ℃和1540 ℃兩種型殼溫度對葉片典型截面的枝晶形貌、γ′析出相尺寸和分散度、γ-γ′共晶尺寸、含量及形貌的影響規(guī)律。

1 實(shí)驗(yàn)材料與方法

實(shí)驗(yàn)材料采用第三代鎳基單晶高溫合金DD9，其化學(xué)成分如表1所示[1]。在高溫度梯度真空感應(yīng)定向凝固爐中利用螺旋選晶法制備[001]取向單晶高溫合金渦輪葉片，葉片主要由葉身與榫頭兩部分組成，典型截面位置如圖1所示。在單晶渦輪葉片鑄造過程中，通過改變上下加熱體的溫度控制型殼溫度，保溫溫度分別控制為1500 ℃和1540 ℃，保持其他凝固工藝參數(shù)不變。用勞埃法測定DD9單晶渦輪葉片晶體取向，單晶渦輪葉片的[001]生長方向與主應(yīng)力軸的偏離均小于10°。

表1 DD9合金的名義成分(質(zhì)量分?jǐn)?shù)/%)[1]Table 1 Nominal composition of DD9 alloy(mass fraction/%)[1]

對DD9單晶渦輪葉片的典型截面位置切割并進(jìn)行磨拋制備金相試樣。然后采用100 mL H2O+80 mL HCl+25 g CuSO4+ 5 mL H2SO4配制的化學(xué)腐蝕劑浸蝕試樣表面，各截面觀察位置如圖1圓圈區(qū)域所示。采用光學(xué)顯微鏡觀察枝晶形態(tài)，并采用單位面積計(jì)算法測定一次枝晶間距(primary dendrite arm spacing, PDAS)，采用掃描電子顯微鏡觀察γ′析出相以及γ-γ′共晶形貌。

圖1 單晶高溫合金渦輪葉片在Bridgman定向凝固爐中典型截面位置示意圖Fig.1 Schematic diagram of typical sectional positions at the single crystal superalloy turbine blade in a Bridgman furnace

2 結(jié)果與分析

2.1 枝晶形貌

圖2為兩種型殼溫度條件下DD9單晶渦輪葉片葉身截面(aerofoil section, AS)位置和榫頭截面(tenon section, TS)位置枝晶組織。從圖2可以看出，隨著型殼溫度增加，單晶渦輪葉片葉身和榫頭凝固組織的枝晶花樣呈細(xì)小趨勢，二次枝晶呈發(fā)達(dá)趨勢。另外，在相同型殼溫度下，與葉片榫頭相比，葉身一次枝晶間距較小，如表2所示。這是因?yàn)樵谥L過程中，枝晶形貌與固液界面前沿溫度梯度G和枝晶生長速率V相關(guān)，一次枝晶間距由G-1/2V-1/4決定，二次枝晶間距由(GV)-1/3決定[21]。在相同截面積下，當(dāng)抽拉速率(相當(dāng)于枝晶生長速率V)保持不變，型殼溫度越高，固液界面前沿溫度梯度G越大，一次枝晶間距越小，固液界面冷卻速率越高，橫向溫度梯度增大，二次枝晶臂發(fā)達(dá)。

圖2 兩種型殼溫度下葉片典型截面位置枝晶組織(a)葉身截面；(b)榫頭截面；(1)1500 ℃；(2)1540 ℃Fig.2 Dendrite morphologies of the blade typical sectional positions at two mould temperatures(a)aerofoil section；(b)tenon section；(1)1500 ℃；(2)1540 ℃

表2 兩種型殼溫度下葉片典型截面位置一次枝晶間距Table 2 PDAS of blade typical sectional positions at two mould temperatures

另外，在相同型殼溫度下，枝晶間距取決于凝固界面處的散熱條件。在高溫度梯度真空感應(yīng)定向凝固爐中單晶渦輪葉片晶體生長的熱量傳遞形式主要是輻射傳熱，由于葉片葉身截面積小于榫頭截面積，橫向輻射熱量散失較快，凝固界面處散熱能力較強(qiáng)，枝晶生長的縱向溫度梯度比榫頭要大，最終葉身比榫頭一次枝晶間距要小。

2.2 γ′相組織

2.2.1 型殼溫度變化對γ′相尺寸的影響

圖3 兩種型殼溫度下葉片典型截面位置枝晶干區(qū)域的γ′析出相組織(a)葉身截面；(b)榫頭截面;(1)1500 ℃；(2)1540 ℃Fig.3 Microstructures of γ′ precipitates in the dendritic cores of the blade typical sectional positions at two mould temperatures(a)aerofoil section；(b)tenon section;(1)1500 ℃；(2)1540 ℃

圖4 兩種型殼溫度下葉片典型截面位置枝晶間區(qū)域的γ′析出相組織(a)葉身截面；(b)榫頭截面;(1)1500 ℃；(2)1540 ℃Fig.4 Microstructures of γ′ precipitates in the interdendritic regions of the blade typical sectional positions at two mould temperatures(a)aerofoil section；(b)tenon section;(1)1500 ℃；(2)1540 ℃

隨著γ′析出相的不斷長大，γ基體的過飽和度基本被耗盡，γ′析出相開啟粗化進(jìn)程。型殼溫度較低時(shí)，凝固過程相對趨緩，為了降低γ′/γ界面能，大尺寸γ′析出物會以吞噬周圍細(xì)小γ′析出物的方式粗化，而那些遠(yuǎn)離細(xì)小γ′析出物的大尺寸γ′顆粒則不具備動力學(xué)條件，無法完成粗化過程，仍保持原有尺寸。相反，型殼溫度較高時(shí)，高冷卻速率迫使凝固過程遠(yuǎn)離平衡狀態(tài)，γ′析出物沒有時(shí)間完成粗化過程。因此，隨著型殼溫度的增加，冷卻速率提高，γ′析出相尺寸分散度減小，并且γ′析出相尺寸分布遵循正態(tài)分布規(guī)律，如圖5所示。

圖5 兩種型殼溫度下葉片典型截面位置γ′析出相尺寸分布(a)枝晶干區(qū)域；(b)枝晶間區(qū)域;(1)葉身截面；(2)榫頭截面Fig.5 Size distributions of γ′ precipitates in the blade typical sectional positions at two mould temperatures(a)dendritic cores；(b)interdendritic regions;(1)aerofoil section;(2)tenon section

2.2.2 枝晶區(qū)域變化對γ′相尺寸的影響

從圖3和圖4可以看出，在同一枝晶區(qū)域內(nèi)γ′析出相尺寸在枝晶干和枝晶間區(qū)域存在顯著差異。兩種型殼溫度下，葉片典型截面位置的枝晶干和枝晶間區(qū)域γ′析出相的平均尺寸如表3所示，枝晶干和枝晶間區(qū)域γ′析出相各截面總體平均尺寸分別為0.273 μm和0.705 μm，因此在枝晶干區(qū)域的γ′析出相平均尺寸相較枝晶間區(qū)域減小了61%。葉片枝晶干和枝晶間的多組分偏析對γ′析出相尺寸差異起到重要作用，其中Co，W，Re等負(fù)偏析元素會偏析到枝晶干區(qū)域，而Al和Ta等正偏析元素會富集于最后凝固的枝晶間區(qū)域，并促進(jìn)γ′析出相的形成[22-23]。因此，γ′析出相尺寸在枝晶間區(qū)域大于枝晶干區(qū)域。

表3 兩種型殼溫度下葉片典型截面位置γ′析出相平均尺寸Table 3 γ′ precipitation average sizes of the blade typical sectional positions at two mould temperatures

2.2.3 葉片截面積變化對γ′相尺寸的影響

另外，在相同型殼溫度下，葉片葉身γ′析出相尺寸比榫頭更細(xì)小，如圖6所示。同一葉片不同截面的γ′析出相尺寸差異與截面積密切相關(guān)。葉片葉身和榫頭截面積對比如圖1所示。榫頭截面尺寸明顯大于葉身截面，是葉身截面積的4.6倍，葉片凝固過程中葉身的橫向輻射散熱較快，冷卻速率較大，γ′析出相形核時(shí)過冷度較大，長大時(shí)間較短，最終γ′析出相尺寸較小。

圖6 兩種型殼溫度下葉片典型截面位置γ′析出相尺寸(a)枝晶干區(qū)域；(b)枝晶間區(qū)域Fig.6 γ′ precipitation sizes of the blade typical sectional positions at two mould temperatures(a)dendritic cores;(b)interdendritic regions

雖然截面積大幅減小會使γ′析出相變小，但這種相關(guān)性與型殼溫度小幅升高對γ′析出相變小的影響相比并不顯著，如表4，5所示。這是因?yàn)樵诠I(yè)定向凝固爐的抽拉速率相對穩(wěn)定情況下，型殼溫度升高會直接作用于提高縱向冷卻速率；而型殼溫度不變，截面尺寸減小，型殼側(cè)向散熱能力雖然有所增強(qiáng)，橫向溫度梯度增大，但爐內(nèi)存在的少量熱對流限制了縱向冷卻速率的增加。

表4 型殼溫度變化對應(yīng)γ′析出相平均尺寸變化關(guān)系Table 4 Mould temperature changed vs γ′ precipitation average size changed

2.3 γ-γ′共晶組織

在相同截面位置下，隨著型殼溫度的增加，γ-γ′共晶尺寸和含量減小，并且其形貌以葵花狀和光板狀兩種形式存在，如圖7所示。當(dāng)單晶高溫合金以樹枝狀界面非平衡凝固時(shí)，固液界面處存在糊狀區(qū)，凝固過程中枝晶向凝固前方和側(cè)向排出溶質(zhì)。當(dāng)枝晶間殘余液相中富集的Al和Ta等正偏析元素使最后凝固區(qū)達(dá)到共晶成分時(shí)，隨著溫度進(jìn)一步下降，該區(qū)域就形成共晶組織。因此，共晶尺寸主要受單晶高溫合金最后凝固區(qū)域成分偏析程度的影響。當(dāng)型殼溫度較高時(shí)，橫向輻射散熱較快，糊狀區(qū)較窄，一次枝晶較小，二次枝晶臂發(fā)達(dá)，這使得枝晶間成分偏析程度得到抑制，枝晶間最后凝固區(qū)達(dá)到共晶成分的殘余液相減少，共晶成長空間減小，共晶組織細(xì)小。

圖7 兩種型殼溫度下葉片典型截面位置γ-γ′共晶組織(a)葉身截面；(b)榫頭截面;(1)1500 ℃；(2)1540 ℃Fig.7 Microstructures of γ-γ′ eutectics of the blade typical sectional positions at two mould temperatures(a)aerofoil section；(b)tenon section;(1)1500 ℃；(2)1540 ℃

2.4 分析與討論

型殼溫度是影響單晶高溫合金葉片固液界面前沿溫度梯度的重要工藝參數(shù)。在工業(yè)定向凝固爐制備單晶葉片條件下，枝晶生長速率可等同于抽拉速率，當(dāng)抽拉速率V保持恒定，增加型殼溫度，相當(dāng)于直接增加固液界面前沿溫度梯度G，最后增大了冷卻速率R(R=G·V)。因此，受型殼溫度直接作用的固液界面前沿冷卻速率最終決定了葉片凝固組織特征。

由前述枝晶形貌分析結(jié)果可知，一次枝晶間距和二次枝晶間距均與冷卻速率負(fù)相關(guān)，當(dāng)型殼溫度增加時(shí)，冷卻速率相應(yīng)增大，對應(yīng)葉片典型截面凝固組織一次枝晶間距減小，如表2所示，冷卻速率增加對應(yīng)橫向散熱能力增強(qiáng)，導(dǎo)致二次枝晶生長發(fā)達(dá)，局部長出三次枝晶，如圖2所示。

γ′相是鎳基單晶高溫合金中重要的沉淀強(qiáng)化相。在單晶高溫合金凝固過程中，γ′相從γ基體中共格析出長大。γ′相析出行為主要受到γ′相從γ基體析出形核過冷度以及γ基體中γ′相形成元素過飽和度兩個因素影響[24]。較高的冷卻速率增加了γ′析出相形核過冷度，促使大量γ′相從γ基體中形核析出，但是由于冷卻速率較高，γ基體中γ′相形成元素沒有足夠的熱激活能和時(shí)間擴(kuò)散到周圍γ′相中，從而限制了γ′相尺寸。而γ′相尺寸在葉片枝晶干和枝晶間區(qū)域的差異主要受到元素偏析的影響，由于Al和Ta等γ′相形成元素富集于枝晶間區(qū)域，使得枝晶間區(qū)域γ′相尺寸整體大于枝晶干區(qū)域。

在相同凝固工藝條件下，由于幾何形狀的顯著差異，如表5所示，相對葉片榫頭位置，葉身部位糊狀區(qū)較窄，數(shù)值模擬結(jié)果如圖8所示。這表明型殼移出擋板時(shí)葉片葉身的橫向輻射散熱能力相對較強(qiáng)，冷卻速率較高，因此，葉片葉身比榫頭枝晶和γ′相尺寸更細(xì)小。

表5 截面積變化對應(yīng)γ′析出相平均尺寸變化關(guān)系Table 5 Sectional area changed vs γ′ precipitation average size changed

圖8 DD9單晶葉片葉身和榫頭糊狀區(qū)數(shù)值模擬Fig.8 Numerical simulation of mushy zones in the aerofoil and tenon section of DD9 single crystal blade

γ-γ′共晶相是鎳基單晶高溫合金以樹枝晶生長過程中，枝晶間最后凝固區(qū)由Al和Ta等正偏析元素富集達(dá)到共晶成分而形成。因此，γ-γ′共晶尺寸取決于枝晶干和枝晶間元素偏析。凝固過程中，較高的冷卻速率抑制了元素?cái)U(kuò)散速率，使元素偏析程度得到緩解，從而減小了γ-γ′共晶尺寸和含量。

3 結(jié)論

(1)當(dāng)采用1500 ℃和1540 ℃型殼溫度時(shí)，隨著型殼溫度的增加，DD9單晶渦輪葉片凝固組織的枝晶花樣呈細(xì)小趨勢，二次枝晶呈發(fā)達(dá)趨勢。相同型殼溫度下，相對榫頭位置，葉身部位枝晶更細(xì)小。

(2)當(dāng)采用1500 ℃和1540 ℃型殼溫度時(shí)，隨著型殼溫度的增加，枝晶干和枝晶間的γ′析出相尺寸和分散度均減小，并且γ′析出相尺寸分布遵循正態(tài)分布規(guī)律。相較枝晶間區(qū)域，枝晶干區(qū)域的γ′析出相的平均尺寸減小了61%。相同型殼溫度下，葉身γ′析出相尺寸比榫頭更細(xì)小。與截面積變小相比，增大型殼溫度會使γ′析出相變小更顯著。

(3)當(dāng)采用1500 ℃和1540 ℃型殼溫度時(shí)，隨著型殼溫度的增加，γ-γ′共晶尺寸和含量減小，γ-γ′共晶組織呈現(xiàn)葵花狀和光板狀兩種形貌特征。